CN105347799A - 一种大粒径Diamond/SiC复合材料的制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种大粒径Diamond/SiC复合材料的制备方法，采用一次成型大粒径金刚石预制体与CVI工艺结合的方法，制得Diamond/SiC复合材料。采用该方法提高了复合材料中金刚石的粒径和体积含量，从而有效的提高了复合材料的热导率。使得热导率较之流延结合CVI方法制备的复合材料提高约30％。不仅如此，该方法生产工艺简单、可控，可用于工业化生产。

Description

一种大粒径Diamond/SiC复合材料的制备方法
技术领域
本发明属于Diamond/SiC复合材料的制备方法，具体涉及一种大粒径Diamond/SiC复合材料的制备方法，是利用化学气相渗透法(CVI)制备大粒径金刚石掺杂SiC的复合材料。
背景技术
Diamond/SiC复合材料因其具有高硬度、高耐磨性、低密度、高热导率、低热膨胀系数、良好的高温稳定性等优点而被广泛应用到PDC耐磨材料、抗压底毡、石油机械钻头、反射镜基底以及电子封装材料当中。这其中由于Diamond/SiC复合材料具有的高热导、低热膨胀性和低密度等特性使其可以作为***电子封装材料，从而适应当今高性能芯片和大规模及超大规模集成电路的使用以及电子器件芯片的高集成度、高封装密度以及高工作频率对封装材料的要求。
目前制备Diamond/SiC复合材料的主要工艺主要有：高温高压烧结(HPHT)、反应熔体渗透气相硅(RMI)、热等静压烧结(HIP)、先驱体裂解转化法(PIP)和放电等离子体烧结(SPS)等。然而这些方法要么是对设备的要求和危险程度高，难以制得大尺寸的Diamond/SiC板材。要么是制得的试样中有残留硅，使得产品的力学性能下降。除此之外，由于以上方法的制备温度普遍较高，这使得金刚石极易发生石墨化，严重影响复合材料的力学性能和热物理性能。
为了解决以上提到的问题，文献“YongshengLiuandChenghaoHuMicrostructureandpropertiesofdiamond/SiCcompositespreparedbytape-castingandchemicalvaporinfiltrationprocess[J].J.Eur.Ceram.Soc.,34,3489-3498(2014).”以及专利号ZL201310739082.7中首次采用了流延结合化学气相渗透法(CVI)制得了Diamond/SiC复合材料。该方法要求首先配置出不同粒径(7～27μm)的金刚石浆料进行流延实验，然后将流延好的基片干燥后置于CVI沉积炉中沉积SiC基体，得到Diamond/SiC薄片，将薄片取出在其表面反复流延和沉积。最后，得到了厚度约2mm的金刚石/碳化硅复合材料试样。
由于化学气相渗透反应条件比较温和，并且沉积的SiC是原位生成的，这就避免了复合材料中金刚石石墨化以及残留硅的问题。所制备得到的Diamond/SiC/复合材料为金刚石和碳化硅双相、无其他杂质，金刚石在复合材料中分布均匀且与基体金刚石结合良好。此外，CVI作为制备陶瓷基复合材料的一种比较成熟的工艺，可实现工业化生产。
然而在流延结合CVI方法中，由于流延法本身的局限，所采用的金刚石微粉的粒径不能太大，这就限制了金刚石本征热导率的提高，从而限制了Diamond/SiC复合材料热导率的提高，使得制备的复合材料的热导率最高只有约110W/(m·k).
