CN103650177A - 氮化镓类化合物半导体发光元件及包括该氮化镓类化合物半导体发光元件的光源装置 - Google Patents

氮化镓类化合物半导体发光元件及包括该氮化镓类化合物半导体发光元件的光源装置 Download PDF

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Abstract

氮化镓类化合物半导体发光元件具有由一般式为AlxInyGazN(0≤x＜1、0＜y＜1、0＜z＜1、x＋y＋z＝1)的氮化物半导体形成、生长面具有非极性面或者半极性面的发光层(105)。氮化物半导体的生长面具有显示各向异性的二轴，氮化物半导体中的In组成具有在二轴中第一轴之轴方向上变化的分布，且In组成较低之区域和In组成较高之区域的交界面(51)自与第一轴垂直的面朝着生长面方向倾斜。

Description

氮化镓类化合物半导体发光元件及包括该氮化镓类化合物半导体发光元件的光源装置
技术领域
本发明涉及一种氮化镓类化合物半导体发光元件及包括该氮化镓类化合物半导体发光元件的光源装置。
背景技术
含有是V族元素的氮(N)的氮化物半导体，因其带隙大而被看作非常有希望作短波长发光元件的材料。其中,氮化镓类化合物半导体(GaN类半导体)的研究非常火热,蓝色发光二极管(LED)元件与绿色LED元件、以及以GaN类半导体为材料的半导体激光元件也已经进入实用阶段。
GaN类半导体具有纤锌矿型晶体结构。图1示意地示出GaN晶体的单位晶格。一般式为AlaGabIncN(其中0≤a、b、c≤1、a＋b＋c＝1)的化合物半导体晶体中，图1所示的Ga的至少一部分能够由Al或者In置换。
图2示出一般采用的、为了用四个指数表记(六方晶系指数)表示的纤锌矿型晶体结构的平面定向(plane orientaton)的四个基本矢量a1、a2、a3及c。基本矢量c沿着［0001］方向延伸，该方向的轴称为“c轴”。与c轴垂直的面(plane)被称为“c面”或者“(0001)面”。此外，也有用“C轴”及“C面”表记“c轴”及“c面”的时候。
如图3(a)到图3(d)所示，纤锌矿型晶体结构中除了c面以外，还存在具有代表性的晶体平面定向(plane orientation)。图3(a)表示(0001)面，图3(b)表示(10-10)面，图3(c)表示(11-20)面，图3(d)表示(10-12)面。在本申请说明书中，在表示米勒指数的括号内的数字左侧的符号“-”表示该指数的倒数，与图中的“横线”相对应。(0001)面、(10-10)面、(11-20)面及(10-12)面也分别被表记为c面、m面、a面及r面。m面及a面是与c轴平行的“非极性面”，r面是“半极性面”。此外，m面是(10-10)面、(-1010)面、(1-100)面、(-1100)面、(01-10)面及(0-110)面的总称。
在现有技术中，用GaN类半导体形成的半导体发光元件是利用“c面生长(c-plane growth)”制成的。本申请说明书中，“X面生长”意味着在与六方晶纤锌矿型结构的X面(其中X指c、m、a及r等)垂直的方向产生外延生长。在X面生长中有时称X面为“生长面”。而且，也有称利用X面生长形成的半导体层为“X面半导体层”的时候。
如果以利用c面生长形成的半导体叠层结构制成发光元件，就会在c面且-c方向(N面侧)产生由于Ga原子和N原子的位置在c轴方向上错开而引起的自发极化(Spontaneously Polarization)。相对于此，在由发光层使用的InGaN形成的量子阱层，会在＋c方向(Ga面一侧)产生由于变形导致的压电极化，产生载流子的量子限制斯塔克效应。因此，c面被称为“极性面”。发光层内的载流子的发光再结合的几率就会由于该效应而下降，内部量子效率下降。因此会导致半导体激光元件中阈值电流增大。而且，如果是LED元件还会引起功耗增多，发光效率下降等。再就是，因注入载流子密度上升且产生压电电场的屏蔽（screening），故发光波长会发生变化。
因此，近年来，对以m面及a面等非极性面或者以r面、(11-22)面及(20-21)面等半极性面为生长面制造GaN类半导体的方法的研究非常火热。如果能选出非极性面作生长面，就不会在发光层的厚度方向(晶体生长方向)上产生极化，因此也就不会产生量子限制斯塔克效应。因此，能够制造出潜在地具有高效率的发光元件。就是在选出半极性面作生长面的情况下，也能够大幅度地降低对量子限制斯塔克效应做出的贡献。
图4(a)示意示出表面(生长面)是m面的GaN类半导体的剖面(与基板面垂直的剖面)上的晶体结构。Ga原子和N原子存在于与m面平行的同一原子面上。因此，不会在与m面垂直的方向上产生极化。此外，所添加的In及Al位于Ga位点上置换Ga。即使Ga的至少一部分被In或者Al置换，也不会在与m面垂直的方向上产生极化。
为便于参考，在图4(b)中示意地示出表面(生长面)是c面的GaN类半导体的剖面(与基板面垂直的剖面)上的晶体结构。Ga原子和N原子没有存在于与c面平行的同一原子面上。其结果是，会在与c面垂直的方向上产生极化。主面是c面的GaN类基板是一般的用来让GaN类半导体晶体进行生长的基板。因与c面平行的Ga(或In)原子层和氮原子层的位置在c轴方向上稍有错开，故沿着c轴方向产生极化。
在以非极性面或者半极性面为生长面制成GaN类半导体的情况下，氧会比c面生长时容易混入(参照例如专利文献3)。在活性层中作为杂质混入了氧的情况下，混入的氧成为非发光中心而导致发光元件的发光效率下降。
专利文献1：日本公开特许公报特开2004-207610号公报
专利文献2：特表2008-34889号公报
专利文献3：国际公开第2011／058682号小册子
发明内容
－发明要解决的技术问题－
在上述现有技术中，要求进一步提高氮化镓类化合物半导体发光元件的发光效率。
本发明正是鉴于上述问题点而完成的，其目的在于：做到能够提高氮化镓类化合物半导体发光元件的发光效率。
－用于解决技术问题的技术方案－
为解决上述技术问题，本发明的第一方面所涉及的氮化镓类化合物半导体发光元件包括由一般式为AlxInyGazN(0≤x＜1、0＜y＜1、0＜z＜1、x＋y＋z＝1)的氮化物半导体形成、生长面是非极性面或者半极性面的发光层。氮化物半导体的生长面具有显示各向异性的二轴，氮化物半导体中的In组成具有在二轴中第一轴之轴方向上变化的分布，且In组成较低之区域和较高之区域的界面从与第一轴垂直的面朝着生长面方向倾斜。
－发明的效果－
根据本发明所涉及的氮化镓类化合物半导体发光元件，能够大幅度地提高活性层的发光效率。
附图说明
图1是示出氮化镓(GaN)晶体的晶胞（unit cell）的示意立体图。
图2是示出纤锌矿型晶体结构的基本矢量a1、a2、a3及c的立体图。
图3(a)到图3(d)是示出六方晶系纤锌矿型结构的代表性结晶平面定向的示意图。
图4(a)是示出GaN的m面的晶体结构的示意图；图4(b)是示出GaN的c面的晶体结构的示意图。
图5是用于说明本发明的概念的、超过临界膜厚(Critical thickness)继续生长起来的InGaN层的示意剖视图。
图6(a)及图6(b)是用于说明本发明的概念的曲线图，图6(a)是示出让X射线沿着c轴方向入射到超过临界膜厚继续生长起来的InGaN层时的对称反射的倒晶格空间扫描结果的曲线；图6(b)是示出让X射线沿着a轴方向入射到超过临界膜厚继续生长起来的InGaN层时的对称反射的倒晶格空间扫描结果的曲线。
图7(a)及图7(b)是用于说明本发明的概念的剖面图，图7(a)是示出让X射线沿着c轴方向入射到超过临界膜厚继续生长起来的InGaN层时的基板和InGaN层的晶格匹配状态的示意剖面图；图7(b)是示出让X射线沿着a轴方向入射到超过临界膜厚继续生长起来的InGaN层时的基板和InGaN层的晶格匹配状态的示意剖面图。
图8是用于说明本发明的概念的透射电子显微镜(TEM)像。
图9是用于说明本发明的概念的示意立体图。
图10是示意曲线图，示出利用c面生长形成同一发光波长的InxGa1-xN层时的生长温度及PL发光强度对In供给摩尔比的依赖性。
图11是用于说明本发明的概念的曲线图，是示出利用m面生长形成同一发光波长的InxGa1-xN层时的生长温度及PL发光强度对In供给摩尔比的依赖性的示意曲线图。
