CN105873664A - 电化电池 - Google Patents
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Abstract
通过电(内)渗流处理样品的电化电池阵列，包括(i)电极室，其包括阴极室(CC)和阳极室(AC)，(ii)阴极(C)，其设置在所述阴极室(CC)中，(iii)阳极(A)，其设置在所述阳极室(AC)中，(iv)中间阴极室(C1)，(v)中间阳极室(A1)，(iv)第一选择性膜(M1)，其设置在所述阴极室(CC)和所述第一中间阴极室(C1)之间，(v)第二选择性膜(M2)，其设置在所述阳极室(AC)和所述第一中间阳极室(A1)之间，(vi)样品的处理室(T)，其设置在所述中间阴极室(C1)和所述中间阳极室(A1)之间，还包括在所述处理室(T)和所述中间阴极室(C1)之间的第一隔膜(S1)和设置在所述处理室(T)和所述中间阳极室(A1)之间的第二隔膜(S2)。
Description
技术领域
本发明涉及通过电(内)渗流处理样品特别是固体或液体生物材料的电化电池，所述电化电池包括具有阴极室和阳极室的电极室、设置在所述阴极室的阴极和设置在所述阳极室的阳极。本发明进一步涉及这样的电化电池的用途。
背景技术
通过将外电场施加到在电化电池中包括移动离子的液体或固体生物材料上，根据电化电池中的条件、环境和化学环境观察到不同的现象。这些现象包括电解、电渗析、电泳、电渗(也称为电内渗)。
20世纪50年代之前，文献没有对这些现象加以区分。然而，由于潜在的化学和物理过程的很好的理解，现在能够区别这些现象。与电解对比，其中化学反应发生的电渗析、电泳和电(内)渗涉及由电流引起的电解质中的传递过程。
电解：
在电解过程中通过电流的作用发生物质的化学反应/分解。该过程限于电极的表面上，根据法拉第定律进行，其控制流量和化学反应之间的关系。通过电极反应电解质的组成在电解过程中变化。此外需要电解质的一定最小电导率。然而，在电解的定义中不包括在电解质本身中发生的过程。
在下面更详细地描述该现象，由于在电极处的电解需要电化学转换以启动传递过程并维持电流。然而，这些工艺仅提供了现象的发生，但并不是基本原则直接部分。在电极处发生的化学过程，因此可以从通过适当的屏障的其它传输现象分离。
电渗析：
在电渗析中通过施加电势差使离子从一种溶液经由离子交换膜运送到另一种溶液。存在阳离子向阴极和阴离子向阳极的选择性流。如果由所谓的离子选择性膜分隔电极，离子根据它们的迁移率迁移到相应的电极。如果膜没有离子选择性，在电解质中阴离子和阳离子未分开。
在水溶液中离子包括水化层，通过离子运动约4至6个水分子结合于所述离子流。一个法拉第电荷流(96485As/mol)对应70至110ml水的运输量。
电泳：
在电泳中，带电胶体物质是分开的。工艺原理运用电解质(电泳)中的电场中的带电载体(具有表面电荷的分散粒子)的不同迁移速度。因为电泳用于分离高分子材料，需要施加强电场，在载体介质中发生分离。为了避免缓慢迁移胶体/高分子量物质的回混，这种载体介质也是必要的。
电(内)渗：
电渗(电内渗)的原理是基于包括结合或吸附在孔里面的带电载体的多孔材料的存在。在外电场(例如，远程电解过程引起的)中，通过多孔的三维***发生电荷流。由于只有部分电荷局部化(例如负电荷)，具有相反电荷的离子(例如阳离子)在多孔***中迁移。由于离子运动液体开始在孔中移动。在远处的阴极的方向观察到离子和流体迁移。在电渗中，带负电荷的载体局部化，观察到阳离子向阴极的流动，在电内渗中，由于阴离子是移动的，带正电荷的载体局部化，观察到阴离子向阳极的流动。在本发明的含义中，术语电(内)渗指的是电渗和电内渗。
US 3440159描述了从还包括高分子化合物的溶液中电渗分离不带电的分子的方法。使用具有两种不同的离子交换膜的电化电池阵列。分离膜是离子选择性膜，并表现出不同的多孔性。要被分离的物质是不带电荷的低分子量物质，特别是被运送到具有电渗流的室的碳水化合物。根据US 3440159的方法能够分离碳水化合物溶液和高分子量物质溶液。分离介质是离子交换膜，其可以表现出相同的极性，但必须显示出不同的渗透性。对于低分子量物质，离子选择性膜应当是可渗透的，其它膜是不可渗透的。通过具有不同渗透性的离子选择性膜，通过电渗所需物质的降低和升高是可能的。
电渗透原理可以应用于不同的分离方法。适用电(内)渗原理的已知电化学装置的一个缺点是，由于必须被施加的电场，发生离子迁移引起电(内)渗流，这继而引起处理溶液中的浓度改变。然而，在生物材料的处理中，维持溶液中离子浓度和pH不变是重要的，因为任何变化可能降低或破坏生物材料的生物活性。
发明内容
