CN106450458A - 一种电解液与一种锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种电解液，其包括：锂盐、有机溶剂、成膜添加剂与稳定添加剂，所述稳定添加剂为磺酸根基团类锂盐与邻菲罗啉中的至少一种。本申请还提供了一种锂离子电池，其包括正极材料、负极材料与电解液，所述电解液为上述方案所述的电解液。本申请提供的电解液中由于包括成膜添加剂与稳定添加剂，使锂离子电池的容量、循环性能与使用寿命均得到了提高。

Description

一种电解液与一种锂离子电池
技术领域
本发明涉及锂离子电池技术领域，尤其涉及一种电解液与一种锂离子电池。
背景技术
自电池发明以来，没有任何一种电池产品像锂电池这样迅速而广泛得到应用。作为唯一的电源体系，锂离子电池被手机、笔记本电脑等数码产品广泛使用，由于其具有高比容量，还被广泛应用在电动工具、电动自行车、电动大巴、风力和太阳能储能电站、移动通信基站、军用单兵电源和卫星蓄电池等多个应用场合，锂电产业已成为国民经济重要的产业方向。
在液态锂离子电池首次充放电的过程中，电极材料与电解液在固液相界面上发生反应，形成一层覆盖于电极表面的保护性SEI膜，SEI膜的形成对电极材料的性能有着非常重要的影响，直接决定了电极材料的容量、循环性能和使用寿命等。因此，如何改善SEI膜的性能，一直是锂电池行业的研究热点。在SEI膜的改性方面，电解液是一个重要的方面。在选择合适电解液的基础上，通过加入合适添加剂，能够形成稳定的SEI膜，提高电极表层分子膜的稳定性，减少溶剂分子的共嵌入。
Aurbach在1mol/L的LiAsF6/EC+DMC(1:1)电解液中加入10％的VC后，利用分光镜观察电极表面，证实VC在碳负极表面生成聚烷基碳酸锂化合物，从而有效抑制溶剂分子的共嵌入。Matsuoka等研究VC在电解液中的作用，证实VC可使高定向热解石墨电极表面形成极薄的钝化膜(厚度小于10nm)。因此，在锂离子电池的电解液中添加合适的添加剂，可使锂离子电池的性能得到显著提高。
发明内容
本发明解决的技术问题在于提供一种电解液，本申请提供的电解液能够提高锂离子电池的容量、循环性能与使用寿命。
有鉴于此，本申请提供了一种电解液，包括：锂盐、有机溶剂、成膜添加剂与稳定添加剂；所述稳定添加剂为磺酸根基团类锂盐与邻菲罗啉中的至少一种。
优选的，所述锂盐与所述有机溶剂的质量比为(10～16)：(84～90)；以所述锂盐与所述有机溶剂的总质量为基，所述成膜添加剂的含量为0.5～3wt％，所述稳定添加剂的含量为0.5～2wt％。
优选的，所述成膜添加剂的含量为1～2wt％，所述稳定添加剂的含量为0.8～1.8wt％。
优选的，所述锂盐选自六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、高氯酸锂、六氟砷酸锂和双草酸硼酸锂中的一种或多种；所述有机溶剂选自碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、二甲氧基乙烷和γ-丁内酯中的一种或多种。
优选的，所述有机溶剂选自碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯与碳酸二乙酯，所述碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯与碳酸二乙酯的质量比为1:1:1.15。
优选的，所述成膜添加剂选自亚硫酸乙烯酯、碳酸亚乙酯、亚硫酸丙烯酯、亚硫酸二甲酯、亚硫酸二乙酯、碳酸亚乙烯酯、二甲基亚砜和一氟化碳乙烯酯中的一种或多种。
优选的，所述成膜添加剂选自碳酸亚乙酯与亚硫酸乙烯酯，所述碳酸亚乙酯与亚硫酸乙烯酯的质量比为(0.1～2):(0.5～5)。
本申请还提供了一种锂离子电池，包括正极材料、负极材料与电解液，其特征在于，所述电解液为上述方案所述的电解液。
