CN103326052B - 用于有机废弃物发酵过程监测的微生物燃料电池及方法 - Google Patents

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Abstract

本发明属于有机废弃物厌氧发酵监测领域，特别涉及一种用于有机废弃物发酵过程监测的微生物燃料电池及方法。本发明微生物燃料电池为夹套式流通池结构，主要包括阳极室、阴极室及中间隔开的质子交换膜。本发明微生物燃料电池开始工作时，电极室内阴阳极石墨棒通过导线与外电路连接，并通过数据采集卡采集负载电阻两端的电压信号，最后由与采集卡相连的电子计算机进行数据的收集和处理。厌氧监测时阳极液为厌氧发酵***外循环液。本发明所述MFC***具有运行稳定，实时反馈，维护成本低，便携式流通池设计等特点，是一种高效的生物发酵监测设备与技术。本发明的MFC监测发酵过程中液相中间代谢产物，信号更及时有效，更能反映微生物发酵状态。

Description

用于有机废弃物发酵过程监测的微生物燃料电池及方法
技术领域
本发明属于有机废弃物厌氧发酵监测领域，特别涉及一种用于有机废弃物发酵过程监测的微生物燃料电池及方法。
背景技术
随着能源和环境问题的日益恶化，有机废弃物通过厌氧发酵制取沼气可望在处理废弃物污染的同时产生可再生能源，因而沼气工程在世界范围内发展迅速。有机废弃物厌氧发酵的第一步就是大分子的水解过程，通过水解或液化大分子转化为糖等中间代谢物，固体废弃物的厌氧发酵是一个更加复杂的多种微生物参与的生化过程，操作疏忽或物料过载常导致微生物菌群失衡、失活，从而致使沼气发酵失败。因此，及时的监测发酵过程可为发酵控制提供支撑，有效避免发酵异常或操作失败，显得非常重要。微生物燃料电池（MFC）是在微生物的催化作用下将有机物化学能直接转化为电能的装置。在MFC阳极，微生物氧化有机物释放出CO2和质子到溶液中，产生的电子则到达电极。电子通过外电路到达阴极，质子通过质子交换膜传递至阴极，形成电流；在阴极，电子和质子与氧气反应生成水。基于MFC对有机物的定量转化原理，理论上可以设计MFC型生物传感器监测涉及有机物转化的过程。
CN1300330C公开了一种利用MFC检测水体中有毒物质的方法，原理是有毒物质（如重金属）可使微生物的蛋白质变性，从而使由微生物产生的MFC产电信号降低。但是MFC对重金属没有选择性，而且长期工作时电化学信号会受到有机有毒污染物（有可能作为基质或抑制物）的干扰。CN101882350B公开了一种基于MFC的水污染生物预警***，其主要原理是MFC对污水中有机物的定量响应。文献中还有涉及利用MFC监测固体有机物的厌氧发酵过程。
目前沼气发酵的实时在线监测参数主要是沼气流量、发酵液pH和温度等，对发酵液有机酸等的监测主要依赖于液相色谱等离线分析方式，存在耗时、成本大、信息滞后等缺点，还没有针对发酵液类有机物的在线监测。
发明内容
针对现有技术不足，本发明提供了一种用于有机废弃物发酵过程监测的微生物燃料电池及方法。
一种微生物燃料电池，其阴极外壳和阳极外壳通过O型圈密封相连，形成密封腔体；在密封腔体中部设置质子交换膜，所述质子交换膜两侧分别设置1层多孔塑料网，用以制成质子交换膜，所述质子交换膜和其两侧的多孔塑料网将密封腔体分为阴极室和阳极室两部分；所述阴极室和阳极室中分别设置阴极电极和阳极电极，所述阴极电极和阳极电极分别与导线相连，与二者相连的导线的另一端分别穿过阴极外壳和阳极外壳，位于微生物燃料电池外部；所述阴极电极与阴极室中的多孔塑料网相连；所述阴极外壳上分别设置阴极出料口和阴极进料口，所述阴极出料口和阴极进料口分别与阴极室相通；所述阳极外壳上分别设置阳极出料口和阴极出料口，所述阳极出料口和阴极出料口分别与阳极室相通。
所述微生物燃料电池为夹套式流通池结构，其阴极外壳和阳极外壳采用凹槽子母式结合。
所述质子交换膜为圆形，其有效面积为2～5cm2。
所述阴极电极和阳极电极均为石墨毡电极。
所述阴极电极和阳极电极的有效面积均为2～5cm2。
所述密封腔体的体积为1～20mL。
