CN103364371B - 同轴式光热干涉的大气气溶胶吸收系数差分测量新方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种基于同轴式光热干涉的大气气溶胶吸收系数双通道差分测量的新方法，利用调制载波激光经待测气溶胶样品区域形成干涉，设计两通道干涉光路，其中一个通道检测由于环境温度渐变和平台振动引起的基线相位漂移，另一通道检测气溶胶吸收激励激光和基线相位漂移导致的总相位变化，两者差分获得气溶胶吸收所致相位变化量，在干涉放大因子标定的基础上，实现气溶胶吸收系数的在线检测。本发明还可以用于依据“指纹”吸收特性的特定气溶胶成分的浓度检测；本发明克服了环境温度变化和测量平台振动的影响，取消了转相差点的调节，使激励激光和探测激光的作用距离加倍，具有操作方便、检测速度快、易于小型化、检测灵敏度高等特点。

Description

同轴式光热干涉的大气气溶胶吸收系数差分测量新方法

技术领域：

本发明涉及一种利用光热干涉检测大气气溶胶吸收系数的双通道差分测量新方法，激励激光和穿过待测气溶胶区域的干涉光束相互作用引起干涉相位的变化，根据相位变化能够实时测量待测气溶胶的吸收系数，并监测气溶胶吸收系数随时间的演变规律。选择特定“指纹”波长的激励激光，能够确定特定气溶胶痕量成分及其浓度。

背景技术：

大气气溶胶吸收造成的辐射强迫比温室气体复杂得多，是辐射强迫计算中最不确定的因素之一，极大地影响了大气模式的准确度。气溶胶吸收信息的缺乏已成为气溶胶辐射气候效应研究和空间对地遥感的大气订正研究中的主要问题之一。激光在大气中传输时，气溶胶吸收的激光能量传导给大气，引起大气折射率的起伏，使光束分布变得复杂；高能激光还会产生热晕效应和大气击穿，改变了高功率激光通过大气传输到目标上的能量密度分布，直接影响了工程***的设计和研制。在线测量获取大气气溶胶的吸收系数，不仅能够更为准确地评估气溶胶复折射率尤其是折射率虚部的变化规律，深化激光在大气中的传输特性研究，而且能够提高气溶胶辐射强迫计算的准确度，加深气候效应及变化规律的认识。

大气中气溶胶吸收系数的在线测量还有许多实际和潜在的用途。如矿井中甲烷含量的检测，半导体生产车间的硅烷、砷化氢、磷化氢等有害气体的检测，生命科学和医学诊断等领域对其关心成分的检测等。在上述这些应用领域，各待测成分的浓度往往在ppm（10^-6）量级甚至以下，因此设计具有高灵敏度、高选择性、快速响应和实时非破坏性等特点的气溶胶吸收系数检测技术，利用不同气体成分通常拥有不同“指纹”吸收波长的特性，选择特定波长的激光，能够确定待测成分的浓度，从而做好预防或应急处理方案。

当光照射到气溶胶粒子上时，气溶胶粒子吸收光辐射能量引起光传输路径上空气热状态如温度、气压和密度等发生改变，当入射光受到调制时，空气的局部热状态就产生周期性的变化。通过测量这种改变的程度大小，可以获得待测气溶胶的吸收系数。光热方法就是建立在入射激光辐射能量热转换导致的样品气体某种性质改变的基础上实现探测的，采用更高光功率的入射激光能够提高探测灵敏度，这是一般吸收光谱没有的特点。由于光热方法测量的是光吸收的热扩散结果，该结果对气体成分的散射和反射不敏感，因此光热方法在散射和反射共存的介质中的吸收测量较消光扣除散射获得吸收特性的差分法更为准确，再者光热方法的检测器能够快速复原，不会产生“中毒”反应，不需要长时间的积分以达到检测限，因此利用光热效应检测气溶胶吸收系数的实际应用极具吸引力和市场前景。

光热方法在气溶胶吸收系数成分及浓度检测上的一个成功应用是光声光谱，光声光谱利用光热效应产生的气压变化，通过测量由分子吸收的光能量转换而来的声信号实现气溶胶吸收系数的检测，但光声光谱必须在光学谐振腔内完成，受到诸多限制。