本申请提供了一种电解液，包括：锂盐、有机溶剂、成膜添加剂与稳定添加剂；所述稳定添加剂为磺酸根基团类锂盐与邻菲罗啉中的至少一种。本申请提供的电解液由于添加了成膜添加剂与稳定添加剂，使电解液在化成时形成的SEI膜不会与电解液继续反应，减少了充放电过程中电解液与SEI膜的负反应，从而减少了锂离子和电解液的消耗，进而提高了锂离子电池的容量；同时本申请提供的电解液化成时形成的SEI膜稳定，在长时间循环过程中不易脱落，能够抑制电解液在高温高压下的分解，减少电解液对负极材料的破坏，从而延长电池使用寿命。
具体实施方式
为了进一步理解本发明，下面结合实施例对本发明优选实施方案进行描述，但是应当理解，这些描述只是为进一步说明本发明的特征和优点，而不是对本发明权利要求的限制。
本发明实施例公开了一种电解液，包括：锂盐、有机溶剂、成膜添加剂与稳定添加剂；所述稳定添加剂为磺酸根基团类锂盐与邻菲罗啉中的至少一种。
本申请提供的电解液中包括锂盐、有机溶剂、成膜添加剂与稳定添加剂，通过将上述组分添加至电解液中，提高了锂电池的容量、循环性能与使用寿命。
按照本发明，本申请中所述锂盐、有机溶剂、成膜添加剂与稳定添加剂的含量对电解液的影响也是较大的，各组分含量过多或过少均会影响锂离子电池的性能。则，本申请中所述锂盐与wt％，所述有机溶剂的质量比为(10～16):(84～90)；以所述锂盐与所述有机溶剂的总质量为基，所述成膜添加剂的含量为0.5～3wt％，所述稳定添加剂的含量为0.5wt％～2wt％。作为优选方案，所述锂盐与所述有机溶剂的质量比优选为(12～15)：(85～88)；以所述锂盐与所述有机溶剂的总质量为基，所述成膜添加剂的含量优选为1～2wt％，所述稳定添加剂的含量优选为0.8～1.8wt％。
成膜添加剂与稳定添加剂添加不足，不足以形成稳定良好的SEI膜，发挥不了其重要的作用；添加过量，其在石墨负极界面形成的SEI膜稳定性差，随着循环次数的增加，电极界面电阻逐渐升高，电池的电阻极化现象越来越严重，从而导致电极的可逆容量迅速降低，循环性性能恶化。
本发明提供的电解液中，所述锂盐为本领域技术人员熟知的锂盐，对此本申请没有特别的限制，示例的，所述锂盐选自六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、高氯酸锂、六氟砷酸锂和双草酸硼酸锂中的一种或多种。
按照本发明，所述有机溶剂选自本领域技术人员熟知的有机溶剂，示例的，所述有机溶剂选自碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、二甲氧基乙烷和γ-丁内酯中的一种或多种；作为优选方案，本申请所述有机溶剂优选选自碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯与碳酸二乙酯，且所述碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯与碳酸二乙酯的质量比优选为1:1:1.15。
本申请所述电解液中还包括成膜添加剂与稳定添加剂，所述成膜添加剂优选选自亚硫酸乙烯酯、碳酸亚乙酯、亚硫酸丙烯酯、亚硫酸二甲酯、亚硫酸二乙酯、碳酸亚乙烯酯、二甲基亚砜和一氟化碳乙烯酯中的一种或多种，更优选为碳酸亚乙酯与亚硫酸乙烯酯，所述碳酸亚乙酯与所述亚硫酸乙烯酯的质量比优选为(0.1～2):(0.5～5)，更优选为1:2。碳酸亚乙酯的亚乙烯基在一定电位条件下生成烯烃自由基，可以与稳定添加剂在碳负极表面发生自由基聚合反应，生成聚烷氧基碳酸锂化合物，聚烷氧基碳酸锂化合物相界面膜韧性好，能够有效抑制溶剂分子嵌入石墨层间，在电极表面稳定性好，可有效提高电芯的循环性能；亚硫酸乙烯酯是一种还原型添加剂，其还原电位在1.7V～2.1V左右，高于溶剂化锂离子的嵌层电位，从而避免循环过程中溶剂化锂离子在碳负极表面的副反应，减少电芯的循环寿命衰减。所述成膜剂添加剂的来源本申请没有特别的限制，可以为市售产品。