因此，本发明的目的是提供电化电池，其中克服了该问题。特别是电化电池应能够处理生物材料而不会不利影响生物材料的活性。
该问题由根据权利要求1的电化电池解决。
通过电渗流处理样品的电化电池，包括
(i)电极室，其包括阴极室和阳极室，
(ii)阴极，其设置在阴极室中，
(iii)阳极，其设置在阳极室中，
(iv)中间阴极室，
(v)中间阳极室，
(ⅳ)第一选择性膜，其设置在所述阴极室和所述第一中间阴极室之间，
(ⅴ)第二选择性膜，其设置在所述阳极室和所述第一中间阳极室之间，
(vi)样品的处理室，其设置在所述中间阴极室和所述中间阳极室之间，还包括：所述处理室和所述中间阴极室之间的第一隔膜，设置在所述处理室和所述中间阳极室之间的第二隔膜。
在一个优选的实施方案中，样品是生物材料。
通过简单地将其放入处理室中如上述所定义的电化电池最适于液体生物材料。这种电化电池也可用于处理固体生物材料，但在这种情况下，电(内)渗处理需要更长的时间。
在特别适合于固体样品的本发明的一个实施方式中，电化电池还包括
(vii)针对放置在所述处理室中的固体样品或基本上固体样品特别是固体生物材料的夹持装置，该夹持装置将所述处理室分成阴极处理室和阳极处理室。这个实施例特别适用于处理的固体生物材料，因为它比只具有五个室的上述电化电池更快。在本实施例中阴极处理室邻接第一分离器膜和所述阳极处理室邻接第二隔膜。夹持装置被构造成当它携带的固体样品并放置在处理室，所述夹持装置将所述处理室成两个分离的室，一个阴极处理室和阳极处理室，由此固体样品同时暴露于阴极处理室和阳极处理室。将该夹持装置置于阴极处理室和阳极处理室之间，以便在电化电池内的迁移需要经由放置在夹持装置中的生物材料发生。
术语“处理样品”包括对样品利用电(内)渗作用的任何过程。特别是，它包括样品(如生物材料)的纯化以除去不需要的化合物和离子以及将所需的化合物运送至和/或进入样品如生物材料。术语固体样品或固体生物材料指的是具有三维形状的任何样品，例如组织、膜、骨骼等，而术语液体样品或液体生物材料指的是不具有结构和行为的样品，像液体如血液、血浆、脑脊髓液等。
电极可以由常规的电极材料制成。在一个优选的实施方案中，电极包括石墨、铂或其它抗化学腐蚀的电极材料。在一个特别优选的实施方案中，电极包括涂覆贵金属氧化物的钛。
在本发明的一个实施方案中，第一隔膜和第二隔膜由基本上相同的材料组成。这意味着第一隔膜和第二隔膜都由具有相同或几乎相同的化学和物理结构和性能的材料制成。
在一个优选的实施方案中，第一隔膜和第二隔膜是电(内)渗活性膜。电(内)渗活性膜是多孔膜，其中所述孔含有在表面局部化的电荷。局部化的电荷可以例如由形成范德华力的表面离子(如去质子化的酸，例如去质子化羧酸)或偶极子或它们的组合引起。
第一隔膜和第二隔膜可以是凝胶。凝胶可以是来自电泳的已知凝胶。这种凝胶优选选自由琼脂糖凝胶、果胶凝胶、淀粉或溶胀纤维素所组成的组。
第一选择性膜和所述第二选择性膜可以选自由半渗透膜、离子交换膜、离子交换隔膜或它们的组合所组成的组。
在进一步的实施方案中，电化电池可包括至少一个附加的室。特别是这种附加的室可以是一个或多个附加的中间(阳极和/或阴极)室。在一个优选的实施方案中，电化电池包括2*n个附加的室(成对的室)其中n为自然数。例如，这些附加的一对室可以包括第二中间阴极室和第二中间阳极室和附加的一对膜，第二中间阴极室设置在(第一)中间阴极室和处理室之间，第二中间阳极室设置在(第一)中间阳极室和处理室之间。另外或作为替代方案，这样的附加的一对室也可以是分别设置在阴极室之前和阳极室之前的预阴极室和预阳极室。
在一个实施方案中，第一隔膜和第二隔膜包括生物材料，所述生物材料是与待处理的生物材料基本上相同的材料。例如。如果要待处理的生物材料为心包，那么第一隔膜和第二隔膜可以包括心包。这进一步减少电解质环境中的变化。例如可以将嵌入第一隔膜和第二隔膜的生物材料嵌入凝胶例如琼脂糖中。
在处理过程中将生物材料固定或放置在电化电池中，从而使得在电场的影响下电流需要经过待处理的生物材料迁移由此产生强电渗流。
待处理的样品必须可使用电(内)渗透处理。生物材料通常无需准备即可使用电(内)渗处理；对于一些固体生物材料，如果它以薄膜形式存在可能是有帮助的。
在优选的实施方案中，将某些溶质或离子从待处理生物材料中选择性地除去并且，如果有必要，由其它溶质或离子取代。
本发明优选的用途是固体和液体的生物材料例如用戊二醛固定的心包或体液的电(内)渗处理。由于电(内)渗流，可以实现固体和液体生物材料中强质量转移。例如能够运送反应活性化学物质如氨基酸进入生物材料或除去对生物材料本身或生物材料的进一步使用产生不利影响的化合物。
可以去除液体生物材料中的例如低分子量成分，如葡萄糖、尿素、肌酸酐、盐。
