CN106493055B - 增强耐腐蚀性能的耐γ辐照的石墨烯涂层 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种增强中低水平放射性废物包装容器耐腐蚀性能的耐γ辐照的石墨烯涂层;本发明对中低水平放射性废物包装容器进行石墨烯涂层处理,提高包装容器耐腐蚀性能的技术。该石墨烯涂层厚度为5~15μm,涂敷于中低水平放射性废物包装容器外表面,所述的中低水平放射性废物包装容器为306不锈钢材料。所述的中低水平放射性废物包装容器厚度为1~5mm。本发明利用石墨烯的良好物理化学性能,将其涂覆于包装容器表面,使石墨烯附着于包装容器表面形成石墨烯涂层,能够大大增强包装容器的耐腐蚀性能,从而延长包装容器的寿命,减少后续工程屏障和天然屏障的复杂程度,降低中低放废物的整体处置费用,增加总体安全性。
Description
技术领域
本发明涉及对中低水平放射性废物包装容器进行石墨烯涂层处理,提高包装容器耐腐蚀性能的技术。
背景技术
中、低放废物主要来自于反应堆运行和核技术利用,其安全处置是当前核能发展和核技术利用面临的突出问题之一,也是放射性废物管理的重点和难点问题。当前我国有3个低中放废物处置场在运行,但是处置进度缓慢。低中放废物处置的概念设计一般为如下所述:先将中低放废物进行水泥固化或固定并将其严格密封在特殊容器里(即包装容器,一般为不锈钢桶),再将装有废物的容器进行近地表处置(小于50米),废物桶周围用回填材料进行回填。在这种处置***中,废物体本身是第一道屏障,金属容器(废物桶)是第二道屏障,缓冲/回填材料是第三道屏障,而处置介质(围岩)和周围的地质环境是第四道屏障。工程屏障和天然屏障共同组成了包容放射性核素的多重屏障的隔离体系。《中华人民共和国放射性污染防治法》已明确规定,我国低中放废物实施区域近地表处置。
放射性废物包装容器是第二道工程屏障,在现有的安全评价模式中,废物固化体和包装容器要保证至少300年的寿命。当前的包装容器材料设计主要为400L的306不锈钢桶,钢桶内外表面涂覆漆保护层,由于包装容器和漆保护层不耐腐蚀和辐照,因此在现有的评价模式中基本不考虑包装容器的寿命。
石墨烯是由碳原子以sp2杂化连接的单原子层构成的,其基本结构单元为有机材料中最稳定的苯六元环,其理论厚度仅为0.35nm,是目前所发现的最薄的二维材料。石墨烯是构成其它石墨材料的基本单元,可以翘曲变成零维的富勒烯,卷曲形成一维的碳纳米管或者堆垛成三维的石墨(见图1)。这种特殊结构蕴含了丰富而奇特的物理现象,使石墨烯表现出许多优异的物理化学性质,如石墨烯的强度是已测试材料中最高的,达130GPa,是钢的100多倍;其载流子迁移率达1.5×104cm2·V-1·s-1,是目前已知的具有最高迁移率的锑化铟材料的2倍,超过商用硅片迁移率的10倍,在特定条件下(如低温骤冷等),其迁移率甚至可高达2.5×105cm2·V-1·s-1;石墨烯的热导率可达5×103W·m-1·K-1,是金刚石的3倍;石墨烯还具有超强的耐腐蚀性能、室温量子霍尔效应(Hall effect)及室温铁磁性等特殊性质。
综上分析,目前中低放废物近地表处置所采用的概念设计和安全评价模式中,由于包装容器自身不耐腐蚀,因此不考虑包装容器的寿命,由此设想利用石墨烯的良好物理化学性能,将其涂覆于包装容器表面,在此领域的研究还属空白。
发明内容
