CN104112787B - 一种硫化银/钙钛矿体异质结太阳能电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于有机-无机杂化的钙钛矿材料为基础的太阳能电池技术领域，尤其涉及一种具有硫化银/钙钛矿体异质结的太阳能电池及其制备方法。一种硫化银/钙钛矿体异质结太阳能电池，包括ITO基底层、位于所述ITO基底层上的CuInS2层、位于所述CuInS2层上的纳米氧化铝-硫化银-钙钛矿复合层、以及位于所述纳米氧化铝-硫化银-钙钛矿复合层上的银层。这种结构的制备不用再在高温下烧结，且柔性ITO基底价格便宜，硫化银与钙钛矿的混合物成膜性能好。
Description
技术领域
本发明属于有机-无机杂化的钙钛矿材料为基础的太阳能电池技术领域，尤其涉及一种具有硫化银/钙钛矿体异质结的太阳能电池及其制备方法。
背景技术
由于石化能源是一种不可再生资源，随着石化能源的日益消耗，新能源的开发与利用一直都是科学研究人员关注的焦点，目前太阳能作为一种清洁能源已经被证实可以在一定程度上替代石化能源，而太阳能电池则是利用太阳能的一种有效方式，目前硅基的无机太阳能电池已经比较成熟，转化效率已经能达到25～30％。但是硅基太阳能电池的生产成本高昂，以及其刚性太大无法进行弯曲等都限制了硅基太阳电池的大规模应用。
在2009年韩国成均馆大学的研究小组发明了一种用有机-无机杂化的钙钛矿材料制作的太阳能电池，这种电池发展到现在其转化效率已经达到了15％，且其材料容易制得，成本低廉，可以用溶液过程进行加工，这为其将来的大规模应用打下了良好的基础。
根据现有文献报道，目前以钙钛矿材料为基础的太阳能电池其结构大多都是采用如下结构：FTO/TiO2/钙钛矿/HTM/Au。这种结构的电池首先FTO的成本较高，且需要在FTO上烧结TiO2，其烧结温度在450℃以上，其次这种结构采用的HTM层材料十分昂贵，再者纯钙钛矿成膜性能很差，器件制作的成功率很低，容易有局部短路的现象发生。
发明内容
为解决现有技术的不足，本发明提供了一种硫化银/钙钛矿体异质结太阳能电池及其制备方法。本发明所提供的太阳能电池采用的结构为：ITO/铜铟硫/氧化铝+硫化银+钙钛矿/Ag。采用这种结构不用再在高温下烧结，且柔性ITO基底价格便宜，硫化银与钙钛矿的混合物成膜性能好。
一种硫化银/钙钛矿体异质结太阳能电池，包括ITO基底层、位于所述ITO基底层上的CuInS2层、位于所述CuInS2层上的纳米氧化铝-硫化银-钙钛矿复合层、以及位于所述纳米氧化铝-硫化银-钙钛矿复合层上的银层。
优选的，所述CuInS2层的厚度为100nm～500nm。
优选的，所述纳米氧化铝-硫化银-钙钛矿复合层的厚度为200nm～600nm，其制备方法为：
1)在所述CuInS2层上旋涂纳米氧化铝的异丙醇分散液。
2)在所述纳米氧化铝层上滴涂硫化银与钙钛矿的前驱体混合溶液，滴涂的量为5～10uL/cm2，然后在90～120℃条件下退火5～30min，所述的硫化银与钙钛矿前驱体混合溶液制备方法为：
将物质的量之比为1：1的硝酸银与硫脲加入到钙钛矿的前驱体溶液中形成均质溶液，其中，所述均质溶液中银的物质的量的浓度为0.2～0.4mmol/L，所述钙钛矿的前驱体溶液为质量百分含量为40％的CH3NH3PbI3的N,N-二甲基甲酰胺溶液。
本发明还提供了一种硫化银/钙钛矿体异质结太阳能电池的制备方法，包括以下步骤：
a.将柔性ITO基底依次用无水乙醇、丙酮、去离子水超声洗涤10min，烘干；
b.制备CuInS2前驱体溶液:将物质的量的比为1:5:5:62.5的醋酸铟、硫脲、丙酸以及丁胺混合均匀，形成透明无沉淀的溶液，然后将与醋酸铟物质的量相等的碘化亚铜加入到所述透明无沉淀的溶液，进行超声分散，得到CuInS2均质溶液。
