CN107170486A - 一种UO2和U3Si2复合燃料芯块及其制备方法和用途 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种UO2和U3Si2复合燃料芯块及其制备方法和用途，解决了现有技术中UO2热导率过低导致核燃料安全性降低的问题。该复合燃料芯块的U3Si2为三维网格结构，并与UO2形成互穿网络结构。本发明采用高温熔融渗透反应法制备生成具有互穿网络结构的UO2和U3Si2复合燃料芯块。本发明的UO2和U3Si2复合燃料芯块在商用核反应堆作为核燃料的用途。本发明能够在较长时间内抵抗冷却剂丧失事故，同时还能保持或提高其在正常运行工况下的性能，本发明方法工艺简单，操作简便，生产效率高，能够实现规模化的工业生产。

Description

一种UO2和U3Si2复合燃料芯块及其制备方法和用途
技术领域
本发明属于核燃料技术领域，具体涉及一种UO2和U3Si2复合燃料芯块及其制备方法和用途。
背景技术
二氧化铀(UO2)是目前商用核反应堆应用最广泛的核燃料，具有优异的热、化学、辐照稳定性，以及高熔点、滞留固态裂变产物和阻挡气态裂变产物扩散能力强等优点。然而，依靠声子传热的特性导致其在高温和辐照条件下热导率急剧下降，热量导出能力迅速衰退。因此，目前的UO2-Zr核燃料体系的使用温度只有700-1200℃。在事故状态下，反应堆冷却***失效，堆内热量无法散去，堆芯温度迅速升高，金属Zr包壳在高温下与水蒸气的氧化放热反应和释氢反应加剧，短时间内释放出大量的热量和氢气，氢气在高温下发生***、包壳管由于各种不良反应以及燃料芯块的变形挤压而发生破裂，芯块由于温度过高而熔毁，反应堆压力壳由于内压过大而损毁，最终导致放射性物质泄漏的核事故(R.O.Meyer，Nucl.Technol.，155，2006，293.)。历次核事故中放射性物质的泄漏都与反应堆堆芯温度过高，燃料棒熔毁直接相关。因此UO2热导率过低的本征特性是引发核泄漏事故的关键因素之一。
因此，提供一种燃料芯块，相对于UO2具有更优异的导热性能，热导率高成为了本领域技术人员亟待解决的问题。
发明内容
本发明的目的之一在于针对上述情况提供一种UO2和U3Si2复合燃料芯块，解决现有技术中UO2热导率过低导致核燃料安全性降低的问题。
本发明的目的之二在于提供一种UO2和U3Si2复合燃料芯块的制备方法。
本发明的目的之三在于提供一种UO2和U3Si2复合燃料芯块在商用核反应堆作为核燃料的用途。
为实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：
本发明所述的一种UO2和U3Si2复合燃料芯块，其特征在于：包括UO2和U3Si2，所述U3Si2为三维网格结构，并与UO2形成互穿网络结构，所述U3Si2由金属铀与硅反应生成，所述硅的质量为UO2的5～15wt.％。
本发明所述的一种UO2和U3Si2复合燃料芯块的制备方法，该制备方法采用高温熔融渗透反应法，首先利用加热易挥发物质作为造孔剂，与UO2粉末和硅粉末烧结制得UO2和Si多孔渗透基体；再将所述多孔渗透基体与纯铀渗料在高温状态下反应，生成具有互穿网络结构的UO2和U3Si2复合燃料芯块。
进一步地，包括以下步骤：
步骤1：将UO2粉末、硅粉末、造孔剂草酸铵和润滑剂混合均匀，得到UO2混合物粉末；
步骤2：将所述混合粉末压制成预压坯，然后破碎成颗粒，再将其装入球化设备中，添加润滑剂，进行自研磨球化混合，得到球形度良好的UO2混合物小球；