由于空气温度状态的改变引起光束路径的折射率或者说光程产生微小变化，该变化量可以通过相位检测的方法得到，光热干涉法在相位检测上拥有非常高地高灵敏度。在地球大气光传播的条件下，相位起伏不像光强起伏那样呈现饱和现象，因而基于微扰理论的相位起伏结果的适用范围要远大于光强起伏。光热干涉信号的强弱依赖于待测气溶胶吸收系数和激励激光功率的大小。H.B.Lin等通过光热干涉测量了硫酸铵的吸收特性，但其测量结果非常容易受到外界振动的干扰，极大限制了干涉法的应用。M.A.Owens等利用镀膜雅满板和镀金金属板等组合实现了参考光路和信号光路的同步控制，通过压电陶瓷调节干涉相位始终处于转相差点，并根据吸收特性对氨气进行了精细测量；为了解决振动对结果的影响，将检测***置于吸音材料的腔体内并悬浮起来，实际操作起来非常繁琐。A.Sedlacek等采用折返式雅满结构简化了干涉装置的双光路设计，但折返式结构依然需要用压电陶瓷调节转相差点，且棱镜的光学表面需要用N₂持续吹扫以保持干净，应用起来仍然不方便。

纵观光热干涉法的发展，一直存在的3个瓶颈问题限制了它的应用：1、测量平台的振动；2、转相差点的动态调节；3、激励激光和探测激光的作用距离。由于光热干涉法测量的是相位变化量，而机械振动对光程的扰动足以产生影响测量结果的相位信息，解决振动的常用方法是将测量设备用特殊材料屏蔽起来。为了保证相位改变量和调制激光功率之间的线性关系，干涉光束须处于转相差点，通常采用低频压电陶瓷反馈电路来实现，反馈电路的频率和激励激光的频率比较接近的时候就非常麻烦。为了增大激励激光和探测激光的作用距离，早期经常利用透过探测激光而全反激励激光的材料实现两者同轴，但激励激光的对反射材料的加热给光程带来了影响，因此现在多采用激励激光和探测激光保持一定夹角的方式，通过减小夹角或增大样品池长度实现满足要求的相互作用距离。

本发明针对上述三个因素，提出了同轴式光热干涉的大气气溶胶吸收系数差分测量新方法，通过调制载波激光形成干涉，采用双探测干涉通道，其中和调制激励激光作用的干涉通道测量结果含有环境温度缓变及平台振动引起的相位基线变化和调制激励激光引起的周期性相位变化，而另一通道只测量环境温度缓变及平台振动引起的相位基线变化，通过差分方法获得单纯由气溶胶吸收引起的相位变化量，得到待测气溶胶的吸收系数，从根本上摆脱了环境温度改变、平台振动和转相差点的限制；采用同轴干涉方式，使得激励激光和干涉光路的相互作用距离扩大为非同轴方式的两倍。该发明极大的简化了光热干涉的操作，提高了光热干涉的探测能力。

发明内容：

本发明的目的是针对现有常用气溶胶吸收系数测量技术的不足，提供一种通过调制载波激光形成两个干涉探测通道，利用差分方法获得单纯由气溶胶吸收引起的相位变化量，在线测量待测气溶胶吸收系数的方法；该方法摆脱了环境温度变化、平台振动和转相差点的限制；并使激励激光和干涉光路的相互作用距离扩大为非同轴方式的两倍，采用波长可调的激光器，该方法还可以有效确定特定气溶胶成分的浓度，具有原理简单、检测灵敏度高、易于小型化等特点。