图12是用于说明本发明的概念的曲线图，是将利用m面生长形成同一发光波长的InxGa1-xN层时的生长温度及PL发光强度对In供给摩尔比和V／III比的依赖性与比较例一起示出的示意曲线图。
图13是示出为对比较例和本发明进行比较的氮化镓类化合物半导体发光元件的结构的示意剖视图。
图14是示出比较例所涉及的内部量子效率和PL测定温度特性之间的关系的曲线图。
图15是用原子探针显微镜解析出的比较例所涉及的GaN类半导体发光元件的In浓度分布的显微镜照片。
图16是用原子探针显微镜解析出的本发明所涉及的GaN类半导体发光元件的In浓度分布的显微镜照片。
图17是示出第一实施方式所涉及的GaN类半导体发光元件的示意剖视图。
图18(a)及图18(b)是用原子探针显微镜解析出的第一实施方式所涉及的GaN类半导体发光元件的In浓度分布的显微镜照片，图18(a)是以a轴方向为横轴的剖面图，图18(b)是以c轴方向为横轴的剖面图。
图19是示出第一实施方式所涉及的内部量子效率和PL测定温度特性之间的关系的曲线图。
图20是示出第二实施方式所涉及的GaN类半导体发光元件(LED元件)的示意剖视图。
图21是示出第二实施方式所涉及的发光元件(◆)和比较例所涉及的发光元件(□)的外部量子效率与注入电流之间的关系的曲线图。
图22是示出第二实施方式所涉及的发光元件(◆)和比较例所涉及的发光元件(□)的工作电压与注入电流之间的关系的曲线图。
图23(a)及图23(b)是用于说明第二实施方式的一变形例所涉及的GaN类半导体发光元件中的氮化物半导体层的生长面的图，图23(a)是示意地示出GaN类半导体的晶体结构(纤锌矿型晶体结构)的立体图，图23(b)是示出m面的法线、＋c轴方向及a轴方向之间的关系的立体图。
图24(a)及图24(b)是示出GaN类化合物半导体层的主面的位置与m面的位置之间的关系的示意剖视图。
图25(a)及图25(b)是示出GaN类半导体层的主面与其附近区域的示意剖视图。
图26是示出第三实施方式所涉及的白色光源装置的示意剖视图。
具体实施方式
本发明的实施方式是一种氮化镓类化合物半导体发光元件。包括由一般式为AlxInyGazN(0≤x＜1、0＜y＜1、0＜z＜1、x＋y＋z＝1)的氮化物半导体形成、生长面具有非极性面或者半极性面的发光层，氮化物半导体的生长面具有显示各向异性的二轴，氮化物半导体中的In组成具有在二轴中第一轴之轴方向上变化的分布，且In组成较低之区域和较高之区域的交界面自与第一轴垂直的面朝着生长面方向倾斜。
在一实施方式中可以是这样的，氮化物半导体中的In组成在所述二轴中第二轴之轴方向上均匀分布。
在一实施方式中可以是这样的，In组成较低之区域或者In组成较高之区域在与二轴中第二轴平行的剖面具有沿着第二轴之轴方向延伸的细线构造。
本发明的另一实施方式是一种氮化镓类化合物半导体发光元件。包括由一般式为AlxInyGazN(0≤x＜1、0＜y＜1、0＜z＜1、x＋y＋z＝1)的氮化物半导体形成、生长面具有非极性面或者半极性面的发光层。氮化物半导体的生长面具有显示各向异性的二轴，氮化物半导体具有In浓度比有助于发光的高In浓度区域低的低In浓度区域，低In浓度区域具有朝着氮化物半导体的第一轴之轴方向倾斜、沿着第二轴之轴方向延伸的带状形状。
在一实施方式或者另一实施方式中可以是这样的，生长面具有多个m面的台阶。
在一实施方式或者另一实施方式中可以是这样的，生长面是m面，第一轴之轴方向是a轴方向，第二轴之轴方向是c轴方向。
在一实施方式或者另一实施方式中可以是这样的，生长面是半极性面，第一轴之轴方向是二轴中具有c轴方向成分的轴的方向。
在一实施方式或者另一实施方式中可以是这样的，生长面是(11-22)面，第一轴之轴方向是［-1-123］轴方向，第二轴之轴方向是m轴方向。
在一实施方式或者另一实施方式中可以是这样的，生长面是(20-21)面，第一轴之轴方向是［10-1-4］轴方向，第二轴之轴方向是a轴方向。
在一实施方式或者另一实施方式中可以是这样的，生长面是(1-102)面，第一轴之轴方向是［1-101］轴方向，第二轴之轴方向是a轴方向。
在一实施方式或者另一实施方式中可以是这样的，所述氮化物半导体中In组成较低之区域的In组成在所述In组成较高之区域的In组成的80％以下。
在一实施方式或者另一实施方式中可以是这样的，氮化物半导体中In组成较低之区域的In组成在In组成较高之区域的In组成的50％以上且80％以下。
在一实施方式或者另一实施方式中可以是这样的，发光层是由至少一层构成的量子阱层。
在该情况下，量子阱层的厚度可以在2nm以上且20nm以下。
在该情况下，量子阱层的厚度可以在6nm以上且16nm以下。
在一实施方式或者另一实施方式中可以是这样的，In组成较低之区域或者低In浓度区域间的间隔在10nm以上且100nm以下，In组成较低之区域的宽度或者低In浓度区域的宽度在1nm以上且20nm以下。
又一实施方式所涉及的光源装置包括上述任一方面中的氮化镓类化合物半导体发光元件、和含有对从该氮化镓类化合物半导体发光元件射出的光的波长进行变换的荧光材的波长变换部。
－做出本发明的经过－
下面对本申请发明人做出本发明的主要动机，即发明人注意到了是非极性面的m面生长GaN／InGaN层及GaN／AlxInyGazN(0≤x＜1、0＜y＜1、0＜z＜1、x＋y＋z＝1)层的滑移面这一点做说明。下面，为便于说明，在说“InGaN层”时，指的是“InGaN层及AlxInyGazN(0≤x＜1、0＜y＜1、0＜z＜1、x＋y＋z＝1)层”。
图5示出由主面的平面定向是m面(＝(10-10)面)的GaN形成的基板11的主面上产生错位的超过临界膜厚继续生长起来的、厚度为200nm的m面InGaN层12的剖面结构。
本申请发明人分析了在此时的m面InGaN层的弛豫现象。
在现有技术中已知：在纤锌矿型氮化镓(GaN)中，由于错位而产生的滑移面是c面。然而，本申请发明人确认出：在m面产生了不是c面的、其它固有滑移面。
本申请发明人针对超过临界膜厚继续生长起来的m面InGaN层12进行对称反射的倒晶格空间扫描测量(reciprocal space mapping)。进行该测量时，使用X射线衍射装置，改变X射线的入射方向而朝着生长面内具有各向异性的c轴方向和a轴方向分别入射X射线。
图6(a)及图6(b)示出已获得的对称反射的倒晶格空间扫描结果。图6(a)示出沿着c轴(＝［0001］)方向入射X射线之际的结果。由图6(a)可知，基板11的衍射峰21和InGaN层12的衍射峰22在横轴所示的qx坐标上一致。由此而能够确认出：m面InGaN层12能够在c轴方向共格(coherent)生长。
图6(b)示出朝着a轴(＝［11-20］)方向入射X射线之际的结果。由图6(b)可知，m面InGaN层12***为二，该***的衍射峰23和基板11的衍射峰21在横轴的qx坐标上不一致。一般情况下，在对称反射的倒晶格空间扫描图中，基板的衍射峰和薄膜的衍射峰在横轴的qx坐标上不一致这样的现象给出的启示是，薄膜的主轴方向相对于基板的主轴方向是倾斜的。
本申请发明人由此发现了：在a轴方向上m面InGaN层12是以晶格倾斜的状态形成在基板11上的。而且还知道：在a轴方向上倾斜方向分成对称的两个方向。也就是说，给出了在a轴方向上晶格朝着两个对称的方向倾斜这样的启示。
图7(a)示意地示出在c轴方向上的基板11和m面InGaN层12的晶格匹配情况。图7(b)示意地示出在a轴方向上的基板11和m面InGaN层12的晶格倾斜情况。就这样在本申请发明人的这次研究中明确得知：在显示非极性的m面，m面InGaN层12相对于由m面GaN形成的基板11的晶格弛豫现象具有面内各向异性。
而且，为理解上述现象还进行了以下的研究工作。
图8示出观察到的超过临界膜厚继续生长起来的InGaN层的与c面平行的剖面的透射电子显微镜(TEM)测量结果。本申请发明人的TEM测量结果中观察到了在X射线沿着a轴方向入射之际所得到的晶格倾斜。