步骤3：将所述UO2混合物小球压制成芯块素坯后，装入高温气氛烧结炉，在氩气保护气氛下进行低温预烧，得到UO2和Si多孔渗透基体；
步骤4：将所述UO2和Si多孔渗透基体置于高温熔渗炉内，保持一个端面与纯铀渗料充分接触，在氩气气氛保护下进行高温熔融渗透反应烧结，得到互穿网络结构的UO2和U3Si2复合燃料芯块。
进一步地，所述步骤1中，UO2粉末的粒径为100nm～200μm，所述硅粉末的粒径为5～200μm，所述硅粉末的质量为UO2粉末的5～15wt.％，所述造孔剂为草酸铵，其质量为UO2粉末的0.1～6wt.％；所述润滑剂为硬脂酸锌，其质量为UO2粉末的0.1～0.5wt.％；所述混合的时间为6～24小时。
进一步地，所述步骤2中预压坯的密度为4.5～6.5g/cm3，所述颗粒的粒径为0.5～2mm，所述润滑剂为硬脂酸锌，其质量为所述颗粒质量的0.1～0.5wt.％，所述混合的时间为0.5～6小时。
进一步地，所述步骤3中，芯块素坯的密度为5～6.5g/cm3；所述低温预烧的预烧温度为600～1000℃，保温时间为0.5～6小时；所述多孔渗透基体的孔隙率20～50％。
进一步地，所述步骤4中高温熔融渗透反应烧结的最高烧结温度为1150～1350℃，保温时间0.5～8小时。
本发明所述的一种UO2和U3Si2复合燃料芯块在商用核反应堆作为核燃料的用途。
与现有技术相比，本发明具有的有益效果为：
本发明采用高温熔融渗透反应法制备具有特殊的互穿网络结构的UO2和U3Si2复合燃料芯块，该结构的复合燃料芯块不仅具有UO2热、化学、辐照稳定性号、熔点高等优点，同时兼具U3Si2热导率高、铀装载量高等优点，与传统的UO2燃料芯块相比，能够在较长时间内抵抗冷却剂丧失事故，同时还能保持或提高其在正常运行工况下的性能。
本发明方法工艺简单，操作简便，生产效率高，能够实现规模化的工业生产。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步说明，本发明的方式包括但不仅限于以下实施例。
一种UO2和U3Si2复合燃料芯块，包括UO2和U3Si2，所述U3Si2为三维网格结构，并与UO2形成互穿网络结构，所述U3Si2由金属铀与硅反应生成，所述硅的质量为UO2的5～15wt.％。
一种UO2和U3Si2复合燃料芯块的制备方法，该制备方法采用高温熔融渗透反应法，首先利用加热易挥发物质作为造孔剂，与UO2粉末和硅粉末烧结制得UO2和Si多孔渗透基体；再将所述多孔渗透基体与纯铀渗料在高温状态下反应，生成具有互穿网络结构的UO2和U3Si2复合燃料芯块。
进一步地，包括以下步骤：
步骤1：将UO2粉末、硅粉末、造孔剂草酸铵和润滑剂混合均匀，得到UO2混合物粉末；
步骤2：将所述混合粉末压制成预压坯，然后破碎成颗粒，再将其装入球化设备中，添加润滑剂，进行自研磨球化混合，得到球形度良好的UO2混合物小球；
步骤3：将所述UO2混合物小球压制成芯块素坯后，装入高温气氛烧结炉，在氩气保护气氛下进行低温预烧，得到UO2和Si多孔渗透基体；
步骤4：将所述UO2和Si多孔渗透基体置于高温熔渗炉内，保持一个端面与纯铀渗料充分接触，在氩气气氛保护下进行高温熔融渗透反应烧结，得到互穿网络结构的UO2和U3Si2复合燃料芯块。