发明内容
要解决的技术问题
为了避免现有技术的不足之处，本发明提出一种大粒径Diamond/SiC复合材料的制备方法，解决流延结合CVI制备Diamond/SiC复合材料中金刚石粒径不能太大的技术难题。
技术方案
一种大粒径Diamond/SiC复合材料的制备方法，其特征在于步骤如下：
步骤1：将56％～66％质量分数的金刚石粉料、0.35％～1.38％质量份数的防沉增稠剂、3.5％～4.2％质量份数的聚乙烯醇缩丁醛和30.3％～38.3％质量份数的溶剂混合球磨后得到浆料；所述溶剂为1∶1质量比的无水乙醇和丁酮的混合溶剂；所述各组份的质量总和为百分之百；
步骤2：将混合好的浆料倒入模具中，待其在空气环境下自然干燥后，脱模后制得厚度约为2-3mm的金刚石预制体；所述模具的内表面涂刷脱模剂；
步骤3：将金刚石预制体采用石墨夹具后，放入化学气相渗透炉CVI炉进行化学气相渗透制备得到Diamond/SiC复合材料；当Diamond/SiC复合材料表面出现SiC壳层后，将其表面的SiC壳层打磨掉后继续进行沉积，直至Diamond/SiC复合材料的密度达到约3.1g/cm3。
所述步骤1的球磨是：球磨滚筒速率为50-300r/min，时间为5-15h。
所述步骤3的CVI法生成SiC基体的工艺为：以三氯甲基硅烷MTS作为先驱体，氢气作为载气，氩气作为稀释气体，其流率比为1:5～50:2～20，总气压为0.5～5kPa，沉积温度为873～1773K。
所述金刚石粉料的粒径为50～500um。
有益效果
本发明提出的一种大粒径Diamond/SiC复合材料的制备方法，采用一次成型大粒径金刚石预制体与CVI工艺结合的方法，制得Diamond/SiC复合材料。采用该方法提高了复合材料中金刚石的粒径和体积含量，从而有效的提高了复合材料的热导率。使得热导率较之流延结合CVI方法制备的复合材料提高约30％。不仅如此，该方法生产工艺简单、可控，可用于工业化生产。
附图说明
图1：本发明方法的流程示意图
图2：本发明方法制备的Diamond/SiC复合材料的断口形貌图
图3：本发明采用不同金刚石粒径的复合材料的热导率图
具体实施方式
现结合实施例、附图对本发明作进一步描述：
实施例一
步骤1.按质量百分比，将62.3％的50um的金刚石粉，4.2％的聚乙烯醇缩丁醛，0.3％的防沉增稠剂，33.2％的溶剂(乙醇和丁酮按照质量比1:1添加)混合后进行球磨，球磨时间为10h，球磨滚筒速率为120r/min。
步骤2.将底面积为55×55的模具的内表面预先均匀涂刷一层硅油，然后将前述球磨好的浆料取出，均匀倒入模具之中。使其在空气中完全干燥后，进行金刚石预制体的脱模，可得到厚度约为2mm的金刚石预制体。
步骤3.将金刚石预制体沉积SiC基体得到Diamond/SiC复合材料：将得到的金刚石预制体进行化学气相渗透沉积SiC基体，利用MTS(CH3SiCl3)作为先驱体、氢气作为载气、氩气作为稀释气体，其流率比为1:40:40，其中氩气的流率为350mL/min，总气压为5000Pa，沉积温度为1273K。
步骤4.当Diamond/SiC复合材料表面出现SiC壳层后，会影响反应气体进入材料内部影响材料的致密化，此时需要将复合材料表面的SiC壳层打磨掉后继续进行沉积。最后得到厚度约为2mm厚的Diamond/SiC复合材料，密度为3.03g/cm3，开气孔率为8.8％。
实施例二
步骤1.按质量百分比，将57.4％的104um的金刚石粉，3.8％的聚乙烯醇缩丁醛，0.5％的防沉增稠剂，38.3％的溶剂(乙醇和丁酮按照质量比1:1添加)混合后进行球磨，球磨时间为10h，球磨滚筒速率为120r/min。
步骤2.将底面积为55×55的模具的内表面预先均匀涂刷一层硅油，然后将前述球磨好的浆料取出，均匀倒入模具之中。使其在空气中完全干燥后，进行金刚石预制体的脱模，可得到厚度约为2mm的金刚石预制体。
步骤3.将金刚石预制体沉积SiC基体得到Diamond/SiC复合材料：将得到的金刚石预制体进行化学气相渗透沉积SiC基体，利用MTS(CH3SiCl3)作为先驱体、氢气作为载气、氩气作为稀释气体，其流率比为1:40:40，其中氩气的流率为350mL/min，总气压为5000Pa，沉积温度为1273K。
步骤4.当Diamond/SiC复合材料表面出现SiC壳层后，会影响反应气体进入材料内部影响材料的致密化，此时需要将复合材料表面的SiC壳层打磨掉后继续进行沉积。最后得到厚度约为2mm厚的Diamond/SiC复合材料，密度为3.04g/cm3，开气孔率为7.6％。
实施例三
步骤1.按质量百分比，将61.5％的250um的金刚石粉，4.2％的聚乙烯醇缩丁醛，0.5％的防沉增稠剂，33.8％的溶剂(乙醇和丁酮按照质量比1:1添加)混合后进行球磨，球磨时间为10h，球磨滚筒速率为120r/min。
