CN104448373A - 一种园林使用碳纳米管基生物可降解复合薄膜 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种园林使用碳纳米管基生物可降解复合薄膜，通过两次氧化碳纳米管的复合，全面的对于薄膜进行碳纳米管化，同时，将10-20重量份细化淀粉、20-30重量份纤维素和5-10重量份氧化碳纳米管悬浮液加入到50-100重量份己内酰胺苯磺酸类离子液体中，然后再滴加溶于氯仿的30-40重量份魔芋葡甘聚糖溶液，得到的薄膜材料具有机械性能好、热稳定性高、可降解、生物相容性好等优点，可用作园林领域使用。
Description
技术领域
本发明属于生物降解材料技术领域，特别涉及一种园林使用碳纳米管基生物可降解复合薄膜。
背景技术
现有技术中，园林领域对于薄膜的需求非常大，尤其是耐酸碱性以及耐腐蚀性，同时在使用过程中，薄膜的力学以及机械等性能也非常重要。现在可降解薄膜都采用以聚乙烯醇为主要原料来生产，由于聚乙烯醇的熔融温度与分解温度十分接近，所以一般都通过钢板式流延或挤出T型头流延方法来实现。无论干湿法流延，都存在生产效率低，能耗高，成本居高不下，缺少市场竞争力的缺点。目前，国内还没有出现合适的方法所制备出来的特别材质的水溶性生物降解薄膜。
碳纳米管是最近几十年来颇受关注的明星材料，功能化的碳纳米管，含有羟基、羧基、环氧基和羰基等许多活性功能基团，具有较高的比表面能，良好的亲水性及机械性能，且在水极性有机溶剂中分散性较好，通过将氧化碳纳米管作为新型填料来制备功能性高分子纳米复合材料，可以用来改善纳米复合材料的力学、导热、导电等综合物理性能。
同时，纤维素材料、淀粉等材料具有非常好的可降解性、生物相容性以及来源广泛，但是单一的可降解材料所制备出来的薄膜，其力学和机械等性能非常差；而魔芋葡甘聚糖则是该领域常规使用的聚合物，其具有优良的力学强度和韧性。
如何能够将以上材料复合起来，制备出一种符合园林需求，且具有优良物化性能的复合薄膜是现在研究的难题。
发明内容
本发明的目的是针对上述问题，研制出一种园林使用碳纳米管基生物可降解复合薄膜，
制备步骤如下：
a、将1-5g原始的碳纳米管放入圆底烧瓶中，然后依次加入适量的98%浓硫和浓硝酸，在冰浴的条件下保温4-6h，随后升温至室温，搅拌1-2h，随后加入适量的去离子水，升温至100℃，回流1-2h，随后室温下静止24h，通过抽滤分离，去离子水反复洗涤2-3次，得到纯净的氧化碳纳米管，并将该氧化碳纳米管溶于去离子水中，超声5-8h，制备得到浓度为1.5mg/ml的氧化碳纳米管悬浮液；
b、将10-20重量份细化淀粉、20-30重量份纤维素和5-10重量份氧化碳纳米管悬浮液加入到50-100重量份己内酰胺苯磺酸类离子液体中，在60-70℃下不断搅拌1-3h，得到均一的混合溶液A，随后将溶于氯仿的30-40重量份魔芋葡甘聚糖溶液慢慢滴加入混合溶液A中，并在高速磁力搅拌的条件下，使得魔芋葡甘聚糖和混合溶液A混合均匀，静置，得到混合溶液B；
c、将混合溶液B注入到制膜模具中，均匀流延, 静置16h，随后将其置于干燥箱中，在温度为30℃～50℃下干燥12～72小时，取出，冷却至室温，揭膜，制得复合膜A；
d、将复合膜A在乙醇/水（体积比为1:5）的溶液中清洗2-4h，然后用蒸馏水清洗干净，随后将复合膜A浸入到1mg/ml的聚乙烯亚胺PEI溶液中胺化1-2h，取出薄膜，干燥，并用5%的稀盐酸和去离子水清洗，干燥，得到预处理过的复合膜A；
