CN103597623B - 具有改进的光提取的有机发光装置 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种有机发光装置(OLED)，其包括：透明衬底；第一透明电极层，其布置在所述衬底上；一个或多个有机光有源层，其布置在所述第一电极层上；第二电极层，其布置在所述一个或多个有机光有源层上；以及包括低折射率材料的离散的随机分布的纳米尺寸畴的不连续层，其布置在所述第一电极层和所述一个或多个有机光有源层之间。离散的随机分布的纳米尺寸畴的不连续层提高OLED的光提取效率。
Description
技术领域
本发明涉及有机发光二极管(OLED)、制作OLED的方法以及包括这种OLED的照明器(luminaire)和显示装置。
背景技术
有机发光二极管(OLED)为薄膜装置，其中通过在有机膜上应用电压而产生光。特别地，OLED越来越多地用于诸如广告信息和指示标志的标记照明，但是它们在平板显示、照亮和装饰性照明中的使用也是非常有前景的。
通常，OLED包括布置在透明衬底上的层堆叠，该层堆叠包括夹置在两个电极之间的有机层以及可选地一个或多个有机电荷注入或电荷输运层。
对于OLED的商业化，装置效率是重要的参数。总装置效率由内量子效率和外量子效率(光耦出)确定。近年来，已经提出许多技术以改进内量子效率，所述技术包括例如掺杂输运层以提高电荷复合，以及使用通过其可以实现几乎100％内量子效率的三重态发光体。同样已经提出许多技术从而改进外量子效率，所述技术包括基于减小的三重态-三重态退火的、用以减小三重态发光体的外量子效率衰减的独特堆叠设计，以及通过选择具有各折射率和厚度的各种层从而减小所发射光在层界面处的反射并且因而减小由于全内反射而被捕获在有机层、电极层和/或衬底层中的大量的光。然而，仍然多达60%的所产生的光依然被捕获在有机层中，并且大约20%依然被捕获在玻璃衬底中。
为了提高被捕获在有机层和/或阳极ITO层中的光(也称为处于“波导模式”中的光)的耦出，US2010/018899(Forrest等人)提议使用嵌在有机材料中的低折射率格栅。这种装置的耦出效率可以高达标准OLED的效率的2至3倍。
然而，已有装置的问题在于，仍然相当大部分的光由于在层界面处的全内反射而依然被捕获在有机层或玻璃衬底中，或者被吸收。因此还存在对OLED中的外量子效率进行改进的需求。
发明内容
本发明的目的是克服此问题，并且提供一种具有提高的从有机层、(多个)电极层和/或衬底的光提取的OLED。
根据本发明的第一方面，这个以及其它目的是通过一种有机发光二极管(OLED)实现，该OLED包括：
透明衬底；
第一透明电极层，其布置在所述衬底上；
一个或多个有机光有源层，其布置在所述第一电极层上；
第二电极层，其布置在所述一个或多个有机光有源层上；以及
包括随机分布在OLED的平面内的低折射率材料的离散的纳米尺寸畴(domain)的不连续层，其布置在所述第一电极层和所述一个或多个有机光有源层之间，所述低折射率材料具有小于1μm的尺寸并且具有小于1.8的折射率，其中两个相邻畴之间的平均距离为1μm或更小。
特别是通过增强否则由于在层界面处的全内反射而将被捕获在有机层和/或电极层中的光的提取，根据本发明的OLED提供了提高的光提取效率，并且因而提供了提高的整体效率。另外，纳米尺寸畴的随机分布具有的优点在于，它避免了由于具有在适用波长范围内的尺度的规则结构引起的所发射的光的衍射图案。因此，获得更均匀的光输出。
在本发明各实施例中，低折射率材料可以具有在1.0至1.8并且优选地1.0至1.4的范围内的折射率。这是足够低的以确保良好的光提取。
在本发明各实施例中，离散的随机分布的畴的平均宽度可以在1至500nm的范围内，例如大约为100nm。两个相邻畴之间的平均距离可以为1μm或更小。在本发明各实施例中，离散的随机分布的畴可以是类似柱(pillar)的结构，典型地具有基本上圆形周缘。
如上所述，包括低折射率材料的离散的随机分布的畴的不连续层典型地提高从电极层和/或有机层到所述衬底中的光提取，其中光可以从所述衬底随后离开该装置。
在本发明各实施例中，可以在衬底层上，典型地在其背向其余装置层的侧面上提供另一光耦出结构。
在本发明各实施例中，第一电极层可以是透明阳极层。根据其它实施例，第一电极层可以是透明阴极层。另外，在本发明的再另外实施例中，第二电极也可以是透明的，因而形成透明OLED。
