CN103413869A - 一种绒面结构ZnO-TCO薄膜的制备方法及其应用 - Google Patents
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Abstract
一种绒面结构ZnO-TCO薄膜的制备方法及其应用,绒面结构ZnO-TCO薄膜的结构特征为玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B/超薄ITO薄膜/高导电透明ZnO:B薄膜,制备步骤是:1)利用MOCVD技术在玻璃衬底上生长绒面结构低含量硼掺杂ZnO透明导电薄膜;2)利用热蒸发技术生长超薄Sn掺杂In2O3薄膜;3)在该薄膜上生长小晶粒尺寸的高导电和高透明ZnO:B薄膜。本发明的优点:MOCVD技术获得的ZnO薄膜,在较低B掺杂情况下可降低自由子流子浓度,提高薄膜电子迁移率;热蒸发技术生长超薄ITO薄膜,促进ZnO薄膜的生长取向,促进晶化;用于pin型Si基叠层薄膜太阳电池,可实现较高光电转化效率。
Description
技术领域
本发明涉及太阳电池透明导电氧化物薄膜,特别是一种绒面结构ZnO-TCO薄膜的制备方法及其应用。
背景技术
氢化非晶硅(a-Si:H)的光学带宽为1.7 eV左右,其吸收系数在短波方向较高,而氢化微晶硅(µc-Si:H)的光学带宽约为1.1 eV,其吸收系数在长波方向较高,并能吸收到近红外长波区域,吸收波长可扩展至1100nm,这就使太阳光谱能得到更好利用。此外,相比于非晶硅薄膜材料,微晶硅薄膜材料结构有序性程度高,因此,微晶硅薄膜电池具有很好的器件稳定性,无明显衰退现象。由此可见,微晶硅薄膜太阳电池可较好地利用太阳光谱的近红外光区域,而新型非晶硅/微晶硅(a-Si:H/μc-Si:H)叠层薄膜太阳电池将扩展太阳光谱应用范围,整体提高电池稳定性和效率,参见:J. Meier, S.
Dubail, R. Platz, etc. Sol. Energy Mater. Sol. Cells 49 (1997) 35; Arvind Shah, J. Meier, E. Vallat-Sauvain, etc, Thin Solid Films 403-404 (2002) 179。
晶粒尺寸对可比拟波长的光具有良好的散射作用。研究表明,绒面结构(textured structure)透明导电氧化物━TCO薄膜的应用可以增强光散射作用,改善陷光效果,它对提高Si基薄膜太阳电池的效率和稳定性(SW效应)起到决定性的影响,参见:A. V. Shah, H. Schade, M.
Vanecek, etc, Progress in Photovoltaics, 12 (2004) 113。绒面结构主要与薄膜的晶粒尺寸,晶粒形状和粗糙度等因素有关。
MOCVD(metal organic
chemical vapor deposition━MOCVD,即金属有机物化学气相沉积)技术可直接生长出绒面结构的ZnO薄膜,参见:X.L. Chen, X.H. Geng, J.M. Xue, etc. J. Cryst. Growth, 296 (2006) 43;陈新亮,薛俊明,孙建等,半导体学报,2007,28(7):1072;W.W. Wenas, A. Yamada, K. Takahashi, etc, J. Appl. Phys. 70 (1991) 7119;S. Faÿ, U. Kroll, C. Bucher, etc, Sol. Energy Mater. Sol. Cells 86 (2005)
385;S. Faÿ, L. Feitknecht, R.
Schluchter, etc, Sol. Energy Mater. Sol. Cells 90 (2006) 2960。薄膜生长过程为无粒子轰击的热分解过程,沉积温度低(~423 K);可以实现高速度、大面积且均匀的ZnO薄膜生长,符合产业化发展要求。典型的MOCVD-ZnO薄膜的表面形貌,晶粒呈现“类金字塔” 状,XRD衍射谱中对应(110)峰择优取向,特征晶粒尺寸~300-500 nm,平均粗糙度σrms =40-80 nm,电阻率ρ~1.5-3×10-3 Ωcm。
绒面结构BZO薄膜作前电极的氢化微晶硅(μc-Si:H)电池能够提供高的短路电流密度(Jsc ),但尖锐的“类金字塔”形状使太阳电池的填充因子(FF)和开路电压(Voc )相对较低,参见:M.
Python, E. Vallat-Sauvain, J. Bailat, etc, J. Non-Cryst. Solids, 354 (2008) 2258; K.C.