e、将预处理过的复合膜A浸入到氧化碳纳米管悬浮液中10-30min，随后在室温下干燥，去离子水清洗，烘干，再将其浸入到1mg/ml的聚乙烯亚胺PEI溶液中10-30min，取出后继续在室温下干燥，去离子水清洗，烘干，重复以上步骤5-10次，得到园林使用碳纳米管基生物可降解复合薄膜；
所述复合薄膜耐酸碱性能好，在1mol/L的强酸或者强碱溶液中浸泡15min后，其耐强酸的腐蚀率为5-14%，耐强碱的腐蚀率为5-10%，复合薄膜经过10d的自然降解填埋后，样品质量损耗率为5-17%，经过25d的自然降解填埋后，样品被降解为许多小碎片。
作为优选，步骤b中氧化碳纳米管的重量份为7份；
作为优选，所述氧化碳纳米管50%以上为单层氧化碳纳米管。
本发明的有益效果：
（1）本发明通过两次复合氧化碳纳米管，一次为将其和原料混合，碳纳米管可以与原料进行充分的交联；一次为层层自组装，能够使得薄膜外表面也能够完全的碳纳米管化；
（2）本发明将细化淀粉、纤维素和氧化碳纳米管悬浮液加入到己内酰胺苯磺酸类离子液体中，然后再滴加溶于氯仿的魔芋葡甘聚糖溶液，得到的薄膜材料具有机械性能好、热稳定性高、可降解、生物相容性好等优点，可用作园林领域使用；
（3）本发明的复合薄膜制备方法简单，便于工业化生产。
具体实施方式
下面结合具体的实施例，并参照数据进一步详细描述本发明。应理解，这些实施例只是为了举例说明本发明，而非以任何方式限制本发明的范围。
实施例1：
一种园林使用碳纳米管基生物可降解复合薄膜，
制备步骤如下：
a、将1g原始的碳纳米管放入圆底烧瓶中，然后依次加入适量的98%浓硫和浓硝酸，在冰浴的条件下保温4h，随后升温至室温，搅拌1h，随后加入适量的去离子水，升温至100℃，回流1h，随后室温下静止24h，通过抽滤分离，去离子水反复洗涤2次，得到纯净的氧化碳纳米管，并将该氧化碳纳米管溶于去离子水中，超声5h，制备得到浓度为1.5mg/ml的氧化碳纳米管悬浮液；
b、将10重量份细化淀粉、20重量份纤维素和5重量份氧化碳纳米管悬浮液加入到50重量份己内酰胺苯磺酸类离子液体中，在60℃下不断搅拌1h，得到均一的混合溶液A，随后将溶于氯仿的30重量份魔芋葡甘聚糖溶液慢慢滴加入混合溶液A中，并在高速磁力搅拌的条件下，使得魔芋葡甘聚糖和混合溶液A混合均匀，静置，得到混合溶液B；
c、将混合溶液B注入到制膜模具中，均匀流延, 静置16h，随后将其置于干燥箱中，在温度为30℃下干燥12小时，取出，冷却至室温，揭膜，制得复合膜A；
d、将复合膜A在乙醇/水（体积比为1:5）的溶液中清洗2h，然后用蒸馏水清洗干净，随后将复合膜A浸入到1mg/ml的聚乙烯亚胺PEI溶液中胺化1h，取出薄膜，干燥，并用5%的稀盐酸和去离子水清洗，干燥，得到预处理过的复合膜A；
e、将预处理过的复合膜A浸入到氧化碳纳米管悬浮液中10min，随后在室温下干燥，去离子水清洗，烘干，再将其浸入到1mg/ml的聚乙烯亚胺PEI溶液中10min，取出后继续在室温下干燥，去离子水清洗，烘干，重复以上步骤5次，得到园林使用碳纳米管基生物可降解复合薄膜；
所述复合薄膜耐酸碱性能好，在1mol/L的强酸或者强碱溶液中浸泡15min后，其耐强酸的腐蚀率为12%，耐强碱的腐蚀率为9%，复合薄膜经过10d的自然降解填埋后，样品质量损耗率为5%，经过25d的自然降解填埋后，样品被降解为许多小碎片。
实施例2：
一种园林使用碳纳米管基生物可降解复合薄膜，
制备步骤如下：
a、将5g原始的碳纳米管放入圆底烧瓶中，然后依次加入适量的98%浓硫和浓硝酸，在冰浴的条件下保温6h，随后升温至室温，搅拌2h，随后加入适量的去离子水，升温至100℃，回流2h，随后室温下静止24h，通过抽滤分离，去离子水反复洗涤3次，得到纯净的氧化碳纳米管，并将该氧化碳纳米管溶于去离子水中，超声8h，制备得到浓度为1.5mg/ml的氧化碳纳米管悬浮液；
