CN105425274A - 一种铀样品年龄的测定方法 - Google Patents

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杨素亮
丁有钱
梁小虎
孙宏清
马鹏
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Abstract

本发明涉及一种铀样品年龄的测定方法，包括如下步骤：取适量的铀样品进行溶解；对溶解液中的234Th进行测量；对溶解液中的234U进行测量；对溶解液中钍进行放化分离；并对分离产品中的234Th和230Th分别进行测量；通过已知的贝特曼方程及放射性衰变规律计算出铀的年龄。本发明的测定方法，简化了操作流程；使用的α谱仪和γ谱仪均无需刻度探测效率；理论上避免了由α谱仪和γ谱仪探测效率刻度给分析结果带来的不确定度；分离和测量过程中均不需要额外的放射性示踪剂。

Description

一种铀样品年龄的测定方法
技术领域
本发明属于放射化学分析领域，具体涉及一种铀样品年龄的测定方法，适用于浓缩铀样品和贫化铀样品。
背景技术
铀样品的年龄是指其最后一次浓缩或化学分离到测定时刻的时间间隔，它是核材料的动态指纹，是国际核保障追查或核实其来源的重要依据之一。无论使用扩散法还是离心法生产浓缩铀，都以气态UF6为原料，产品也呈UF6状态。UF6的三相点温度低，在约57℃气化。而铀的衰变子体Pa和Th等元素的氟化物气化点温度均较高，如ThF4的沸点为1782℃，PaF4和PaF5的沸点也都高于500℃。因此，经转化和浓缩后，产品浓缩铀和尾料贫化铀中的Pa和Th等子体核素都可认为是在浓缩后才生长出来的。这些子体核素与母核在未达到平衡前，其含量是随着时间增长的，这是铀样品年龄测定的理论基础。
铀材料的年龄测定方法包括γ能谱法和放化法。其中γ能谱法适用于234U丰度较高的高浓铀样品。原理是通过高分辨γ谱仪测定214Bi与234U的活度比来确定样品的年龄。该方法无需对样品进行化学处理，相对快捷简便。但由于样品源与刻度标准源在γ粒子能量、几何条件(大小、形状、密度)及核素的空间分布等方面难以完全一致，导致探测效率不确定度较大，相应分析结果不确定度也较大。此外，234U到214Bi衰变链中的气态核素222Rn是否溢出也会影响分析结果。因此，γ能谱法不适用于精度要求较高的样品分析。放化法测定铀的年龄，可测定230Th与其母核234U的活度比值，也可测定231Pa与其母核235U的活度比值。以230Th与234U的活度比值测定为例，由贝特曼方程及放射性衰变规律，经推算后可得以下关系式：t＝1.09×105×A(230Th)t/A(234U)t。其中，t为样品的年龄(单位为a)，A(230Th)t/A(234U)t为样品中230Th与234U的活度比值。放化法适用性较强，结果不确定度相对较小，是铀年龄分析中常选用的方法。但传统放化法分离流程长、操作繁琐、工作量大；且必须对使用的γ谱仪和α谱仪进行探测效率刻度，除需用到很多价格昂贵的放射性标准物质外，还会给分析结果带来较大不确定度。
鉴于上述缺陷，本发明创作者经长时间的研究和实践，获得了本发明铀样品年龄的测定方法。
发明内容
针对现有技术中存在的缺陷，本发明提供一种铀样品年龄的测定方法，保证α谱仪和γ谱仪均无需刻度探测效率，避免由α谱仪和γ谱仪探测效率刻度给分析结果带来的不确定度；分离和测量过程中均不需要额外的放射性示踪剂；操作方法简单。
为达到以上目的，本发明采用的技术方案是：提供一种铀样品年龄的测定方法，包括如下步骤：
1)对铀样品进行溶解；
2)对溶解液中234Th进行测量；
3)对溶解液中234U进行测量；
4)对溶解液中钍进行放化分离；
5)对分离产品中234Th和230Th分别进行测量；
6)利用已知的贝特曼方程及放射性衰变规律计算出铀的年龄。
进一步，在步骤1)中，将铀样品溶解于硝酸中。
进一步，在步骤2)中，称取适量溶解液制备扁平源，利用高纯锗γ谱仪测量其中的234Th。
进一步，步骤3)中，取适量的溶解液，加入适量的硝酸再次稀释，称取适量的稀释液，电沉积制源后，利用α谱仪测量稀释液中234U。
进一步，在步骤4)中，所述钍的放化分离，是称取适量的溶解液，将该溶解液通过已用硝酸预平衡过的阴离子交换树脂色层柱，盐酸解吸，收集解吸液并称重。
进一步，在步骤5)中，取适量的解吸液，制备扁平源，使用高纯锗γ谱仪测量其中的234Th；将制备扁平源之后剩余解吸液电沉积后制源，使用α谱仪测量230Th。
