CN104402121A - 氯过氧化物酶催化降解***磷的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种氯过氧化物酶催化降解***磷的方法,基于生物酶催化降解体系,向待降解的***磷溶液中加入氯过氧化物酶,混合均匀后用磷酸缓冲溶液调节混合液的pH至2~5,然后以H2O2为氧化剂,向混合液中加入H2O2水溶液,室温搅拌降解***磷。本发明操作简单,氯过氧化物酶及H2O2用量少,反应条件温和,能够快速破坏***磷的分子结构,使其断裂为小分子,减小其对环境的污染,且较优条件下1~2分钟内***磷的降解率即可达到98.3%~100%。
Description
技术领域
本发明属于水、废水或污水的处理技术领域,具体涉及一种利用酶催化氧化法实现***磷快速降解的方法。
背景技术
***磷的纯品为淡黄色的油状液体,是一种广谱性的硫代磷酸酯类的杀虫杀螨剂,属于有机磷农药。***磷对水稻植株有很强的渗透性、对害虫有较高的胃毒活性和杀卵能力等特点。因此,对常见的水稻危害害虫如二化螟和三化螟有着较强的触杀活力,从而被大量应用于水稻、棉花等害虫的防治。但***磷对蜜蜂和鱼类等都有毒,对高等动物的毒性比较大。高浓度的***磷还可能具有较强的诱变效应。随着对***磷的使用量的日益增大,在保证农作物的产量的同时,也给环境带来了负面影响,破坏了稻田生态***的平衡,对水生生态***和人类健康也带来了更大的风险。
目前,关于***磷的处理方法有土壤吸附降解、水力空化法、***磷降解菌、淡水藻类、二苯基噻吩光催化氧化法、TiO2光催化法、Fenton氧化法和O3氧化法等。其中,土壤吸附降解为物理可逆过程,该农药施入土壤后,可能会发生解吸附作用;水力空化技术在废水处理领域还只是处于探索阶段,***磷降解效率只有50%左右;***磷降解菌降解***磷时用时长(>1小时);淡水藻类降解率8天内低于50%;二苯基噻吩光催化氧化法用时长,6天的降解率只有73.96%;TiO2光催化法,需要成本较高的特殊光源,太阳光利用率低;Fenton氧化法降解时会产生二次污染;O3氧化法降解时O3需要在线生成,设备要求高。
发明内容
本发明所要解决的技术问题在于克服上述***磷处理方法的缺点,提供一种处理工艺简单、成本低、效率高、环境友好的氯过氧化物酶催化降解***磷的方法。
解决上述技术问题所采用的技术方案是它由下述步骤组成:向待降解的***磷溶液中加入氯过氧化物酶,混合均匀,用0.1mol/L的磷酸缓冲溶液调节混合液的pH至2~5,然后加入浓度为10mmol·L-1的H2O2水溶液,在室温条件下搅拌0.5~5分钟,所述的***磷与氯过氧化物酶、H2O2的摩尔比为1:2.4×10-5~1.8×10-4:3.2~10.8。
本发明优选将所得混合液用0.1mol/L的磷酸缓冲溶液调节pH值至2.0~4.5,最佳选择将所得混合液用0.1mol/L的磷酸缓冲溶液调节pH值至2.75。
上述的***磷与氯过氧化物酶、H2O2的摩尔比优选为1:8.4×10-5~1.44×10-4:4.8~10.8,更优选1:1.08×10-4~1.44×10-4:6.0~9.0,最佳为1:1.44×10-4:9.0。
本发明基于生物酶催化降解体系,以H2O2为氧化剂,能够快速破坏***磷的分子结构以达到降解的目的。该方法操作简单,氯过氧化物酶及H2O2用量少,反应条件温和,绿色环保,降解时间短,较优条件下1~2分钟内***磷的降解率即可达到98.3%~100%。本发明为国家自然科学基金(21176150)资助项目。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明进一步详细说明,但本发明的保护范围不仅限于这些实施例。
实施例1
将500μL 49.8μmol/L的***磷水溶液和5μL 0.72μmol/L的氯过氧化物酶溶液(由于氯过氧化物酶的用量太少,不好称量,所以先将其用0.1mol/L的磷酸缓冲溶液配制成0.72μmol/L的氯过氧化物酶溶液,实际使用量较大时直接加入氯过氧化物酶即可)混合均匀,所得混合液用0.1mol/L的磷酸缓冲溶液调节pH值至2.75,然后加入22.5μL 10mmol·L-1的H2O2水溶液,其中***磷与氯过氧化物酶、H2O2的摩尔比为1:1.44×10-4:9.0,常温搅拌2分钟。用高效液相色谱测量降解前后***磷的浓度,按下述公式计算***磷的降解率:
η=(C0-Ct)/C0×100%
式中η为***磷的降解率,C0为***磷的初始浓度,Ct为时间t时***磷的浓度。经计算,***磷的降解率为100%。
实施例2
本实施例中,所得混合液用0.1mol/L的磷酸缓冲溶液调节pH值至2,其他步骤与实施例1相同,经计算,***磷的降解率为92.95%。
实施例3
本实施例中,所得混合液用0.1mol/L的磷酸缓冲溶液调节pH值至3,其他步骤与实施例1相同,经计算,***磷的降解率为100%。
实施例4
本实施例中,所得混合液用0.1mol/L的磷酸缓冲溶液调节pH值至4,其他步骤与实施例1相同,经计算,***磷的降解率为100%。
实施例5