在第二方面，本发明提供一种照明器，其包括如此处描述的OLED。由于OLED提供发光表面，并且可以是非常薄以及甚至柔性的OLED基照明器并且尤其适合于装饰性内部照明。
在另一方面，本发明提供一种显示装置，其包括如此处描述的OLED。典型地，显示装置包括多个OLED。OLED显示面板由于它们不需要背光而可以制成非常薄，并且可以提供高对比度图像。
在又一方面，本发明提供一种制作有机发光二极管的方法，包括下述步骤：
提供透明衬底；
在所述衬底上沉积第一透明电极层；
在所述第一电极层上沉积位于该有机发光二极管的平面内的随机图案的低折射率材料的离散畴以形成不连续层，所述低折射率材料具有小于1μm的尺寸并且具有小于1.8的折射率，其中两个相邻畴之间的平均距离为1μm或更小；
在所述不连续层上沉积一个或多个有机光有源层；以及
在所述一个或多个有机光有源层上沉积第二电极层。
特别地，沉积低折射率材料的离散畴以形成不连续层的步骤可以通过下述执行：形成所述低折射率材料的连续层；将图案压印在低折射率材料的所述层中；以及移除过量低折射率材料以形成包括离散畴的不连续层。
注意，本发明涉及各权利要求中列出的各特征的所有可能组合。
附图说明
参考示出了本发明(多个)实施例的附图，现在将更详细地描述本发明的这些和其它方面。
图1示出根据本发明各实施例的装置的透视局部放大图。
图2示出图1的装置的截面侧视图。
图3示出根据本发明一实施例的装置的一部分的扫描电子显微镜图像。
图4为示出与现有技术装置相比的，根据本发明一实施例的装置的强度分布的曲线图。
具体实施方式
发明人发现，布置在OLED的阳极和有机层之间的、包括低折射率材料的离散畴或柱的不连续层显著地提高从(多个)有机层和/或阳极的光提取。
在此上下文中，“低折射率材料”是指折射率(相对于可见光)比有机层和相邻电极层的折射率低的材料。OLED的有机层通常具有在1.75-1.85的范围内的折射率norg，并且ITO电极典型地具有大约1.9的折射率nITO。衬底可具有大约1.5的折射率(玻璃衬底的典型折射率)。形成离散畴的低折射率材料可具有低于1.5，典型地在1.0至大约1.4，例如1.0至小于1.4的范围内的折射率。
由于在与更低折射率的相邻层的界面处的全内反射而被约束到(多个)有机层和第一电极层的光可以称为处于“波导模式”或“有机模式”中的光(不过它也可以进入无机电极层)。相比之下，被约束到玻璃衬底层的光可以称为处于“玻璃模式”中的光，并且最终从装置耦出的光可以称为处于“空气模式”。
此处使用的“纳米尺寸的”或“纳米尺寸”是指具有在纳米(亚微米)范围内的尺寸。
除非另外指出，此处使用的“层”可以指连续或不连续层。“层”不一定指单个层，而可以指多个层，特别是提到OLED的有机层时。典型地，OLED包括多个基于有机物的层，所述层至少包括发光层，但是经常也包括一个或多个电荷注入层、(多个)电荷输运层和/或(多个)电荷阻挡层。
图1说明在部分放大透视图中看到的根据本发明一实施例的OLED。OLED 100包括半透明衬底101，透明的无机优选地金属的电极102(此处为形成阳极的透明ITO层)；低折射率材料的离散的随机或不规则分布的畴103a、103b、103c等的不连续层103；多个有机层104；以及第二无机电极105(此处为形成阴极的不透明金属电极)按此顺序布置在该衬底上。
图2说明穿过畴103a截取的，图1的装置的截面侧视图的一部分。从有机层104发射的光线A(所述光线否则将由于在ITO-衬底层界面处的全内反射而被捕获在有机层104和阳极102中)被畴103a折射并且以更靠近层法向的角度被透射到阳极层102中。光线A随后被透射到衬底层101中并且从装置耦出。也是由发光有机层104产生的另一光线B首先在阳极-衬底界面处被全内反射并且随后被低折射率材料的畴103a折射，以更靠近层法向的角度再次进入有机层104，并且被反射阴极105反射，使得它可以被透射穿过有机层104、低折射率畴103、电极102和衬底101。
由有机层104发射并且以靠近层法向的角度入射在有机-ITO层界面的另一光线C不受低折射率畴103a的存在的影响。
因此，畴103a使得能够将否则将被捕获在(多个)有机层和/或第一电极层中的光(即，处于有机模式中的光)耦出到衬底101中。
