CN104226219A - 结合二氧化碳气体纯化单元的化学循环 - Google Patents

结合二氧化碳气体纯化单元的化学循环 Download PDF

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Abstract

本发明涉及结合二氧化碳气体纯化单元的化学循环。包含氧化器和还原器的化学循环***与气体纯化单元处于流体连通。气体纯化单元具有至少一个压缩机、至少一个干燥器，以及至少一个蒸馏纯化***；其中，气体纯化单元操作来使二氧化碳与烟道气流中存在的其它污染物分离开；以及其中，气体纯化单元操作来使污染物以通气气体的形式再循环到化学循环***，通气气体会对还原器中的反应物提供提升。

Description

结合二氧化碳气体纯化单元的化学循环
关于联邦政府资助的研究的声明
本发明的主题在与美国能源部(DOE)的合同号为DE-FE0009484的研究合同下开发。美国政府对本发明具有某些权利。
技术领域
本公开涉及结合化学循环***与二氧化碳气体纯化单元，并且涉及为化学循环***中的燃料反应器提供提升气体的方法。
背景技术
化学循环是最近开发的工艺，其可用于电功率发生装置中，电功率发生装置燃烧燃料，诸如，煤、油、天然气、生物质和其它燃料。化学循环工艺可实现在现有或新功率装置中，并且除了其它益处之外，在减小装置大小，减少排放和增加装置运行效率方面提供有希望的改进。
图1描绘化学循环***10，其包括氧化器12和还原器14。在氧化器12中，用从空气中获得的氧来氧化诸如硫化钙(CaS)或多价金属氧化物(表示为“Me”)的固体。例如，硫化钙在氧化器12中氧化成硫酸钙。多价金属氧化物从较低价状态氧化成较高价金属氧化物(例如，FeO氧化成Fe2O3)。硫酸钙和金属氧化物也称为固体氧发生体。氮和氧从氧化器中作为热的排气释放出来。热的硫酸钙然后传输到还原器14，在那里，硫酸钙还原成硫化钙，并且释放氧。释放的氧用来燃烧供应到还原器14的燃料(例如，诸如煤的固体燃料)。固体燃料在还原器14中燃烧会产生二氧化碳和少量水，以及其它污染物(在下文称为“烟道气”)。来自还原器的经还原的硫化钙然后排回到氧化器12，因而为工艺提供化学回路和热回路。
总体而言，化学循环***利用高温工艺，由此诸如基于钙或金属的化合物的固体在称为氧化器(或空气反应器)的第一反应器和称为还原器(或燃料反应器)的第二反应器之间“循环”。在氧化器中，喷射到氧化器中的空气的氧在氧化反应中被固体捕捉。氧化释放的热使固体和气体的温度升高。捕捉的氧然后由热的经氧化固体携带到还原器，以用于诸如例如煤的燃料的燃烧和/或气化。在还原器中的还原反应之后，不再具有捕捉到的氧的固体返回到氧化器，以便再次氧化。重复这个循环。
即使还原器和氧化器中的燃烧产生气体，仍然需要在氧化器和还原器两者中使用提升气体，以便有利于将固体燃料和固体氧发生体(CaSO4或金属氧化物)提升到氧化器和还原器中的燃烧区中，以便有利于高效地燃烧。为了进行这一点，外部提升气体馈送到氧化器、还原器或两者。在氧化器的情况下，空气提供提升气体以及氧源。在还原器的情况下，期望与燃料反应的气体来提供提升。这个气体可为来自功率装置的蒸汽发生部件的蒸汽或来自气体纯化单元(GPU)的二氧化碳。因为来自按顺序排好的还原器和气体处理单元的组合的最终产物是相对纯的二氧化碳流，因此合乎需要的是使用不对烟道气添加额外的污染物的提升气体。
发明内容
本文公开的是一种***，其包括化学循环***，化学循环***包括氧化器，氧化器与还原器处于流体连通；其中，氧化器操作来分别将多价金属氧化物或硫化钙氧化成更高价金属氧化物或硫酸钙；并且其中，还原器操作来使金属氧化物还原成更低价金属氧化物或使硫酸钙还原成硫化钙；其中，化学循环***在还原金属氧化物或还原硫酸钙期间产生包括二氧化碳的烟道气流；气体纯化单元，其与化学循环***处于再循环回路；其中，气体纯化单元包括至少一个压缩机，至少一个干燥器，以及至少一个蒸馏纯化***；其中气体纯化单元操作来使二氧化碳与烟道气流中存在的其它污染物分离开；并且其中，气体纯化单元操作来使污染物以通气气体的形式再循环到化学循环***，通气气体为还原器中的反应物提供提升。