Lai, C.C. Liu, C.H. Lu, etc, Sol. Energy Mater. Sol. Cells 94 (2010) 397。主要是因为其与电池材料的接触界面过于陡峭,在沉积掺杂层p-Si:H和有源层i-Si:H材料时容易出现多孔洞或裂纹等缺陷结构,严重影响载流子的迁移和收集。为了在绒面的BZO薄膜上得到高效率硅基薄膜太阳电池,就要对BZO薄膜表面特性进行优化,使其既有较强的陷光能力,又有良好的BZO/p-Si界面。据文献报道,研究者尝试了许多方法,如等离子体表面处理,粗糙玻璃衬底上生长薄膜,引入非晶硅材料作为缓冲层,多层膜结构,纳米压印技术等,参见:M. Boccard, P. Cuony, M. Despeisse, etc, Sol.
Energy Mater. Sol. Cells 95 (2011) 195; H.
Aswin, K. Taweewat, A.Y. Ihsanul, etc, Appl. Phys. Express 3 (2010)
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Mater. Sol. Cells 101 (2012) 193; M.
Boccard, C. Battaglia, S. Hanni, etc, 2012 Nano Lett. 12 1344; D. Messerschmidt, S. Nicolay, L. Ding, etc, 2013 J.
Appl. Phys. 113 024908。
综述所述,开发具有适合Si基薄膜太阳电池应用的ZnO-TCO薄膜成为当前科研工作中的重点和未来发展方向。
发明内容
本发明的目的是解决普通透明导电薄膜较低电子迁移率和表面结构尖锐以及光散射特性弱,从而影响提高Si薄膜电池性能的问题,提供一种生长绒面结构ZnO-TCO薄膜及其应用方法,采用MOCVD技术制备大晶粒尺寸和小晶粒尺寸ZnO:B薄膜,获得的ZnO薄膜具有绒面结构,同时在较低B掺杂情况下有效地降低了自由子流子浓度,并可提高了薄膜电子迁移率,减少了对近红外区域的吸收。
本发明的技术方案:
一种绒面结构ZnO-TCO薄膜的制备方法,所述绒面结构ZnO-TCO薄膜的结构特征为玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B/超薄ITO薄膜/高导电透明ZnO:B薄膜,制备步骤如下:
1)以玻璃为衬底,以纯度为99.995%的二乙基锌(DEZn)和水(H2O)为原料,以氢稀释浓度为1.0%的硼烷B2H6作为掺杂气体,利用MOCVD技术,生长玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B透明导电薄膜,薄膜厚度为1000-1800nm,利用MOCVD技术的工艺参数:基片衬底温度为135-165℃,B2H6掺杂气体流量为二乙基锌流量的0.1-1.0%,反应压力为1.0
Torr,生长速率为20-100
nm/min;
2)以纯度为99.99%的In-Sn合金为原料,In-Sn合金中Sn掺杂的重量百分比含量为6.0-10.0%,以纯度为99.99%的O2气作为反应气体,利用热蒸发技术在上述获得的玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B透明导电薄膜上生长超薄Sn掺杂薄膜(In2O3:Sn,即ITO),薄膜厚度为2-15nm,利用热蒸发技术的工艺参数:衬底温度为235-350℃,蒸发电压为5V,蒸发电流为200A,蒸发速率为0.01nm/s,O2分压为1.5-2.5×10-1Pa;
3)以纯度为99.995%二乙基锌(DEZn)和水(H2O)为原料,氢稀释浓度为1.0%的硼烷B2H6作为掺杂气体,利用MOCVD技术在上述玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B/超薄ITO薄膜上生长小晶粒尺寸高电导ZnO:B透明导电薄膜,薄膜厚度50-300nm,利用MOCVD技术的工艺参数:衬底温度为135-165℃,B2H6掺杂气体流量为二乙基锌流量的1.0%,反应压力为1.0
Torr,生长速率为20-100
nm/min。
一种所制备的绒面结构ZnO-TCO薄膜的应用,用于pin型Si基叠层薄膜太阳电池。
本发明的优点及效果:MOCVD技术可调节获得大晶粒尺寸和小晶粒尺寸ZnO:B薄膜,获得的ZnO薄膜具有绒面结构,同时在较低B掺杂情况下有效地降低了自由子流子浓度,并可提高了薄膜电子迁移率,减少了对近红外区域的吸收。此外,热蒸发技术可生长控制超薄ITO薄膜,其可促进ZnO薄膜的生长取向,改善界面特性,促进晶化等。因此,结合ZnO薄膜的绒面结构特征以及超薄ITO薄膜的界面改性(使表面趋于柔和适应薄膜生长),期望获得可见光和近红外区域的光学散射,改善后续Si基薄膜的生长,减少有源层的裂纹和缺陷,实现较高光电转化效率。