所述多孔塑料网的材质为聚氯乙烯、聚乙烯或聚苯乙烯。
一种微生物燃料电池用于有机废弃物发酵过程监测的方法，其特征在于，
具体方案如下：
（1）微生物燃料电池***设计与安装，对微生物燃料电池的阴极电极和阳极电极、产电微生物、操作方式进行选择；阳极室内阳极液为OECD合成废水，其配方源于国际经济合作和发展组织OECD，废水中蛋白胨的浓度为16.0g/L，牛肉膏meat extract的浓度为11.0g/L，尿素的浓度为3.0g/L，葡萄糖glucose的浓度为3.6g/L，NaCl的浓度为2.9g/L，CaCl2的浓度为0.4g/L，MgSO4·2H2O的浓度为0.2g/L，K2HPO4的浓度为2.8g/L，痕量维生素trace vitamin的浓度为10mL/L，痕量矿液trace mineral的浓度为10mL/L，所述废水的pH为6.8～7.0，化学需氧量COD值为35±0.25g/L，将其稀释20倍后作为培养基；阳极电极运行为连续操作，阳极液流速为1～25mL/min；
阴极室内阴极液为氧饱和的磷酸盐缓冲液，其中磷酸盐总浓度为60mmol/L，NaCl的浓度为50mmol/L，pH为6.8～7.0；由含气泵的母液瓶通过蠕动泵输送到阴极室，母液瓶内溶解氧浓度为7～9mg/L；阴极电极运行为连续操作，阴极液流速为1～22mL/min；
所述阳极室内电化学活性微生物，从运行OECD废水的H型微生物燃料电池阳极电极表面生物膜上刮取，以此生物膜为菌种，以OECD废水为模式基质，搭建本发明中的微生物燃料电池型传感器；
（2）微生物燃料电池监测发酵过程，微生物燃料电池传感器开始工作时，其阴极电极和阳极电极通过导线与外电路连接，并通过数据采集卡采集负载电阻两端的电压信号，最后由与采集卡相连的电子计算机进行数据的收集和处理；厌氧监测时阳极液为厌氧发酵***外循环液；
通过将微生物燃料电池安装到待测发酵罐的外循环回路上，经过适应期完成对发酵液的在线实时监测；所述外循环回路利用原有条件或人工添加；所述微生物燃料电池适应期范围为0.1～2个月，适应期长短因发酵液性质而异；所述在线监测通过采集微生物燃料电池的电信号直接显示在电脑或其它通讯终端；所监测的发酵液浓度范围为1～10000mg COD/L；微生物燃料电池电信号所反馈的发酵液特征信息为生化需要量BOD、发酵液有机物浓度。
本发明的有益效果为：
本发明提供一种子母夹套式微生物燃料电池（MFC）***，整体MFC作为固定化细胞型生物传感器。阴阳两极连续运行，不含任何化学催化剂。MFC的电信号实时反映有机物的发酵状态。本发明所述MFC***具有运行稳定，实时反馈，维护成本低，便携式流通池设计等特点，是一种高效的生物发酵监测设备与技术。与监测发酵终端产物（如沼气等）的传感技术相比，本发明的MFC监测发酵过程中液相中间代谢产物，信号更及时有效，更能反映微生物发酵状态。
本发明所述MFC可监测多种有机废弃物发酵过程，包括不限于城市垃圾、农业废弃物、食品废弃物等。
附图说明
图1为本发明微生物燃料电池的装置结构示意图；
图2为本发明实施例1中有机物浓度与MFC电信号的函数关系曲线；
图3为本发明实施例2中以OECD废水为基质的UPBAR***启动及沼气发酵3个月的数据曲线，其中图3A为有机负荷和甲烷含量数据曲线，图3B为产气量，碱度和产甲烷量数据曲线，图3C为pH和排出发酵液数据曲线；
图4为本发明实施例2中沼气发酵***有机物浓度与在线MFC电信号及其它过程参数的函数关系（数据基于三次独立注射的平均值），其中图4A为电压变化曲线和pH变化曲线，图4B为产气速度变化曲线与产气量变化曲线；
图5为本发明实施例3中城市垃圾沼气发酵过程中有机物浓度与MFC电信号及其它参数的关系图，其中图5A为MFC电压、产气速率、COD等随发酵时间变化曲线；图5B为累积电量、产气量变化曲线；图5C为气体含量和pH变化曲线；图5D为水解罐和发酵罐滤出液VFA变化曲线；
图中标号：1-阴极电极，2-阴极出料口，3-阴极进料口，4-阴极室，5-O型圈，6-多孔塑料网，7-质子交换膜，8-阳极室，9-阳极电极，10-阳极出料口，11-阳极进料口。
