CN104220526A - 包含含有聚酯和/或聚氨酯的硬段和脂肪族聚碳酸酯的软段的热塑性弹性体的聚合物组合物 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及包含热塑性弹性体的聚合物组合物，该热塑性弹性体包含聚酯和/或聚氨酯的硬段和脂肪族聚碳酸酯的软段，该组合物保护聚碳酸酯。本发明涉及绝缘导线，其包含所述聚合物组合物的绝缘层。

Description

包含含有聚酯和/或聚氨酯的硬段和脂肪族聚碳酸酯的软段的热塑性弹性体的聚合物组合物
本发明涉及包含热塑性弹性体聚合物组合物，该热塑性弹性体包含聚酯和/或聚氨酯的硬段和脂肪族聚碳酸酯的软段。
这样的聚合物组合物由EP-A-0 846 712知晓。在EP-A-0 846 712中，已经描述了包含热塑性弹性体的聚合物组合物，该热塑性弹性体包含聚酯的硬段和脂肪族聚碳酸酯的软段。含有这种软段的热塑性弹性体显示理想特性，例如抗热氧化性，抗水解性等。出于这个原因，该组合物非常适合在波纹管、密封圈、管子、胶皮管和电缆绝缘材料等等中使用。
虽然具有理想的特性，但仍有进一步改进该聚合物组合物的需要，以使该组合物更适用于目前开发的应用中，也使该组合物能够用在较之采用已知组合物的可能应用甚至更严格的应用中。
出乎意料的是，如果聚合物组合物包含聚碳酸酯，则实现了这个目标。
该组合物显示了提高的防火性，甚至不含阻燃剂亦如此，而且显示了提高的耐磨损性。
此外，根据本发明该组合物显示提高的电阻，这使得该组合物更加适合电缆绝缘材料的生产。
出乎意料的是，尽管组合物中有聚碳酸酯的存在，但是根据本发明的组合物的电缆绝缘材料的柔韧性在-50℃下仍然处于适当的水平。而且，该组合物在非常高的温度下(高达200℃)的机械性能也能得到保持，而聚碳酸酯的玻璃化转化温度远低于这个温度。
根据本发明的组合物优选地包含：
(A)5-95重量份数的热塑性弹性体，所述热塑性弹性体包含聚酯和/或聚氨酯的硬段和脂肪族聚碳酸酯的软段，
(B)95-5重量份数的聚碳酸酯，
在一个优选的实施方式中，根据本发明的组合物包含：
(A)5-50重量份数的热塑性弹性体，所述热塑性弹性体包含聚酯和/或聚氨酯的硬段和脂肪族聚碳酸酯的软段，
(B)50-95重量份数的聚碳酸酯
优选地，所述组合物包含10-40重量份数的热塑性弹性体和60-90重量份数的脂肪族聚碳酸酯；更优选地，所述组合物包含15-30重量份数的热塑性弹性体和70-85重量份数的聚碳酸酯，
在进一步最优选的实施方式中，根据本发明的组合物包含：
(A)35-95重量份数的热塑性弹性体，所述热塑性弹性体包含聚酯或聚氨酯的硬段和脂肪族聚碳酸酯的软段，
(B)65-5重量份数的聚碳酸酯，
优选地，所述组合物包含85-45重量份数的热塑性弹性体和55-15重量份数的聚碳酸酯；更优选地，所述组合物包含50-80重量份数的热塑性弹性体和50-20重量份数的聚碳酸酯。
优选地，所述组合物不包含其他的聚合物。这意味着根据本发明的组合物的聚合物部分由热塑性弹性体和聚碳酸酯组成。
共聚碳酸酯聚酯热塑性弹性体
包含聚酯的硬段和脂肪族聚碳酸酯的软段的热塑性弹性体也被称为共聚碳酸酯聚酯热塑性弹性体。根据本发明组合物使用的共聚碳酸酯聚酯热塑性弹性体包含(a)含有脂肪族二醇和芳香族二羧酸衍生得到的重复单元的硬段以及(b)含有脂肪族碳酸酯衍生得到的重复单元的软段。