b、将20重量份细化淀粉、30重量份纤维素和10重量份氧化碳纳米管悬浮液加入到100重量份己内酰胺苯磺酸类离子液体中，在70℃下不断搅拌3h，得到均一的混合溶液A，随后将溶于氯仿的40重量份魔芋葡甘聚糖溶液慢慢滴加入混合溶液A中，并在高速磁力搅拌的条件下，使得魔芋葡甘聚糖和混合溶液A混合均匀，静置，得到混合溶液B；
c、将混合溶液B注入到制膜模具中，均匀流延, 静置16h，随后将其置于干燥箱中，在温度为50℃下干燥72小时，取出，冷却至室温，揭膜，制得复合膜A；
d、将复合膜A在乙醇/水（体积比为1:5）的溶液中清洗4h，然后用蒸馏水清洗干净，随后将复合膜A浸入到1mg/ml的聚乙烯亚胺PEI溶液中胺化2h，取出薄膜，干燥，并用5%的稀盐酸和去离子水清洗，干燥，得到预处理过的复合膜A；
e、将预处理过的复合膜A浸入到氧化碳纳米管悬浮液中30min，随后在室温下干燥，去离子水清洗，烘干，再将其浸入到1mg/ml的聚乙烯亚胺PEI溶液中30min，取出后继续在室温下干燥，去离子水清洗，烘干，重复以上步骤10次，得到园林使用碳纳米管基生物可降解复合薄膜；
所述复合薄膜耐酸碱性能好，在1mol/L的强酸或者强碱溶液中浸泡15min后，其耐强酸的腐蚀率为4%，耐强碱的腐蚀率为6%，复合薄膜经过10d的自然降解填埋后，样品质量损耗率为5%，经过25d的自然降解填埋后，样品被降解为许多小碎片。
实施例3：
一种园林使用碳纳米管基生物可降解复合薄膜，
制备步骤如下：
a、将1g原始的碳纳米管放入圆底烧瓶中，然后依次加入适量的98%浓硫和浓硝酸，在冰浴的条件下保温4h，随后升温至室温，搅拌1h，随后加入适量的去离子水，升温至100℃，回流1h，随后室温下静止24h，通过抽滤分离，去离子水反复洗涤2次，得到纯净的氧化碳纳米管，并将该氧化碳纳米管溶于去离子水中，超声5h，制备得到浓度为1.5mg/ml的氧化碳纳米管悬浮液；
b、将20重量份细化淀粉、30重量份纤维素和7重量份氧化碳纳米管悬浮液加入到100重量份己内酰胺苯磺酸类离子液体中，在70℃下不断搅拌3h，得到均一的混合溶液A，随后将溶于氯仿的40重量份魔芋葡甘聚糖溶液慢慢滴加入混合溶液A中，并在高速磁力搅拌的条件下，使得魔芋葡甘聚糖和混合溶液A混合均匀，静置，得到混合溶液B；
c、将混合溶液B注入到制膜模具中，均匀流延, 静置16h，随后将其置于干燥箱中，在温度为50℃下干燥72小时，取出，冷却至室温，揭膜，制得复合膜A；
d、将复合膜A在乙醇/水（体积比为1:5）的溶液中清洗4h，然后用蒸馏水清洗干净，随后将复合膜A浸入到1mg/ml的聚乙烯亚胺PEI溶液中胺化2h，取出薄膜，干燥，并用5%的稀盐酸和去离子水清洗，干燥，得到预处理过的复合膜A；
e、将预处理过的复合膜A浸入到氧化碳纳米管悬浮液中30min，随后在室温下干燥，去离子水清洗，烘干，再将其浸入到1mg/ml的聚乙烯亚胺PEI溶液中30min，取出后继续在室温下干燥，去离子水清洗，烘干，重复以上步骤10次，得到园林使用碳纳米管基生物可降解复合薄膜；
所述复合薄膜耐酸碱性能好，在1mol/L的强酸或者强碱溶液中浸泡15min后，其耐强酸的腐蚀率为5%，耐强碱的腐蚀率为8%，复合薄膜经过10d的自然降解填埋后，样品质量损耗率为5%，经过25d的自然降解填埋后，样品被降解为许多小碎片。
实施例4：
一种园林使用碳纳米管基生物可降解复合薄膜，