本发明的基本思想是结合MOCVD技术生长调节大晶粒尺寸和小晶粒尺寸ZnO:B薄膜特征和热蒸发技术生长高质量ITO薄膜的优点,实现新型复合玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B/超薄ITO薄膜/高导电透明ZnO:B薄膜,并将其应用于Si基薄膜太阳电池。首先,利用MOCVD技术在玻璃衬底上制备低B掺杂大晶粒尺寸绒面结构ZnO:B透明导电薄膜,薄膜厚度1000-1800nm;其次,玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B薄膜基础上,借助热蒸发技术生长超薄ITO薄膜,薄膜厚度2-15nm;最后,在玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B/超薄ITO薄膜基础上利用MOCVD技术生长高电导小晶粒尺寸ZnO:B薄膜。新型复合玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B/超薄ITO薄膜/高导电透明ZnO:B薄膜,并将其应用于Si基薄膜太阳电池。
典型三明治型绒面结构ZnO薄膜电阻率7.22×10-4Ωcm,方块电阻7.2Ω,载流子浓度1.96×1020Ωcm,电子迁移率44.1cm2V-1s-1,可见光和近红外区域平均透过率80%。此种工艺技术获得的绒面结构ZnO薄膜提高了可见光范围及近红外区域光谱透过(λ=380-1100nm),并增强了对入射光的散射,可应用于pin型Si基薄膜太阳电池。
【附图说明】
图1是玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B/超薄ITO薄膜/高导电透明ZnO:B薄膜结构示意图。
图2是该玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B/超薄ITO薄膜/高导电透明ZnO:B薄膜的扫描电镜(SEM)图像。
图3是玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B/超薄ITO薄膜/高导电透明ZnO:B薄膜结构应用于pin型Si基叠层薄膜太阳电池结构图。
图4是玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B/超薄ITO薄膜/高导电透明ZnO:B薄膜以及常规玻璃/绒面结构SnO2:F薄膜应用于pin型Si基叠层薄膜太阳电池的电流-电压(J-V)曲线。
【具体实施方式】
实施例
1
:
一种绒面结构ZnO-TCO薄膜的制备方法,所述绒面结构ZnO-TCO薄膜的结构特征为玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B/超薄ITO薄膜/高导电透明ZnO:B薄膜,如图1所示,制备步骤如下:
1)以玻璃为衬底,以纯度为99.995%的二乙基锌(DEZn)和水(H2O)为原料,以氢稀释浓度为1.0%的硼烷B2H6作为掺杂气体,利用MOCVD技术,生长玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B透明导电薄膜,薄膜厚度为1200nm,利用MOCVD技术的工艺参数:基片衬底温度为150℃,B2H6掺杂气体流量为DEZn流量的0.3%,反应压力为1.0
Torr,生长速率为50 nm/min;
2)以纯度为99.99%的In-Sn合金为原料,In-Sn合金中Sn掺杂的重量百分比含量为10.0%,以纯度为99.99%的O2气作为反应气体,利用热蒸发技术在上述获得的玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B透明导电薄膜上生长超薄Sn掺杂薄膜(In2O3:Sn,即ITO),薄膜厚度为3nm,利用热蒸发技术的工艺参数:衬底温度为250℃,蒸发电压为5V,蒸发电流为200A,蒸发速率为0.01nm/s,O2分压为2.0×10-1Pa;
3)以纯度为99.995%二乙基锌(DEZn)和水(H2O)为原料,氢稀释浓度为1.0%的硼烷B2H6作为掺杂气体,利用MOCVD技术在上述玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B/超薄ITO薄膜上生长小晶粒尺寸高电导ZnO:B透明导电薄膜,薄膜厚度200nm,利用MOCVD技术的工艺参数:衬底温度为150℃,B2H6掺杂气体流量为DEZn流量的1.0%,反应压力为1.0
Torr,生长速率为50 nm/min。
图2是该玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B/超薄ITO薄膜/高导电透明ZnO:B薄膜的扫描电镜(SEM)图像,图中表明:薄膜表面呈现“菜花”状结构,大晶粒尺寸上镶嵌复合小晶粒尺寸的ZnO晶体。
将该玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B/超薄ITO薄膜/高导电透明ZnO:B薄膜用于pin型硅基薄膜太阳电池,太阳电池结构如图3所示,为非晶硅(a-Si:H)/微晶硅锗(µc-SiGe:H)叠层太阳电池。与以传统玻璃/SnO2:F绒面结构薄膜作为前电极太阳电池相比,该pin型硅基薄膜太阳电池的电池短路电流密度和电池效率分别提高17.4%和10.6%,玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B/超薄ITO薄膜/高导电透明ZnO:B薄膜作为绒面结构前电极的太阳电池效率达9.04%,如图4所示。
实施例
2
:
一种绒面结构ZnO-TCO薄膜的制备方法,所述绒面结构ZnO-TCO薄膜的结构特征为玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B/超薄ITO薄膜/高导电透明ZnO:B薄膜,如图1所示,制备步骤如下:
1)以玻璃为衬底,以纯度为99.995%的二乙基锌(DEZn)和水(H2O)为原料,以氢稀释浓度为1.0%的硼烷B2H6作为掺杂气体,利用MOCVD技术,生长玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B透明导电薄膜,薄膜厚度为1800nm,利用MOCVD技术的工艺参数:基片衬底温度为150℃,B2H6掺杂气体流量为DEZn流量的0.5%,反应压力为1.0
Torr,生长速率为50 nm/min;
2)以纯度为99.99%的In-Sn合金为原料,In-Sn合金中Sn掺杂的重量百分比含量为10.0%,以纯度为99.99%的O2气作为反应气体,利用热蒸发技术在上述获得的玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B透明导电薄膜上生长超薄Sn掺杂薄膜(In2O3:Sn,即ITO),薄膜厚度为5nm,利用热蒸发技术的工艺参数:衬底温度为250℃,蒸发电压为5V,蒸发电流为200A,蒸发速率为0.01nm/s,O2分压为2.5×10-1Pa;
3)以纯度为99.995%二乙基锌(DEZn)和水(H2O)为原料,氢稀释浓度为1.0%的硼烷B2H6作为掺杂气体,利用MOCVD技术在上述玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B/超薄ITO薄膜上生长小晶粒尺寸高电导ZnO:B透明导电薄膜,薄膜厚度150nm,利用MOCVD技术的工艺参数:衬底温度为150℃,B2H6掺杂气体流量为DEZn流量的1.0%,反应压力为1.0
Torr,生长速率为50 nm/min。
将该玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B/超薄ITO薄膜/高导电透明ZnO:B薄膜用于pin型硅基薄膜太阳电池,与实施例1相同。
Claims (2)
1.一种绒面结构ZnO-TCO薄膜的制备方法,其特征在于:所述绒面结构ZnO-TCO薄膜的结构特征为玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B/超薄ITO薄膜/高导电透明ZnO:B薄膜,制备步骤如下:
1)以玻璃为衬底,以纯度为99.995%的二乙基锌和水为原料,以氢稀释浓度为1.0%的硼烷B2H6作为掺杂气体,利用MOCVD技术,生长玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B透明导电薄膜,薄膜厚度为1000-1800nm,利用MOCVD技术的工艺参数:基片衬底温度为135-165℃,B2H6掺杂气体流量为二乙基锌流量的0.1-1.0%,反应压力为1.0 Torr,生长速率为20-100 nm/min;
2)以纯度为99.99%的In-Sn合金为原料,In-Sn合金中Sn掺杂的重量百分比含量为6.0-10.0%,以纯度为99.99%的O2气作为反应气体,利用热蒸发技术在上述获得的玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B透明导电薄膜上生长超薄Sn掺杂薄膜,薄膜厚度为2-15nm,利用热蒸发技术的工艺参数:衬底温度为235-350℃,蒸发电压为5V,蒸发电流为200A,蒸发速率为0.01nm/s,O2分压为1.5-2.5×10-1Pa;
3)以纯度为99.995%二乙基锌和水为原料,氢稀释浓度为1.0%的硼烷B2H6作为掺杂气体,利用MOCVD技术在上述玻璃/低掺杂型绒面结构ZnO:B/超薄ITO薄膜上生长小晶粒尺寸高电导ZnO:B透明导电薄膜,薄膜厚度50-300nm,利用MOCVD技术的工艺参数:衬底温度为135-165℃,B2H6掺杂气体流量为二乙基锌流量的1.0%,反应压力为1.0 Torr,生长速率为20-100 nm/min。
2.一种权利要求1所制备的绒面结构ZnO-TCO薄膜的应用,其特征在于:用于pin型Si基叠层薄膜太阳电池。
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Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
C06 | Publication | ||
PB01 | Publication | ||
C10 | Entry into substantive examination | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
C02 | Deemed withdrawal of patent application after publication (patent law 2001) | ||
WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication |
Application publication date: 20131127 |