CN104355369A - 一种去除水中硝酸盐氮的装置及其使用方法 - Google Patents
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Abstract
一种去除水中硝酸盐氮的装置及其使用方法,它涉及一种去除水中硝酸盐氮的装置及其使用方法。本发明是要解决现有去除水中硝酸盐氮的方法中电化学反硝化电流效率偏低、反应产物选择性差及催化加氢需要外加H2的问题。装置包括直流电源、pH计、微量蠕动泵、微滤膜组件、进水泵、第一循环泵、出水泵、阴极室、阴极板、阳极板、阳极室、第二循环泵和质子交换膜;方法:污染水体加入到阴极室,向阴极室中加入催化剂,接通直流电源,吸附在阴极板上的硝酸根离子接受电子逐步还原为N2;产生的H2从阴极板聚集成微气泡扩散,并吸附到催化剂上,在催化剂作用下,以H2为电子供体,将剩余NO3-还原成N2到空气中。本发明用于去除水中硝酸盐氮。
Description
技术领域
本发明涉及一种去除水中硝酸盐氮的装置及其使用方法。
背景技术
随着工农业生产的快速发展,含氮化肥的过量使用及工业废水的排放,硝酸盐已经成为地表水和地下水中常见的阴离子无机污染物之一。目前,我国很多城市及农村水源水中硝酸盐氮含量大面积超标,而传统的净水工艺无法有效的去除水中的硝酸盐。饮用水中的硝酸盐进入人体后在消化***的作用下会生成亚硝酸盐进而进入血液,形成高铁血红蛋白,抑制氧传递,引起“蓝婴综合症”。此外,硝酸盐氮还能引发非霍奇金淋巴瘤、胃癌等疾病。鉴于此,世界各国和卫生组织都对饮用水中的硝酸盐氮含量做了明确的规定。欧盟和世界卫生组织饮用水卫生标准规定硝酸盐氮含量为11.3mg/L,美国环境保护署规定此值为10mg/L;我国《生活饮用水卫生标准(GB5749-2006)》中规定硝酸盐氮不得超过10mg/L。
目前,硝酸盐氮的去除技术主要包括物理化学处理、生物反硝化、化学还原、电化学还原及催化还原等。生物反硝化及物理化学等处理方式因其技术特点及经济原因限制了其在净水处理中的应用。化学催化加氢反硝化被公认为是一种最有前景的脱氮工艺,但其需要提供H2或甲酸等作为还原剂,其中采用H2作为还原剂时需要运输和储存大量的外源氢气,且催化加氢反应过程中H2的利用率较低,而甲酸本身作为一种有机污染物质,应用到净水处理中本身具有一定的风险性。电化学还原去除硝酸盐氮具有装置简单,运行维护容易等优点,但该工艺存在反应产物选择性低、电流效率低等缺点,限制了该工艺在硝酸盐氮处理工程中的应用。
发明内容
本发明是要解决现有去除水中硝酸盐氮的方法中电化学反硝化电流效率偏低、反应产物选择性差及催化加氢需要外加H2的问题,而提供一种去除水中硝酸盐氮的装置及其使用方法。
本发明一种去除水中硝酸盐氮的装置包括直流电源、pH值控制器、微量蠕动泵、微滤膜组件、进水泵、第一循环泵、出水泵、阴极室、阴极板、阳极板、阳极室、第二循环泵、质子交换膜和回流管;所述直流电源的正极连接有阳极板,所述阳极板设置在阳极室内,所述阳极室的中部设置有进水口并且与第二循环泵的出水口相连,所述阳极室的底部设置有出水口并且与第二循环泵的进水口相连;所述直流电源的负极连接有阴极板,所述阴极板设置在阴极室内,所述阴极室的上方设置有pH检测探头和酸液入管出口,所述pH检测探头与pH值控制器的信号输入端相连,所述pH值控制器的信号输出端与微量蠕动泵的电源受控端相连,所述微量蠕动泵的出水口与酸液入管相连;所述阴极室的中部设置有污水进口,所述污水进口通过进水管与进水泵的出水端相连;所述微滤膜组件的净水进水口与所述第一循环泵的出水口相连,所述第一循环泵的进水口与所述阴极室底部的净水出口相连;所述微滤膜组件的净水出水口与所述出水泵的进口相连;所述微滤膜组件的回流管连接在进水管上;所述阴极室和阳极室之间设置有质子交换膜。
一种去除水中硝酸盐氮的装置的使用方法是按以下步骤进行:
一、开启进水泵,向阴极室中通入污染水体,使阴极板在液面下后停进水泵,然后向阴极室中加入Pd-Cu/Al2O3催化剂,对阴极室进行密封,在所述阳极室内加入浓度为40mg/L~60mg/L的无机盐溶液,使阳极板在液面下;所述污染水体中硝酸盐氮的浓度为40mg/L~60mg/L,所述Pd-Cu/Al2O3催化剂的质量与污染水体的体积比为1g:1L;所述无机盐溶液具有氧化性;
二、开启第二循环泵进行水力搅拌,同时开启第一循环泵,然后通过微量蠕动泵向阴极室加入浓度为0.1mol/L的盐酸溶液来控制阴极室内的pH为5~6;
三、开启直流电源,电流密度为8mA/cm2~12mA/cm2,反应50min~70min后,开启进水泵和出水泵,从阴极室底部的净水出口流出的水体一部分经过微滤膜组件过滤,得到净水,净水通过出水泵排出,另一部分含有催化剂的水体从微滤膜组件另一端的回流管回流到阴极室内,即完成对水中硝酸盐氮的去除。
本发明原理:
本发明通过催化加氢和电化学加氢耦合工艺还原去除水中的硝酸盐氮。含有硝酸盐氮的污染水体加入到电解槽的阴极室中,向该阴极室中加入Pd-Cu/Al2O3催化剂,接通直流电源,部分吸附在阴极板上的硝酸根离子(NO3-)直接接受电子并被逐步还原为N2;同时,由于电解产生的H2不断从阴极板附近聚集形成微气泡扩散到反应液主体,并吸附到Pd-Cu/Al2O3催化剂表面,在催化剂的作用下,以H2作为电子供体,将剩余NO3-还原成为N2并释放到空气中。
本发明的有益效果是:
1、本发明中电解水产生的氢气在催化剂存在的情况下可以作为催化加氢的还原剂,能够大大提高电化学反硝化的电流效率;
2、本发明中催化加氢反应能够利用电解水反应产生的氢气作为还原剂,免去外加H2环节,同时,电解水产生的H2气泡尺寸微小,更容易吸附到催化剂表面,能够很大程度上提高H2的利用效率;
3、本发明中电解槽阳极室产生的H+能够通过质子交换膜进入到阴极室,有效起到缓冲作用,维持反应体系弱酸性的条件。
附图说明
图1为一种去除水中硝酸盐氮的装置的结构示意图。
具体实施方式
本发明技术方案不局限于以下所列举具体实施方式,还包括各具体实施方式间的任意组合。
具体实施方式一:结合图1说明本实施方式,本实施方式一种去除水中硝酸盐氮的装置包括直流电源1、pH值控制器2、微量蠕动泵3、微滤膜组件4、进水泵5、第一循环泵6、出水泵7、阴极室8、阴极板9、阳极板10、阳极室11、第二循环泵12、质子交换膜13和回流管14;所述直流电源1的正极连接有阳极板10,所述阳极板10设置在阳极室11内,所述阳极室11的中部设置有进水口并且与第二循环泵12的出水口相连,所述阳极室11的底部设置有出水口并且与第二循环泵12的进水口相连;所述直流电源1的负极连接有阴极板9,所述阴极板9设置在阴极室8内,所述阴极室8的上方设置有pH检测探头和酸液入管出口,所述pH检测探头与pH值控制器2的信号输入端相连,所述pH值控制器2的信号输出端与微量蠕动泵3的电源受控端相连,所述微量蠕动泵3的出水口与酸液入管相连;所述阴极室8的中部设置有污水进口,所述污水进口通过进水管与进水泵5的出水端相连;所述微滤膜组件4的净水进水口与所述第一循环泵6的出水口相连,所述第一循环泵6的进水口与所述阴极室8底部的净水出口相连;所述微滤膜组件4的净水出水口与所述出水泵7的进口相连;所述微滤膜组件4的回流管14连接在进水管上;所述阴极室8和阳极室11之间设置有质子交换膜13。
本实施方式中电解水产生的氢气在催化剂存在的情况下可以作为催化加氢的还原剂,能够大大提高电化学反硝化的电流效率;
本实施方式中催化加氢反应能够利用电解水反应产生的氢气作为还原剂,免去外加H2环节,同时,电解水产生的H2气泡尺寸微小,更容易吸附到催化剂表面,能够很大程度上提高H2的利用效率;
本实施方式中电解槽阳极室产生的H+能够通过质子交换膜进入到阴极室,有效起到缓冲作用,维持反应体系弱酸性的条件。
具体实施方式二:本实施方式与具体实施方式一不同的是:所述阴极室8中填充有Pd-Cu/Al2O3催化剂。其他与具体实施方式一相同。