具体实施方式
本发明提供了一种用于有机废弃物发酵过程监测的微生物燃料电池及方法，下面结合附图和具体实施方式对本发明做进一步说明。
一种微生物燃料电池，其阴极外壳和阳极外壳通过O型圈5密封相连，形成密封腔体；在密封腔体中部设置质子交换膜7，所述质子交换膜7两侧分别设置1层多孔塑料网6，用以制成质子交换膜7，所述质子交换膜7和其两侧的多孔塑料网6将密封腔体分为阴极室4和阳极室8两部分；所述阴极室4和阳极室8中分别设置阴极电极1和阳极电极9，所述阴极电极1和阳极电极9分别与导线相连，与二者相连的导线的另一端分别穿过阴极外壳和阳极外壳，位于微生物燃料电池外部；所述阴极电极1与阴极室4中的多孔塑料网6相连；所述阴极外壳上分别设置阴极出料口2和阴极进料口3，所述阴极出料口2和阴极进料口3分别与阴极室4相通；所述阳极外壳上分别设置阳极出料口10和阴极出料口11，所述阳极出料口10和阴极出料口11分别与阳极室8相通。
所述微生物燃料电池为夹套式流通池结构，其阴极外壳和阳极外壳采用凹槽子母式结合。
所述质子交换膜7为圆形，其有效面积为2～5cm2。
所述阴极电极1和阳极电极9均为石墨毡电极。
所述阴极电极1和阳极电极9的有效面积均为2～5cm2。
所述密封腔体的体积为1～20mL。
所述多孔塑料网6的材质为聚氯乙烯、聚乙烯或聚苯乙烯。
一种微生物燃料电池用于有机废弃物发酵过程监测的方法，其特征在于，具体方案如下：
（1）微生物燃料电池***设计与安装，对微生物燃料电池的阴极电极1和阳极电极9、产电微生物、操作方式进行选择；阳极室8内阳极液为OECD合成废水，其配方源于国际经济合作和发展组织OECD，废水中蛋白胨的浓度为16.0g/L，牛肉膏meat extract的浓度为11.0g/L，尿素的浓度为3.0g/L，葡萄糖glucose的浓度为3.6g/L，NaCl的浓度为2.9g/L，CaCl2的浓度为0.4g/L，MgSO4·2H2O的浓度为0.2g/L，K2HPO4的浓度为2.8g/L，痕量维生素tracevitamin的浓度为10mL/L，痕量矿液trace mineral的浓度为10mL/L，所述废水的pH为6.8～7.0，化学需氧量COD值为35±0.25g/L，将其稀释20倍后作为培养基；阳极电极9运行为连续操作，阳极液流速为1～25mL/min；
阴极室4内阴极液为氧饱和的磷酸盐缓冲液，其中磷酸盐总浓度为60mmol/L，NaCl的浓度为50mmol/L，pH为6.8～7.0；由含气泵的母液瓶通过蠕动泵输送到阴极室，母液瓶内溶解氧浓度为7～9mg/L；阴极电极1运行为连续操作，阴极液流速为1～22mL/min；
所述阳极室8内电化学活性微生物，从运行OECD废水的H型微生物燃料电池阳极电极表面生物膜上刮取，以此生物膜为菌种，以OECD废水为模式基质，搭建本发明中的微生物燃料电池型传感器；
（2）微生物燃料电池监测发酵过程，微生物燃料电池传感器开始工作时，其阴极电极1和阳极电极9通过导线与外电路连接，并通过数据采集卡采集负载电阻两端的电压信号，最后由与采集卡相连的电子计算机进行数据的收集和处理；厌氧监测时阳极液为厌氧发酵***外循环液；
通过将微生物燃料电池安装到待测发酵罐的外循环回路上，经过适应期完成对发酵液的在线实时监测；所述外循环回路利用原有条件或人工添加；所述微生物燃料电池适应期范围为0.1～2个月，适应期长短因发酵液性质而异；所述在线监测通过采集微生物燃料电池的电信号直接显示在电脑或其它通讯终端；所监测的发酵液浓度范围为1～10000mg COD/L；微生物燃料电池电信号所反馈的发酵液特征信息为生化需要量BOD、发酵液有机物浓度。
实施例1
所用MFC装置构造请参见图1。MFC工作条件为优化后的阴极泵流速7.28mL/min，阳极流速7.74mL/min，阴极电极液与阳极电极液均为浓度为60mmol/L的磷酸盐（PBS）缓冲液（所含NaCl的浓度为50mmol/L)。测试OECD废水浓度与电压输出之间的关系。浓度变化范围为0～7000mg COD/L。由图2可知，在0～120mg COD/L范围内基质浓度和电压信号存在良好的线性关系，浓度大于120mg COD/L时，两者关系符合Monod方程式。