步骤2.将底面积为55×55的模具的内表面预先均匀涂刷一层硅油，然后将前述球磨好的浆料取出，均匀倒入模具之中。使其在空气中完全干燥后，进行金刚石预制体的脱模，可得到厚度约为2.5mm的金刚石预制体。
步骤3.将金刚石预制体沉积SiC基体得到Diamond/SiC复合材料：将得到的金刚石预制体进行化学气相渗透沉积SiC基体，利用MTS(CH3SiCl3)作为先驱体、氢气作为载气、氩气作为稀释气体，其流率比为1:40:40，其中氩气的流率为350mL/min，总气压为5000Pa，沉积温度为1273K。
步骤4.当Diamond/SiC复合材料表面出现SiC壳层后，会影响反应气体进入材料内部影响材料的致密化，此时需要将复合材料表面的SiC壳层打磨掉后继续进行沉积。最后得到厚度约为2.5mm厚的Diamond/SiC复合材料，密度为3.17g/cm3，开气孔率为3.1％。
实施例四
步骤1.按质量百分比，将64.9％的350um的金刚石粉，3.93％的聚乙烯醇缩丁醛，0.87％的防沉增稠剂，30.3％的溶剂(乙醇和丁酮按照质量比1:1添加)混合后进行球磨，球磨时间为10h，球磨滚筒速率为120r/min。
步骤2.将底面积为55×55的模具的内表面预先均匀涂刷一层硅油，然后将前述球磨好的浆料取出，均匀倒入模具之中。使其在空气中完全干燥后，进行金刚石预制体的脱模，可得到厚度约为2.5mm的金刚石预制体。
步骤3.将金刚石预制体沉积SiC基体得到Diamond/SiC复合材料：将得到的金刚石预制体进行化学气相渗透沉积SiC基体，利用MTS(CH3SiCl3)作为先驱体、氢气作为载气、氩气作为稀释气体，其流率比为1:40:40，其中氩气的流率为350mL/min，总气压为5000Pa，沉积温度为1273K。
步骤4.当Diamond/SiC复合材料表面出现SiC壳层后，会影响反应气体进入材料内部影响材料的致密化，此时需要将复合材料表面的SiC壳层打磨掉后继续进行沉积。最后得到厚度约为2.5mm厚的Diamond/SiC复合材料，密度为3.14g/cm3，开气孔率为5.6％。
实施例五
步骤1.按质量百分比，将60.6％的500um的金刚石粉，3.5％的聚乙烯醇缩丁醛，1.3％的防沉增稠剂，34.6％的溶剂(乙醇和丁酮按照质量比1：1添加)混合后进行球磨，球磨时间为10h，球磨滚筒速率为120r/min。
步骤2.将底面积为55×55的模具的内表面预先均匀涂刷一层硅油，然后将前述球磨好的浆料取出，均匀倒入模具之中。使其在空气中完全干燥后，进行金刚石预制体的脱模，可得到厚度约为2.5mm的金刚石预制体。
步骤3.将金刚石预制体沉积SiC基体得到Diamond/SiC复合材料：将得到的金刚石预制体进行化学气相渗透沉积SiC基体，利用MTS(CH3SiCl3)作为先驱体、氢气作为载气、氩气作为稀释气体，其流率比为1:40:40，其中氩气的流率为350mL/min，总气压为5000Pa，沉积温度为1273K。
步骤4.当Diamond/SiC复合材料表面出现SiC壳层后，会影响反应气体进入材料内部影响材料的致密化，此时需要将复合材料表面的SiC壳层打磨掉后继续进行沉积。最后得到厚度约为2.5mm厚的Diamond/SiC复合材料，密度为3.18g/cm3，开气孔率为3.9％。

Claims (4)

1.一种大粒径Diamond/SiC复合材料的制备方法，其特征在于步骤如下：
步骤1：将56％～66％质量分数的金刚石粉料、0.35％～1.38％质量份数的防沉增稠剂、3.5％～4.2％质量份数的聚乙烯醇缩丁醛和30.3％～38.3％质量份数的溶剂混合球磨后得到浆料；所述溶剂为1∶1质量比的无水乙醇和丁酮的混合溶剂；所述各组份的质量总和为百分之百；
步骤2：将混合好的浆料倒入模具中，待其在空气环境下自然干燥后，脱模后制得厚度约为2-3mm的金刚石预制体；所述模具的内表面涂刷脱模剂；
步骤3：将金刚石预制体采用石墨夹具后，放入化学气相渗透炉CVI炉进行化学气相渗透制备得到Diamond/SiC复合材料；当Diamond/SiC复合材料表面出现SiC壳层后，将其表面的SiC壳层打磨掉后继续进行沉积，直至Diamond/SiC复合材料的密度达到约3.1g/cm3。
2.根据权利要求1所述大粒径Diamond/SiC复合材料的制备方法，其特征在于：所述步骤1的球磨是：球磨滚筒速率为50-300r/min，时间为5-15h。
3.根据权利要求1所述大粒径Diamond/SiC复合材料的制备方法，其特征在于：所述步骤3的CVI法生成SiC基体的工艺为：以三氯甲基硅烷MTS作为先驱体，氢气作为载气，氩气作为稀释气体，其流率比为1:5～50:2～20，总气压为0.5～5kPa，沉积温度为873～1773K。
4.根据权利要求1所述大粒径Diamond/SiC复合材料的制备方法，其特征在于：所述金刚石粉料的粒径为50～500um。
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