c.在ITO基底上旋涂CuInS2前驱体溶液，转速为3000～5000rpm，旋涂时间为20～40秒，先在150℃下退火10min，然后再在200℃下退火20min，得到在ITO层上的CuInS2层薄膜。
d.在CuInS2层上旋涂纳米氧化铝的异丙醇分散液，转速为2000～4000rpm，旋涂时间为20～40秒，然后在120～180℃下退火20min。所述的纳米氧化铝分异丙醇散液可以选自阿拉丁(Aladdin)品牌的纳米氧化铝醇分散液进行稀释得来的，购买所得的纳米氧化铝醇分散液规格为固含量20wt％，粒径小于30nm。
e.在氧化铝层上滴涂硫化银与钙钛矿的前驱体混合溶液，滴涂的量为5～10uL/cm2,然后在90～120℃下退火5～30min。
所述的硫化银与钙钛矿前驱体混合溶液制备如下：将物质的量之比为1：1的硝酸银与硫脲加入到钙钛矿的前驱体溶液中形成均质溶液，之中钙钛矿溶液中钙钛矿(CH3NH3PbI3)的质量分数为40％，容积为N,N-二甲基甲酰胺，硝酸银与硫脲加入量则为0.2～0.4mmol/L。
f.在硫化银与钙钛矿的混合层上用丝网印刷的方法刷涂一层银浆，在80～120℃下使之固化。
附图说明
图1是实施例1得到的器件的电流电压曲线图。
图2是实施例2得到的器件的电流电压曲线图。
图3是实施例3得到的器件的电流电压曲线图。
具体实施方式
以下结合附图对本发明的原理和特征进行描述，所举实施例只用于解释本发明，并非用于限定本发明的范围。
实施例1
(1)将柔性ITO基底依次用无水乙醇、丙酮、去离子水超声洗涤10min，烘干；
(2)制备CuInS2前驱体溶液:将物质的量的比为1:5:5:62.5的醋酸铟、硫脲、丙酸以及丁胺混合均匀，形成透明无沉淀的溶液，然后将与醋酸铟物质的量相等的碘化亚铜加入到所述透明无沉淀的溶液，进行超声分散，得到CuInS2均质溶液。
(3)在ITO基底上旋涂CuInS2前驱体溶液，转速为4000rpm，旋涂时间为30秒，先在150℃下退火10min，然后再在200℃下退火20min，得到在ITO层上的CuInS2层薄膜。
(4)在CuInS2层上旋涂纳米氧化铝的异丙醇分散液，转速为3000rpm，旋涂时间为30秒，然后在150℃下退火20min。所述的纳米氧化铝分异丙醇散液是用购买欲阿拉丁的纳米氧化铝醇分散液进行稀释得来的，购买所得的纳米氧化铝醇分散液规格为固含量20wt％，粒径小于30nm。
(5)在氧化铝层上滴涂硫化银与钙钛矿的前驱体混合溶液，滴涂的量为8uL/cm2,然后在100℃下退火10min。
所述的硫化银与钙钛矿前驱体混合溶液制备如下：将物质的量之比为1：1的硝酸银与硫脲加入到钙钛矿的前驱体溶液中形成均质溶液，之中钙钛矿溶液中钙钛矿的质量分数为40％，硝酸银与硫脲加入量则为0.2mmol/L。
(6)在硫化银与钙钛矿的混合层上用丝网印刷的方法刷涂一层银浆，在100℃下使之固化。
所得器件测试得到开路电压为0.65V，短路电流为7.8mA，填充因子为0.3，效率为1.52％。器件的电流电压曲线如图1所示。
实施例2
与实施例1相比，其区别在于步骤(5)中硝酸银与硫脲的加入量为0.3mmol/L。
所得器件测试得到开路电压为0.63V，短路电流为3.5mA，填充因子为0.4，效率为0.88％。器件的电流电压曲线如图2所示。
实施例3
与实施例1相比，其区别在于步骤(5)中硝酸银与硫脲的加入量为0.4mmol/L。
所得器件测试得到开路电压为0.65V，短路电流为9.2mA，填充因子为0.3，效率为1.71％。器件的电流电压曲线如图3所示。
以上所述仅为本发明的较佳实施例，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (7)