本文公开的还有一种方法，其包括：将烟道气流从化学循环排出到***气体纯化单元；其中化学循环***包括氧化器，氧化器与还原器处于流体连通；其中，氧化器操作来分别使多价金属氧化物或硫化钙氧化成更高价金属氧化物或硫酸钙；并且其中，还原器操作来使金属氧化物还原成更低价金属氧化物或使硫酸钙还原成硫化钙；其中，化学循环***在还原金属氧化物或还原硫酸钙期间产生包括二氧化碳的烟道气流；在气体纯化单元中压缩烟道气流；其中气体纯化单元包括至少一个压缩机、至少一个干燥器和至少一个蒸馏纯化***；使二氧化碳与烟道气流中存在的其它污染物分离开；以及使污染物以通气气体的形式再循环到化学循环***，通气气体为还原器中的反应物提供提升。
附图说明
图1是包括氧化器和还原器的化学循环***的描绘；以及
图2是化学循环***的描述，化学循环***与气体纯化单元处于流体连通，气体纯化单元产生通气气体，通气气体可用来产生提升气体，提升气体用于化学循环***的还原器中。
具体实施方式
本文的公开内容是使用从气体纯化单元获得通气气体流，以用作通往还原器(即，燃料反应器)的进料流。通气气体流用作提升气体，以将固体(例如，固体燃料和固体氧载体)从还原器的底部向上携带到还原器中的燃烧区中，使得固体燃料可与固体氧载体反应，以产生燃烧和产生热。通气气体流有时还称为提升气体，因为它用来将固体燃料和固体氧载体的固体颗粒提升到还原器的燃烧区中。
在实施例中，提升气体可为来自功率装置的蒸汽发生部分的蒸汽或来自产物气体的二氧化碳。因为功率装置的目标是用产生的蒸汽来发电，为了提升气体目的而使用蒸汽将减少装置的功率输出，从而降低装置的效率和增大成本。产物二氧化碳(在还原器中产生)可用于提升气体，但是在其中二氧化碳被销售而非封存的那些情况下，存在与使用产物二氧化碳相关联的经济损失。通过使用来自气体纯化单元的通气气体，可减少还原器中需要的提升气体的量。进一步，因为这些通气气体包括含碳化合物，所以它们可用作燃料源，因而改进燃料转化成二氧化碳的整体转化。这用来增加工艺的整体效率。这还有助于减少来自工艺的排放。例如，由于燃烧产生的硫和一氧化碳将再循环到燃料反应器，从而给一氧化碳机会来转化成二氧化碳和给硫机会来转化成硫化钙或硫酸钙。
图2是示例性***100的描绘，其包括与气体纯化单元(GPU)300集成的化学循环***200。化学循环***200包括氧化器102，其与还原器104处于流体连通。气体纯化单元300包括多个压缩机108、118和122，其与多个干燥器112和114处于流体连通。干燥器布置成彼此并联或串联。压缩机108位于干燥器112和114的上游，而压缩机118和122位于干燥器112和114两者的下游。压缩机122位于压缩机118的下游。各个压缩机108、118和122分别与热交换器110、120和130处于操作性连通。各个热交换器与冷却水交换压缩热。冷却水在吸收热后可用来在功率装置给水循环中对一些给水提供加热。将对可使用的给水加热的量存在一些限制，这取决于使用的蒸汽循环和整体工艺中的其它低水平热源。气体纯化单元300还包括低温蒸馏纯化***124，其位于干燥器112和114的下游。
如早前详细描述的那样，在化学循环***200中，硫化钙或多价金属氧化物在氧化器102中氧化，从而产生硫酸钙或更高价状态的金属氧化物。产生氮和氧作为氧化器的副产物。热的硫酸钙和/或热的金属氧化物传输到还原器104，在那里，它们被还原，以释放氧，氧用来燃烧固体燃料(例如，煤)。在还原器104中作为副产物获得的包括二氧化碳和水蒸气的烟道气流202传递到气体纯化单元300，并且被进料到压缩机108，在那里，它们被压缩。从压缩机108释放的二氧化碳和水也称为“烟道气流”。
进行这个压缩，以减少用于处理的气体体积。气体体积在压缩机108中减少50%至80%。在优选的实施例中，气体体积在压缩机108中减少60%至75%。冷却水(图2中的CW)可用来吸收烟道气流的压缩所产生的热。