制备步骤如下：
a、将1g原始的碳纳米管放入圆底烧瓶中，然后依次加入适量的98%浓硫和浓硝酸，在冰浴的条件下保温4h，随后升温至室温，搅拌1h，随后加入适量的去离子水，升温至100℃，回流1h，随后室温下静止24h，通过抽滤分离，去离子水反复洗涤2次，得到纯净的氧化碳纳米管，并将该氧化碳纳米管溶于去离子水中，超声5h，制备得到浓度为1.5mg/ml的氧化碳纳米管悬浮液；
b、将20重量份细化淀粉、30重量份纤维素和7重量份氧化碳纳米管悬浮液加入到100重量份己内酰胺苯磺酸类离子液体中，在70℃下不断搅拌3h，得到均一的混合溶液A，随后将溶于氯仿的40重量份魔芋葡甘聚糖溶液慢慢滴加入混合溶液A中，并在高速磁力搅拌的条件下，使得魔芋葡甘聚糖和混合溶液A混合均匀，静置，得到混合溶液B；
c、将混合溶液B注入到制膜模具中，均匀流延, 静置16h，随后将其置于干燥箱中，在温度为50℃下干燥72小时，取出，冷却至室温，揭膜，制得复合膜A；
d、将复合膜A在乙醇/水（体积比为1:5）的溶液中清洗4h，然后用蒸馏水清洗干净，随后将复合膜A浸入到1mg/ml的聚乙烯亚胺PEI溶液中胺化2h，取出薄膜，干燥，并用5%的稀盐酸和去离子水清洗，干燥，得到预处理过的复合膜A；
e、将预处理过的复合膜A浸入到氧化碳纳米管悬浮液中30min，随后在室温下干燥，去离子水清洗，烘干，再将其浸入到1mg/ml的聚乙烯亚胺PEI溶液中30min，取出后继续在室温下干燥，去离子水清洗，烘干，重复以上步骤10次，得到园林使用碳纳米管基生物可降解复合薄膜；
所述复合薄膜耐酸碱性能好，在1mol/L的强酸或者强碱溶液中浸泡15min后，其耐强酸的腐蚀率为6%，耐强碱的腐蚀率为7%，复合薄膜经过10d的自然降解填埋后，样品质量损耗率为5%，经过25d的自然降解填埋后，样品被降解为许多小碎片。
实施例5：
一种园林使用碳纳米管基生物可降解复合薄膜，
制备步骤如下：
a、将1g原始的碳纳米管放入圆底烧瓶中，然后依次加入适量的98%浓硫和浓硝酸，在冰浴的条件下保温4h，随后升温至室温，搅拌1h，随后加入适量的去离子水，升温至100℃，回流1h，随后室温下静止24h，通过抽滤分离，去离子水反复洗涤2次，得到纯净的氧化碳纳米管，并将该氧化碳纳米管溶于去离子水中，超声5h，制备得到浓度为1.5mg/ml的氧化碳纳米管悬浮液；
b、将10重量份细化淀粉、20重量份纤维素和7重量份氧化碳纳米管悬浮液加入到50重量份己内酰胺苯磺酸类离子液体中，在60℃下不断搅拌1h，得到均一的混合溶液A，随后将溶于氯仿的30重量份魔芋葡甘聚糖溶液慢慢滴加入混合溶液A中，并在高速磁力搅拌的条件下，使得魔芋葡甘聚糖和混合溶液A混合均匀，静置，得到混合溶液B；
c、将混合溶液B注入到制膜模具中，均匀流延, 静置16h，随后将其置于干燥箱中，在温度为30℃下干燥12小时，取出，冷却至室温，揭膜，制得复合膜A；
d、将复合膜A在乙醇/水（体积比为1:5）的溶液中清洗2h，然后用蒸馏水清洗干净，随后将复合膜A浸入到1mg/ml的聚乙烯亚胺PEI溶液中胺化1h，取出薄膜，干燥，并用5%的稀盐酸和去离子水清洗，干燥，得到预处理过的复合膜A；
e、将预处理过的复合膜A浸入到氧化碳纳米管悬浮液中10min，随后在室温下干燥，去离子水清洗，烘干，再将其浸入到1mg/ml的聚乙烯亚胺PEI溶液中10min，取出后继续在室温下干燥，去离子水清洗，烘干，重复以上步骤5次，得到园林使用碳纳米管基生物可降解复合薄膜；