当然还通过如上所述的使用电化电池通过电(内)渗流处理样品特别是生物材料的方法(通过将电解质置于室中，将样品置于处理室中并对电极施加电流)来解决上述问题。
基本上，本发明是基于以下发现：通过使用至少上述的五个室，样品附近的离子强度和pH值基本上不会变化，因此样品不会受到由于样品附近环境的变化的不利影响，即使有电渗流通过样品。
如上所述，包括五个室的电化电池最适合于液体样品。使用包括六个室的电化电池通过电渗流处理固体样品的方法对固体样品是最有益的。
在一个优选的实施方案中，样品是生物材料，更优选地是心包。
在一个优选的实施方案中，将低频交变电流施加到电化电池上。
在另一个实施方案中，将含离子的水溶液用作电解质。优选的离子选自碱和碱土金属盐类的类别。在特别优选的实施方案中，将可溶性碱金属磷酸盐用作缓冲***。
当可分别在宽范围内选择阳极室和阴极室的pH值时，中间阴极室、中间阳极室、处理室、如果存在阴极处理室和如果存在阳极处理室中的电解质的pH值在3至10之间的范围内，在特别优选的实施方案中，pH值范围对应于待处理的样品(如生物材料)的最佳值。可以例如通过磷酸钾缓冲液来进行调整。
在优选的实施方案中，电解质中溶解的盐类的浓度在0.1mM至1M之间。在特别优选的实施方案中，电解质包括在5至50mM之间的磷酸盐缓冲液。碱可以用作支持电解质。
待使用的电流密度依赖于生物材料的横截面面积，但是可以在宽范围内变化。优选的电流密度在0.1mA/cm2至1A/cm2之间。在特别优选的实施方案中，电流密度为在1mA/cm2至100mA/cm2之间。电流密度的上限取决于待处理材料的导电率。电流密度的下限由所需要的处理时间限定，因为电(内)渗流随着电流密度的降低而降低，其可导致处理时间的延长。
本发明进一步涉及如上所述的电化电池用于处理固体生物材料中的用途。在这种情况下，生物材料最优选为心包。
本发明进一步涉及如上所述的电化电池用于处理液体生物材料中的用途。所述生物材料例如可以选自由血液或血浆所组成的组。
附图说明
通过附图和对它们的描述以及一组实施例对本发明进行进一步说明。
图1示意性地示出了根据现有技术的电化电池阵列。
图2示意性示出了具有五个室的用于通过电(内)渗流处理样品的电化电池阵列。
图3示意性示出了具有六个室的用于通过电(内)渗流处理样品的电化电池阵列。
具体实施方式
图1示出了用于通过电(内)渗流处理样品如生物材料的电化电池，所述电化电池具有包括阴极室(CC)和阳极室(AC)的电极室。阴极(C)设置在阴极室(CC)中，阳极(A)设置在阳极室(AC)中。生物材料的处理室(T)设置在阴极室(CC)和阳极室(AC)之间。处理室(T)包括放置在所述处理室(T)中的用于固体样品如生物材料的示意性示出的夹持装置(P)并且由此将处理室分成阴极处理室(CT)和阳极处理室(AT)。第一选择性膜(M1)设置在所述阴极室(CC)和所述阴极处理室(CT)之间。第二选择性膜(M2)设置在所述阳极室(AC)和所述阳极处理室(A1)之间。选择性膜(M1，M2)是离子选择性膜。通过将例如固体生物材料如心包放置在夹持装置(P)中并施加电流，室CC、室CT、室AT和室AC中的化学环境(pH、离子强度、离子浓度)改变。生物材料可能会受到不利影响。
图2示出了用于通过电(内)渗流处理样品如生物材料的电化电池，其包括具有阴极室(CC)和阳极室(AC)的电极室。阴极(C)设置在阴极室(CC)中，而阳极(A)设置在阳极室(AC)中。电化电池还包括中间阴极室(C1)和中间阳极室(A1)。此外，还有设置在所述阴极室(CC)和所述第一中间阴极室(C1)之间的第一选择性膜(M1)和设置在所述阳极室(AC)和所述第一中间阳极室(A1)之间的第二选择性膜(M2)。
将样品或生物材料的处理室(T)设置在所述中间阴极室(C1)和所述中间阳极室(A1)之间。第一隔膜(S1)设置在所述处理室(T)和所述中间阴极室(C1)之间，第二隔膜(S2)设置在所述处理室(T)和所述中间阳极室(A1)之间。将液体或固体生物材料放置在处理室(T)中，施加电流，尽管用实施例进一步说明的流体，处理室(T)内的条件基本上保持不变。
图3示出了特别适于固体样品如固体生物材料的电化电池。基本结构与图2相同，因此参考图2。具有相同的参考标记的元件与图2中的元件相同，因此避免再次描述这些元件，读者应参考图2。此外，图3的电化电池包括针对放置在所述处理室(T)中的固体生物材料的夹持装置(P)，该夹持装置(P)将处理室分为阴极处理室(CT)和阳极处理室(AT)。如上述提到的，本实施方案特别适合于处理固体生物材料，因为处理比上述具有仅五个室的电化电池更快。在本实施方案中，阴极处理室(CT)相邻于第一隔膜(S1)，并且阳极处理室(AT)相邻于第二隔膜(S2)。将夹持装置(P)放置在阴极处理室(CT)和阳极处理室(AT)之间，由此电化电池内的迁移需要通过放置在夹持装置(P)的生物材料而发生。