由图8可知，基板11和m面InGaN层12的界面处产生了晶格不匹配引起的错位30，而且错位30形成在斜向上的面(＝错位形成面31)与界面所成的角度约为60°。错位形成面31被认为是滑移面。此外，对这里的错位形成面31与界面所成的角度的测量误差在±5°左右。已知的是在现有技术中在纤锌矿型氮化镓中，由于错位而产生的滑移面是c面。然而，由图8可知，m面InGaN层12的滑移面不是c面，是m面。也就是说，自与m面InGaN层12的生长面内的a轴垂直的面倾斜于该生长面方向的m面成为滑移面。
图9是用于说明超过临界膜厚继续生长起来的InGaN层的面内各向异性及滑移面的示意立体图。在m面生长的GaN类半导体中，滑移面41产生在其它的与生长面不同的m面上。成为滑移面41的两个m面在相对于主面的垂线(法线)彼此对称分离开的位置上。这和图6(b)示出的、m面InGaN层12的衍射峰23对称分离现象一致。这样一来，m面InGaN层12所特有的弛豫现象，也就是说，晶格倾斜的现象就明确了。
这里，本申请发明人对成为滑移面的m面和氧杂质等非发光中心之间的相关性做了考察。
在非极性面或者半极性面，氧杂质等非发光中心的影响很大，氧杂质容易混入InGaN格点中。已知：一般情况下在氮化物半导体中，氮容易跑掉，而容易在氮格点产生空位。当氧杂质原子置换了成为该空位的氮格点(V族格点)时，会产生“Ga-O键”。然而，因“Ga-O键”的解离能为3.90eV，“O-O键”的解离能为5.10eV，故“Ga-O键”比较容易解离。因此，可以认为：容易形成“O-O键”那样的氧杂质原子集合而成的簇。也就是说，各氧杂质原子在晶格原子间的格点中移动，形成“O-O键”。其结果是，可以认为：氧杂质原子会成为氧杂质原子簇或者氧杂质原子链而稳定。可以认为：此时，已取入InGaN层的氧杂质原子利用解离能较低的“Ga-O键”在晶格间移动，去置换存在于N格点的其它氧杂质。
这里，容易产生原子在晶格之间的移动，与晶格容易移动的“滑移面”的特征极其相符。也就是说，可以认为：氧杂质原子沿着“滑移面”而容易产生晶格间移动。因此而可以认为：由氧杂质链形成的非发光中心沿着滑移面集中。
如上所述，因为自m面InGaN层12的生长面朝着a轴方向倾斜的m面成为滑移面，所以氧杂质等非发光中心容易形成在朝着a轴方向倾斜的m面上，可以认为这是发光效率下降的原因。
于是，本申请发明人着眼于发光层(活性层)中氧的混入情况，进行了大量的研究工作，结果找到了：减少在m面生长GaN／InGaN多重量子阱活性层的滑移面斜着形成的非发光中心的影响的方法。也就是说，本申请发明人发现：将滑移面附近作为低In组成区域也就是说低In浓度区域，并使其成为载流子的能垒(energy barrier)，就能够大幅度地改善发光元件的发光效率。
－III族原料气体和V族原料气体的供给比(V／III比)－
本发明所涉及的氮化镓类化合物半导体发光元件的制造工序包括利用金属有机化学气相沉积(Metal Organic Chemical Vapor Deposition：MOCVD)法形成主面是非极性面(例如m面或a面)或者是半极性面(例如r面、(11-22)面或(20-21)面)的GaN类半导体层的工序。
在本发明中，通过调节决定MOCVD法的生长条件的参数，形成以所希望的波长发光的GaN类半导体层。决定生长条件的参数包括“压力”、“生长速率”、“生长温度”及“III族原料气体中含有的In原料气体的供给摩尔比(In供给摩尔比)”。
在本发明中，将原料气体供向MOCVD装置的反应室，让作为主面以具有与c面不同的平面定向的面为滑移面的氮化铟镓(InxGa1-xN(0＜x＜1))层进行结晶生长。具有代表性的、滑移面是具有与c面不同的平面定向的面的具体例是上述非极性面即m面。在以半极性面即r面、(11-22)面或者(20-21)面等为主面的氮化物半导体层的情况下，滑移面成为c面。
下面，为简单起见，对进行非极性面上的生长即m面生长的情况做说明。此外，本发明中，并不限于m面生长，本发明可广泛地适用于形成滑移面具有与氮化物半导体层的生长面即主面不同的结晶面的InxGa1-xN层。在InxGa1-xN层的结晶生长工序中，将含In的原料气体、含Ga的原料气体以及含N的原料气体同时供向反应室。含铟(In)的原料气体和含镓(Ga)的原料气体是III族原料气体。另一方面，含氮(N)的原料气体是V族原料气体。为了实现所希望的发光波长，需要将InxGa1-xN层中的In组成x调节为所希望的值。因此，在本发明中，在上述结晶生长工序中，除了调节事先设定的“压力”及“生长速率”这些参数以外，还对“生长温度”、“In供给摩尔比”及“V／III比”的值进行调节。
具体而言，“In供给摩尔比”的值是根据在InxGa1-xN层生长时一分钟的时间内供向反应室的III族原子即Ga及In各自的原料气体的摩尔供给流量(mol／min)决定的。在本发明中，“In供给摩尔比”表示In原料气体的摩尔供给流量与供向反应室的In原料气体及Ga原料气体的合计摩尔供给流量之比。因此，如果将Ga原料气体在一分钟内的摩尔供给流量(mol／min)定为［供给Ga原料气体］，将In原料气体在一分钟内的摩尔供给流量(mol／min)定为［供给In原料气体］，则“In供给摩尔比”能够用以下［式1］表示。
［式1］：“In供给摩尔比”＝［供给In原料气体]／([供给In原料气体]＋[供给Ga原料气体］)
In原料气体例如是三甲基铟(TMI)，也将“供给In原料气体”表记为［TMI］。Ga原料气体例如是三甲基镓(TMG)或者三乙基镓(TEG)，也将“供给Ga原料气体”表记为［TMG］或者［TEG］。这里，［TMI］是TMI在一分钟内的摩尔供给流量(mol／min)。同样，［TMG］是TMG在一分钟内TMG的摩尔供给流量(mol／min)；［TEG］是TEG在一分钟内的摩尔供给流量(mol／min)。
在本发明中，为简单起见，将［供给In原料气体］表记为［TMI］，将［供给Ga原料气体］表记为［TMG］。因此，“In供给摩尔比”能够用以下［式2］表示。
［式2］：“In供给摩尔比”＝［TMI]／([TMI］＋［TMG］)
通常情况下，在利用MOCVD法让InxGa1-xN层生长之际，很难将对实际的反应做贡献的In的供给量及In的分压等实际测量出来。因此，在本发明中，将供向反应室的原料气体的摩尔流量作为In取入率的控制因子之一选择出来。也就是说，作为InxGa1-xN层中的In组成x的控制因子，选择的是“压力”、“生长温度”、“In供给摩尔比”及“生长速率”。
像［式2］所示的那样，“In供给摩尔比”由［TMI］及［TMG］表示。另一方面，生长速率实质上由［TMG］决定。
在本发明中，“V／III比”表示V族原料即氨气(NH3)气体的摩尔供给流量与供向反应室的In原料气体及Ga原料气体的合计摩尔供给流量之比。因此，若将NH3原料气体在一分钟内的摩尔供给流量(mol／min)设定为［供给NH3原料气体］，则「V／III比」能够用以下［式3］表示。
［式3］：“V／III比”＝［供给NH3原料气体]／([供给In原料气体]＋[供给Ga原料气体］)
在本发明中，如果为简单起见，将NH3供给流量表记为［NH3］,则“V／III比”能够用以下［式4］表示。
［式4］：“V／III比”＝［NH3]／([TMI］＋［TMG］)
通常情况下，在利用MOCVD法让InxGa1-xN层生长之际，很难将对实际的反应做贡献的有效V／III比等的值实际测量出来。因此，在本发明中，将供向反应室的原料气体的摩尔流量作为一例选择出来。但是，因反应炉不同，原料反应效率就会发生变化，故会存在即使供向反应室的原料气体的摩尔流量不同，生长条件却会相同的情况。也就是说，本发明所涉及的氮化镓类化合物半导体发光元件的制造方法并不受下述各原料气体的供给量或者“V／III比”的限制。MOCVD装置不同，各原料气体的反应效率就不同，只要使反应的生长条件相同，即使是其它的供给比，也能够收到与本发明的效果相同的效果。
在本发明中，在不同的生长条件下形成主面是非极性面或者半极性面的多个InyGa1-yN(0＜y＜1)层。并且根据能够形成多个InyGa1-yN(0＜y＜1)层中发光波长相等的InxGa1-xN(0＜x＜1)层这样的生长条件，求出压力及生长速率一定时的生长温度和In供给摩尔比之间的关系。压力及生长速率一定时的“生长温度”和“In供给摩尔比”之间的关系能够用纵轴表示“生长温度”、横轴表示“In供给摩尔比”的曲线中的曲线(其中包括折线)很好地表示出来。在本发明中，将这样的曲线称为“特性曲线”。