本发明采用的技术方案是：

一种同轴式光热干涉的大气气溶胶吸收系数差分测量新方法，其特征在于：包括有载波激光，载波激光的前方光路上置有光分束器，载波激光的入射光经光分束器分成两束光，两束光的前方光路上分别依次设置有光隔离器、光环形器、光准直器，所述的两个光准直器位于检测池的前端，检测池的后端设有高反镜，两束光分别在准直器端面存在反射和透射，反射光沿原路返回，透射光经检测池内的待检测样品气体区域后由高反镜反射原路返回，穿过检测池内的待检测样品气体后再次透过光准直器端面，该透射光和光准直器端面的反射光形成干涉光，所述两路干涉光通过光环形器进入光电探测器，其中一路干涉光束检测基线漂移作为基线校正光路，另一路干涉光束检测基线漂移和气溶胶吸收激励激光导致的相位变化总和，所述激励激光为信号发生器产生的远离干涉光波长的调制光，在干涉放大因子标定的基础上，实现气溶胶吸收系数的在线检测。

所述的同轴式光热干涉的大气气溶胶吸收系数差分测量新方法，其特征在于：所述的激励激光前方光路上设有分光片，分光片的反射光路上设有光功率计，分光片的透射光路上设有光反射镜一，光反射镜一的反射光路上设有光反射镜二，光反射镜一、光反射镜二分别设在检测池内其中一路干涉光束上，所述的激励激光在检测池内和探测干涉光路相互作用一段距离。

所述的同轴式光热干涉的大气气溶胶吸收系数差分测量新方法，其特征在于：所述的检测池和干涉光路固定于配重尽量大的固定支架上以减少测量平台的振动。

所述的同轴式光热干涉的大气气溶胶吸收系数差分测量新方法，其特征在于：所述的样品气体由气体配制***的混合腔进入检测池，所述气体配制***的载气包括纯净氮气和预处理空气，能够配制不同水汽含量的样品气体及空气直接进样，其混合腔起到了缓冲池的作用，消除了抽气泵振动对干涉光路测量结果的不利影响。

所述的同轴式光热干涉的大气气溶胶吸收系数差分测量新方法，其特征在于：所述经过检测池的干涉光路是同轴反向的，因此激励激光和探测干涉光路的相互作用距离是激励激光所覆盖探测干涉光路长度的2倍。

入射光经分束器分为两束光学质量相同的光束，经反射和透射形成两路干涉光，环境温度渐变和平台振动对两路干涉光的影响相同，两者差分实现光热相位改变量的准确测量，避免了传统光热干涉对于转象差点的调节，扩大了测量频率和测量浓度的动态范围。

本发明实现了对于开放大气环境的大气气溶胶吸收系数直接检测；选择特定的“指纹”吸收波长，能够实现痕量气体的在线成分确定和浓度检测；激励激光能量起伏由分光片配合能量计获得以提高计算结果的精确度。

光纤是电绝缘、耐腐蚀的光传输介质，重量轻、体积小且短距离传输可以忽略光能损失和偏振态变化，同轴式光热干涉通过单模光纤来实现。

本发明的理论依据是：

空气的热传导系数很小（298.2K温度下为0.026W·m^-1·K^-1），空气的热传导过程相对于气溶胶吸收的激发态弛豫过程要慢得多，因此认为样品空气的加热瞬时完成且局限于激励激光束之内是合理的。

假设空气中气溶胶吸收光能后的碰撞弛豫引起温度上升ΔT，在气溶胶吸收未饱和的前提下，该温度的上升量可以表示为：

$\mathrm{\ΔT}=\frac{P_e\mathrm{\αl}}{\mathrm{C\π}{a}_e^2\mathrm{l\ρ}2f_e}=\frac{P_e\mathrm{\α}}{2\mathrm{\π}{a}_e^2\mathrm{\ρC}{f}_e}---\left(1\right)$

其中P_e是激励激光器（excitedlaser）的功率，α是气溶胶粒子的吸收系数，l为激励激光束与探测激光束的作用长度，a_e是激励激光束半径，ρ和C是空气的密度和热容，f_e为激励激光的调制频率，其占空比为1:1，该频率应对环境噪声和机械振动不敏感。

大气温度的改变引起折射率的微小变化，根据格拉斯顿-代尔(Gladstone-Dale)定律：

Δn=((n-1)/T₀)ΔT（2）

其中，n为待测样品的平均折射率，T₀为待测样品的绝对温度。

穿过该区域的探测光束光程由于受到空气折射率的改变而发生相应的变化，其变化量通过探测光束干涉相位的改变Δφ_e表现出来。对于该专利所述的同轴反射式结构，激励激光束与探测激光束的作用长度(两者重合时最大，但光程易受光学器件热胀冷缩的影响）上升为2l，λ为探测光束的波长，则：