所述复合薄膜耐酸碱性能好，在1mol/L的强酸或者强碱溶液中浸泡15min后，其耐强酸的腐蚀率为12%，耐强碱的腐蚀率为9%，复合薄膜经过10d的自然降解填埋后，样品质量损耗率为7%，经过25d的自然降解填埋后，样品被降解为许多小碎片。
对比例1：
一种园林使用碳纳米管基生物可降解复合薄膜，
制备步骤如下：
a、将1g原始的碳纳米管放入圆底烧瓶中，然后依次加入适量的98%浓硫和浓硝酸，在冰浴的条件下保温4h，随后升温至室温，搅拌1h，随后加入适量的去离子水，升温至100℃，回流1h，随后室温下静止24h，通过抽滤分离，去离子水反复洗涤2次，得到纯净的氧化碳纳米管，并将该氧化碳纳米管溶于去离子水中，超声5h，制备得到浓度为1.5mg/ml的氧化碳纳米管悬浮液；
b、将10重量份细化淀粉和5重量份氧化碳纳米管悬浮液加入到50重量份己内酰胺苯磺酸类离子液体中，在60℃下不断搅拌1h，得到均一的混合溶液A，随后将溶于氯仿的30重量份魔芋葡甘聚糖溶液慢慢滴加入混合溶液A中，并在高速磁力搅拌的条件下，使得魔芋葡甘聚糖和混合溶液A混合均匀，静置，得到混合溶液B；
c、将混合溶液B注入到制膜模具中，均匀流延, 静置16h，随后将其置于干燥箱中，在温度为30℃下干燥12小时，取出，冷却至室温，揭膜，制得复合膜A；
d、将复合膜A在乙醇/水（体积比为1:5）的溶液中清洗2h，然后用蒸馏水清洗干净，随后将复合膜A浸入到1mg/ml的聚乙烯亚胺PEI溶液中胺化1h，取出薄膜，干燥，并用5%的稀盐酸和去离子水清洗，干燥，得到预处理过的复合膜A；
e、将预处理过的复合膜A浸入到氧化碳纳米管悬浮液中10min，随后在室温下干燥，去离子水清洗，烘干，再将其浸入到1mg/ml的聚乙烯亚胺PEI溶液中10min，取出后继续在室温下干燥，去离子水清洗，烘干，重复以上步骤5次，得到园林使用碳纳米管基生物可降解复合薄膜；
所述复合薄膜耐酸碱性能好，在1mol/L的强酸或者强碱溶液中浸泡15min后，其耐强酸的腐蚀率为62%，耐强碱的腐蚀率为59%，复合薄膜经过10d的自然降解填埋后，样品质量损耗率为14%，经过15d的自然降解填埋后，样品被降解为许多小碎片。
对比例2：
一种园林使用碳纳米管基生物可降解复合薄膜，
制备步骤如下：
a、将1g原始的碳纳米管放入圆底烧瓶中，然后依次加入适量的98%浓硫和浓硝酸，在冰浴的条件下保温4h，随后升温至室温，搅拌1h，随后加入适量的去离子水，升温至100℃，回流1h，随后室温下静止24h，通过抽滤分离，去离子水反复洗涤2次，得到纯净的氧化碳纳米管，并将该氧化碳纳米管溶于去离子水中，超声5h，制备得到浓度为1.5mg/ml的氧化碳纳米管悬浮液；
b、将10重量份细化淀粉、20重量份纤维素和5重量份氧化碳纳米管悬浮液加入到50重量份己内酰胺苯磺酸类离子液体中，在60℃下不断搅拌1h，得到均一的混合溶液B；
c、将混合溶液B注入到制膜模具中，均匀流延, 静置16h，随后将其置于干燥箱中，在温度为30℃下干燥12小时，取出，冷却至室温，揭膜，制得复合膜A；
d、将复合膜A在乙醇/水（体积比为1:5）的溶液中清洗2h，然后用蒸馏水清洗干净，随后将复合膜A浸入到1mg/ml的聚乙烯亚胺PEI溶液中胺化1h，取出薄膜，干燥，并用5%的稀盐酸和去离子水清洗，干燥，得到预处理过的复合膜A；
e、将预处理过的复合膜A浸入到氧化碳纳米管悬浮液中10min，随后在室温下干燥，去离子水清洗，烘干，再将其浸入到1mg/ml的聚乙烯亚胺PEI溶液中10min，取出后继续在室温下干燥，去离子水清洗，烘干，重复以上步骤5次，得到园林使用碳纳米管基生物可降解复合薄膜；