为深入理解本发明，首先对现有技术中的利用c面生长形成InxGa1-xN(0＜x＜1)层的情况做说明。
一般而言，InxGa1-xN层中的In组成x依赖于InxGa1-xN层的“生长温度”及“In供给摩尔比”而变化。换句话说，如果“生长温度”不同，即使“In供给摩尔比”相同，InxGa1-xN层中的In组成x就会不同；如果“In供给摩尔比”的值不同，即使“生长温度”相同，生长的InxGa1-xN层中的In组成x也就不同。因发光波长由In组成x决定，故为获得以所希望的波长发光的InxGa1-xN层，需要决定“生长温度”及“In供给摩尔比”这两个参数。
图10所示曲线中的直线(虚线)A表示具有某特定的In组成比率x(例如x＝0.1)的InxGa1-xN层中的c面生长所需要的“生长温度”及“In供给摩尔比”的关系。曲线左侧的纵轴表示生长温度(℃)。由直线A可知，在让具有特定In组成x的c面InxGa1-xN层生长的情况下，如果增大“In供给摩尔比”的值，则也需要使“生长温度”上升。也就是说，“生长温度”和“In供给摩尔比”之间具有线性关系。
如上所述，直线A示出In0.1Ga0.9N层的c面生长所需要的“生长温度”及“In供给摩尔比”的关系之一例。因此，如果利用由图10所示直线A上的位置决定的“生长温度”及“In供给摩尔比”让InxGa1-xN层的c面生长，便能够获得In0.1Ga0.9N层(x＝0.1)。如果让“生长温度”及“In供给摩尔比”的值在直线A上变化，就能够让同一组成(同一发光波长)的In0.1Ga0.9N层在不同的生长条件下生长。也就是说，所得到的InxGa1-xN层中的In组成x不随着直线上的点的位置而变化，是一定值。
另一方面，图10所示的曲线B示出In供给摩尔比和PL(光致发光：Photoluminescence)发光强度之间的关系。曲线右侧的纵轴表示PL发光强度(任意单位)。由图10的曲线B可知，从InxGa1-xN层(例如In0.1Ga0.9N层)得到的PL发光强度依赖于直线A上的位置而变化。也就是说，在某一特定值的In供给摩尔比下，PL发光强度具有最高值(峰值)。
PL发光强度这样依赖于In供给摩尔比的值而变化的理由如下：即使InxGa1-xN层中的In组成x相同，结晶性也会依赖于“生长温度”及“In供给摩尔比”的值而变化之故。当InxGa1-xN层具有最优良的结晶性时，其PL发光强度示出最高值。
本申请发明人确认得知：与现有技术中的c面生长不同，在利用MOCVD法形成主面是非极性面或者半极性面的GaN类半导体层的情况下，存在生长温度随着In供给摩尔比的值的增大而单调地增加的区域(单调增加区域)和饱和的区域(饱和区域)(参照图11)。在该特性曲线上单调增加区域和饱和区域的交界处存在“饱和点”。本申请发明人的见解如下：如果让主面是非极性面或者半极性面的InxGa1-xN层在对应于该饱和点的生长条件下生长，则能够获得结晶性优良的InxGa1-xN层，从而能够提高元件的发光强度。
图11是一曲线图，示意地示出根据本发明形成m面InxGa1-xN层的条件之一例，与图10相对应。曲线图中的曲线(虚线)A1是特性曲线，表示用于形成发光波长相等的m面InxGa1-xN层的In供给摩尔比的值和生长温度之间的关系。曲线A1示出形成发光波长的峰值在410nm左右的InxGa1-xN(x＝0.1)层所需要的In供给摩尔比的值和生长温度之间的关系之一例。对应于曲线A1上的点P的In供给摩尔比的值例如为0.5，对应于点P的生长温度约为770℃。这里，若采用对应于点P的In供给摩尔比的值，却让生长温度与对应于点P的生长温度不同的话，就无法让所希望的InxGa1-xN(x＝0.1)层生长，In组成比x会从0.1开始变化。
为了实现所希望的In组成x，需要进行使In供给摩尔比及生长温度这两个控制因子满足特性曲线A1所示之关系这样的设定。生长压力不同，该特性曲线A1就会不同；所希望的In组成x不同，该特性曲线A1就会不同。当给定了生长压力及所希望的In组成x时，特性曲线A1的形状就定下来了。
根据本申请发明人所做的实验，在In供给摩尔比的值较低的范围内，生长温度随着In供给摩尔比的值增大而单调地增加；在In供给摩尔比的值较高的范围内，不管In供给摩尔比的值如何，生长温度基本为一定值。这里，称前者为“单调增加区域(I)”，称后者为“饱和区域(II)”。饱和点存在于单调增加区域(I)和饱和区域(II)的交界处。这样的特性曲线A1的形状与c面生长下的线性特性曲线的形状大不相同。
如图12所示，本申请发明人让V／III比的值在特性曲线A1上不断地变化并进行了研究，而通过实验发现了PL发光强度显示出峰值的位置在变化。
具体而言，现有技术中，作为形成InxGa1-xN层的最佳条件的V／III比采用的是约3000-约6000这样的值。在该一般的V／III比下，在与特性曲线A1上的饱和点相对应的生长条件下PL发光强度最大。
本申请发明人例如采用了约500-约2000这样的较低的V／III比的值，取代现有技术中形成InxGa1-xN层的最佳V／III比的值并进行了研究。在该情况下，在对应于特性曲线A1上的饱和点的生长条件下PL发光强度没有达到最大，而是在高In供给摩尔比一侧，也就是说“饱和区域(II)”PL发光强度最大。
本申请发明人例如采用了约10000-约30000这样的较高的V／III比的值，取代现有技术中形成InxGa1-xN层的最佳V／III比的值并进行了研究。在该情况下，在对应于特性曲线A1上的饱和点的生长条件下PL发光强度没有达到最大，而是在低In供给摩尔比一侧，也就是说“单调增加区域(I)”PL发光强度最大。
本申请发明人对在各种“V／III比”条件下PL发光强度的最大值做了比较，结果发现：随着“V／III比”的值升高且“In供给摩尔比”的值减少，PL发光强度的最大值会进一步提高。
这里应该特别引起注意的是，即使改变原料气体的“V／III比”的值，对应于特性曲线A1上的饱和点的In供给摩尔比的值及生长温度之间的关系也几乎不会发生变化。也就是说，若能够找到对应于特性曲线A1上的饱和点的In供给摩尔比的值及生长温度，就能够将“超高V／III比”下PL发光强度最大的生长条件决定在“单调增加区域(I)”。
接下来，说明本发明中的“超高V／III比”的值是在现有技术中的c面生长下无法实施的区域内的生长条件。
现有技术中，利用MOCVD法进行InxGa1-xN(0＜x＜1)层的c面生长时，为抑制结晶性恶化及NH3的分解效率恶化，通常的做法是尽可能地在高温下进行结晶生长。在该情况下，由于蒸发而脱离晶体的In的比例增加，In原子难以进入晶体内，因此需要极力增大In的供给流量。而且，如上所述，由于极性面的斯塔克效应，优选活性层(发光层)的厚度在3.0mn以下。因此，也不得不将活性层的生长速率定在4.0nm／min左右以下。因在可见光区域In组成x小，故由InxGa1-xN形成的活性层的生长速率由Ga原子的供给量决定。因此，InxGa1-xN层的生长速率由［TMG］的函数表示。
因为在c面InxGa1-xN层生长之际，极力增大［TMI］且将生长速率设定得较低，所以［TMG］小。因此，能够将In供给摩尔比＝［TMI]／([TMI]＋[TMG］)的值设定在0.90左右，或者设定为0.90以上的值。
另一方面，在本发明所涉及的m面InxGa1-xN层生长之际，In的取入效率比c面生长时更低。因此，为提高In组成x，一般会考虑到进一步增大In供给摩尔比＝［TMI]／([TMI]＋[TMG］)的值。但是，如上所述，In供给摩尔比的值已经在0.90左右。因此，几乎没有变更的余地，其效果也无法期待。这样一来，m面生长下，极难实现在成为高In组成的长波长一侧发光的InxGa1-xN层。
然而，在m面生长下，如上所述，因不产生斯塔克效应，故能够将活性层的厚度增大到大于3nm,并厚到20nm左右。因此,能够将生长速率提高到4.5nm／min以上,从而能够使结晶生成的生长速率比c面生长的生长速率快很多。根据本申请发明人的实验确认得知：如果提高m面生长的生长速率，In的取入效率会增大。因此，如果在m面生长时为提高In的取入效率，而增大［TMG］，In供给摩尔比＝［TMI]／([TMI]＋[TMG］)的值就会比c面生长小。