图3示出根据本发明各实施例的OLED的一部分的扫描电子显微镜(SEM)图像。ITO电极层302沉积在衬底(未示出)上，并且低折射率材料的离散的不规则分布的畴303a、303b等被分布在ITO层上。整个装置还将包括沉积在由畴303a、303b形成的不连续层上的一个或多个有机层(其形成光活性层)，以及沉积在所述(多个)有机层上的第二电极。
畴103a、103b、303a、303b等不规则分布在电极层上。例如作为沉积方法的效果，畴可以随机分布。可以由纳米压印技术产生畴。例如，可以如下所述使用软印模由溶胶凝胶产生纳米尺寸畴。
畴103a、103b、303a、303b等具有在可见波长范围内的低折射率，并且典型地包括具有低折射率的材料。这种材料的一个示例是折射率为1.37的甲基三甲氧基硅烷(methyltrimetothoxysilane,
MTMS)。另一个示例是掺氟的氮化硅(SiN)。优选地，低折射率材料的折射率应尽可能低，但是实际上在小于1.8的范围内的折射率是有用的并且大约1.4或更低的折射率被认为是非常可以接受的。
畴103a典型地不具有可能诱发不希望光学效应的锐利边缘，并且优选地还具有低的表面粗糙度。如上文建议，低折射率材料的畴是透明的，并且优选地相对于适用波长的光(典型地可见光)是不吸收的。再者，所使用的低折射率材料优选地耐受通常使用的衬底清洁处理。
畴103a的高度可以在10至200nm的范围内，例如大约为100nm。畴103a、103b等的宽度或直径可以在1至500nm，例如10至200nm的范围内，并且典型地大约为100nm。例如，图3所示畴其中一个的宽度为110nm，并且图3所示另一个畴的宽度为102nm。畴103a、103b等彼此不等间隔地布置。典型地，两个相邻畴之间的平均距离大约为1μm或更小。优选地，两个相邻畴之间的平均距离小于1μm，诸如为800nm或更小，或者为600nm或更小。对于相邻畴之间的更大的平均距离，耦出效果会降低。
在此上下文中，“大约”典型地是指±10%。
利用本发明的随机分布的畴，可以避免由规则结构导致的发射图案中的衍射效果。再者，与使用诸如格栅的规则结构获得的耦出效率相比，使用所述畴实现的耦出效率可以提高。
每μm2的畴数目(即畴密度)可以在1至100，典型地2至50，例如5至10的范围内。任何两个相邻畴之间的距离越小，畴密度越高，导致改进的光提取。
在本发明各实施例中，衬底101可包括诸如微透镜或棱镜的光提取结构，从而通过增大从衬底层的光提取(玻璃模式光)而进一步提高光耦出效率。
根据本发明的OLED可以通过下述制作：在衬底上沉积第一电极层；在所述第一电极层上沉积低折射率材料的离散畴以形成不连续层；在所述不连续层上沉积一个或多个有机光有源层；以及在所述一个或多个有机光有源层上沉积第二电极层。第一电极层、(多个)有机层和第二电极的沉积可以使用已知技术进行。各有机层典型地直接沉积在离散畴的不连续层上。
离散畴103a、103b等的不连续层103在(垂直于层平面的)竖直方向上位于第一电极层和各有机层之间。典型地，在电极层和各有机层之间不存在除了所述不连续层103之外的其它层。因而，在不存在畴103a的区域处(即在相邻畴之间的间隙中)，第一电极层将直接接触第一有机层，该第一有机层可以是例如电荷注入层、电荷输运层或电荷势垒层。另外，在畴103a、103b等存在的区域处，第一电极层将通过所述畴与各有机层分隔。
可以如下制作离散纳米尺寸畴的不连续层。使用电子束写入制成包括畴的不规则图案的主模(master mold)。随后使用该主模将软和柔性材料(典型地诸如聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)的聚合物材料)形成为印模。将(典型地为溶胶-凝胶形式的)低折射率材料的连续层应用在ITO电极层上，并且应用该印模以将图案压印在溶胶凝胶层中。接着，使用蚀刻步骤移除不希望区域中的低折射率溶胶凝胶。
根据本发明各实施例的OLED可以用于各种照明装置，例如用于通用照明、内部照明和/或装饰性照明的照明器。可替换地，根据本发明各实施例的OLED可以用于形成显示面板的像素。本领域技术人员将理解，包括多个根据本发明各实施例的OLED的显示面板可以集成在许多装置中，特别地是诸如包括智能电话的移动电话、手持式计算机以及游戏机和数码相机的手持装置，但是也可以集成在诸如计算机屏幕、电视机等更大的装置中。
示例