从压缩机108流出的压缩烟道气流204然后与从压缩机118流出的包含二氧化碳的流226组合，而形成组合式压缩气体流226A。包含烟道气和二氧化碳的组合式压缩气体流226A然后被进料到干燥器112和114。干燥器操作来从组合式压缩气体流226A中移除水。
在干燥器***(即，干燥器112和114)启动时，热交换器使气体的温度降低到水蒸气冷凝成液体水的点。液体水在挡板式气液分离鼓(未显示)中从气体流中分离。回收的水可再循环到功率装置，以对***补充水。离开挡板式气液分离鼓的烟道气被引导到包含吸收水蒸气的干燥剂材料的固定床。离开干燥***的气体基本没有水蒸气。
干燥器移除水会产生较浓缩的二氧化碳流216。可在纯化工艺中的下一个步骤中进行水的移除。在这个下一个步骤中，气体经历低温工艺，低温工艺将使气体温度降低到低于水的凝固点。为了避免与水在装备的内部凝固相关联的后续问题，干燥工艺是合乎需要的。
浓缩二氧化碳流216的一部分被进料到低温蒸馏纯化***124。在低温工艺中，气体温度进一步降低到气体冷凝成液体的点。这个液体发送到蒸馏柱。在蒸馏柱中，通过在低温下使液体沸腾来使二氧化碳与气体中的其余污染物分离开。低温蒸馏纯化***可使二氧化碳(流218和220)与浓缩二氧化碳流216中存在的其它污染物(流228)分离开。污染物包括甲烷、一氧化碳、氢、氧、硫化氢和二氧化硫，并且这些污染物总体称为“惰性通气”流。另一个通气流214(称为干燥器通气流)可直接在化学循环***中使用(在干燥器112和114中经历干燥之后)，而不经历低温蒸馏纯化***。这个流将为用作提升气体的主要二氧化碳源。惰性通气流228可与干燥器通气流214组合，以形成通气气体流236。
惰性通气流228和/或干燥器通气流214再循环到还原器，以对在还原器中燃烧的固体提供提升。在实施例中，仅惰性通气流228再循环到还原器。在另一个实施例中，仅干燥器通气流214再循环到还原器。在又一个实施例中，惰性通气流228和干燥器通气流214两者再循环到还原器，以对在还原器104中燃烧的固体(燃料和氧载体)提供提升。要注意，通气流214不接触低温蒸馏纯化***。
在另一个实施例中，通气流214可在容器(未显示)中接触石灰(CaO)，以将二氧化碳捕捉为碳酸钙，碳酸钙可用来对化学循环工艺补充石灰石。离开这个容器的气体作为通气流继续前进到还原器。在另一个实施例中，当期望有额外的二氧化碳产物时，可使用半渗透膜(未显示)来进一步使二氧化碳与通气流中的其它化合物分离开。离开膜***的气体发送到还原器。
使用通气气体来对固体提供提升是有利的，因为可减少用来提供提升的其它主要气体的量。进一步因为通气气体包含碳化合物，所以它们可用作燃料源，因而改进燃料转换成二氧化碳的整体转化。这有利于提高工艺的整体效率。
从低温纯化蒸馏***流出的二氧化碳流分成两个流218和220，这取决于相应的流的压力。流218是低压二氧化碳流且被进料到压缩机118，而流220为高压二氧化碳流且被进料到压缩机122。压缩机118的输出也被进料到压缩机122。最终二氧化碳产物(现在高度纯化)离开气体纯化单元300，并且可封存或用于一些其它商业目的诸如，例如，食品处理或增强油回收。压缩机122以下游工艺期望的管线压力输送高纯度二氧化碳流230。
在实施例中，为了协助干燥工艺，来自功率装置(未显示)的蒸汽可用来加热来自低温蒸馏纯化***124的通气气体214且将那个气体再循环到干燥器112和114。这个热交换热在交换器116中进行。蒸汽232进入热交换器116，热交换器116加热通气气体。较冷的通气气体使蒸汽冷凝。冷凝流通过流234返回到功率装置。
总体而言，合乎需要的是在化学循环工艺中，使用“惰性通气气体”或干燥器通气气体或两者作为通往还原器的进料流(即，提升流)。虽然在固体燃料与固体氧载体(例如，CaSO4或MeO)反应时，燃料反应器产生气体，但是合乎需要的是在反应器的底部处使用“提升气体”，其向上携带固体且允许进行这些反应。