具体实施方式三:本实施方式与具体实施方式一或二不同的是:所述阴极板9和阳极板10的材质为石墨。其他与具体实施方式一或二相同。
具体实施方式四:本实施方式与具体实施方式一至三之一不同的是:所述阳极室11中填充有浓度为40mg/L~60mg/L的无机盐溶液。其他与具体实施方式一至三之一相同。
具体实施方式五:本实施方式与具体实施方式一至四之一不同的是:所述阳极室11中填充有浓度为40mg/L~60mg/L的KNO3溶液、NaNO3溶液或K2SO4溶液。其他与具体实施方式一至四之一相同。
具体实施方式六:本实施方式与具体实施方式一至五之一不同的是:所述阴极室8和阳极室11的上部分别设置有单向排气口。如此设置,可以快速排出反应过程中产生的气体如N2、H2等,符合实际需要。其他与具体实施方式一至五之一相同。
具体实施方式七:一种去除水中硝酸盐氮的装置的使用方法是按以下步骤进行:
一、开启进水泵5,向阴极室8中通入污染水体,使阴极板9在液面下后停进水泵5,然后向阴极室8中加入Pd-Cu/Al2O3催化剂,对阴极室8进行密封,在所述阳极室11内加入浓度为40mg/L~60mg/L的无机盐溶液,使阳极板10在液面下;所述污染水体中硝酸盐氮的浓度为40mg/L~60mg/L,所述Pd-Cu/Al2O3催化剂的质量与污染水体的体积比为1g:1L;所述无机盐溶液具有氧化性;
二、开启第二循环泵12进行水力搅拌,同时开启第一循环泵6,然后通过微量蠕动泵3向阴极室8加入浓度为0.1mol/L的盐酸溶液来控制阴极室8内的pH为5~6;
三、开启直流电源1,电流密度为8mA/cm2~12mA/cm2,反应50min~70min后,开启进水泵5和出水泵7,从阴极室8底部的净水出口流出的水体一部分经过微滤膜组件4过滤,得到净水,净水通过出水泵7排出,另一部分含有催化剂的水体从微滤膜组件4另一端的回流管14回流到阴极室8内,即完成对水中硝酸盐氮的去除。
本实施方式中水体经过微滤膜组件,微滤膜截留下来的催化剂可重新进入反应***进行催化加氢反应。
本实施方式中去除水中硝酸盐氮的装置在运行1h后,微滤膜组件自动进行反洗0.5min。
本实施方式在反应过程中应定期向阳极室中加入适量清水,保证阳极板处于液面以下。
具体实施方式八:本实施方式与具体实施方式七不同的是:所述阴极板9和阳极板10的材质为石墨。其他与具体实施方式一或二相同。
具体实施方式九:本实施方式与具体实施方式七或八不同的是:所述无机盐溶液为KNO3溶液、NaNO3溶液或K2SO4溶液。其他与具体实施方式一至三之一相同。
采用以下实施例验证本发明有益效果:
实施例:结合图1说明本实施例,本实施例一种去除水中硝酸盐氮的装置的使用方法是按以下步骤进行:
一、开启进水泵5,向阴极室8中通入污染水体,使阴极板9在液面下后停进水泵5,然后向阴极室8中加入Pd-Cu/Al2O3催化剂,对阴极室8进行密封,在所述阳极室11内加入浓度为50mg/L的无机盐溶液,使阳极板10在液面下;所述污染水体中硝酸盐氮的浓度为50mg/L,所述Pd-Cu/Al2O3催化剂的质量与污染水体的体积比为1g:1L;所述无机盐溶液具有氧化性;
二、开启第二循环泵12进行水力搅拌,同时开启第一循环泵6,然后通过微量蠕动泵3向阴极室8加入浓度为0.1mol/L的盐酸溶液来控制阴极室8内的pH为5~6;
三、开启直流电源1,电流密度为10mA/cm2,反应60min后,开启进水泵5和出水泵7,水体经过微滤膜组件4过滤,即完成对水中硝酸盐氮的去除。
本发明中电解水产生的氢气在催化剂存在的情况下可以作为催化加氢的还原剂,能够大大提高电化学反硝化的电流效率;催化加氢反应能够利用电解水反应产生的氢气作为还原剂,免去外加H2环节,同时,电解水产生的H2气泡尺寸微小,更容易吸附到催化剂表面,能够很大程度上提高H2的利用效率;电解槽阳极室产生的H+能够通过质子交换膜进入到阴极室,有效起到缓冲作用,维持反应体系弱酸性的条件。