所述稳定添加剂选自磺酸根基团类锂盐与邻菲罗啉中的一种或两种，具体的，所述磺酸根基团锂盐优选为1,3-丙磺酸内酯或1,4-丁磺酸内酯；所述磺酸根基团锂盐经还原后其自身和溶剂均难于还原，形成的SEI膜组分能够有效降低石墨电极与电解质反应的活性，抑制溶剂分解等副反应发生，SEI膜组分中的硫可提高SEI膜的导锂性能，降低内阻，从而提高了电池的循环性能，尤其是低温循环性能。所述磺酸根基团类锂盐与所述邻菲罗啉的来源本申请没有特别的限制，采用本领域技术人员熟知的方式获得即可，可以采用市售产品，也可以采用现有方法制备得到。
本申请所述成膜添加剂可形成韧性和稳定性高的SEI膜，有效提高循环的使用寿命，但对于低温的循环改善效果不明显；采用稳定添加剂提高电池的循环性能效果不如成膜添加剂，但低温和倍率的循环性能得到改善。成膜添加剂和稳定添加剂同时使用将增强电芯更大温度范围的循环性能。
本申请中的成膜添加剂与稳定添加剂在化成过程中，有利于形成强度高稳定性好的SEI膜，阻断电解液对正极片和负极片的副反应，成膜的离子电导率高，不会降低锂离子的传导速度。
本申请对所述电解液的制备方法没有特别的限制，可以采用本领域技术人员熟知的制备电解液的方法制备电解液，具体的，将有机溶剂、锂盐、成膜添加剂与稳定添加剂混合，搅拌均匀，得到电解液。
本申请还提供了一种锂离子电池，其包括正极材料、负极材料与电解液，所述电解液为上述方案所述的电解液，对此本申请不再进行赘述。
上述电池的制备方法本申请没有特别的限制，按照本领域技术人员熟知的方法制备即可。具体的：以磷酸铁锂、导电剂、粘结剂、添加剂、N-甲基吡咯烷酮为正极浆料，以人造石墨、粘结剂、增稠剂、添加剂与去离子水为负极浆料，将上述浆料经过配料、涂布、滚压、分切等工序制成极芯，并经过装配、封注等工序制成电芯，在所述电芯中注入本申请所述电解液，并经过化成、静置、分容等工序制成成品电池。
为了进一步理解本发明，下面结合实施例对本发明提供的电解液进行详细说明，本发明的保护范围不受以下实施例的限制。
实施例
将碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯与碳酸二乙酯按照质量比1:1:1.15的比例配制成5L混合溶剂，将六氟磷酸锂加入至上述混合溶剂中，使锂盐的浓度为1mol/L，得到初始电解液；将碳酸亚乙酯与亚硫酸乙烯酯按照1:2的重量比添加至上述初始电解液中，同时将稳定添加剂1,3-丙磺酸内酯或1,4-丁磺酸内酯添加至上述初始电解液中，以初始电解液的质量为基，所述稳定添加剂的含量为1wt％，所述成膜添加剂的含量为2wt％，搅拌上述混合溶液，直至所有组分溶解均匀，得到电解液。
将本实施例制备的电解液均分成4份，作为锂离子电池的电解液，分别为样品A1、A2、A3和A4，同时以不含成膜添加剂和稳定添加剂(样品B1、B2、B3和B4，组分均相同只是四组平行试验)的电解液的锂离子电池作为对比，在25℃/0.5C下循环50周进行容量的对比，结果如表1所示；
表1样品A和样品B的放电容量对比数据表
组别 容量 电压 交流内阻/mΩ(AC1kHz) 容量保存率
A1 21.573 3.286 0.695 99.99％
A2 21.821 3.270 0.570 100％
A3 21.620 3.278 0.645 99.99％
A4 21.756 3.281 0.633 99.99％
B1 21.564 3.278 0.672 99.99％
B2 21.678 3.282 0.643 99.98％
B3 21.700 3.280 0.675 99.98％
B4 21.725 3.271 0.564 99.99％
将上述电解液化成的电芯(样品L1、L2、L3，样品的组分相同，只是重复了三次)和不含成膜添加剂和稳定添加剂的电解液化成的电芯(样品P1、P2、P3)在25℃/0.5C循环测试，结果如表2所示；
表2样品L和样品P的循环测试对比数据表(％)
循环次数 L1 L2 L3 P1 P2 P3
0 101.23 101 100.8 101.32 100.7 100.9