本发明的目的在于提供一种增强中低水平放射性废物包装容器耐腐蚀性能的耐γ辐照的石墨烯涂层;本发明对中低水平放射性废物包装容器进行石墨烯涂层处理,提高包装容器耐腐蚀性能的技术。
实现本发明目的的技术方案:
本发明所述的一种增强耐腐蚀性能的耐γ辐照的石墨烯涂层,该石墨烯涂层厚度为5~15μm,涂敷于中低水平放射性废物包装容器外表面,所述的中低水平放射性废物包装容器为306不锈钢材料。
如上所述的一种增强耐腐蚀性能的耐γ辐照的石墨烯涂层,其所述的中低水平放射性废物包装容器厚度为1~5mm。
本发明所述的一种带有增强耐腐蚀性能的耐γ辐照的石墨烯涂层的中低水平放射性废物包装容器,该中低水平放射性废物包装容器外表面涂覆有石墨烯涂层,所述的石墨烯涂层厚度为5~15μm,所述的中低水平放射性废物包装容器为306不锈钢材料。
如上所述的一种带有增强耐腐蚀性能的耐γ辐照的石墨烯涂层的中低水平放射性废物包装容器,其所述的中低水平放射性废物包装容器厚度为1~5mm。
本发明所述的任一增强耐腐蚀性能的耐γ辐照的石墨烯涂层的制备方法,其包括如下步骤:
(a)将一定量氧化石墨烯加入到一定量水溶液中,通过辐射氧化处理,使石墨烯均匀分散于水性体系中并还原部分氧化石墨烯,形成石墨烯分散液;
(b)对中低水平放射性废物包装容器外表面进行表面处理,去除1~5mm表面的氧化层;
(c)将步骤(a)所得的氧化石墨烯涂覆于经步骤(b)表面处理所得的中低水平放射性废物包装容器表面;
(d)将步骤(c)的带有氧化石墨烯涂层的中低水平放射性废物包装容器置于惰性气体保护的环境下,在150~300℃进行热处理3-5小时,从而去除氧化石墨烯中的水分并将氧化石墨烯还原成石墨烯,使石墨烯牢固的结合在中低水平放射性废物包装容器表面。
如上所述的一种增强耐腐蚀性能的耐γ辐照的石墨烯涂层的制备方法,其重复步骤(c)至步骤(d),通过多次涂覆及热处理,使中低水平放射性废物包装容器表面的石墨烯涂层的厚度达到5~15μm。
如上所述的一种增强耐腐蚀性能的耐γ辐照的石墨烯涂层的制备方法,其步骤(a)所述的辐射氧化处理具体为在500~1000Gy/h的剂量下进行γ射线照射,照射时间为35~70个小时。
如上所述的一种增强耐腐蚀性能的耐γ辐照的石墨烯涂层的制备方法,其步骤(a)所述的将一定量的氧化石墨烯加入到一定量水中,两者具体质量比为1:(5×106~1×107)。
如上所述的一种增强耐腐蚀性能的耐γ辐照的石墨烯涂层的制备方法,其步骤(d)所述的惰性气体为氩气。
如上所述的一种增强耐腐蚀性能的耐γ辐照的石墨烯涂层的制备方法,其步骤(b)所述的表面处理为打磨、喷砂、或电镀。
本发明的效果在于:
本发明利用石墨烯的良好物理化学性能,将其涂覆于包装容器表面,使石墨烯附着于包装容器表面形成石墨烯涂层,能够大大增强包装容器的耐腐蚀性能,从而延长包装容器的寿命,减少后续工程屏障和天然屏障的复杂程度,降低中低放废物的整体处置费用,增加总体安全性。
本发明中所提供的含石墨烯涂层的包装容器与当前的306不锈钢包装容器相比,有以下优点:
(1)由于石墨烯具有良好的耐腐蚀性,因此能够提高处置容器的整体耐腐蚀性能,降低腐蚀速率,在模拟近地表处置环境下(大γ辐照剂量(1MGy)、周围用混凝土包覆),含石墨烯涂层的金属腐蚀速率为纯金属的15%以下,增强了处置容器的耐腐蚀性能,大大延长了处置容器的使用寿命;