1.一种硫化银/钙钛矿体异质结太阳能电池，其特征在于，包括ITO基底层、位于所述ITO基底层上的CuInS2层、位于所述CuInS2层上的纳米氧化铝-硫化银-钙钛矿复合层、以及位于所述纳米氧化铝-硫化银-钙钛矿复合层上的银层。
2.根据权利要求1所述的硫化银/钙钛矿体异质结太阳能电池，其特征在于：所述CuInS2层的厚度为100nm～500nm。
3.根据权利要求1所述的硫化银/钙钛矿体异质结太阳能电池，其特征在于：所述纳米氧化铝-硫化银-钙钛矿复合层的厚度为200nm～600nm，其制备方法为：
1)在所述CuInS2层上旋涂纳米氧化铝的异丙醇分散液；
2)在所述纳米氧化铝层上滴涂硫化银与钙钛矿的前驱体混合溶液，滴涂的量为5～10uL/cm2，然后在90～120℃条件下退火5～30min，其中，所述硫化银与钙钛矿前驱体混合溶液制备方法为：
将物质的量之比为1：1的硝酸银与硫脲加入到钙钛矿的前驱体溶液中形成均质溶液，其中，所述均质溶液中银的物质的量的浓度为0.2～0.4mmol/L，所述钙钛矿的前驱体溶液为质量百分含量为40％的CH3NH3PbI3的N,N-二甲基甲酰胺溶液。
4.一种硫化银/钙钛矿体异质结太阳能电池的制备方法，其特征在于，包括下列步骤：
1)在清洁的ITO基底上旋涂CuInS2前驱体溶液，转速为3000～5000rpm，旋涂时间为20～40秒，旋涂之后，先在150℃条件下退火10min，然后再在200℃条件下退火20min，得到ITO/CuInS2层；
2)在步骤1)得到的ITO/CuInS2层上旋涂纳米氧化铝的异丙醇分散液，转速为2000～4000rpm，旋涂时间为20～40秒，然后在120～180℃条件下退火20min，得到ITO/CuInS2/氧化铝层；
3)在步骤2)得到的ITO/CuInS2/氧化铝层上滴涂硫化银与钙钛矿的前驱体混合溶液，滴涂的量为5～10uL/cm2，然后在90～120℃条件下退火5～30min，得到ITO/CuInS2/氧化铝+硫化银+钙钛矿层；
4)在步骤3)得到的ITO/CuInS2/氧化铝+硫化银+钙钛矿层上用丝网印刷的方法刷涂一层银浆，在80～120℃下使之固化，得到ITO/CuInS2/氧化铝+硫化银+钙钛矿层/Ag太阳能电池。
5.根据权利要求4所述的硫化银/钙钛矿体异质结太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述步骤1)中的所述CuInS2前驱体溶液的制备方法为：将物质的量的比为1:5:5:62.5的醋酸铟、硫脲、丙酸以及丁胺混合均匀，形成透明无沉淀的溶液，然后将与醋酸铟物质的量相等的碘化亚铜加入到所述透明无沉淀的溶液，进行超声分散，得到均质的CuInS2前驱体溶液。
6.根据权利要求4所述的硫化银/钙钛矿体异质结太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述步骤2)中的所述纳米氧化铝的异丙醇分散液的固含量为20wt％，氧化铝的粒径小于30nm。
7.根据权利要求4所述的硫化银/钙钛矿体异质结太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述步骤3)中的所述的硫化银与钙钛矿前驱体混合溶液制备方法为：将物质的量之比为1：1的硝酸银与硫脲加入到钙钛矿的前驱体溶液中形成均质溶液，其中，所述均质溶液中银的物质的量的浓度为0.2～0.4mmol/L，所述钙钛矿的前驱体溶液为质量百分含量为40％的CH3NH3PbI3的N,N-二甲基甲酰胺溶液。
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