现在参考图2和图3，将中间阴极室(C1)和中间阳极室(A1)通过为半渗透膜的选择性膜(M1，M2)与阴极室(CC)和阳极室(AC)分离。这些选择性膜(M1，M2)防止了室之间的液压液的混合，但是允许离子通过。可选择地可以将离子交换膜或隔膜用作选择性膜(M1，M2)。因此，进入阴极处理室(CT)和阳极处理室(AT)中的离子的性质和量可以根据电流进行控制。选择性膜(M1，M2)的选择取决于所用的电解质的类型和待处理的溶液的性质。在位置M1或M2同时使用阴离子交换膜和阳离子交换膜或它们的组合确保了确定的离子的供给和除去进入阴极处理室(CT)和阳极处理室(AT)。
附加隔膜(S1，S2)是电渗活性的。将溶质通过图3的夹持装置(P)中的生物屏障层或图2的液体生物材料运送而没有所需的盐浓度或pH的任何改变。
实施例
实施例1(比较例)：
实施例1示出了根据现有技术具有四个室和作为分离膜的琼脂糖凝胶的电化电池(参见图1)。所述电化电池具有圆形的横截面，其直径为2cm，膜面积为3.14cm2。
作为选择性膜M1和M2，使用Nafiontyp离子交换膜。将电(内)渗活性隔膜放置在夹持装置(P)中。该隔膜由涂覆琼脂糖凝胶的棉织物组成。将1.5重量％的琼脂糖溶解在沸水中并仍以液体形式涂覆到棉织物上。固化后，将隔膜置于位置(P)。所有室(CC，CT，AT，AC)充满了50mM磷酸缓冲液标准品(3.4g KH2PO4和4.3g K2HPO4；溶解在500ml水中)。当在阴极(C)和阳极(A)之间施加电压时，从阳极处理室(AT)到阴极处理室发生电渗流(CT)。为了比较目的，将纤维素膜(Muscocell)置于位置(P)。当在阴极(C)和阳极(A)之间施加电压时，从阳极处理室(AT)到阴极处理室(CT)只发生最小的电渗流。下表1中示出了发生的电池电流、电池电压和从阴极处理室(CT)除去的电解质的量。
表1：电池电流、电池电压和从阴极处理室(CT)除去的电解质的量
| 时间(min) | 取自室CT的电解质(g) | 电流(mA) | 电压(V) |
| 琼脂糖膜 | |||
| 0 | - | - | - |
| 3 | - | 62.5 | 28.24 |
| 6 | 0.478 | 67.1 | 28.15 |
| 10 | - | 61.7 | 28.24 |
| 纤维素膜 | |||
| 0 | 0.000 | 58.7 | 29.56 |
| 8 | 0.0302 | 73.7 | 29.19 |
| 30 | - | 68.9 | 29.45 |
实验后，分析阳极处理室(AT)和阴极处理室(CT)中的电解质的磷酸盐含量。结果示于表2。
表2：不同室中的磷酸盐浓度
如从实验结果可以看出，通过使用合适的隔膜(琼脂糖膜)发生电渗流输送。独立地发生磷酸根离子迁移到阳极处理室(AT)。使用琼脂糖隔膜前6分钟中从阳极处理室(AT)到阴极处理室(CT)的电渗流为0.025ml/min cm2(电解质的密度等于1g/ml)。由于浓差极化和pH变化发生流体的减少。尽管通过使用不合适的纤维素膜作为隔膜而观察到离子转运(其可以通过磷酸盐浓度的变化来测定)，然而基本上没有电渗流。因此，由于少量的羧酸基团在目前条件下纤维素膜可能是不适合的。
实施例2
实施例2示出了用于处理液体生物材料的电化电池(图2)中的五个室的适当应用，由此生物液体和环境中的离子浓度未不利地改变。使用具有5个腔室的电化电池。所述电化电池具有圆形的横截面，其直径为2cm，因此所有的膜表现出3.14cm2的有效面积。
作为第一选择性膜和第二选择性膜M1和M2，使用Nafion型离子交换膜。作为电渗活性隔膜A1和A2，使用按照实施例1制备的各自的涂覆有琼脂糖凝胶的棉织物。在固化之后，将分离器固定在图2中的位置S1和S2。所有室(CC，C1，T，A1，AC)充满了50mM磷酸缓冲液标准品(见实施例1)。当在阴极(C)和阳极(A)之间施加电压时，从中间阳极室(A1)经由处理室(T)至中间阴极室(C1)发生电渗流。表3中示出了电池电流、电池电压和从中间阴极室(C1)中除去的电解质的量。
表3：电池电流、电池电压和从中间阴极室(C1)除去的电解质的量
实验进行之后，对中间阴极室(C1)、中间阳极室(A1)和处理室(T)中的电解质进行了研究以测定磷酸盐水平。结果示于表4。
表4：不同室中的磷酸盐浓度
| 样品 | 溶液磷酸盐mM |
| 中间阴极室(C1)(14min) | 23.7 |
| 中间阴极室(C1)(14min) | 23.4 |