100 99.65 99.62 99.45 99.26 99.10 99.34
200 98.70 98.52 98.33 98.10 97.89 98.24
300 97.63 97.45 97.32 97.05 97.00 97.15
400 96.70 96.82 96.51 95.93 95.83 96.21
500 95.69 95.83 95.42 94.89 94.74 95.13
将上述电解液化成的电芯(样品L4、L5、L6，样品的组分相同，只是重复了三次)和只含成膜添加剂电解液化成的电芯(样品C1、C2、P3)在10℃/0.5C循环测试，结果如表3所示；
表3样品L和样品P的循环测试对比数据表(％)
循环次数 L4 L5 L6 C1 C2 C3
0 100.82 100.39 100.49 98.69 98.27 98.17
100 99.35 99.22 99.15 96.95 97.12 96.76
200 98.10 98.22 97.93 96.03 95.85 95.87
300 97.33 97.15 96.73 95.18 94.81 94.88
400 96.31 96.23 96.12 94.18 94.39 94.00
500 94.92 95.35 95.22 93.39 93.62 93.03
以上实施例的说明只是用于帮助理解本发明的方法及其核心思想。应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以对本发明进行若干改进和修饰，这些改进和修饰也落入本发明权利要求的保护范围内。
对所公开的实施例的上述说明，使本领域专业技术人员能够实现或使用本发明。对这些实施例的多种修改对本领域的专业技术人员来说将是显而易见的，本文中所定义的一般原理可以在不脱离本发明的精神或范围的情况下，在其它实施例中实现。因此，本发明将不会被限制于本文所示的这些实施例，而是要符合与本文所公开的原理和新颖特点相一致的最宽的范围。

Claims (8)

1.一种电解液，包括：锂盐、有机溶剂、成膜添加剂与稳定添加剂；所述稳定添加剂为磺酸根基团类锂盐与邻菲罗啉中的至少一种。
2.根据权利要求1所述的电解液，其特征在于，所述锂盐与所述有机溶剂的质量比为(10～16)：(84～90)；以所述锂盐与所述有机溶剂的总质量为基，所述成膜添加剂的含量为0.5～3wt％，所述稳定添加剂的含量为0.5～2wt％。
3.根据权利要求2所述的电解液，其特征在于，所述成膜添加剂的含量为1～2wt％，所述稳定添加剂的含量为0.8～1.8wt％。
4.根据权利要求1所述的电解液，其特征在于，所述锂盐选自六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、高氯酸锂、六氟砷酸锂和双草酸硼酸锂中的一种或多种；所述有机溶剂选自碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、二甲氧基乙烷和γ-丁内酯中的一种或多种。
5.根据权利要求1所述的电解液，其特征在于，所述有机溶剂选自碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯与碳酸二乙酯，所述碳酸乙烯酯、碳酸二甲酯与碳酸二乙酯的质量比为1:1:1.15。
6.根据权利要求1所述的电解液，其特征在于，所述成膜添加剂选自亚硫酸乙烯酯、碳酸亚乙酯、亚硫酸丙烯酯、亚硫酸二甲酯、亚硫酸二乙酯、碳酸亚乙烯酯、二甲基亚砜和一氟化碳乙烯酯中的一种或多种。
7.根据权利要求1所述的电解液，其特征在于，所述成膜添加剂选自碳酸亚乙酯与亚硫酸乙烯酯，所述碳酸亚乙酯与亚硫酸乙烯酯的质量比为(0.1～2):(0.5～5)。
8.一种锂离子电池，包括正极材料、负极材料与电解液，其特征在于，所述电解液为权利要求1～7任一项所述的电解液。
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