就这样，在m面生长时，能够让InxGa1-xN层以比c面生长还高的生长速率生长。而且，m面生长时In的取入效率会比c面生长时更加强烈地依赖于［TMG］和［TMI］。因此，m面生长时In的取入效率不仅能够通过生长温度等控制因子进行调节，还能够通过In供给摩尔比＝［TMI]／([TMI]＋[TMG］)的值进行调节。这不仅局限于是非极性面的m面生长，在是半极性面的r面生长、(11-22)面生长及(2-201)面生长中同样成立。
也就是说，在本发明的生长条件下，首先，需要的条件是In供给摩尔比＝［TMI]／([TMI]＋[TMG］)的值小到在c面生长中无法实现那么小。其次需要的“超高V／III比”这样的条件，例如该“超高V／III比”是现有技术中被认为是适合形成InxGa1-xN层且足够高的V／III比的值的例如3倍-10倍。因此，本发明的概念不是容易推测到的。
－利用m面生长的现有生长条件技术形成的发光层和本发明中形成的发光层的比较－
接下来,本申请发明人用原子探针显微镜对由以现有技术中的V／III比形成的InxGa1-xN形成的比较用发光层的构造、及本发明中的由以“超高V／III比”形成的InxGa1-xN形成的发光层的构造进行了观察和比较。
图13示意地示出用于评价现有技术下的m面生长和本发明的m面生长之差异的样本(发光元件100)的剖面结构。这里，省略将电流注入发光元件100的各电极。首先，构成发光元件100的基板101是能够让以(10-10)m面为主面的氮化镓(GaN)生长的基板。作为基板101，优选使用由以m面为主面的GaN形成的自立基板。但是，也可以是晶格常数接近GaN的碳化硅(SiC)、为4H构造或者6H构造且m面作为表面露出的基板来代替由GaN形成的自立基板。而且还可以是由m面作为表面露出的蓝宝石形成的基板。此外，在基板101使用GaN类半导体不同的材料的情况下，在主面和GaN类半导体层之间设置适当的中间层或者缓冲层。
基板101的主面上形成有由非掺杂GaN形成的、厚度约1.0μm-约2.0μm的底层102。在底层102上形成有发光层105，该发光层105具有由厚度约30nm的非掺杂GaN形成的阻挡层103和厚度约15nm的由In0.09Ga0.91N形成的阱层(活性层)104交替叠层而成的多重量子阱构造(MQW)。本实验中所用发光元件100的发光层105包括三周期的四层阻挡层103和三层活性层104。
在非极性面或者半极性面的情况下，由In0.09Ga0.91N形成的阱层(活性层)104的厚度在2.0nm-20nm左右。阱层104的更为优选的厚度为6.0nm-16nm左右。实验中，采用的是厚度约15nm的阱层104，但只要在2.0nm-20nm左右，任意厚度的阱层都可以采用。阻挡层103的厚度是阱层104厚度的1.0-3.0倍左右。在本实验中，使用的是厚度30nm的阻挡层103，但即使改变该阻挡层103的厚度也能够收到同样的结果。
接下来，说明发光元件100的制造方法。
发光元件100借助MOCVD法下的气相生长，例如将反应室的生长压力设定为300Torr(1Torr≈133.3Pa)而制作出来的。载流子气体使用的是氢气(H2)气体及氮气(N2)气体；III族原料气体使用的是三甲基镓(TMG)气体或者三乙基镓(TEG)气体及三甲基铟(TMI)气体；V族原料气体使用的是氨气(NH3)气体。
首先，用缓冲氢氟酸溶液(BHF)对基板101进行清洗，之后再用水充分地进行清洗并进行干燥。基板101清洗后尽量不要接触空气，就投入MOCVD装置的反应室内。之后，一边将氮源即氨气(NH3)气体、载流子气体即氢气(H2)气体及氮气(N2)气体供向反应室，一边将基板101加热到850℃，对基板101的表面进行清洗。
接下来，将例如TMG气体供向反应室，将基板101加热到1100℃左右，让由GaN形成的底层102在基板101上生长。底层102的生长速率在10nm／min-40nm／min左右。
接下来，停止供给III族原料气体即TMG气体。停止供给作为载流子气体的氢气气体，仅供给氮气气体。将基板温度降到约700℃-约800℃，让由GaN形成的阻挡层103在底层102上生长。
接下来，开始供给TMI气体，在阻挡层103上沉积由InxGa1-xN形成的阱层104。通过让阻挡层103和阱层104交替生长三周期以上，而形成成为发光部的具有由GaN／InGaN形成的多重量子阱构造的发光层105。使其为三周期以上，是因为阱层104的层数较多，可以捕获到的有助于发光再结合的载流子的体积增大，发光元件100的发光效率提高之故。
接下来，说明本实验中的“生长温度”的测量方法。
在MOCVD装置的反应室内设置有碳接受器，基板101直接放置在碳接受器上。测量生长温度的热电偶被通电加热式加热器包围，设置在碳接受器的下方。本发明中的生长温度是用该热电偶测量的温度。
首先，用作为现有技术的最佳条件使用的“现有技术V／III比”的值，在图12所示的饱和点附近的生长条件下制成图13所示的元件构造。具体条件是，使在将压力设定为500Torr(1Torr≈133.3Pa)、将生长速率设定为约6.0nm／min的条件下得到的In供给摩尔比的值为0.5，使生长温度为755℃，使V／III比的值为5500。这样而形成PL发光波长为405nm的m面In0.09Ga0.91N阱层104。
图14示出的是在PL测定温度特性下从10K测量到300K而计算出的在现有条件下获得的比较用发光层的内部量子效率的结果。由图14可知，内部量子效率在66％左右。
图15示出用原子探针显微镜观察到的比较用发光层中的In的组成分布的结果。图15中，观察了横轴与a轴一致，与c面平行的剖面。而且，图15中，对比较用发光层的各阱层标注了符号104A，对比度明亮的较白的区域对应于高In组成(高In浓度)区域，对比度黑暗的灰色区域对应于低In组成(低In浓度)区域。由此可知，在比较例中，利用原子探针显微镜获得In浓度的分布不稳定，In浓度分布变化不存在明显的边界。也就是说，比较用发光层中的In的浓度分布具有沿着a轴方向逐渐变化的分布，有助于发光的In的浓度分布区域具有几十nm左右的范围。
这里，如上所述，m面容易取入很多氧杂质等，氧杂质有可能成为非发光中心。在m面生长的GaN类半导体中，因滑移面倾斜于a轴方向，故氧杂质等中的点缺陷非发光中心也会受到滑移面的面方向影响。也就是说，在现有技术中所用的“现有V／III比”的生长条件下获得的比较用发光层中，在具有几十nm左右的波长宽度的、有助于发光的In的浓度分布区域内，在几个倾斜于a轴方向的面上含有氧杂质等造成的点缺陷非发光中心。
由此可知，现有技术中所用的“现有V／III比”，由于非发光中心的影响内部量子效率成为66％左右，而没有让表示出非极性的m面的效果充分地发挥出来。
相对于此，在本发明中，如后述实施方式所示，利用原料气体的“超高V／III比”这样的生长条件，在m面，为避免与a轴方向倾斜的、氧杂质等产生的点缺陷非发光中心的影响，使与a轴方向倾斜的非发光中心区域的In组成下降(低In组成化)。这样一来，便能够设置用于减少被非发光中心捕捉的载流子的能垒(势垒)，从而能够使内部量子效率有一个飞跃的提高。
如上所述，本申请发明人发现：在滑移面自主面倾斜的非极性面或者半极性面生长的GaN类半导体中，在发光层内氧等杂质的点缺陷非发光中心斜着倾斜。为避免该影响，想到了选择性地将斜着的非发光中心区域低In组成化的结构。这样就能够利用能垒避免非发光中心的影响。
此外，本发明所涉及的GaN类半导体的制造方法并不限于本申请发明人所使用的MOCVD装置，其它装置也能够很好地实施该制造方法。
在实施本发明所涉及的制造方法之际，基板的加热方式及基板温度的测量方法并不限于上述方法。
此外，在本发明中，以InxGa1-xN(0＜x＜1)层作发光层的阱层用，但是在某些用途下，可以在其组成中含有铝(Al)。也就是说，可以使用AlqInrGasN(0≤q＜1、0＜r＜1、0＜s＜1、q＋r＋s＝1)层来取代InxGa1-xN(0＜x＜1)层。此外，Al原料气体使用三甲基铝(TMA)气体或者三乙基铝(TEA)气体等即可。