| 处理室(T)(14min) | 51.2 |
| 处理室(T)(14min) | 51.6 |
| 中间阳极室(A1)(14min) | 78.2 |
| 中间阳极室(A1)(14min) | 77.4 |
| 空白 | 0.43 |
如从实验结果可以看出，通过电渗流阴极处理室(CT)中的磷酸盐浓度几乎保持不变。电解质运送到中间阴极室(C1)，而中间阴极室(C1)的负磷酸盐离子经由处理室(T)迁移至中间阳极室(A1)。前13分钟中从中间阴极室(C1)向中间阳极室(A1)的电渗流为0.019ml/min cm2(电解质的密度等于1g/ml)。
实施例3
本实施例证实了对于氨基酸以精氨酸为例本发明的方法的成功应用。使用具有5个室的电化电池阵列(图2)。电化电池具有圆形的横截面，其直径为2cm，膜面积为3.14cm2(参见实施例1)。
作为第一选择性膜和第二选择性膜M1和M2使用Nafion型离子交换膜。作为电渗活性隔膜S1和S2，使用如实施例1中所述的涂覆有琼脂糖凝胶的棉织物。固化后，膜分离器S1和S2分别固定在它们的位置。所有室(CC，C1，T，A1，AC)充满了50mM磷酸缓冲液标准品(3.4gKH2PO4和4.3g K2HPO4，溶解在500ml水中)，其另外还含有5mM精氨酸盐酸盐。
在阴极(C)和阳极(A)之间施加电压后，经由处理室(T)从中间阳极室(A1)至中间阴极室(C1)发生电渗流。在10分钟电解时间后发生从处理室(T)向中间阴极室(C1)的电解质的流出量增加。表5中示出了电池电流、电池电压和从中间阴极室(C1)除去的电解质的量。
表5：电池电流、电池电压和从中间阴极室(C1)除去的电解质的量
| 时间(min) | 取自中间阴极室(C1)的电解质(g) | 电流(mA) | 电压(V) |
| 0 | 0 | 41.8 | 30.45 |
| 10 | 0.635 | 54.8 | 30.33 |
| 15 | 0.913 | 53.1 | 30.30 |
将总量0.913g(密度为1g/ml)的电解质运送到中间体阴极室(C1)，仅0.16g电解质被添加到处理室(T)中。绝大多数(0.753g，82.5重量％)从中间阳极室(A1)经由处理室(T)运送到中间阳极室(A1)。实验后，测定中间阴极室(C1)、处理室(T)和中间阳极室(A1)中的电解质中的磷酸盐和精氨酸浓度。结果示于表6。
表6：不同室中的磷酸盐和精氨酸含量
| 样品溶液 | 磷酸盐[mM] | 精氨酸[mM] |
| 中间阴极室(C1)(15min) | 27.6 | 3.01 |
| 中间阴极室(C1)(15min) | 27.8 | |
| 处理室(T)(15min) | 48.0 | 4.35 |
| 处理室(T)(15min) | 53.5 | |
| 中间阳极室(A1)(15min) | 58.2 | 3.05 |
| 中间阳极室(A1)(15min) | 62.9 | |
| 标准品50mM磷酸盐/5mM精氨酸 | 71.0 | 5.14 |
| 标准品50mM磷酸盐/5mM精氨酸 | 59.6 | |
| 空白 | 0.95 |
如从实验结果可以看出，处理室(T)中的磷酸盐浓度基本保持不变。精氨酸浓度以不同的方式变化。由于通过电渗流实现了几乎稳态的供应和除去，在处理室(T)中观察到最高浓度。由于琼脂糖凝胶也具有离子交换性能，与5mM的初始浓度相比精氨酸浓度的降低还可以由精氨酸与琼脂糖凝胶的酸性基团的可能结合来说明。负磷酸根离子从中间阴极室(C1)经由处理室(T)向中间阳极室(A1)迁移。在前10分钟中从中间阳极室(A1)向中间阴极室(C1)的电渗流为0.020ml/min cm2(电解质的密度为1g/ml)。
实施例4
实施例4证实了，固定的心包也是用于进行电(内)渗处理的合适的材料。使用具有5个室的电化电池(图2)。该电化电池具有圆形的横截面，其直径为2cm，膜面积为3.14cm2(参见上面的实施例)。
作为选择性膜M1和M2，使用Nafion型离子交换膜。使用戊二醛固定小牛心包作为电渗活性隔膜S1和S2。隔膜S1和S2存储在0.25重量％戊二醛水溶液中。在将它们装配到电化电池中之前，隔膜S1和S2每个用50mM磷酸盐缓冲液漂洗2×5分钟以除去游离戊二醛。所有室(CC，C1，T，A1，AC)充满了50mM磷酸缓冲液标准品(3.4g KH2PO4和4.3g K2HPO4，溶解在500ml水中)，另外还含有5mM精氨酸盐酸盐。在阴极(C)和阳极(A)之间施加电压后，从中间阳极室(A1)经由处理室(T)到中间阴极室(C1)发生电渗流。表7中示出了电池电流、电池的电压和从中间阴极室(C1)除去的电解质的量。