实施例2
所用生物气反应器为升流式固定床厌氧反应器(UFBAR)，该反应器内已形成较为稳定的微生物群体。外形为筒状(105×450mm)，玻璃材料。通过外层夹套使体系温度控制在36.5℃。填料为聚乙烯材料。反应器工作体积为1.2L，外循环泵的流速为17.6L/h，UFBAR内基质保留时间为4min，采用高流速的外循环环境是为了保持UFBAR罐内和罐外循环液的状态尽量一致，这样使外循环pH及MFC监测最接近罐内生物状态。沼气发酵***主要器件有UFBAR、pH电极、气体流量计、溶氧电极、温度控制水浴、气液分离器、蠕动泵、信号采集及数据分析设备等。首先对UFBAR的微生物群体进行活化（图3），逐渐增加OECD的负荷率(OLR，g COD/L/d)，从1(1～10d)，2(11～16d)到3.5～4(17～85d)的水平。UFBAR稳定时生物气中甲烷的含量维持在70%左右，每天产气量是1.5～2.0L，滤出液部分碱度PA是2500mg CaCO3/L，总碱度TA是3000～3500mgCaCO3/L，pH值维持在7左右。活化实验以OECD废水为基质，通过阶段性提升基质负荷率，监测气体、pH、碱度等信息,创造稳定的发酵过程和微生物群体。
在UFBAR稳定运行的基础上，把MFC安装到发酵罐的外循环回路上。MFC在线运行4月后，在阳极含生物膜的MFC（Biofilm MFC）和对照MFC（ControlMFC）正常工作时，采用不同浓度OECD注射进样条件进行检测MFC传感信号的在线准确性和稳定性(混合后浓度0～500mg COD/L)，提高基质浓度，MFC的MFC输出电压变化（ΔU）、气体流速变化（ΔgFR）和产气累计体积变化（ΔgV）随之增加，pH变化（ΔpH）则随之减小（图4）。ΔU与基质浓度关系可用Monod方程描述，由方程式知Biofilm MFC（65mV）比Control MFC（40mV）有更高的饱和值，即有更宽的浓度检测空间。ΔgFR和ΔgV总体趋势增加，但是不符合Monod方程关系，且基质浓度较低时（<50mg COD/L）几乎没有变化，如图4所示。
实施例3
以城市垃圾为原料，先经过水解罐水解，采用实施例2所述UFBAR。MFC和气体流量均出现一个峰，两种MFC的峰值电压在7h左右出现，气体流量的峰值在10h出现。城市垃圾的初始COD超过20g/L，但连接UFBAR后第二天便降到5g/L以下，水解反应器滤出液的VFAs变化与COD一致。垃圾液化水解过程中，在线的气体流量、MFC电信号和pH都随着水解过程变化而变化。经过10多天的水解，水解反应器排出的滤液COD值由最初的从22000mg/L降到700mg/L，由产气流量曲线知，最后两天（200～250h）产气速率接近为零，但MFC产电压维持在20mV水平上，说明一些有机物通过MFC的进一步降解或其它还原性物质的存在。值得注意的是在60～150h内Biofilm MFC有一个平坦的宽峰，而这期间UFBAR滤液的VFAs正好也是峰值，说明这时Biofilm MFC的电信号主要来自沼气发酵过程排出的中间代谢物。Control MFC没能表现出第二个峰。另外，当水解结束，即产气量曲线趋于饱和时，MFC的积累电量曲线还处于线性上升阶段，可能的原因是城市固态垃圾水解液成分复杂，有些滤液UFBAR不能降解或降解很慢，但MFC正好能降解这部分有机物，所以产气停止时还有MFC的电信号，如图5所示。

Claims (7)