进一步地，所述步骤1中，UO2粉末的粒径为100nm～200μm，所述硅粉末的粒径为5～200μm，所述硅粉末的质量为UO2粉末的5～15wt.％，所述造孔剂为草酸铵，其质量为UO2粉末的0.1～6wt.％；所述润滑剂为硬脂酸锌，其质量为UO2粉末的0.1～0.5wt.％；所述混合的时间为6～24小时。
进一步地，所述步骤2中预压坯的密度为4.5～6.5g/cm3，所述颗粒的粒径为0.5～2mm，所述润滑剂为硬脂酸锌，其质量为所述颗粒质量的0.1～0.5wt.％，所述混合的时间为0.5～6小时。
进一步地，所述步骤3中，芯块素坯的密度为5～6.5g/cm3；所述低温预烧的预烧温度为600～1000℃，保温时间为0.5～6小时；所述多孔渗透基体的孔隙率20～50％。
进一步地，所述步骤4中高温熔融渗透反应烧结的最高烧结温度为1150～1350℃，保温时间0.5～8小时。
本发明所述的一种UO2和U3Si2复合燃料芯块在商用核反应堆作为核燃料的用途。
实施例1
一种UO2和U3Si2复合燃料芯块的制备方法，包括以下步骤：
步骤1：将粒径50μm的UO2粉末，质量为UO2粉末的8wt.％、粒径为20μm的硅粉末，质量为UO2粉末的6wt.％的造孔剂草酸铵，质量为UO2粉末0.3wt.％的润滑剂硬脂酸锌进行混合10小时，得到UO2混合物粉末。
步骤2：将混合粉末压制成密度6.5g/cm3的预压坯，然后破碎成粒径1mm的混合物颗粒，再将其装入球化设备中，添加质量为混合物颗粒0.2wt.％的润滑剂硬脂酸锌，进行自研磨球化混合3小时，得到球形度良好的UO2混合物小球。
步骤3：将UO2混合物小球压制成密度6.2g/cm3的芯块素坯，装入高温气氛烧结炉，在氩气保护气氛下进行低温预烧，预烧温度1000℃，保温时间3小时，得到孔隙率50.3％的UO2和Si多孔渗透基体。
步骤4：将UO2和Si多孔渗透基体至于高温熔渗炉内，保持一个端面与纯铀渗料充分接触，在氩气气氛保护下进行高温熔融渗透反应烧结，最高烧结温度1150℃，保温时间8小时，熔融铀渗入UO2和Si多孔渗透基体后与Si充分反应形成三维网络结构的U3Si2，并与UO2基体形成特殊的互穿网络结构的UO2和U3Si2复合燃料芯块。
实施例2
一种UO2和U3Si2复合燃料芯块的制备方法，包括以下步骤：
步骤1：将粒径200μm的UO2粉末，质量为UO2粉末15wt.％、粒径为200μm的硅粉末，质量为UO2粉末3wt.％的造孔剂草酸铵，质量为UO2粉末0.5wt.％的润滑剂硬脂酸锌进行混合6小时，得到UO2混合物粉末。
步骤2：将混合粉末压制成密度6.2g/cm3的预压坯，然后破碎成粒径0.5mm的混合物颗粒，再将其装入球化设备中，添加质量为混合物颗粒0.5wt.％的润滑剂硬脂酸锌，进行自研磨球化混合6小时，得到球形度良好的UO2混合物小球。
步骤3：将UO2混合物小球压制成密度6g/cm3的芯块素坯，装入高温气氛烧结炉，在氩气保护气氛下进行低温预烧，预烧温度800℃，保温时间6小时，得到孔隙率43.5％的UO2和Si多孔渗透基体。
步骤4：将UO2和Si多孔渗透基体至于高温熔渗炉内，保持一个端面与纯铀渗料充分接触，在氩气气氛保护下进行高温熔融渗透反应烧结，最高烧结温度1150℃，保温时间1小时，熔融铀渗入UO2和Si多孔渗透基体后与Si充分反应形成三维网络结构的U3Si2，并与UO2基体形成特殊的互穿网络结构的UO2和U3Si2复合燃料芯块。
实施例3
一种UO2和U3Si2复合燃料芯块的制备方法，包括以下步骤：