表7：电池电流、电池电压和从中间阴极室(C1)除去的电解质的量
| 时间(min) | 取自中间阴极室(C1)的电解质(g) | 电流(mA) | 电压(V) |
| 0 | 60 | 30.29 | |
| 3 | 61.1 | 30.22 | |
| 5 | 0.832 | 65.9 | 30.21 |
实验后，对中间阴极室(C1)、处理室(T)和中间阳极室(A1)中的电解质中的磷酸盐和戊二醛浓度进行测定。结果示于表8。
表8：不同室中的磷酸盐和戊二醛浓度
| 样品溶液 | 磷酸盐[mM] |
| 中间阴极室(C1)(5min) | 30.5 |
| 处理室(T)(5min) | 48.2 |
| 中间阳极室(A1)(5min) | 51.3 |
| 50mM磷酸盐标准品 | 47.7 |
如从实验结果可以看出，处理室(T)中的磷酸盐浓度保持基本恒定。所有的室中残留的游离戊二醛的浓度仍低于检测极限。电解质通过心包运送到中间阴极室(C1)，而带负电荷的磷酸根离子从中间阴极室(C1)经由处理室(T)向中间阳极室(A1)迁移。在前5分钟中从中间阳极室(A1)向中间阴极室(C1)的电渗流为0.053ml/min cm2(电解质的密度为1g/ml)。
如果实验继续，由于磷酸根离子从室2迁移至室3的浓度极化导致因为pH值改变而电渗流变化。通过反转电化电池的极性，离子迁移和电渗流的反转发生。在7分钟的具有反极性的连续电解后，测定室中的下列磷酸盐浓度(表9)。
表9(反极性)：不同室中的磷酸盐浓度
| 样品溶液 | 磷酸盐[mM] |
| 中间阴极室(C1)(7min) | 58.3 |
| 处理室(T)(7min) | 51.0 |
| 中间阳极室(A1)(7min) | 40.7 |
| 50mM磷酸盐标准品 | 47.7 |
实施例5
实施例5证实了从待处理溶液分离不带电荷的分子，其中溶液中的离子含量保持不变。使用具有5个室的电化电池阵列(图2)。该电化电池具有圆形的横截面，其直径为2cm，膜面积为3.14cm2(参见上面的实施例)。
作为选择性膜M1和M2，使用Nafion型离子交换膜。作为电渗活性隔膜S1和S2，使用如实施例1中所述的涂覆有琼脂糖凝胶的棉织物。固化后，膜分离器S1和S2分别固定在它们的位置。所有室(CC，C1，T，A1，AC)充满了50mM磷酸缓冲液标准品(3.4g KH2PO4和4.3gK2HPO4，溶解在500ml水中)。处理室(T)中的缓冲溶液还含有1g/l葡萄糖一水合物。
在阴极(C)和阳极(A)之间施加电压后，从中间阳极室(A1)经由处理室(T)向中间阴极室(C1)发生电渗流。由于从处理室(T)向中间阴极室(C1)的电解质的流动增加，在13分钟电解后，发生从处理室(T)向中间阴极室(C1)的电解质的流出量增加。此时，中间阴极室(C1)的电解质重新填充有50mM磷酸盐溶液。表10中示出了电池电流、电池的电压和从中间阴极室(C1)除去的电解质的量。
表10：电池电流、电池电压和从中间阴极室(C1)除去的电解质的量
实验后，对中间阴极室(C1)、处理室(T)和中间阳极室(A1)中的电解质中的磷酸盐和葡萄糖浓度进行了研究。结果示于表11。
表11：不同室中的磷酸盐和葡萄糖浓度
| 样品溶液 | 磷酸盐[mM] | 葡萄糖[g/l] |
| 中间阴极室(C1)/1(13min) | 21.9 | 0.15 |
| 处理室(T)(32min) | 58.8 | 0.65 |
| 中间阳极室(A1)(32min) | 96.5 | 0.05 |
| 中间阴极室(C1)/2(32min) | 25.2 | 0.11 |
| 标准品50mM磷酸盐 | 49.1 | |
| 标准品50mM磷酸盐/葡萄糖 | 54.7 | |
| 空白 | 0.03 | |
| 标准品0.5g/l | 0.50 | |
| 标准品1g/l | 1.10 |
如从实验结果可以看出，处理室(T)中的磷酸盐浓度保持基本恒定，而处理室(T)中的葡萄糖浓度下降，中间阴极室(C1)中的葡萄糖浓度升高。通过电渗流将葡萄糖运送到中间阴极室(C1)，而负磷酸根离子从中间阴极室(C1)经由处理室(T)迁移到中间阳极室(A1)。前13分钟中从中间阳极室(A1)向中间阴极室(C1)的电渗流为0.016ml/min cm2(电解质的密度为1g/ml)。
实施例6
实施例6证实了从待处理溶液分离不带电荷的分子，其中溶液中的离子含量保持不变。使用具有5个室的电化电池阵列(图2)。该电化电池具有圆形的横截面，其直径为2cm，膜面积为3.14cm2(参见上面的实施例)。