本发明所涉及的GaN类半导体的制造方法并不限于MOCVD法。也就是说，只要是能够最佳地形成GaN类半导体的结晶生长法即可，还可以采用例如分子束外延(Molecular Beam Epitaxy：MBE)法或者原子层外延法(Atomic Layer Epitaxy：ALE)法等。
此外，在不采用MOCVD法的情况下，则无法利用应用上述原料气体的“超高V／III比”这样的生长条件，但是只要在本发明的特征即滑移面自主面倾斜的非极性面或者半极性面生长的GaN类半导体中，能够选择性地将已倾斜的非发光中心区域低In组成化，形成能够利用能垒避免非发光中心之影响这样的结构即可。
(第一实施方式)
图16示出用原子探针显微镜观察到的图13所示的、发光波长为407nm的由m面In0.09Ga0.91N形成的阱层104的In组成分布的结果。
以下，以具有由m面In0.09Ga0.91N形成的阱层104的发光元件100作第一实施方式所涉及的发光元件100。
发光波长为407nm的、由m面In0.09Ga0.91N形成的阱层104，在设压力为500Torr(1Torr≈133.3Pa)、生长速率约为6.0nm／min、In供给摩尔比的值为0.30、生长温度为735℃的生长条件下获得。而且，利用使V／III比的值为18387的超高V／III比进行结晶生长。
图16所示的用原子探针形成的像，是观察让发光波长为407nm、由m面In0.09Ga0.91N形成的阱层104的a轴与横轴一致、与c面平行的剖面后所得到的结果。而且，在图16中，让In的浓度分布在从3％到12％的范围内每隔1％就可见化一次。如图16所示，对比度明亮的较白区域对应于高In浓度区域,对比度较暗的灰色区域对应于低In浓度区域。由图16可知,In浓度分布被低In浓度区域明显地划分开(虚线表示)。高In浓度区域说的是主要有助于发光的区域。低In浓度区域说的是In浓度比高In浓度区域低的区域。高In浓度区域及低In浓度区域呈现层状,低In浓度区域比高In浓度区域薄。本申请发明人将划分低In浓度区域和高In浓度区域的面定义为“低In浓度面”51。
由第一实施方式形成的多个“低In浓度面”51存在于a轴方向上,自各阱层104的生长面即主面朝着a轴方向倾斜。“低In浓度面”51和各阱层104的主面所成的角度约为60°。也就是说，层状的低In浓度区域自阱层104的主面倾斜约60°。该角度与滑移面的角度一致。在m面生长的阱层104中，滑移面是与生长面即m面不同的m面。产生上述氧等杂质形成的点缺陷等非发光中心的面被“低In浓度面”所夹，包括在低In浓度区域内。
通过设置保证包括生成非发光中心的面的低In浓度区域，则会形成能垒，从而能够避免载流子的再结合被非发光中心捕获。此外，在氮化物半导体层中，因In的浓度越低，能带会越大，故低In浓度区域的能带比高In浓度区域的能带大。
这里，因为图16所示原子探针显微镜的扫描区域的直径为100nm左右，在该扫描区域存在数个低In浓度区域，所以低In浓度区域间的间隔为几十nm左右。而且优选具有这么大的间隔。优选低In浓度区域的宽度为从几nm到十几nm左右。例如，低In浓度区域间的间隔在10nm以上且100nm以下，低In浓度区域的宽度在1nm以上且20nm以下。
图17示意地示出第一实施方式所涉及的半导体发光元件100的剖面构造。
图18(a)示出对发光层105的与c面平行的剖面的实测结果。在进行该实测时，由原子探针显微镜抽出的仅仅是In浓度为9％的区域。可以估计出有助于发出波长407nm之光的In浓度为9％(In组成为0.09)。如图18(a)所示，在与c面平行的剖面上，有助于发光的高In浓度区域51B形成为斜着倾斜的菱形或者平行四边形。各高In浓度区域51B被In浓度(In组成)比高In浓度区域51B低的低In浓度区域51A明显地划分出来(虚线表示)。也就是说，在a轴方向上一个或者多个高In浓度区域51B与一个或者多个低In浓度区域51A交替排列。这里，In浓度在a轴方向上发生变化。
图18(b)示出对发光层105的与a面平行的剖面的实测结果。图18(b)示出由原子探针显微镜抽出的仅仅是有助于发出波长407nm之光的区域亦即In浓度为9％的区域的实测结果。由图18(b)可知，在c轴方向上有助于发光的高In浓度区域51B均匀分布。在低In浓度区域51A包括在与a面平行的剖面中的情况下，低In浓度区域51A成为沿着c轴方向延伸的细线构造。也就是说，低In浓度区域51A成为倾斜于a轴方向、沿着c轴方向延伸的带状。而且，高In浓度区域51B包括在与a面平行的剖面中的情况下，高In浓度区域51B成为沿着c轴方向延伸的细线构造。
这里，对实质上成为阻挡层的低In浓度区域51A和实质上有助于发光的高In浓度区域51B的In的浓度差进行说明。从利用原子探针显微镜观察到的观察结果可以估计出，低In浓度区域51A的In组成大约在高In浓度区域51B的In组成的50％以上且80％以下。
例如，在发光波长为407nm的第一实施方式的情况下，若设高In浓度区域51B的In组成为0.09，则低In浓度区域51A的In组成就在0.05-0.07左右。
作为参考，在发光波长为435nm的情况下，若设高In浓度区域的In组成为0.13，低In浓度区域的In组成就在0.08-0.10左右。而且，在发光波长为550nm的情况下，若设高In浓度区域的In组成为0.30，低In浓度区域的In组成就在0.15-0.24左右。
图19是计算出的在第一实施方式所涉及的生长条件获得的发光层105的内部量子效率的结果。该内部量子效率是通过利用PL法测量10K-300K的温度特性而求出来的。如图19所示，第一实施方式所涉及的具有发光层105的发光元件100的内部量子效率在80％左右以上。也就是说，在第一实施方式中收到了内部量子效率提高的效果，此时的内部量子效率是在现有技术中的生长条件下的内部量子效率即66％的约1.2倍。
此外,在第一实施方式中,说明的是以非极性面即m面或者a面为生长面的发光层(阱层),但是即使采用半极性面即例如r面、(11-22)面或者(20-21)面也能够收到本实施方式的效果。
在生长面是半极性面的情况下,低In浓度区域和高In浓度区域的界面与生长面内的二轴中具有c轴方向成分的轴向倾斜。低In浓度区域和高In浓度区域的界面与c面平行也是可以的。在不具有c轴方向成分的不同轴决定的面内方向上In组成一样。
也就是说,低In浓度区域是与生长面内的一轴向倾斜、沿着另一轴向延伸的带状。
更具体而言，在生长面是表示出半极性的(11-22)面的情况下，In组成浓度的交界面倾斜于［-1-123］轴方向而形成，m轴方向上In组成的浓度一样。在生长面是表示出半极性的(20-21)面的情况下，In组成浓度的交界面倾斜于［10-1-4］轴方向而形成，a轴方向上In组成的浓度一样。在生长面是表示出半极性的(1-102)面(＝r面)的情况下，In组成浓度的交界面倾斜于［1-101］轴方向而形成，a轴方向上In组成的浓度一样。
因此，在生长面是半极性面的情况下，滑移面成为c面，沿着该c面形成“低In浓度面”或者“低In浓度区域”。
In的取入效率随着主面的平面定向而变化。因此，在非极性面及半极性面的各种平面定向的主面下，“超高V／III比”的值及“In供给摩尔比”的值会由于In的取入效率之差而变化。而且，“超高V／III比”及“In供给摩尔比”的各值也依赖于结晶生长装置。因此，可在第一实施方式中采用的生长条件并不限于上述生长条件。
在不脱离专利申请范围所界定的本发明的旨意和范围的情况下，还能够以修正及变更形态实施第一实施方式。因此，本实施方式中的记载目的在于进行示例说明，对本实施方式来说没有任何的限制意义。
(第二实施方式)
下面，参照图20对第二实施方式所涉及的氮化镓(GaN)类化合物半导体发光元件即发光二极管(LED)元件做说明。
对图20所示LED元件的结构和制造方法一起进行说明。
第二实施方式中使用的结晶生长用基板201使用的是以平面定向是(10-10)面(＝m面)的面为主面的氮化镓(GaN)能够生长的基板。最理想的是基板201为由以m面为主面的氮化镓形成的自立基板。但也可以是晶格常数接近GaN的碳化硅(SiC)的4H构造或者6H构造且m面在表面露出的基板。还可以是m面在表面上露出的蓝宝石形成的基板。此外，在基板201使用与GaN类半导体不同的材料的情况下，在主面上和GaN类半导体层之间设置适当的中间层或者缓冲层。