用于硬段(a)的适当脂肪族二醇是亚烷基二醇等等。亚烷基二醇中碳原子的数量可以在2-6个之间。乙二醇、丙二醇和丁二醇是优选的。丁二醇是甚至最优选的。
用于硬段的适当芳香族二羧酸包括间苯二甲酸、对苯二甲酸、萘二羧酸和4，4’-联苯基二羧酸。优选地，使用对苯二甲酸。最优选地，硬段中的芳香族二羧酸的最少80-100mol.％由对苯二甲酸组成。
软段(b)包含脂肪族碳酸酯衍生得到的重复单元。合适的脂肪族碳酸酯单元如下式表示
其中
R＝H，烷基或芳基，
X＝2-20。
优选地，R＝H和x＝6，因此脂肪族碳酸酯是六亚甲基碳酸酯。
软段也可以包含由脂肪族二醇和脂肪族二羧酸衍生得到的重复单元和/或由内酯衍生得到的重复单元。
脂肪族二醇优选包含2-20个碳原子，更优选3-15个碳原子。最优选地，脂肪族二醇是丁二醇。脂肪族二羧酸优选包含2-10个碳原子，更优选4-15个碳原子。最优选地，脂肪族二羧酸是己二酸。
作为内酯优选使用己内酯。
软段的最少40wt.％、更优选的最少60wt.％、甚至更优选的最少80wt.％、甚至更优选的最少90wt.％、甚至更优选的最少95wt.％、最优选的最少99wt.％由脂肪族碳酸酯组成。
硬段和软段的重量比可以在20∶80和90∶10之间，优选的是在30∶70和80∶20之间，最优选的在60∶40和70∶30之间。
在EP-A-1 964 871中描述了生产共聚碳酸酯聚酯热塑性弹性体的一种方式。根据这个方法，聚酯和脂肪族聚碳酸酯二醇在熔融状态下通过酯交换进行反应。
共聚碳酸酯聚酯热塑性弹性体的硬段和软段优选通过氨基甲酸酯基团(urethane group)连接。
常见的双官能团的氨基甲酸酯基团来自对甲苯二异氰酸酯、二苯基甲烷二异氰酸酯(MDI)、亚二甲苯基二异氰酸酯、六亚甲基二异氰酸酯、或异佛尔酮二异氰酸酯。通过氨基甲酸酯基团连接硬段和软段来生产共聚碳酸酯聚酯热塑性弹性体的方法在EP-A-0 846 712中有描述。
共聚碳酸酯聚氨酯热塑性弹性体
包含聚氨酯的硬段和脂肪族聚酯的软段的热塑性弹性体也被称为共聚碳酸酯聚氨酯热塑性弹性体。共聚碳酸酯聚氨酯热塑性弹性体可以通过二异氰酸酯、短链的二醇或二胺和上述的脂肪族聚碳酸酯之间的反应形成。作为二异氰酸酯，通常使用4，4’-二苯基甲烷二异氰酸酯。作为短链二醇类，使用乙二醇、1，4-丁二醇、1，6-己烷二醇和1，4-二-β-羟基乙氧基苯。
制备方法参考Handbook of Thermoplastic Elastomers第二版，VanNostrand Rheinhold，纽约，1988(ISBN 0-442-29184-1)。
聚碳酸酯
聚碳酸酯，也被称作芳香族聚碳酸酯，由至少二价苯酚和碳酸酯前体制成，例如通过界面聚合法。可用的适宜二价苯酚是有一个或多个包含两个羟基的芳香环的化合物，每个羟基都直接连接到碳原子上形成芳香环的一部分。这样的化合物的实例是：