作为选择性膜M1和M2，使用Nafion型离子交换膜。作为电渗活性隔膜S1和S2，使用如实施例1中所述的涂覆有琼脂糖凝胶的棉织物。固化后，隔膜S1和S2分别固定在它们的位置。所有室(CC，C1，T，A1，AC)充满了50mM磷酸缓冲液标准品(3.4g KH2PO4和4.3g K2HPO4，溶解在500ml水中)。处理室(T)中的缓冲溶液还含有1g/l葡萄糖一水合物。
在阴极(C)和阳极(A)之间施加电压后，从中间阳极室(A1)经由室5向中间阴极室(C1)发生电渗流。由于从处理室(T)向中间阴极室(C1)的电解质的流动增加，在13分钟电解后，发生从室5向室2的电解质的流出量增加。此时，中间阴极室(C1)的电解质重新填充有50mM磷酸盐溶液。表12中示出了电池电流、电池电压和从中间阴极室(C1)除去的电解质的量。
表12：电流、电池电压和从中间阴极室(C1)除去的电解质的量
| 时间(min) | 取自中间阴极室(C1)的电解质(g) | 电流(mA) | 电压(V) |
| 0 | 0 | 60.5 | 30.38 |
| 8 | 0.7595 | 69.1 | 30.12 |
| 16* | 0 | 76.8 | 29.95 |
| 22 | 0.6047 | 77.0 | 29.9 |
*在1.364ml总流量(电解质的密度为1g/ml)之后0.25ml磷酸盐缓冲液再填充室5。
实验后，对中间阴极室(C1)、处理室(T)和中间阳极室(A1)中的电解质中的磷酸盐和葡萄糖浓度进行了检测。结果示于表13。
表13：不同室中的磷酸盐和葡萄糖浓度
| 样品溶液 | 磷酸盐[mM] | 葡萄糖[g/l] |
| 中间阴极室(C1)/1(8min) | 31.5 | 0.19 |
| 处理室(T)(22min) | 53.2 | 0.68 |
| 中间阳极室(A1)(22min) | 89.6 | 0.10 |
| 中间阴极室(C1)/2(22min) | 27.7 | 0.17 |
| 标准品50mM磷酸盐 | 47.7 | |
| 标准品50mM磷酸盐/葡萄糖 | 46.5 | |
| 空白 | 0.07 | |
| 标准品1g/l | 1.09 |
如从实验结果可以看出，处理室(T)中的磷酸盐浓度保持基本不变，而处理室(T)中的葡萄糖浓度下降，中间阴极室(C1)中的葡萄糖浓度下降。通过电渗流将葡萄糖运送到中间阴极室(C1)，而负磷酸根离子从中间阴极室(C1)经由处理室(T)迁移到中间阳极室(A1)。前8分钟中从中间阳极室(A1)向中间阴极室(C1)的电渗流为0.030ml/min cm2。
实施例7
实施例7示出了通过使用夹持装置(P)中固定的戊二醛心包处理固体多孔样品的可能性。使用具有六个室的电化电池(图3)。该电化电池具有圆形的横截面，其直径为2cm，膜面积为3.14cm2(参见上面的实施例)。
作为选择性膜M1和M2，使用Nafion型离子交换膜。作为电渗活性隔膜S1和S2，使用如上所述的戊二醛固定的小牛心包。将待处理的心包放置在夹持装置(P)中。所有室(CC，C1，CT，AT，A1，AC)充满了50mM磷酸缓冲液标准品(3.4g KH2PO4和4.3g K2HPO4，溶解在500ml水中)，另外还含有5mM精氨酸盐酸盐。所有心包存储在0.25重量％戊二醛水溶液中。在将它们装配进电化电池中之前，隔膜S1、隔膜S2和待处理的心包每个用50mM磷酸盐缓冲液漂洗2×5分钟以除去游离戊二醛。
在阴极(C)和阳极(A)之间施加电压后，从中间阳极室(A1)向阳极处理室(AT)、位置(P)处待处理的心包和从阴极处理室(CT)向中间阴极室(C1)发生电渗流。表14中示出了电池电流、电池电压和从阴极室处理室(CT)除去的电解质的量。
表14：电池电流、电池电压和从阴极处理室(CT)除去的电解质的量
| 时间(min) | 取自阴极处理室(CT)的电解质(g) | 电流(mA) | 电压(V) |
| 0 | 47.6 | 30 | |
| 5 | 51.1 | 30 | |
| 10 | 0.9187 | 52.0 | 30 |
实验后，对中间阴极室(C1)、阴极处理室(CT)、阳极处理室(AT)和中间阳极室(A1)中的电解质的磷酸盐浓度进行分析。结果示于表15。
表15：不同室中的磷酸盐浓度
如从实验结果可以看出，根据本发明的设置阴极处理室(CT)和阳极处理室(AT)中的磷酸盐浓度几乎不变。将电解质从阳极处理室(AT)经由承载心包的位置(P)运送到阴极处理室(CT)。负磷酸根离子从中间阴极室(C1)经由阴极处理室(CT)和阳极处理室(AT)迁移到中间阳极室(A1)中。前10分钟中从阳极处理室(AT)向阴极处理室(CT)的电渗流是0.029ml/min cm2(电解质的密度为1g/ml)。