制作装置堆叠，其包括沉积在玻璃衬底上的ITO阳极(折射率nITO为大约1.9)。在阳极上应用α-NPD空穴注入/输运层(折射率nα -NPD为大约1.8)，以及折射率nAlq3为大约1.8的Alq3发光层，以及阴极层。通过在沉积各有机层之前，将包括硅基溶胶-凝胶材料的不规则分布的纳米尺寸柱的纳米结构压印在ITO上，该装置堆叠的部分被制成测试区域。在形成纳米结构之后，按常态应用各有机层。
装置堆叠的不存在光提取图案的区域(参照1)以及装置堆叠的具有规则格栅图案而不是纳米畴的区域(参照2)被分别用作参照。
在操作期间测量垂直于发光表面(玻璃衬底)的该装置的光强度。假设朗伯角光分布以用于耦出效率计算。
观察到，与不存在低折射率材料的纳米结构的参照1相比，装置的测试区域提供了大约2.7倍的光耦出效率的大幅改进。从与发光表面成一角度(不垂直)看，测试区域视觉上表现出更高的光强度。
还观察到，与具有400nm节距的规则纳米结构(而不是不规则分布的纳米尺寸柱)的参照2相比，测试装置提供了提高的光耦出效率。另外观察到，参照装置2导致损耗以及峰值光谱的偏移，但是该测试装置不产生这些效应。
本领域技术人员理解，本发明绝不限于上述的优选实施例。相反，在所附权利要求的范围内有可能进行许多调整和变动。例如，本发明的OLED可以是顶部发射OLED，这种情况下第一电极代表阴极并且第二电极代表阳极，而不是结合图1和2在上文所描述的底部发射OLED。可替换地，OLED可以是透明OLED，其中两个电极都是透明的，并且这种情况下第一电极可以代表阴极或阳极。还设想到，第二个如此处描述的纳米尺寸畴的不连续层可以布置在第二电极和各有机层之间，特别是对于透明OLED的情形。
Claims (16)
1.一种有机发光装置(OLED)(100)包括：
透明衬底(101)；
第一透明电极层(102)，其布置在所述衬底上；
一个或多个有机光有源层(104)，其布置在所述第一透明电极层上；
第二电极层(105)，其布置在所述一个或多个有机光有源层上；以及
包括随机分布在OLED的平面内的低折射率材料的离散的纳米尺寸畴(103a、103b，103c)的不连续层(103)，其布置在所述第一透明电极层和所述一个或多个有机光有源层之间，所述低折射率材料具有小于1μm的尺寸并且具有小于1.8的折射率，其中两个相邻畴之间的平均距离为1μm或更小。
2.根据权利要求1的OLED，其中所述低折射率材料具有在1.0至1.4的范围内的折射率。
3.根据权利要求1的OLED，其中所述离散的随机分布的畴的平均宽度是在1至500nm的范围内。
4.根据权利要求1的OLED，其中所述离散的随机分布的畴的平均宽度大约为100nm。
5.根据权利要求1的OLED，其中每μm2的畴数目在1至100的范围内。
6.根据权利要求1的OLED，其中每μm2的畴数目在2至50的范围内。
7.根据权利要求1的OLED，其中每μm2的畴数目在5至10的范围内。
8.根据权利要求1的OLED，其中所述离散的随机分布的畴为柱状结构。
9.根据权利要求1的OLED，还包括被提供在所述衬底层上的光耦出结构。
10.根据权利要求1的OLED，其中所述第一透明电极层为透明阳极层。
11.根据权利要求1的OLED，其中所述第一透明电极层为透明阴极层。
12.根据权利要求1的OLED，其中所述第二电极是透明的。
13.一种照明器，其包括根据权利要求1至12中任意一项的OLED。
14.一种显示装置，其包括根据权利要求1至12中任意一项的OLED。
15.一种制作有机发光二极管的方法，包括下述步骤：
提供透明衬底；
在所述衬底上沉积第一透明电极层；
在所述第一透明电极层上沉积位于该有机发光二极管的平面内的随机图案的低折射率材料的离散畴以形成不连续层，所述低折射率材料具有小于1μm的尺寸并且具有小于1.8的折射率，其中两个相邻畴之间的平均距离为1μm或更小；
在所述不连续层上沉积一个或多个有机光有源层；以及
在所述一个或多个有机光有源层上沉积第二电极层。
16.根据权利要求15的方法，其中所述沉积低折射率材料的离散畴以形成不连续层的步骤是通过下述执行：
形成所述低折射率材料的连续层；
将图案压印在低折射率材料的所述层中；以及
移除过量低折射率材料以形成包括离散畴的不连续层。
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