(2)通过增加处置容器的耐腐蚀性能,从而大大延长处置容器的使用寿命,可以适当减少后续工程屏障的复杂程度,降低中低放废物近地表处置总成本,增加总体安全性。
附图说明
图1为单层石墨烯及其衍生物示意图;
图2为本发明的石墨烯涂层示意图。
图中:1.石墨烯涂层;2.中低水平放射性废物包装容器。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明所述的一种增强耐腐蚀性能的耐γ辐照的石墨烯涂层作进一步描述。
实施例1
本发明所述的一种增强耐腐蚀性能的耐γ辐照的石墨烯涂层,如图2所示,该石墨烯涂层1厚度为5~15μm(例如:5μm、10μm或15μm),涂敷于中低水平放射性废物包装容器2外表面,所述的中低水平放射性废物包装容器为306不锈钢材料。
所述的中低水平放射性废物包装容器厚度为1~5mm(例如:1mm、2mm或5mm)。
实施例2
本发明所述的一种带有增强耐腐蚀性能的耐γ辐照的石墨烯涂层的中低水平放射性废物包装容器,该中低水平放射性废物包装容器2外表面涂覆有石墨烯涂层1,所述的石墨烯涂层厚度为5~15μm(例如:5μm、10μm或15μm),所述的中低水平放射性废物包装容器为306不锈钢材料。
所述的中低水平放射性废物包装容器厚度为1~5mm(例如:1mm、2mm或5mm)。
实施例3
实施例1或实施例2所述任一增强耐腐蚀性能的耐γ辐照的石墨烯涂层的制备方法,其包括如下步骤:
(a)将一定量氧化石墨烯加入到一定量水溶液中,通过辐射氧化处理,使石墨烯均匀分散于水性体系中并还原部分氧化石墨烯,形成石墨烯分散液;所述的辐射氧化处理具体为在700Gy/h的剂量下进行γ射线照射,照射时间为55个小时。所述的氧化石墨烯与水两者具体质量比为1:8×106。
(b)对中低水平放射性废物包装容器外表面进行表面处理(例如:打磨、喷砂、或电镀),去除3mm表面的氧化层;
(c)将步骤(a)所得的氧化石墨烯涂覆于经步骤(b)表面处理所得的中低水平放射性废物包装容器表面;
(d)将步骤(c)的带有氧化石墨烯涂层的中低水平放射性废物包装容器置于惰性气体(例如:氩气)保护的环境下,在180℃进行热处理4小时,从而去除氧化石墨烯中的水分并将氧化石墨烯还原成石墨烯,使石墨烯牢固的结合在中低水平放射性废物包装容器表面。
(e)重复步骤(c)至步骤(d),通过多次涂覆及热处理,使中低水平放射性废物包装容器表面的石墨烯涂层的厚度达到10μm。
实施例4
实施例1或实施例2所述任一增强耐腐蚀性能的耐γ辐照的石墨烯涂层的制备方法,其包括如下步骤:
(a)将一定量氧化石墨烯加入到一定量水溶液中,通过辐射氧化处理,使石墨烯均匀分散于水性体系中并还原部分氧化石墨烯,形成石墨烯分散液;所述的辐射氧化处理具体为在500Gy/h的剂量下进行γ射线照射,照射时间为70个小时。所述的氧化石墨烯与水两者具体质量比为1:5×106。
(b)对中低水平放射性废物包装容器外表面进行表面处理(例如:打磨、喷砂、或电镀),去除1mm表面的氧化层;
(c)将步骤(a)所得的氧化石墨烯涂覆于经步骤(b)表面处理所得的中低水平放射性废物包装容器表面;
(d)将步骤(c)的带有氧化石墨烯涂层的中低水平放射性废物包装容器置于惰性气体(例如:氩气)保护的环境下,在150℃进行热处理5小时,从而去除氧化石墨烯中的水分并将氧化石墨烯还原成石墨烯,使石墨烯牢固的结合在中低水平放射性废物包装容器表面。