通过使用来自气体纯化单元300的通气气体，可减少在还原器中需要的外部提升气体的量。进一步，因为这些通气气体包含碳化合物，所以它们可用作燃料源，因而改进燃料转化成二氧化碳的整体转化。这用来提高工艺的整体效率。它还有助于减少工艺的排放。例如，硫和一氧化碳将再循环到燃料反应器，从而有利于一氧化碳转化成二氧化碳，并且有利于硫转化成硫化钙或硫酸钙。因为这些气体通常进行通气，所以来自气体纯化单元的排放被减少。
因而，通过将来自气体纯化单元的潜在通气流结合回化学循环工艺中，整体效率提高且整体排放减少。提高效率以及减少排放共同用来减少装置的单位成本，改进整体二氧化碳捕捉，以及减少捕捉每吨二氧化碳的成本。
将理解的是，虽然用语“第一”、“第二”、“第三”等可在本文用来描述各种元件、构件、区域、层和/或区段，但是这些元件、构件、区域、层和/或区段应当不受这些用语限制。这些用语仅用于使一个元件、构件、区域、层或区段与另一个元件、构件、区域、层或区段区分开。因而，下面论述“第一元件”、“ 第一构件”、“ 第一区域”、“ 第一层”或“第一区段”可称为第二元件、第二构件、第二区域、第二层或第二区段，而不脱离本文的教导。
本文所用的用语仅是为了描述特定实施例，并且不意图为限制性的。如本文所用，单数形式如“一个”、“一种”和“该”意图也包括复数形式，除非上下文清楚地另有说明。将进一步理解，当在本说明书中使用时，用语“包括”和/或“包含”指定了存在所陈述的特征、整数、步骤、操作、元件和/或构件，但是不排除存在或增加一个或多个其它特征、整数、步骤、操作、元件、构件和/或它们的组合。
此外，诸如“下部”或“底部”和“上部”或“顶部”的相对用语可在本文用来描述一个元件相对于其它元件的关系，如图中示出的那样。将理解，除了图中描述的定向，相对用语意图包含装置的不同的定向。例如，如果一个图中的装置倒转，则描述成在其它元件的“下”侧的元件则将定向在其它元件的“上”侧。示例性用语“下部”可因此包含“下部”和“上部”的定向两者，这取决于图的具体定向。类似地，如果一个图中的装置倒转，描述为在其它元件的“下面”或“下方”的元件则将定向在其它元件的“上方”。示例性用语“下面”或“下方”因此可包含上方和下方的定向。
除非以别的方式限定，本文使用的所有用语(包括技术和科学用语)具有与本公开所述领域的普通技术人员普遍理解的相同的含义。将进一步理解，诸如普遍使用的词典中限定的那些的用语应当解释为具有与它们在相关领域和本公开的上下文中的含义相一致的含义，并且将不以理想化或过度正式的方式来解释，除非本文明确地这样限定。
本文参照横截面图描述示例性实施例，示例性实施例是理想化实施例的示意图。因而，预期例如制造技术和/或公差会产生相对于图示的形状的偏差。因而，本文描述的实施例不应当解释为限于本文示出的区域的特定形状，而是包括例如制造产生的形状偏差。例如，示出或描述为平坦的区域可典型地具有粗糙和/或非线性特征。此外，示出的锐角可为圆形的。因而，图中示出的区域本质上是示意性的，并且它们的形状不意图示出区域的精确形状，并且不意图限制本权利要求书的范围。
本文使用的用语“和/或”表示“和”以及“或”两者。例如，“A和/或B”解释为表示A、B或A和B。过渡用语“包括”包括过渡用语“基本由…构成”和“由…构成”且可与“包含”互换。
虽然参照优选实施例对本发明进行了描述，但本领域技术人员将理解，可在不偏离本发明的范围的情况下做出各种修改，而且等效物可代替本发明的元件。另外，可在不偏离本发明的实质范围的情况下作出许多改良，以使具体情况或内容适于本公开的教导。因此，意图的是本发明不限于被公开为为了执行本发明而构想的最佳模式的特定实施例，相反，本发明将包括落在所附权利要求的范围内的所有实施例。

Claims (19)

1. 一种***，其包括：
化学循环***，其包括：
　　氧化器，其与还原器处于流体连通；其中，所述氧化器操作来分别将多价金属氧化物或硫化钙氧化成更高价金属氧化物或硫酸钙；以及其中，所述还原器操作来使所述金属氧化物还原成更低价金属氧化物或使所述硫酸钙还原成硫化钙；其中，所述化学循环***在所述金属氧化物的还原或所述硫酸钙的还原期间产生包括二氧化碳的烟道气流；
气体纯化单元，其与所述化学循环***处于再循环回路；其中所述气体纯化单元包括：