Δφ_e=2π·2l·Δn/λ（3）

干涉相位的变化量Δφ_e的频率和激励激光的调制频率f_e相同，联立（1）、（2）和（3）式，得：

$\mathrm{\Δ}{\mathrm{\φ}}_e=\frac{2\mathrm{\π}\·2l}{\mathrm{\π}}\frac{(n-1)}{T_0}\frac{P_e\mathrm{\α}}{\mathrm{\π}{a}_e^2\mathrm{\ρ}{\mathrm{Cf}}_e}=\frac{4(n-1)l{P}_e\mathrm{\α}}{\mathrm{\λ}{T}_0{f}_e\mathrm{\ρC}{a}_e^2}---\left(4\right)$

气溶胶吸收系数α为：

$\mathrm{\α}=\frac{{\mathrm{\λT}}_0{f}_e\mathrm{\ρ}{\mathrm{Ca}}_e^2}{4(n-1)l{P}_e}{\mathrm{\Δ\φ}}_e---\left(5\right)$

利用相敏感锁相放大器作为检测器，能够有效滤除调制频率以外的噪声，提高***的抗干扰能力。从放大器出来的信号S正比于气溶胶粒子的吸收系数α并和相位改变量Δφ_e成线性关系，表示为：

α∝S=AΔφ_e（6）

其中A为干涉放大因子，可以通过配制气溶胶样品标定得到。

假设调制激光形成的初始干涉光束为余弦形式：

x(t)=Bcos(ωt)（7）

其中一路干涉光束经过样品区后，其表达式为：

x₁(t)=Bcos(ωt+φ₁)（8）

其中φ₁主要来自环境温度的变化和平台振动，在平台振动小的情况下，φ₁是一个缓变量。另一束干涉光束经样品区域并和激励激光作用后，其表达式为：

x₂(t)=Bcos(ωt+φ₂)（9）

其中φ₂=φ₁+Δφ_e，Δφ_e是调制激励激光引起的相位变化量。

通过希尔伯特变换，（8）式和（9）式转化为：

x₁′(t)=Bsin(ωt+φ₁)（10）

x₂′(t)=Bsin(ωt+φ₂)（11）

（11）*（8）-（10）*（9）得：

X(t)=Bsin(Δφ_e)（12）

（9）*（8）+（11）*（10）得：

Y(t)=Bcos(Δφ_e)（13）

相位变化量Δφ_e为：

${\mathrm{\Δ\φ}}_e=\arctan \left(\frac{X\left(t\right)}{Y\left(t\right)}\right)---\left(14\right)$

代入（5）式，实时获得待测气溶胶的吸收系数。

本发明的有益效果是：

本发明建立了光热干涉法实时在线测量大气气溶胶吸收系数的方法，通过两个干涉光路获得环境因素和周期性调制激励激光对信号基线相位改变，利用差分法获得待测气溶胶的吸收系数及其随之间的演变规律；本发明对气溶胶吸收系数的测量为原位测量，检测灵敏度高，操作简便。

本发明的优点是：

1、实现了大气环境下气溶胶吸收系数的实时在线非接触式测量，最大限度的保持了待测大气的原有状态；

2、光纤式同轴反射结构实现了激励激光束和干涉光束作用距离的倍增；

3、气溶胶吸收系数的测量原理简单、操作方便、检测速度快；

4、与传统吸收光谱不同，光热干涉方法能够通过提高激励激光功率提高气溶胶吸收系数的探测灵敏度；

5、调制解调载波激光信号的相位改变量获得方式避免了传统干涉方法中转相差点的调节，干涉光路的长度及初相位不要求相等，扩大了测量频率和测量浓度的动态范围；

6、双通道差分测量消除了环境温度渐变和平台振动等的影响，理论上一个校准点就足以校正干涉放大因子；

7、无吸收就无信号，是一种零背景信号的测量技术，使用波长可调激光器，可测量特定成分的浓度。

附图说明：

图1为气溶胶吸收系数的测量原理示意图（穿过准直器端面的入射光（实心箭头）和全反镜反射后的光路（空心箭头）在检测池内同轴，激励激光光路与透射光、反射光组成的同轴探测光路成小角度夹角，以保证吸收长度的同时，避免反射镜本身胀缩导致的光程微扰；分光片加能量计是为了动态监测激励激光的功率，以更为准确的确定气溶胶吸收系数。