这里，作为含InxGa1-xN(0＜x＜1)层的GaN类化合物半导体的生长方法采用上述MOCVD法。
首先，用缓冲氢氟酸溶液(BHF)对基板201进行清洗，之后再用水充分地进行清洗并进行干燥。基板201清洗后尽量不要接触空气，就投入MOCVD装置的反应室内。之后，一边将氮源即氨气(NH3)气体、载流子气体即氢气(H2)气体及氮气(N2)气体供向反应室，一边将基板201加热到850℃，对基板201的表面进行清洗。
接下来，将例如TMG气体和硅烷(SiH4)供向反应室，将基板201加热到1100℃左右，让由n-GaN层202在基板201上生长。这里硅烷气体是供给是n型掺杂物的硅(Si)的原料气体。n-GaN层202的生长速率在10.0nm／min-40.0nm／min左右。
接下来，停止供给III族原料气体和硅烷气体。停止供给作为载流子气体的氢气气体，仅供给氮气气体。将基板温度降到为本实施方式的最佳化生长条件且是饱和点的生长温度即700℃，让由GaN形成的阻挡层203在n-GaN层202上生长。
接下来，开始供给三甲基铟(TMI)气体，让由InxGa1-xN形成的阱层204在阻挡层203上生长。将此时的生长条件设定为：In供给摩尔比＝［TMI]／([TMI]＋[TMG］)＝0.60。通过让阻挡层203和阱层204交替生长三周期，而形成具有由GaN／InGaN形成的多重量子阱构造的发光层205。阻挡层203的厚度为30nm，阱层204的厚度为15nm。
接下来，形成发光层205后，停止供给TMI气体，将生长温度上升到1000℃，供给含有是p型掺杂物的Mg的原料气体即双环戊二烯基镁(Cp2Mg)气体。由此让p-GaN层206在发光层205上生长。
接下来，将已生长到p-GaN层206的基板201从反应室取出来。之后，利用光刻法及蚀刻法等除去p-GaN层206及发光层205中的规定区域，让n-GaN层202的一部分露出来。在n-GaN层202露出来的区域选择性地形成由Ti(钛)／Al(铝)等形成的n侧电极207。接着，在p-GaN层206上规定的区域选择性地形成由Ni(镍)／Au(金)等形成的p侧电极208。此外，n侧电极207和p侧电极208的形成顺序不问。
根据以上的制造方法便能够制出图20所示的LED元件。
接下来，对按照上述制造方法形成的LED元件的工作特性进行说明。
图21示出第二实施方式所涉及的LED元件的特性(◆)和比较例的特性(□)。曲线的横轴是注入电流，纵轴是外部量子效率(EQE：External QuantumEfficiency)的标准化值(EQE／EQEmax)。图22示出第二实施方式所涉及的LED元件的工作特性(◆)和比较例的特性(□)。曲线的横轴是注入电流，纵轴是工作电压。
第二实施方式和比较例的不同之处为：在比较例中，仅仅是按照上述内部量子效率在66％左右的现有条件形成了活性层。也就是说，在比较例中，在使生长温度为755℃、In供给摩尔比＝［TMI]／([TMI]＋[TMG］)为0.50、V／III比的值为5500的生长条件下，形成了由InxGa1-xN形成的阱层。
如上所述，如图21及图22所示，第二实施方式所涉及的具有由m面InxGa1-xN形成的阱层204的发光元件(LED元件)极其有效。
此外，第一实施方式及第二实施方式所涉及的发光元件并不限于发光波长为短波长的情况，In组成对于波长比短波长高的长波长区域也能够实施。也就是说，并不限于发光波长在400nm附近，在发光波长到了520nm左右的宽范围内，也能够将InxGa1-xN层的生长条件最佳化。
(第二实施方式的一变形例)
下面，参照附图对第二实施方式的一变形例进行说明。
m面半导体层的表面(主面)实际上不需要是一个严格意义上的m面，从m面倾斜一微小的角度，例如大于0°且小于±1°是可以的。从制造技术的观点来看形成表面是严格意义上的m面的基板或者半导体层是极其困难的一件事。因此，在利用现在的制造技术形成m面基板或者m面半导体层的i情况下，这些实际的表面会与理想的m面倾斜。倾斜的角度及方位因制造工艺而不同，准确地控制表面的倾斜角度及倾斜方位是很困难的。
此外，有时候，故意让基板或者半导体的表面(主面)从m面倾斜1°以上的角度。
在本变形例中，故意让GaN类导体层的表面(主面)从m面倾斜1°以上的角度。除了这一点以外，本变形例所涉及的LED元件的结构与图20所示的第二实施方式所涉及的LED元件的结构一样。
在本变形例所涉及的LED元件中，图20所示的基板201的主面从m面倾斜1°以上的角度。这样的基板201一般被称为主面倾斜基板(off substrate）。主面倾斜基板是在将单晶锭切成薄片使其为基板，对基板的表面进行研磨的工序中，以有意地使其自m面朝着特定方位倾斜的面为主面而制成的。若各半导体层在已这样倾斜的基板的主面上层叠，这些半导体层的表面(主面)也会从m面倾斜。
接下来，参照图23(a)及图23(b)对本变形例所涉及的GaN类化合物半导体层的倾斜情况进行说明。
图23(a)示意地示出GaN类化合物半导体的晶体结构(纤锌矿型晶体结构)，让图2所示的晶体结构的朝向转了90°。GaN晶体的c面包括＋c面和-c面。＋c面是Ga(镓)原子出现在表面的(0001)面，称为“Ga面”。另一方面，-c面是N(氮)原子出现在表面的(000-1)面，称为“N面”。＋c面和-c面保持平行关系，都垂直于m面。因c面具有极性，故能够这样将c面分为＋c面和-c面。将是非极性面的a面分为＋a面和-a面是没有意义的。
图23(a)所示的＋c轴方向是从-c面垂直于＋c面延伸的方向。另一方面，a轴方向与图2中的单位矢量a2相对应，朝向与m面平行的［-12-10］方向。图23(b)是示出m面的法线、＋c轴方向及a轴方向的相互关系的立体图。m面的法线与[10-10]方向平行，如图23(b)所示，与＋c轴方向及a轴方向都垂直。
因此，GaN类半导体层的主面从m面倾斜1°以上的角度，意味着该GaN类半导体层的主面的法线从m面的法线倾斜1°以上的角度。
图24(a)及图24(b)分别是示出GaN类半导体层的主面与m面的关系剖面。这里的剖面方向是与m面及c面都垂直的方向。图24(a)及图24(b)中示出表示＋c轴方向的箭头。如图23(b)所示，m面与＋c轴方向平行。因此，m面的法线矢量与＋c轴方向垂直。
在图24(a)及图24(b)所示的例子中，GaN类半导体层的主面的法线矢量自m面的法线矢量朝着c轴方向倾斜。更详细而言，在图24(a)之例中，主面的法线矢量朝着＋c面一侧倾斜；另一方面，在图24(b)之例中，主面的法线矢量朝着-c面一侧倾斜。
在本变形例中，设图24(a)所示情形下的主面的法线矢量相对于m面的法线矢量的倾斜角度(倾斜角度θ)为正值，设图24(b)所示情形下的倾斜角度θ为负值。可以说在任一种情形下主面都是与c轴方向倾斜。
在本变形例中，无论在倾斜角度在1°以上且5°以下的范围内，还是倾斜角度在-5°以上且-1°以下的范围内，都能够和倾斜角度大于0°且小于±1°之情形一样，收到第二实施方式的效果。
参照图25(a)及图25(b)，说明本变形例能够获得第二实施方式的效果的理由。图25(a)及图25(b)分别示出的是对应于图24(a)及图24(b)的剖面结构，自m面与c轴方向倾斜的GaN类半导体层301的主面附近的区域。在倾斜角度θ在5°以下的情况下，如图25(a)及图25(b)所示，在GaN类半导体层301的主面上形成有多个台阶。各台阶具有一个单原子层的高度(0.27nm)，大致等间隔(3nm以上)地平行排列。利用这样的台阶排列，作为整体形成了自m面倾斜的主面。但是，如微观图所示，由多个m面形成的区域露出来。主面已自m面倾斜的GaN类半导体层301的表面采用这样的结构是因为m面本来作为结晶面就非常稳定之故。这样而形成了多个m面的台阶。
即使主面的法线矢量的倾斜方向是＋c面及-c面以外的平面定向，也会产生与此相同的现象。例如，不管主面的法线矢量倾斜于a轴方向，还是倾斜于其他方向，只要倾斜角度在1°以上且5°以下的范围内就是一样的。
因此，即使是以自m面朝着任意方位倾斜1°以上且5°以下角度的面为主面的GaN类半导体层，也能够获得图12所示的特性曲线。因此，根据本变形例也能够获得第二实施方式带来的效果。