为了确认重复实验。为了这个目的，电化电池完全排空且充满新鲜的50mM磷酸盐缓冲液。表16中示出了电池电流、电池电压和从阴极处理室(CT)除去的电解质的量。
表16：电池电流、电池电压和从阴极处理室(CT)除去的电解质的量
| 时间(min) | 取自阴极处理室(CT)的电解质(g) | 电流(mA) | 电压(V) |
| 0 | 51.7 | 30 | |
| 5 | 50.0 | 30 | |
| 9 | 50.4 | 30 | |
| 10 | 0.8613 | - | - |
实验后，对中间阴极室(C1)、阴极处理室(CT)、阳极处理室(AT)和中间阳极室(A1)中的电解质的磷酸盐浓度进行分析。结果示于表17。
表17：不同室中的磷酸盐浓度
| 样品溶液 | 磷酸盐[mM] |
| 中间阴极室(C1)(10min) | 34.1 |
| 阴极处理室(CT)(10min) | 46.0 |
| 阳极处理室(AT)(10min) | 44.3 |
| 中间阳极室(A1)(10min) | 66.5 |
| 标准50品mM磷酸盐 | 46.5 |
如从实验结果可以看出，根据本发明的设置阴极处理室(CT)和阳极处理室(AT)中的磷酸盐浓度几乎不变。由于电渗流，电解质从阳极处理室(AT)经由位置(P)处的心包运送到阴极处理室(CT)。中间阴极室(C1)的负磷酸盐经由阴极处理室(CT)和阳极处理室(AT)迁移到中间阳极室(A1)中。前10分钟中从阳极处理室(AT)向阴极处理室(CT)的电渗流是0.027ml/min cm2(电解质的密度为1g/ml)。通过反转电化电池阵列的极性，流动方向反转。
Claims (13)
1.一种通过电(内)渗流处理样品的电化电池，包括
(i)电极室，其包括阴极室(CC)和阳极室(AC)，
(ii)阴极(C)，其设置在所述阴极室(CC)中，
(iii)阳极(A)，其设置在所述阳极室(AC)中，
(iv)中间阴极室(C1)，
(v)中间阳极室(A1)，
(iv)第一选择性膜(M1)，其设置在所述阴极室(CC)和所述第一中间阴极室(C1)之间，
(v)第二选择性膜(M2)，其设置在所述阳极室(AC)和所述第一中间阳极室(A1)之间，
(vi)样品的处理室(T)，其设置在所述中间阴极室(C1)和所述中间阳极室(A1)之间，还包括在所述处理室(T)和所述中间阴极室(C1)之间的第一隔膜(S1)和设置在所述处理室(T)和所述中间阳极室(A1)之间的第二隔膜(S2)。
2.根据权利要求1所述的电化电池阵列，其特征在于所述样品是固体样品，其中所述电化电池还包括
(vii)针对放置在所述处理室(T)中的固体样品的夹持装置(P)，所述夹持装置(P)将所述处理室分成阴极处理室(CT)和阳极处理室(AT)。
3.根据权利要求1或权利要求2所述的电化电池阵列，其特征在于，所述第一隔膜(S1)和所述第二隔膜(S2)由相同的材料组成。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的电化电池阵列，其特征在于，所述第一隔膜(S1)和所述第二隔膜(S2)是电(内)渗活性膜。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的电化电池阵列，其特征在于，所述第一选择性膜和所述第二选择性膜选自由半透膜、离子交换膜、离子交换隔片或它们的组合所组成的组。
6.根据权利要求4或5所述的电化电池阵列，其特征在于，所述第一隔膜(S1)和所述第二隔膜(S2)是凝胶，优选地选自由琼脂糖凝胶、果胶凝胶、溶胀纤维素所组成的组。
7.一种使用根据权利要求1至6中任一项所述的电化电池通过电(内)渗流处理样品特别是生物材料的方法，通过将电解质放置在室(CC，C1，A1，AC，T)中，将样品放置在处理室(T)中以及对电极(A，C)施加电流。
8.一种使用根据权利要求2至6中任一项所述的电化电池通过电(内)渗流处理固体样品特别是固体生物材料的方法，通过将电解质放置在室(CC，C1，A1，AC，TC，TA)中，将固体样品放置在放置于处理室(T)中的夹持装置(P)中以及对电极(A，C)施加电流。
9.根据权利要求8所述的方法，其特征在于，所述生物材料是心包。
10.根据权利要求1至6中任一项所述的电化电池阵列用于处理固体生物材料的用途。
11.根据权利要求10所述的用途，其特征在于，所述生物材料为心包。
12.根据权利要求1至6中任一项所述的电化电池阵列用于处理液体生物材料的用途。
13.根据权利要求12所述的用途，其特征在于，所述生物材料选自由血液、血浆所组成的组。
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