图2为两干涉通道中一个干涉光路的工作原理图（虚线实线均同轴传播，分开描述是为了说明上的方便）。

图3为待测样品配制流程图（能够配制的样品包括：①纯净氮气做载气的不同浓度气溶胶样品，②含不同浓度水汽的纯净氮气做载气的不同浓度气溶胶样品，③零空气做载气的不同浓度气溶胶样品，④含不同浓度水汽的零空气做载气的不同浓度气溶胶样品，⑤环境大气）。

具体实施方式：

如图1所示，一种同轴式光热干涉的大气气溶胶吸收系数差分测量新方法，包括有载波激光1，载波激光1的前方光路上置有光分束器2，载波激光1的入射光经光分束器2分成两束光，两束光的前方光路上分别依次设置有光隔离器3、光环形器5、光准直器，两个光准直器位于检测池7的前端，检测池7的后端设有高反镜8，两束光分别在准直器端面6存在反射和透射，反射光沿原路返回，透射光经检测池7内的待检测样品区域后由高反镜8反射原路返回，穿过检测池7内的待检测样品后再次透过光准直器端面6，该透射光和光准直器端面6的反射光形成干涉光，所述两路干涉光通过光环形器5后形成干涉光束进入光电探测器，其中一路干涉光束检测基线漂移作为基线校正光路，另一路干涉光束检测基线漂移和气溶胶吸收激励激光11导致的相位变化总和，所述激励激光为远离干涉光波长、由信号发生器12调制的平行光，在干涉放大因子标定的基础上，实现气溶胶吸收系数的在线检测。

激励激光11前方光路上设有分光片9，分光片9的反射光路上设有光功率计10，分光片9的透射光路上设有光反射镜一13，光反射镜一13的反射光路上设有光反射镜二14，光反射镜一13、光反射镜二14分别设在检测池7内其中一路干涉光束的干涉光路上，所述的激励激光11在检测池内7和探测干涉光路的夹角在2^O以内，两者相互作用一段距离。

检测池7和干涉光路固定于配重尽量大的固定支架上以减少测量平台的振动。

样品气体经由气体配制***的混合腔进入检测池，所述气体配制***的载气包括纯净氮气和预处理空气，能够配制不同水汽含量的样品气体及空气直接进样，其混合腔起到了缓冲池的作用，消除了抽气泵振动对干涉光路测量结果的不利影响。

经过检测池7的干涉光路是同轴反向的，因此激励激光11和探测干涉光路的相互作用距离是激励激光11所覆盖探测干涉光路长度的2倍。

实施例

1、选用铠装单模光纤作为载波激光1的传输介质，利用可见光如HeNe激光作为载波通过光纤形成干涉光路，干涉光和入射载波激光通过光环形器5分离开来。光准直器端面6的增反膜反射率设置在26%~30%之间，使得形成干涉的反射光和透射光强度大致相等；

2、对于同一大气气溶胶来说，不同波长的激励激光11对应的吸收系数是不同的。选择不能与载波激光11形成干涉的激光作为激励激光。兼顾激励激光光束直径，以及激励激光与干涉光束之间的夹角，将位于激励激光调节支架上的反射镜宽度控制在5mm左右；

3、为了两个干涉光路的测量结果互不干扰，将经高反镜8反射原路返回的两平行光束距离设置在8cm～12cm，光准直器和高反镜8固定在形变系数尽量小的材料如陶瓷上，两者之间的距离设置在20cm～24cm，干涉光束和激励光束的夹角控制在1^o~2^o，相互作用距离控制在10cm左右；