进一步，在步骤6)中，所述贝特曼方程及放射性衰变规律的计算公式为：
t＝1.09×105×A(230Th)t/A(234U)t
其中，t为样品的年龄(单位为a)，A(230Th)t/A(234U)t为样品中230Th与234U的活度比值。
本发明的有益技术效果在于：(1)本发明的放化分离流程操作相对简便；(2)使用的α谱仪和γ谱仪均无需刻度探测效率；(3)理论上避免了由α谱仪和γ谱仪探测效率刻度给分析结果带来的不确定度；(4)分离和测量过程中均不需要额外的放射性示踪剂。
附图说明
图1是本发明铀样品年龄测定方法的流程图。
具体实施方式
下面结合附图，对本发明的具体实施方式作进一步详细的描述。
如图1所示，是本发明铀样品年龄的测定方法，该方法包括如下步骤：
(1)铀样品的溶解。取适量浓缩铀或贫化铀样品(其中铀含量一般不大于1g，234U含量一般不低于5.0×103Bq)，溶于10mL8mol/L硝酸中；
(2)溶解液中234Th的测量。称取适量溶解液制备扁平源，高纯锗γ谱仪测量其中的234Th；
(3)溶解液中234U的测量。称取约0.1mL溶解液，用适量0.01mol/L硝酸稀释后再次称重；称取适量稀释液(体积不大于0.1mL，含铀不大于50μg)，电沉积制源后α谱仪测量其中的234U；
(4)钍的放化分离。称取适量溶解液，通过8mol/L硝酸预平衡过的阴离子交换树脂色层柱，8mol/L硝酸洗涤约20个柱体积(至柱上黄色色带完全消失)，5个柱体积的6mol/L盐酸解吸，每柱体积分段收集解吸液并称重，NaIγ谱仪测量；
(5)分离产品中234Th的测量。将钍含量较高的解吸液合并后，取样制备扁平源，使用步骤(2)同一谱仪相同条件下测量其中的234Th；
(6)分离产品中230Th的测量。将制备扁平源之后剩余的钍含量较高的解吸液电沉积制源后，使用步骤(3)同一α谱仪的同一探头在相同条件下测量230Th。
下面通过具体的实施例进行说明：
分析对象为某贫化铀样品，化学形式为水合硝酸铀酰，试剂生产批号为8901，中国核工业总公司404厂产品。
称取该样品2.1g于玻璃小烧杯中，加入约11mL浓度为8mol/L的硝酸溶液，玻璃棒搅拌至溶解完全。称取该溶解液0.16204g，制备扁平源，在BE3830型宽能高纯锗γ谱仪(美国Ortec公司产品)探头的表面位置进行测量，计数率为1.1407cps。另称取约0.1mL(0.13821g)于20mL液闪管中，称取20mL0.01mol/L硝酸(20.059g)进行稀释。称取稀释液0.1mL(0.11072g)，分子电沉积制备α测量源(电沉积效率为99.9％，测量源活性区面积为2cm2)，7200-08型α谱仪(美国Canberra公司产品)测量，源片距探头11mm，测得234U的计数率为0.037718cps。
称取13.485g溶解液(经计算，其中234U的总计数率为671.33cps)以约0.3mL/min的流速通过已用8mol/L硝酸预平衡过的阴离子交换树脂色层柱(Dowex1×4阴离子交换树脂，75-120目，美国罗门哈斯公司产品；柱床规格为Φ5×75mm)，8mol/L硝酸洗涤约20个柱体积(至柱上黄色色带完全消失)，5个柱体积的6mol/L盐酸解吸，解吸液用称量过的小管每柱体积收集1管，再次称重后用3MW3/LP型NaIγ谱仪测量。其中234Th含量较高的为第2管解吸液，解吸液质量为1.7068g。称取该解吸液0.16204g制备扁平源，并用测量溶解液γ能谱的同一高纯锗γ谱仪进行测量，测量位置同样为探头表面，计数率为1.1407cps。校正到上柱前时刻，第2管解吸液中234Th的计数率为84.384cps，即流程钍的化学收率为88.89％。称取该解吸液1.3884g，电沉积制源后(沉积率为98.9％)，用测量溶解液α能谱的同一谱仪的同一探头在同一位置测量，计数率为0.12444cps。经取样系数及化学收率校正，可算得上柱料液中230Th的总计数率为0.17404cps。
最后，按t＝1.09×105×A(230Th)t/A(234U)t(其中t为样品的年龄，A(230Th)t/A(234U)t为230Th与234U的活度比值)进行计算，并按《JJF1135-2005中华人民共和国国家计量技术规范，化学分析测量不确定度评定》对结果进行不确定度评定，得到该样品的年龄为(28.2±0.9)a，包含因子k＝2。
本发明铀样品年龄的测定方法并不限于上述具体实施方式，本领域技术人员根据本发明的技术方案得出其他的实施方式，同样属于本发明的技术创新范围。