本实施例中,所得混合液用0.1mol/L的磷酸缓冲溶液调节pH值至4.5,其他步骤与实施例1相同,经计算,***磷的降解率为90.65%。
实施例6
本实施例中,所得混合液用0.1mol/L的磷酸缓冲溶液调节pH值至5,其他步骤与实施例1相同,经计算,***磷的降解率为70.81%。
实施例7
本实施例中,加入8μL 10mmol·L-1的H2O2水溶液,其他步骤与实施例1相同,其中***磷与氯过氧化物酶、H2O2的摩尔比为1:1.44×10-4:3.2。经计算,***磷的降解率为62.44%。
实施例8
本实施例中,加入12μL 10mmol·L-1的H2O2水溶液,其他步骤与实施例1相同,其中***磷与氯过氧化物酶、H2O2的摩尔比为1:1.44×10-4:4.8。经计算,***磷的降解率为81.56%。
实施例9
本实施例中,加入15μL 10mmol·L-1的H2O2水溶液,其他步骤与实施例1相同,其中***磷与氯过氧化物酶、H2O2的摩尔比为1:1.44×10-4:6.0。经计算,***磷的降解率为91.85%。
实施例10
本实施例中,加入19.5μL 10mmol·L-1的H2O2水溶液,其他步骤与实施例1相同,其中***磷与氯过氧化物酶、H2O2的摩尔比为1:1.44×10-4:7.8。经计算,***磷的降解率为97.75%。
实施例11
本实施例中,加入27μL 10mmol·L-1的H2O2水溶液,其他步骤与实施例1相同,其中***磷与氯过氧化物酶、H2O2的摩尔比为1:1.44×10-4:10.8。经计算,***磷的降解率为100%。
实施例12
本实施例中,加入0.83μL 0.72μmol/L的氯过氧化物酶溶液,其他步骤与实施例1相同,其中***磷与氯过氧化物酶、H2O2的摩尔比为1:2.4×10-5:9.0。经计算,***磷的降解率为57.73%。
实施例13
本实施例中,加入2.08μL 0.72μmol/L的氯过氧化物酶溶液,其他步骤与实施例1相同,其中***磷与氯过氧化物酶、H2O2的摩尔比为1:6.0×10-5:9.0。经计算,***磷的降解率为79.62%。
实施例14
本实施例中,加入2.92μL 0.72μmol/L的氯过氧化物酶溶液,其他步骤与实施例1相同,其中***磷与氯过氧化物酶、H2O2的摩尔比为1:8.4×10-5:9.0。经计算,***磷的降解率为86.35%。
实施例15
本实施例中,加入3.75μL 0.72μmol/L的氯过氧化物酶溶液,其他步骤与实施例1相同,其中***磷与氯过氧化物酶、H2O2的摩尔比为1:1.08×10-4:9.0。经计算,***磷的降解率为95.08%。
实施例16
本实施例中,加入6.25μL 0.72μmol/L的氯过氧化物酶溶液,其他步骤与实施例1相同,其中***磷与氯过氧化物酶、H2O2的摩尔比为1:1.8×10-4:9.0。经计算,***磷的降解率为100%。
实施例17
本实施例中,常温搅拌时间缩短至0.5分钟,其他步骤与实施例1相同。经计算,***磷的降解率为50.55%。
实施例18
本实施例中,常温搅拌时间缩短至1分钟,其他步骤与实施例1相同。经计算,***磷的降解率为98.34%。
实施例19
本实施例中,常温搅拌时间延长至5分钟,其他步骤与实施例1相同。经计算,***磷的降解率为100%。
Claims (6)
1.一种氯过氧化物酶催化降解***磷的方法,其特征在于:向待降解的***磷水溶液中加入氯过氧化物酶,混合均匀,所得混合液用0.1mol/L的磷酸缓冲溶液调节pH值至2~5,然后加入10mmol·L-1的H2O2水溶液,***磷与氯过氧化物酶、H2O2的摩尔比为1:2.4×10-5~1.8×10-4:3.2~10.8,常温搅拌0.5~5分钟。
2.根据权利要求1所述的氯过氧化物酶催化降解***磷的方法,其特征在于:所得混合液用0.1mol/L的磷酸缓冲溶液调节pH值至2.0~4.5。
3.根据权利要求1所述的氯过氧化物酶催化降解***磷的方法,其特征在于:所得混合液用0.1mol/L的磷酸缓冲溶液调节pH值至2.75。
4.根据权利要求1~3任意一项所述的氯过氧化物酶催化降解***磷的方法,其特征在于:所述的***磷与氯过氧化物酶、H2O2的摩尔比为1:8.4×10-5~1.44×10-4:4.8~10.8。
5.根据权利要求1~3任意一项所述的氯过氧化物酶催化降解***磷的方法,其特征在于:所述的***磷与氯过氧化物酶、H2O2的摩尔比为1:1.08×10-4~1.44×10-4:6.0~9.0。
6.根据权利要求1~3任意一项所述的氯过氧化物酶催化降解***磷的方法,其特征在于:所述的***磷与氯过氧化物酶、H2O2的摩尔比为1:1.44×10-4:9.0。
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李海云: "基于氯过氧化物酶活性中心结构域研究的酶促降解环境毒物体系构建", 《中国优秀硕士学位论文全文数据库 基础科学辑》, no. 4, 15 April 2014 (2014-04-15) * |
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