通过这样使倾斜角度θ的绝对值在5°以下，则能够抑制内部量子效率由于压电电场而下降。
然而，在将倾斜角度θ设定为例如5°的情况下，实际的倾斜角度θ也有可能由于制造时的偏差而从为设计值的5°偏离±1°左右。将这样的制造时的偏差完全排除是很困难的。而且，这么微小的角度偏差不会妨碍本变形例的效果。
此外，GaN类半导体层301的主面并不限于自m面倾斜的情况，即使是自a面或者r面倾斜了5°以下的角度的情况，也能够形成上述台阶阳台（step-terrace）构造，故能够收到本变形例的效果。
如上所述，本发明中的m面、a面、r面、(11-22)面、(20-21)面或者“非极性面或者半极性面”并不限于与m面、a面、r面、(11-22)面或者(20-21)面等结晶面完全平行的情况，自所述结晶面倾斜了5°以下的角度的情况也包括在内。
上述第二实施方式的一变形例也能够应用到第一实施方式中。
(第三实施方式)
下面，参照图26对第三实施方式做说明。
第一实施方式、第二实施方式及其变形例所涉及的发光元件其本身也可以作光源装置用。
可以将上述各实施方式及变形例所涉及的任一发光元件与含有进行波长变换的荧光材的封装树脂等进行组合。这样一来，能够扩大发光波长带域，从而能够作为例如白色光源装置使用。
图26示出白色光源装置之一例。如图26所示，第三实施方式所涉及的白色光源装置400包括第一实施方式、第二实施方式及其变形例所涉及的发光元件中之任一发光元件401、和将从该发光元件401射出的光的波长变换为更长的波长的荧光材(例如Yttrium Alumninum Garnet：YAG)分散在其中的树脂层402。
发光元件401例如利用所谓的结在下(junction down)法使其基板朝上且发光层朝下地固定在上面形成有布线图案的封装体等的保持部件404上。在保持部件404上设置有将发光元件301包围起来的、例如由金属形成的反射部件403。
树脂层402形成在保持部件404上且反射部件403的内侧，将发光元件402覆盖起来。
如上所述，根据第三实施方式，能够获得高效率的白色光源装置400。
此外，第一实施方式、第二实施方式及其变形例、第三实施方式中以发光元件为例做了说明，但是本发明对LED元件以外的发光元件、例如超发光二极管(SLD：super luminescent diode)元件、半导体激光(LD)元件都适用。
根据第一实施方式、第二实施方式及其变形例、第三实施方式所涉及的发光元件，因为发光层的组成分布的交界面的In组成较低的部分在发光层内部成为阻挡层，所以能够避免混入该阻挡层的杂质(例如氧)成为非发光中心而导致发光效率下降。其结果是，能够大幅度地提高活性层的发光效率。
－产业实用性－
本发明所涉及的氮化镓(GaN)类化合物半导体发光元件及用该发光元元件构成的光源装置，能够大幅度地提高活性层的发光效率。例如对下一代的高亮度白色LED光源装置等有用。
－符号说明－
11     基板
12     m面InGaN层
21     基板的衍射峰
22     InGaN层的衍射峰
23     InGaN层的衍射峰
30     错位
31     错位形成面
41     滑移面
51     低In浓度面(交界面)
51A    低In浓度区域
51B    高In浓度区域
71     有助于发光的In浓度
100    发光元件
101    基板
102    成为底层的GaN层
103    阻挡层
104    阱层
104A   阱层(比较用)
105    发光层
201    基板
202    n-GaN层
203    阻挡层
204    阱层
205    发光层
206    p-GaN层
207    n侧电极
208    p侧电极
301    GaN类半导体层
400    白色光源装置
401    发光元件
402    树脂层
403    反射部件
404    保持部件

Claims (17)

1.一种氮化镓类化合物半导体发光元件，其特征在于：包括由一般式为AlxInyGazN(0≤x＜1、0＜y＜1、0＜z＜1、x＋y＋z＝1)的氮化物半导体形成、生长面具有非极性面或者半极性面的发光层，
所述氮化物半导体的生长面具有显示各向异性的二轴，
所述氮化物半导体中的In组成具有在所述二轴中第一轴之轴方向上变化的分布，且In组成较低之区域和In组成较高之区域的交界面自与所述第一轴垂直的面朝着所述生长面方向倾斜。
2.根据权利要求1所述的氮化镓类化合物半导体发光元件,其特征在于:
所述氮化物半导体中的In组成在所述二轴中第二轴之轴方向上均匀分布。
3.根据权利要求1或2所述的氮化镓类化合物半导体发光元件,其特征在于:
所述In组成较低之区域或者所述In组成较高之区域在与所述二轴中所述第二轴平行的剖面具有沿着所述第二轴之轴方向延伸的细线构造。
4.一种氮化镓类化合物半导体发光元件，其特征在于：包括由一般式为AlxInyGazN(0≤x＜1、0＜y＜1、0＜z＜1、x＋y＋z＝1)的氮化物半导体形成、生长面具有非极性面或者半极性面的发光层，
所述氮化物半导体的生长面具有显示各向异性的二轴，
所述氮化物半导体具有In浓度比有助于发光的高In浓度区域低的低In浓度区域，
所述低In浓度区域具有朝着所述氮化物半导体的第一轴之轴方向倾斜、沿着第二轴之轴方向延伸的带状形状。
5.根据权利要求1到4中任一项权利要求所述的氮化镓类化合物半导体发光元件,其特征在于:
所述生长面具有多个m面的台阶。
6.根据权利要求1到4中任一项权利要求所述的氮化镓类化合物半导体发光元件,其特征在于:
所述生长面是m面，
所述第一轴之轴方向是a轴方向，所述第二轴之轴方向是c轴方向。
7.根据权利要求1到4中任一项权利要求所述的氮化镓类化合物半导体发光元件,其特征在于:
所述生长面是半极性面，
所述第一轴之轴方向是所述二轴中具有c轴方向成分的轴的方向。
8.根据权利要求1到4中任一项权利要求所述的氮化镓类化合物半导体发光元件,其特征在于:
所述生长面是(11-22)面，
所述第一轴之轴方向是［-1-123］轴方向，所述第二轴之轴方向是m轴方向。
9.根据权利要求1到4中任一项权利要求所述的氮化镓类化合物半导体发光元件,其特征在于:
所述生长面是(20-21)面，
所述第一轴之轴方向是［10-1-4］轴方向，所述第二轴之轴方向是a轴方向。
10.根据权利要求1到4中任一项权利要求所述的氮化镓类化合物半导体发光元件,其特征在于:
所述生长面是(1-102)面，
所述第一轴之轴方向是［1-101］轴方向，所述第二轴之轴方向是a轴方向。
11.根据权利要求1到10中任一项权利要求所述的氮化镓类化合物半导体发光元件,其特征在于:
所述氮化物半导体中In组成较低之区域的In组成在所述In组成较高之区域的In组成的80％以下。
12.根据权利要求1到11中任一项权利要求所述的氮化镓类化合物半导体发光元件,其特征在于:
所述氮化物半导体中In组成较低之区域的In组成在所述In组成较高之区域的In组成的50％以上且80％以下。
13.根据权利要求1到12中任一项权利要求所述的氮化镓类化合物半导体发光元件,其特征在于:
所述发光层是由至少一层构成的量子阱层。
14.根据权利要求13所述的氮化镓类化合物半导体发光元件,其特征在于:
所述量子阱层的厚度在2nm以上且20nm以下。
15.根据权利要求14所述的氮化镓类化合物半导体发光元件,其特征在于:
所述量子阱层的厚度在6nm以上且16nm以下。
16.根据权利要求1到15中任一项权利要求所述的氮化镓类化合物半导体发光元件,其特征在于:
所述In组成较低之区域或者所述低In浓度区域间的间隔在10nm以上且100nm以下，
所述In组成较低之区域的宽度或者所述低In浓度区域的宽度在1nm以上且20nm以下。
17.一种光源装置，其特征在于包括:权利要求1到16中任一项权利要求所述的氮化镓类化合物半导体发光元件、和含有对从所述氮化镓类化合物半导体发光元件射出的光的波长进行变换的荧光材的波长变换部。
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