4，4′-二羟基联苯、2，2-二(4-羟苯基)丙烷(双酚A)、2，2-二(4-羟基-3-甲基苯基)丙烷、2，2-二-(3-氯-4-羟苯基)-丙烷、2，2-二-(3，5-二甲基-4-羟苯基)-丙烷、2，4-双-(4-羟苯基)-2-甲基丁烷、2，4-双-(3，5-二甲基-4-羟苯基)-2-甲基丁烷、4，4-双(4-羟苯基)庚烷、二-(3，5-二甲基-4-羟苯基)-甲烷、1，1-双-(4-羟苯基)-环己烷、1，1-双-(3，5-二甲基-4-羟苯基)-环己烷、2，2-(3，5，3′，5′-四氯-4，4′-二羟基二苯基)丙烷、2，2-(3，5，3′，5′-四溴-4，4′-二羟基二苯基)丙烷、(3，3′-二氯代-4，4′-二羟苯基)甲烷、二-(3，5-二甲基-4-羟苯基)-磺基(sulphon)、二-4-羟苯基磺基、二-4-羟苯基硫。
碳酸酯前体可以是碳酰卤化物，卤代甲酸酯或碳酸酯。碳酰卤化物的实例是碳酰氯和碳酰溴。合适的卤代甲酸酯的实例是二价酚类例如对苯二酚或者二醇类例如乙二醇的双卤代甲酸酯。合适的碳酸酯的实例是碳酸二苯酯、二(氯苯基)碳酸酯、二(溴苯基)碳酸酯、二(烷基苯基)酸酯、苯基甲苯基碳酸酯等及其混合物。虽然也可以使用其他的碳酸酯前体，但优选使用碳酰卤化物，尤其是碳酰氯，也叫作光气。
根据本发明组合物中的芳香族聚碳酸酯可以使用催化剂、酸性受体及控制分子量的化合物来制备。
催化剂的实例是叔胺，如三乙胺、三丙胺、和N，N-二甲基苯胺；季铵化合物，例如四乙基溴化铵；和季鏻化合物，例如甲基三苯基溴化鏻。
有机酸受体的实例是吡啶、三乙胺、二甲基苯胺等。无机酸受体的实例是碱金属或碱土金属的氢氧化物、碳酸盐、碳酸氢盐、磷酸盐。
控制分子量的化合物的实例是单价酚类，例如苯酚、对烷基苯酚和对溴苯酚；和仲胺。
这样的聚碳酸酯，它们的制备和特性详细描述于例如Encycl.Polym.Sci.Eng.，11，p.648-718(Wiley，纽约，1988)和Kunststoff Handbuch，3/1，p.117-297(Hanser Verlag，慕尼黑，1992)。
根据本发明的聚合物组合物可以进一步包含一种或多种常见的添加剂，例如加工助剂、填料、紫外线吸收剂、热稳定剂、着色剂、颜料和阻燃剂。
如果组合物不含阻燃剂，则得到了好的结果。组合物本质上具有好的阻燃性，并且不含阻燃剂，该组合物表现出进一步改良的特性，例如机械特性和电特性。
根据本发明组合物应用的实例包括管子、软管、膜、板材。
根据本发明组合物优选的用作电线的绝缘层，尤其是用于运输工具的电线上，尤其是火车的电线上的绝缘层。
优选地，电线包含含有外层和内层的绝缘部分，内层是由根据本发明的组合物制成的。外层可以是由含有阻燃剂的包含热塑性聚酯弹性体的组合物制成的。优选地，使用无卤阻燃剂，例如亚磷酸盐/酯或多磷酸盐/酯。
实施例和对比试验
用到的材料：
-ArnitelTM CM 551，共聚碳酸酯聚酯热塑性弹性体，由DSM，荷兰提供。
-PC17：芳香族聚碳酸酯均聚物，重均分子量是大约17000g/mol。
测试：
电阻
在95℃下，根据英国第三代(BS3G)230标准(17号测试)在美国线规(AWG)22线上测定电阻。电线的绝缘厚度是200微米。电阻用MΩ/km表示。
磨损
根据BS3G 230(30号测试)测定擦刮磨损。擦刮磨损以在120℃和1N负荷下的循环的数量来表示。目标是达到＞500个循环。
柔韧性
在以上电阻所涉及的同样的电线上根据BS3G 230(25号测试)测定柔韧性(冷弯曲)。将电线在-50℃下存放6小时，然后使其围着电线外径22倍的心轴缠绕。通过如下测定电线的完整性：将电线在盐水中沉浸1小时后应用高电压(2.5kV，5分钟)。任何大裂缝将会导致即使失效，小裂缝导致5分钟时间内失效。