所述复合薄膜耐酸碱性能好，在1mol/L的强酸或者强碱溶液中浸泡15min后，其耐强酸的腐蚀率为7%，耐强碱的腐蚀率为8%，复合薄膜经过10d的自然降解填埋后，样品质量损耗率为2%，经过55d的自然降解填埋后，样品被降解为许多小碎片。
Claims (3)
1.一种园林使用碳纳米管基生物可降解复合薄膜，其特征在于：
制备步骤如下：
a、将1-5g原始的碳纳米管放入圆底烧瓶中，然后依次加入适量的98%浓硫和浓硝酸，在冰浴的条件下保温4-6h，随后升温至室温，搅拌1-2h，随后加入适量的去离子水，升温至100℃，回流1-2h，随后室温下静止24h，通过抽滤分离，去离子水反复洗涤2-3次，得到纯净的氧化碳纳米管，并将该氧化碳纳米管溶于去离子水中，超声5-8h，制备得到浓度为1.5mg/ml的氧化碳纳米管悬浮液；
b、将10-20重量份细化淀粉、20-30重量份纤维素和5-10重量份氧化碳纳米管悬浮液加入到50-100重量份己内酰胺苯磺酸类离子液体中，在60-70℃下不断搅拌1-3h，得到均一的混合溶液A，随后将溶于氯仿的30-40重量份魔芋葡甘聚糖溶液慢慢滴加入混合溶液A中，并在高速磁力搅拌的条件下，使得魔芋葡甘聚糖和混合溶液A混合均匀，静置，得到混合溶液B；
c、将混合溶液B注入到制膜模具中，均匀流延, 静置16h，随后将其置于干燥箱中，在温度为30℃～50℃下干燥12～72小时，取出，冷却至室温，揭膜，制得复合膜A；
d、将复合膜A在乙醇/水（体积比为1:5）的溶液中清洗2-4h，然后用蒸馏水清洗干净，随后将复合膜A浸入到1mg/ml的聚乙烯亚胺PEI溶液中胺化1-2h，取出薄膜，干燥，并用5%的稀盐酸和去离子水清洗，干燥，得到预处理过的复合膜A；
e、将预处理过的复合膜A浸入到氧化碳纳米管悬浮液中10-30min，随后在室温下干燥，去离子水清洗，烘干，再将其浸入到1mg/ml的聚乙烯亚胺PEI溶液中10-30min，取出后继续在室温下干燥，去离子水清洗，烘干，重复以上步骤5-10次，得到园林使用碳纳米管基生物可降解复合薄膜；
所述复合薄膜耐酸碱性能好，在1mol/L的强酸或者强碱溶液中浸泡15min后，其耐强酸的腐蚀率为5-14%，耐强碱的腐蚀率为5-10%，复合薄膜经过10d的自然降解填埋后，样品质量损耗率为5-17%，经过25d的自然降解填埋后，样品被降解为许多小碎片。
2.一种如权利要求1所述的园林使用碳纳米管基生物可降解复合薄膜，其特征在于步骤b中氧化碳纳米管的重量份为7份。
3.一种如权利要求1或2所述的园林使用碳纳米管基生物可降解复合薄膜，其特征在于所述氧化碳纳米管50%以上为多壁氧化碳纳米管。
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| CN103992627A (zh) * | 2014-05-20 | 2014-08-20 | 中国科学院宁波材料技术与工程研究所 | 一种环境友好型生物基聚合物材质血液透析器壳体材料 |
| CN104064375A (zh) * | 2014-07-08 | 2014-09-24 | 黑龙江大学 | 一种在离子液体下合成纤维素与氧化石墨烯及碳纳米管三元复合膜的方法 |
Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| 吴玲玲: "氧化石墨烯表面改性聚乳酸薄膜的制备与性能法研究", 《中国优秀硕士学位论文全文数据库 工程科技Ⅰ辑》 * |
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