4、选用钢化玻璃制作检测池7，检测池7选用配重尽量大的稳定支架予以固定，穿过检测池7的光纤用弹性材料填充，将检测池7对干涉光路的振动降低到最小；

5、由于氨气在273K时具有相当大地吸收截面56atm^-1cm^-1，因此选择氨气作为标定用的气溶胶标准样品。标准浓度的氨气通过渗透管以一定的速度（μg/min）向外渗透，在其上部持续吹扫纯净氮气，通过流量控制器分时段动态稀释出从低到高的氨气样品，激励激光器选择能量为2W、波长为9.22μm的CO₂激光器，通过分光片9和光功率计10的配合，记录激励激光能量的动态变化范围，提高解调信号处理的精确度；

6、代入公式计算出不同浓度的氨气样品对应的相位变化量Δφ_e，利用一路干涉光路记录信号基线随环境因素的改变φ₁，利用另一路干涉光路测量周期性调制信号φ₂，得到调制激励激光光束引起的吸收强度S，标定出干涉放大因子A；

7、通过样品配制***，校正干涉放大因子，考察所配置样品的吸收系数；

8、将配样***的混合腔视为缓冲池，环境大气经混合腔不做任何处理直接进样，考察激励激光对应波长的吸收系数；

9、当要探测大气中某种成分的浓度时，选择该成分“指纹”吸收波长作为激励激光；如果要探测的是吸收线较为接近的几种气溶胶成分时，选择输出波长可调节的激光器，如甲烷、氨气和一氧化碳的同时探测可选用2.3μm的DFB半导体激光器。

图2为两干涉通道中一个干涉光路的工作原理图，图中标号分别代表：

1.载波激光2.光隔离器3.光环形器4.准直器端面5.载波激光透射光6.高反镜7.载波激光经高反镜的反射光8.反射光经准直器的透射光9.载波激光经准直器端面的反射光10.由8和9组成的干涉光。

Claims (5)

1.一种同轴式光热干涉的大气气溶胶吸收系数差分测量新方法，其特征在于：包括有载波激光，载波激光的前方光路上置有光分束器，载波激光的入射光经光分束器分成两束光，两束光的前方光路上分别依次设置有光隔离器、光环形器、光准直器，两个光准直器位于检测池的前端，检测池的后端设有高反镜，两束光分别在准直器端面存在反射和透射，反射光沿原路返回，透射光经检测池内的待检测样品气体区域后由高反镜反射原路返回，穿过检测池内的待检测样品气体后再次透过光准直器端面，该透射光和光准直器端面的反射光形成干涉光，两路干涉光通过光环形器进入光电探测器，其中一路干涉光束检测基线漂移作为基线校正光路，另一路干涉光束检测基线漂移和气溶胶吸收激励激光导致的相位变化总和，所述激励激光为信号发生器产生的远离干涉光波长的调制光，在干涉放大因子标定的基础上，实现气溶胶吸收系数的在线检测。

2.根据权利要求1所述的同轴式光热干涉的大气气溶胶吸收系数差分测量新方法，其特征在于：所述的激励激光前方光路上设有分光片，分光片的反射光路上设有光功率计，分光片的透射光路上设有光反射镜一，光反射镜一的反射光路上设有光反射镜二，光反射镜一、光反射镜二分别设在检测池内其中一路干涉光束的干涉光路上，所述的激励激光在检测池内和探测干涉光路相互作用一段距离。

3.根据权利要求1所述的同轴式光热干涉的大气气溶胶吸收系数差分测量新方法，其特征在于：所述的检测池和干涉光路固定于配重尽量大的固定支架上。

4.根据权利要求1所述的同轴式光热干涉的大气气溶胶吸收系数差分测量新方法，其特征在于：所述的样品气体由气体配制***的混合腔进入检测池，所述气体配制***的载气包括纯净氮气和预处理空气，能够配制不同水汽含量的样品气体及空气直接进样。

5.根据权利要求1所述的同轴式光热干涉的大气气溶胶吸收系数差分测量新方法，其特征在于：所述经过检测池的干涉光路是同轴反向的，因此激励激光和探测干涉光路的相互作用距离是激励激光所覆盖探测干涉光路长度的2倍。