绝缘线的生产
由100/0、65/35和50/50的wt.％Arnitel CM 551/wt.％PC 17组成的根据本发明的组合物的颗粒通过利用CoperionTM共旋转双螺杆挤压机制成，螺旋直径25 mm。输出20 kg/h，螺旋转速是300 rpm。
以同样的方式，制造由70 wt.％Arnitel CM 551、10 wt.％DEPAL、5wt.％MPP和15 wt.％组成的阻燃剂组合物的颗粒。
绝缘导线通过如下制作：将上述定义的颗粒进料到用于绝缘线的挤出的标准的挤压机中，其中使用用于该绝缘的压力挤出的工具和用于该绝缘的管子挤出的工具。挤压过程中最大设定温度是240℃。
对比试验A，B
生产并测试绝缘线，其包含阻燃剂组合物的200微米单绝缘层。该线通过管子挤压(对比试验A)和压力挤压(对比试验B)制成。测试结果在表中给出。
实施例I，II和III
生产并测试绝缘线，其包含100微米的阻燃剂组合物的外层和100微米的由100/0、65/35、50/50的wt.％Arnitel CM 551/wt.％PC 17组成的组合物的内层。具有100/0的wt.％Arnitel CM 551/wt.％PC 17的内层的绝缘线通过管子挤压制成，具有65/35和50/50的wt.％Arnitel CM 551/wt.％PC 17内层的绝缘线通过压力挤压制成。
表：
对结果的评论
当使用根据本发明的组合物时，观察到了电阻、磨损和冷弯(coldbend)都提高了。利用50/50的wt.％Arnitel CM 551/wt.％PC 17的组合物获得了最好的结果。非常出乎意料的是，根据本发明的组合物中含有高含量的聚碳酸脂(刚性聚合物)，但是该组合物仍通过了冷弯测试。

Claims (7)

1.包含热塑性弹性体的聚合物组合物，所述热塑性弹性体包含聚酯和/或聚氨酯的硬段和脂肪族聚碳酸酯的软段，其特征在于所述组合物包含聚碳酸酯。
2.根据权利要求1的聚合物组合物，其中所述组合物包含：
(A)5-95重量份数的热塑性弹性体，所述热塑性弹性体包含聚酯和/或聚氨酯的硬段和脂肪族聚碳酸酯的软段，
(B)95-5重量份数的聚碳酸酯。
3.根据权利要求1的聚合物组合物，其中所述组合物包含：
(A)5-50重量份数的热塑性弹性体，所述热塑性弹性体包含聚酯和/或聚氨酯的硬段和脂肪族聚碳酸酯的软段，
(B)50-95重量份数的聚碳酸酯。
4.根据权利要求1的聚合物组合物，其中所述聚合物组合物包含：
(A)35-95重量份数的热塑性弹性体，所述热塑性弹性体包含聚酯和/或聚氨酯的硬段和脂肪族聚碳酸酯的软段，
(B)65-5重量份数的聚碳酸酯。
5.根据权利要求1-4任意一项的聚合物组合物，其中所述组合物的聚合物部分由热塑性弹性体和聚碳酸酯组成，所述热塑性弹性体包含聚酯或聚氨酯的硬段和脂肪族聚碳酸酯的软段。
6.绝缘导线，其包含前述权利要求任意一项定义的聚合物组合物的绝缘层。
7.根据权利要求6的绝缘导线，具有包含内层和外层的绝缘部分，所述内层是由根据本发明的组合物制成的，外层可以是由含有阻燃剂的包含热塑性聚酯弹性体的组合物制成的。
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