Claims (9)
1.一种去除水中硝酸盐氮的装置,其特征在于去除水中硝酸盐氮的装置包括直流电源(1)、pH值控制器(2)、微量蠕动泵(3)、微滤膜组件(4)、进水泵(5)、第一循环泵(6)、出水泵(7)、阴极室(8)、阴极板(9)、阳极板(10)、阳极室(11)、第二循环泵(12)、质子交换膜13和回流管(14);所述直流电源(1)的正极连接有阳极板(10),所述阳极板(10)设置在阳极室(11)内,所述阳极室(11)的中部设置有进水口并且与第二循环泵(12)的出水口相连,所述阳极室(11)的底部设置有出水口并且与第二循环泵(12)的进水口相连;所述直流电源(1)的负极连接有阴极板(9),所述阴极板(9)设置在阴极室(8)内,所述阴极室(8)的上方设置有pH检测探头和酸液入管出口,所述pH检测探头与pH值控制器(2)的信号输入端相连,所述pH值控制器(2)的信号输出端与微量蠕动泵(3)的电源受控端相连,所述微量蠕动泵(3)的出水口与酸液入管相连;所述阴极室(8)的中部设置有污水进口,所述污水进口通过进水管与进水泵(5)的出水端相连;所述微滤膜组件(4)的净水进水口与所述第一循环泵(6)的出水口相连,所述第一循环泵(6)的进水口与所述阴极室(8)底部的净水出口相连;所述微滤膜组件(4)的净水出水口与所述出水泵(7)的进口相连;所述微滤膜组件(4)的回流管(14)连接在进水管上;所述阴极室(8)和阳极室(11)之间设置有质子交换膜(13)。
2.根据权利要求1所述的一种去除水中硝酸盐氮的装置,其特征在于所述阴极室(8)中填充有Pd-Cu/Al2O3催化剂。
3.根据权利要求1所述的一种去除水中硝酸盐氮的装置,其特征在于所述阴极板(9)和阳极板(10)的材质为石墨。
4.根据权利要求1所述的一种去除水中硝酸盐氮的装置,其特征在于所述阳极室(11)中填充有浓度为40mg/L~60mg/L的无机盐溶液。
5.根据权利要求1所述的一种去除水中硝酸盐氮的装置,其特征在于所述阳极室(11)中填充有浓度为40mg/L~60mg/L的KNO3溶液、NaNO3溶液或K2SO4溶液。
6.根据权利要求1所述的一种去除水中硝酸盐氮的装置,其特征在于所述阴极室(8)和阳极室(11)的上部分别设置有单向排气口。
7.如权利要求1所述的一种去除水中硝酸盐氮的装置的使用方法,其特征在于去除水中硝酸盐氮的装置的使用方法是按以下步骤进行:
一、开启进水泵(5),向阴极室(8)中通入污染水体,使阴极板(9)在液面下后停进水泵(5),然后向阴极室(8)中加入Pd-Cu/Al2O3催化剂,对阴极室(8)进行密封,在所述阳极室(11)内加入浓度为40mg/L~60mg/L的无机盐溶液,使阳极板(10)在液面下;所述污染水体中硝酸盐氮的浓度为40mg/L~60mg/L,所述Pd-Cu/Al2O3催化剂的质量与污染水体的体积比为1g:1L;所述无机盐溶液具有氧化性;
二、开启第二循环泵(12)进行水力搅拌,同时开启第一循环泵(6),然后通过微量蠕动泵(3)向阴极室(8)加入浓度为0.1mol/L的盐酸溶液来控制阴极室(8)内的pH为5~6;
三、开启直流电源(1),电流密度为8mA/cm2~12mA/cm2,反应50min~70min后,开启进水泵(5)和出水泵(7),从阴极室(8)底部的净水出口流出的水体一部分经过微滤膜组件(4)过滤,得到净水,净水通过出水泵(7)排出,另一部分含有催化剂的水体从微滤膜组件(4)另一端的回流管(14)回流到阴极室(8)内,即完成对水中硝酸盐氮的去除。
8.根据权利要求7所述的一种去除水中硝酸盐氮的装置的使用方法,其特征在于所述阴极板(9)和阳极板(10)的材质为石墨。
9.根据权利要求7所述的一种去除水中硝酸盐氮的装置的使用方法,其特征在于所述无机盐溶液为KNO3溶液、NaNO3溶液或K2SO4溶液。
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