步骤1：将粒径100nm的UO2粉末，质量为UO2粉末10wt.％、粒径为5μm的硅粉末，质量为UO2粉末0.2wt.％的造孔剂草酸铵，质量为UO2粉末0.2wt.％的润滑剂硬脂酸锌进行混合24小时，得到UO2混合物粉末。
步骤2：将混合粉末压制成密度4.5g/cm3的预压坯，然后破碎成粒径2mm的混合物颗粒，再将其装入球化设备中，添加质量为混合物颗粒0.3wt.％的润滑剂硬脂酸锌，进行自研磨球化混合0.5小时，得到球形度良好的UO2混合物小球。
步骤3：将UO2混合物小球压制成密度5g/cm3的芯块素坯，装入高温气氛烧结炉，在氩气保护气氛下进行低温预烧，预烧温度1000℃，保温时间0.5小时，得到孔隙率38.7％的UO2和Si多孔渗透基体。
步骤4：将UO2和Si多孔渗透基体至于高温熔渗炉内，保持一个端面与纯铀渗料充分接触，在氩气气氛保护下进行高温熔融渗透反应烧结，最高烧结温度1250℃，保温时间2小时，熔融铀渗入UO2和Si多孔渗透基体后与Si充分反应形成三维网络结构的U3Si2，并与UO2基体形成特殊的互穿网络结构的UO2和U3Si2复合燃料芯块。
实施例4
一种UO2和U3Si2复合燃料芯块的制备方法，包括以下步骤：
步骤1：将粒径100μm的UO2粉末，质量为UO2粉末5wt.％粒径、50μm的硅粉末、质量为UO2粉末0.1wt.％的造孔剂草酸铵，质量为UO2粉末0.1wt.％的润滑剂硬脂酸锌进行混合12小时，得到UO2混合物粉末。
步骤2：将混合粉末压制成密度5g/cm3的预压坯，然后破碎成粒径1.5mm的混合物颗粒，再将其装入球化设备中，添加质量为混合物颗粒0.1wt.％的润滑剂硬脂酸锌，进行自研磨球化混合1小时，得到球形度良好的UO2混合物小球。
步骤3：将UO2混合物小球压制成密度6.5g/cm3的芯块素坯，装入高温气氛烧结炉，在氩气保护气氛下进行低温预烧，预烧温度600℃，保温时间4小时，得到孔隙率20.2％的UO2和Si多孔渗透基体。
步骤4：将UO2和Si多孔渗透基体至于高温熔渗炉内，保持一个端面与纯铀渗料充分接触，在氩气气氛保护下进行高温熔融渗透反应烧结，最高烧结温度1350℃，保温时间0.5小时，熔融铀渗入UO2和Si多孔渗透基体后与Si充分反应形成三维网络结构的U3Si2，并与UO2基体形成特殊的互穿网络结构的UO2和U3Si2复合燃料芯块。
本发明中所述的U3Si2为金属键化合物，依靠电子传热，热导率随温度升高而提高，辐照环境对其热导率影响也很小，相对于UO2具有更优异的导热性能(600～1400K，U3Si2：15～27.5W·m-1·K-1；UO2：6.0～2.9W·m-1·K-1)。U3Si2的密度(12.2g/cm3)和铀密度(11.31gU/cm3)均高于UO2(10.96g/cm3，9.66gU/cm3)，相同体积下，U3Si2的铀装载量更高，体现了更好的运行经济性和中子经济性。此外，U3Si2还具有良好的抗辐照和抗蒸汽氧化性能。然而，U3Si2的熔点(1662℃)远低于UO2的熔点(2865℃)，因此无法直接用作核燃料芯块材料。
本发明采用高温熔融渗透反应法制备具有特殊的互穿网络结构的UO2和U3Si2复合燃料芯块，该结构的复合燃料芯块相对于简单的两相混合物复合燃料芯块，性能更加稳定，三维网络结构的增强相为热量的传导提供“高速通道”，与之相交织的三维连续结构基体相可以更高的保持其优异的高温及辐照稳定性能，并对增强相进行约束，使得复合燃料芯块不仅具有UO2热、化学、辐照稳定性号、熔点高等优点，同时兼具U3Si2热导率高、铀装载量高等优点，并使两者的优异特性得到最大化的发挥。这种互穿网络结构的复合燃料芯块与传统的UO2燃料芯块相比，能够在较长时间内抵抗冷却剂丧失事故，同时还能保持或提高其在正常运行工况下的性能。