　　至少一个压缩机；
　　至少一个干燥器；以及
　　至少一个蒸馏纯化***；其中，所述气体纯化单元操作来使二氧化碳与所述烟道气流中存在的其它污染物分离开；以及其中，所述气体纯化单元操作来使所述污染物以通气气体的形式再循环到所述化学循环***，所述通气气体对所述还原器中的反应物提供提升。
2. 根据权利要求1所述的***，其特征在于，进一步包括多个压缩机、多个干燥器和多个蒸馏纯化***。
3. 根据权利要求3所述的***，其特征在于，所述多个干燥器位于至少一个压缩机的下游，并且其中，至少一个蒸馏纯化***位于所述多个压缩机的下游。
4. 根据权利要求4所述的***，其特征在于，两个或更多个压缩机位于所述多个干燥器的下游。
5. 根据权利要求1所述的***，其特征在于，各个压缩机与使用水作为冷却介质的热交换器处于流体连通。
6. 根据权利要求1所述的***，其特征在于，进一步包括其中使用所述通气气体来使蒸汽冷凝的热交换器。
7. 根据权利要求1所述的***，其特征在于，所述通气气体包括两个流；在被所述蒸馏纯化***操作之后再循环到所述化学循环***的第一流，以及在离开所述干燥器之后再循环到所述化学循环***的第二流。
8. 根据权利要求7所述的***，其特征在于，所述第二流不接触所述蒸馏纯化***。
9. 根据权利要求8所述***，其特征在于，所述蒸馏纯化***是低温蒸馏纯化***。
10. 根据权利要求1所述的***，其特征在于，所述通气气体包括甲烷、一氧化碳、氢、氧、硫化氢和二氧化硫。
11. 根据权利要求1所述的***，其特征在于，所述通气气体再循环到所述化学循环***有利于进一步将一氧化碳转化成二氧化碳和将硫化氢和二氧化硫转化成硫化钙或硫酸钙。
12. 一种方法，包括：
将烟道气流从化学循环***排出到气体纯化单元；其中，所述化学循环***包括：
　　氧化器，其与还原器处于流体连通；其中，所述氧化器操作来分别使多价金属氧化物或硫化钙氧化成更高价金属氧化物或硫酸钙；以及其中，所述还原器操作来使所述金属氧化物还原成更低价金属氧化物或使所述硫酸钙还原成硫化钙；其中，所述化学循环***在所述金属氧化物的还原或所述硫酸钙的还原期间产生包括二氧化碳的烟道气流；
在所述气体纯化单元中压缩所述烟道气流；其中，所述气体纯化单元包括：
　　至少一个压缩机，
　　至少一个干燥器；以及
　　至少一个蒸馏纯化***；
使二氧化碳与所述烟道气流中存在的其它污染物分离开；以及
使所述污染物以通气气体的形式再循环到所述化学循环***，所述通气气体对所述还原器中的反应物提供提升。
13. 根据权利要求12所述的方法，其特征在于，进一步包括在所述蒸馏纯化***中对所述通气气体的一部分进行低温蒸馏。
14. 根据权利要求12所述的方法，其特征在于，进一步包括对所述烟道气流进行干燥，以移除存在的水。
15. 根据权利要求14所述的方法，其特征在于，进一步包括使所述烟道气流分成两个流，其中一个流通过所述蒸馏纯化***再循环到所述化学循环***，而另一个流直接再循环到所述化学循环***而不接触所述蒸馏纯化***。
16. 根据权利要求15所述的方法，其特征在于，接触所述蒸馏纯化***的流进一步分成两个流，其中一个包括所述污染物，而另一个包括二氧化碳；并且其中，包括所述二氧化碳的流在一个或多个压缩机中进一步压缩。
17. 根据权利要求15所述的方法，其特征在于，进一步包括使从所述蒸馏纯化***流出的流与氧化钙接触，以进一步从通气流中移除二氧化碳；并且其中，在移除所述二氧化碳之后，所述通气流再循环到所述还原器。
18. 根据权利要求17所述的方法，其特征在于，所述氧化钙转化成碳酸钙，并且再循环到所述化学循环***。
19. 根据权利要求14所述的方法，其特征在于，进一步包括使从所述蒸馏纯化***流出的流与半渗透物接触，以进一步从所述通气流中移除二氧化碳；并且其中，在移除所述二氧化碳之后，所述通气流再循环到所述还原器。
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