1.一种微生物燃料电池用于有机废弃物发酵过程监测的方法，其特征在于：所述微生物燃料电池的阴极外壳和阳极外壳通过O型圈(5)密封相连，形成密封腔体；在密封腔体中部设置质子交换膜(7)，所述质子交换膜(7)两侧分别设置1层多孔塑料网(6)，用以制成质子交换膜(7)，所述质子交换膜(7)和其两侧的多孔塑料网(6)将密封腔体分为阴极室(4)和阳极室(8)两部分；所述阴极室(4)和阳极室(8)中分别设置阴极电极(1)和阳极电极(9)，所述阴极电极(1)和阳极电极(9)分别与导线相连，与二者相连的导线的另一端分别穿过阴极外壳和阳极外壳，位于微生物燃料电池外部；所述阴极电极(1)与阴极室(4)中的多孔塑料网(6)相连；所述阴极外壳上分别设置阴极出料口(2)和阴极进料口(3)，所述阴极出料口(2)和阴极进料口(3)分别与阴极室(4)相通；所述阳极外壳上分别设置阳极出料口(10)和阴极出料口(11)，所述阳极出料口(10)和阴极出料口(11)分别与阳极室(8)相通；
该方法的具体方案如下：
(1)微生物燃料电池***设计与安装，对微生物燃料电池的阴极电极(1)和阳极电极(9)、产电微生物、操作方式进行选择；阳极室(8)内阳极液为OECD合成废水，其配方源于国际经济合作和发展组织OECD，废水中蛋白胨的浓度为16.0g/L，牛肉膏meat extract的浓度为11.0g/L，尿素的浓度为3.0g/L，葡萄糖glucose的浓度为3.6g/L，NaCl的浓度为2.9g/L，CaCl2的浓度为0.4g/L，MgSO4·2H2O的浓度为0.2g/L，K2HPO4的浓度为2.8g/L，痕量维生素tracevitamin的浓度为10mL/L，痕量矿液trace mineral的浓度为10mL/L，所述废水的pH为6.8～7.0，化学需氧量COD值为35±0.25g/L，将其稀释20倍后作为培养基；阳极电极(9)运行为连续操作，阳极液流速为1～25mL/min；
阴极室(4)内阴极液为氧饱和的磷酸盐缓冲液，其中磷酸盐总浓度为60mmol/L，NaCl的浓度为50mmol/L，pH为6.8～7.0；由含气泵的母液瓶通过蠕动泵输送到阴极室，母液瓶内溶解氧浓度为7～9mg/L；阴极电极(1)运行为连续操作，阴极液流速为1～22mL/min；
所述阳极室(8)内电化学活性微生物，从运行OECD废水的H型微生物燃料电池阳极电极表面生物膜上刮取，以此生物膜为菌种，以OECD废水为模式基质，搭建本发明中的微生物燃料电池型传感器；
(2)微生物燃料电池监测发酵过程，微生物燃料电池传感器开始工作时，其阴极电极(1)和阳极电极(9)通过导线与外电路连接，并通过数据采集卡采集负载电阻两端的电压信号，最后由与采集卡相连的电子计算机进行数据的收集和处理；厌氧监测时阳极液为厌氧发酵***外循环液；
通过将微生物燃料电池安装到待测发酵罐的外循环回路上，经过适应期完成对发酵液的在线实时监测；所述外循环回路利用原有条件或人工添加；所述微生物燃料电池适应期范围为0.1～2个月，适应期长短因发酵液性质而异；所述在线监测通过采集微生物燃料电池的电信号直接显示在电脑或其它通讯终端；所监测的发酵液浓度范围为1～10000mg COD/L；微生物燃料电池电信号所反馈的发酵液特征信息为生化需要量BOD、发酵液有机物浓度。
2.根据权利要求1所述的一种微生物燃料电池用于有机废弃物发酵过程监测的方法，其特征在于：所述微生物燃料电池为夹套式流通池结构，其阴极外壳和阳极外壳采用凹槽子母式结合。
3.根据权利要求1所述的一种微生物燃料电池用于有机废弃物发酵过程监测的方法，其特征在于：所述质子交换膜(7)为圆形，其有效面积为2～5cm2。
4.根据权利要求1所述的一种微生物燃料电池用于有机废弃物发酵过程监测的方法，其特征在于：所述阴极电极(1)和阳极电极(9)均为石墨毡电极。
5.根据权利要求4所述的一种微生物燃料电池用于有机废弃物发酵过程监测的方法，其特征在于：所述阴极电极(1)和阳极电极(9)的有效面积均为2～5cm2。
6.根据权利要求1所述的一种微生物燃料电池用于有机废弃物发酵过程监测的方法，其特征在于：所述密封腔体的体积为1～20mL。
7.根据权利要求1所述的一种微生物燃料电池用于有机废弃物发酵过程监测的方法，其特征在于：所述多孔塑料网(6)的材质为聚氯乙烯、聚乙烯或聚苯乙烯。
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