上述实施例仅为本发明的优选实施方式之一，不应当用于限制本发明的保护范围，但凡在本发明的主体设计思想和精神上作出的毫无实质意义的改动或润色，其所解决的技术问题仍然与本发明一致的，均应当包含在本发明的保护范围之内。

Claims (8)

1.一种UO2和U3Si2复合燃料芯块，其特征在于：包括UO2和U3Si2，所述U3Si2为三维网格结构，并与UO2形成互穿网络结构，所述U3Si2由金属铀与硅反应生成，所述硅的质量为UO2的5～15wt.％。
2.根据权利要求1所述的一种UO2和U3Si2复合燃料芯块的制备方法，其特征在于：采用高温熔融渗透反应法，首先利用加热易挥发物质作为造孔剂，与UO2粉末和硅粉末烧结制得UO2和Si多孔渗透基体；再将所述多孔渗透基体与纯铀渗料在高温状态下反应，生成具有互穿网络结构的UO2和U3Si2复合燃料芯块。
3.根据权利要求2所述的一种UO2和U3Si2复合燃料芯块的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：
步骤1：将UO2粉末、硅粉末、造孔剂草酸铵和润滑剂混合均匀，得到UO2混合物粉末；
步骤2：将所述混合压制成预压坯，然后破碎成颗粒，再将其装入球化设备中，添加润滑剂，进行自研磨球化混合，得到球形度良好的UO2混合物小球；
步骤3：将所述UO2混合物小球压制成芯块素坯后，装入高温气氛烧结炉，在氩气保护气氛下进行低温预烧，得到UO2和Si多孔渗透基体；
步骤4：将所述UO2和Si多孔渗透基体置于高温熔渗炉内，保持一个端面与纯铀渗料充分接触，在氩气气氛保护下进行高温熔融渗透反应烧结，得到互穿网络结构的UO2和U3Si2复合燃料芯块。
4.根据权利要求3所述的一种UO2和U3Si2复合燃料芯块的制备方法，其特征在于：所述步骤1中，UO2粉末的粒径为100nm～200μm，所述硅粉末的粒径为5～200μm，所述硅粉末的质量为UO2粉末的5～15wt.％，所述造孔剂为草酸铵，其质量为UO2粉末的0.1～6wt.％；所述润滑剂为硬脂酸锌，其质量为UO2粉末的0.1～0.5wt.％；所述混合的时间为6～24小时。
5.根据权利要求4所述的种UO2和U3Si2复合燃料芯块的制备方法，其特征在于：所述步骤2中预压坯的密度为4.5～6.5g/cm3，所述颗粒的粒径为0.5～2mm，所述润滑剂为硬脂酸锌，其质量为所述颗粒总质量的0.1～0.5wt.％，所述混合的时间为0.5～6小时。
6.根据权利要求5所述的一种UO2和U3Si2复合燃料芯块的制备方法，其特征在于：所述步骤3中，芯块素坯的密度为5～6.5g/cm3；所述低温预烧的预烧温度为600～1000℃，保温时间为0.5～6小时；所述多孔渗透基体的孔隙率20～50％。
7.根据权利要求6所述一种UO2和U3Si2复合燃料芯块的制备方法，其特征在于：所述步骤4中高温熔融渗透反应烧结的最高烧结温度为1150～1350℃，保温时间0.5～8小时。
8.权利要求1-7任意一项所述的UO2和U3Si2复合燃料芯块在商用核反应堆作为核燃料的用途。
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