(e)重复步骤(c)至步骤(d),通过多次涂覆及热处理,使中低水平放射性废物包装容器表面的石墨烯涂层的厚度达到5μm。
实施例5
实施例1或实施例2所述任一增强耐腐蚀性能的耐γ辐照的石墨烯涂层的制备方法,其包括如下步骤:
(a)将一定量氧化石墨烯加入到一定量水溶液中,通过辐射氧化处理,使石墨烯均匀分散于水性体系中并还原部分氧化石墨烯,形成石墨烯分散液;所述的辐射氧化处理具体为在1000Gy/h的剂量下进行γ射线照射,照射时间为350个小时。所述的氧化石墨烯与水两者具体质量比为1:1×107。
(b)对中低水平放射性废物包装容器外表面进行表面处理(例如:打磨、喷砂、或电镀),去除5mm表面的氧化层;
(c)将步骤(a)所得的氧化石墨烯涂覆于经步骤(b)表面处理所得的中低水平放射性废物包装容器表面;
(d)将步骤(c)的带有氧化石墨烯涂层的中低水平放射性废物包装容器置于惰性气体(例如:氩气)保护的环境下,在300℃进行热处理3小时,从而去除氧化石墨烯中的水分并将氧化石墨烯还原成石墨烯,使石墨烯牢固的结合在中低水平放射性废物包装容器表面。
(e)重复步骤(c)至步骤(d),通过多次涂覆及热处理,使中低水平放射性废物包装容器表面的石墨烯涂层的厚度达到15μm。
Claims (6)
1.一种增强耐腐蚀性能的耐γ辐照的石墨烯涂层的制备方法,其特征在于:该方法包括如下步骤:
(a)将一定量氧化石墨烯加入到一定量水溶液中,通过辐射氧化处理,使石墨烯均匀分散于水性体系中并还原部分氧化石墨烯,形成石墨烯分散液;所述的辐射氧化处理具体为在500~1000Gy/h的剂量下进行γ射线照射,照射时间为35~70个小时;所述的将一定量的氧化石墨烯加入到一定量水中,两者具体质量比为1:(5×106~1×107);
(b)对中低水平放射性废物包装容器外表面进行表面处理,去除1~5mm表面的氧化层;
(c)将步骤(a)所得的氧化石墨烯涂覆于经步骤(b)表面处理所得的中低水平放射性废物包装容器表面;
(d)将步骤(c)的带有氧化石墨烯涂层的中低水平放射性废物包装容器置于惰性气体保护的环境下,在150~300℃进行热处理3-5小时,从而去除氧化石墨烯中的水分并将氧化石墨烯还原成石墨烯,使石墨烯牢固的结合在中低水平放射性废物包装容器表面。
2.根据权利要求1所述的一种增强耐腐蚀性能的耐γ辐照的石墨烯涂层的制备方法,其特征在于:所述的石墨烯涂层(1)厚度为5~15μm,涂敷于中低水平放射性废物包装容器(2)外表面,所述的中低水平放射性废物包装容器为306不锈钢材料。
3.根据权利要求1所述的一种增强耐腐蚀性能的耐γ辐照的石墨烯涂层的制备方法其特征在于:所述的中低水平放射性废物包装容器厚度为1~5mm。
4.根据权利要求1所述的一种增强耐腐蚀性能的耐γ辐照的石墨烯涂层的制备方法,其特征在于:重复步骤(c)至步骤(d),通过多次涂覆及热处理,使中低水平放射性废物包装容器表面的石墨烯涂层的厚度达到5~15μm。
5.根据权利要求1所述的一种增强耐腐蚀性能的耐γ辐照的石墨烯涂层的制备方法,其特征在于:步骤(d)所述的惰性气体为氩气。
6.根据权利要求1所述的一种增强耐腐蚀性能的耐γ辐照的石墨烯涂层的制备方法,其特征在于:步骤(b)所述的表面处理为打磨、喷砂、或电镀。
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