Claims (7)

1.一种铀样品年龄的测定方法，包括如下步骤：
1)对铀样品进行溶解；
2)对溶解液中234Th进行测量；
3)对溶解液中234U进行测量；
4)对溶解液中钍进行放化分离；
5)对分离产品中234Th和230Th分别进行测量；
6)利用已知的贝特曼方程及放射性衰变规律计算出铀的年龄。
2.如权利要求1所述的一种铀样品年龄的测定方法，其特征是：在步骤1)中，将铀样品溶解于硝酸中。
3.如权利要求1所述的一种铀样品年龄的测定方法，其特征是：在步骤2)中，称取适量溶解液制备扁平源，利用高纯锗γ谱仪测量其中的234Th。
4.如权利要求1所述的一种铀样品年龄的测定方法，其特征是：在步骤3)中，取适量的溶解液，加入适量的硝酸再次稀释，称取适量的稀释液，电沉积制源后，利用α谱仪测量稀释液中234U。
5.如权利要求1所述的一种铀样品年龄的测定方法，其特征是：在步骤4)中，所述钍的放化分离，是称取适量的溶解液，将该溶解液通过已用硝酸预平衡过的阴离子交换树脂色层柱，盐酸解吸，收集解吸液并称重。
6.如权利要求1所述的一种铀样品年龄的测定方法，其特征是：在步骤5)中，取适量的解吸液，制备扁平源，使用高纯锗γ谱仪测量其中的234Th；将制备扁平源之后剩余的解吸液电沉积后制源，使用α谱仪测量230Th。
7.如权利要求1所述的一种铀样品年龄的测定方法，其特征是：在步骤6)中，根据贝特曼方程及放射性衰变规律推算出的公式为：
t＝1.09×105×A(230Th)t/A(234U)t
其中，t为样品的年龄，A(230Th)t/A(234U)t为样品中230Th与234U的活度比值。
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