CN102548395A - 降低土壤一氧化二氮排放的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种降低土壤的一氧化二氮排放的方法，其包括用至少一种杀真菌剂(化合物A)和至少一种含铵或含脲肥料(化合物B)处理生长于相应土壤上的植物或其中生长有或意欲生长植物的场所和/或生长出植物的种子，其中至少一种化合物(A)和至少一种化合物(B)的施用以至少1天的时间间隔进行。

Description

降低土壤一氧化二氮排放的方法
本发明涉及一种降低土壤一氧化二氮排放的方法，包括用至少一种杀真菌剂(化合物A)和至少一种含铵或含脲肥料(化合物B)处理生长在相应土壤上的植物和/或其中生长有或意欲生长植物的场所和/或由其生长出植物的种子，所述杀真菌剂选自：
(A1)在Qo点上的配合物III的抑制剂(呼吸抑制剂，例如嗜球果伞素类)：腈嘧菌酯(azoxystrobin)、甲香菌酯(coumethoxystrobin)、丁香菌酯(coumoxystrobin)、醚菌胺(dimoxystrobin)、烯肟菌酯(enestroburin)、fenaminstrobin、fenoxystrobin(flufenoxystrobin)、氟嘧菌酯(fluoxastrobin)、亚胺菌(kresoxim-methyl)、叉氨苯酰胺(metomino-strobin)、肟醚菌胺(orysastrobin)、啶氧菌酯(picoxystrobin)、唑菌胺酯(pyraclostrobin)、唑胺菌酯(pyrametostrobin)、唑菌酯(pyraoxystrobin)、pyribencarb、triclopyricarb(chlorodincarb)、肟菌酯(trifloxystrobin)、2-[2-(2，5-二甲基苯氧基甲基)苯基]-3-甲氧基丙烯酸甲酯和2-(2-(3-(2，6-二氯苯基)-1-甲基亚烯丙基氨氧基甲基)苯基)-2-甲氧基亚氨基-N-甲基乙酰胺；
(A2)Qi点上的配合物III的抑制剂(呼吸抑制剂)：氰霜唑(cyazofamid)、吲唑磺菌胺(amisulbrom)；
(A3)配合物II的抑制剂(呼吸抑制剂，例如羧酰苯胺类)：麦锈灵(benodanil)、bixafen、啶酰菌胺(boscalid)、萎锈灵(carboxin)、呋菌胺(fenfuram)、环酰菌胺(fenhexamid)、氟酰胺(flutolanil)、fluxapyroxad、呋吡唑灵(furametpyr)、isopyrazam、丙氧灭绣胺(mepronil)、氧化萎锈灵(oxycarboxin)、penflufen、吡噻菌胺(penthiopyrad)、sedaxane、叶枯酞(tecloftalam)、溴氟唑菌(thifluzamide)、N-(4′-三氟甲基硫代联苯-2-基)-3-二氟甲基-1-甲基-1H-吡唑-4-羧酰胺和N-(2-(1，3，3-三甲基丁基)苯基)-1，3-二甲基-5-氟-1H-吡唑-4-羧酰胺；
(A4)其他呼吸抑制剂(例如配合物I抑制剂，解偶联剂)：氟嘧菌胺(diflumetorim)；硝基苯基衍生物：乐杀螨(binapacryl)、敌螨通(dinobuton)、敌螨普(dinocap)、氟啶胺(fluazinam)、异丙消(nitrthal-isopropyl)、四氯硝基苯(tecnazen)、嘧菌腙(ferimzone)；有机金属化合物：三苯基锡(fentin)盐：薯瘟锡(fentin-acetate)、三苯基锡氯(fentinchloride)、毒菌锡(fentin hydroxide)；ametoctradin、硅噻菌胺(silthiofam)；
(A5)甾醇生物合成抑制剂(SBI杀真菌剂)：
-C14去甲基酶抑制剂(DMI杀真菌剂)：***类：戊环唑(azaconazole)、双苯***醇(bitertanol)、糠菌唑(bromuconazole)、环唑醇(cyproconazole)、
Figure BDA0000143186450000021
醚唑(difenoconazole)、烯唑醇(diniconazole)、烯唑醇M(diniconazole-M)、氧唑菌(epoxiconazole)、腈苯唑(fenbuconazole)、氟吡菌酰胺(fluopyram)、喹唑菌酮(fluquinconazole)、氟硅唑(flusilazole)、粉唑醇(flutriafol)、己唑醇(hexaconazole)、酰胺唑(imibenconazole)、环戊唑醇(ipconazole)、环戊唑菌(metconazole)、腈菌唑(myclobutanil)、
Figure BDA0000143186450000022
咪唑(oxpoconazole)、多效唑(paclobutrazole)、戊菌唑(penconazole)、丙环唑(propiconazole)、丙硫菌唑(prothioconazole)、硅氟唑(simeconazole)、戊唑醇(tebuconazole)、氟醚唑(tetraconazole)、***酮(triadimefon)、唑菌醇(triadimenol)、戊叉唑菌(triticonazole)、烯效唑(uniconazole)；咪唑类：氰霜唑(cyazofamid)、烯菌灵(imazalil)、稻瘟酯(pefurazoate)、丙氯灵(prochloraz)、氟菌唑(triflumizol)；嘧啶类、吡啶类和哌嗪类：异嘧菌醇(fenarimol)、氟苯嘧啶醇(nuarimol)、啶斑肟(pyrifenox)和嗪氨灵(triforine)；
-δ14-还原酶抑制剂：aldimorph、吗菌灵(dodemorph)、吗菌灵乙酸盐(dodemorph-acetate)、丁苯吗啉(fenpropimorph)、克啉菌(tridemorph)、苯锈啶(fenpropidin)、粉病灵(piperalin)和螺
Figure BDA0000143186450000023
茂胺(spiroxamine)；-3-酮还原酶抑制剂：环酰菌胺(fenhexamid)；
(A6)核酸合成抑制剂：
-苯基酰胺或酰基氨基酸杀真菌剂：苯霜灵(benalaxyl)、精苯霜灵(benalaxyl-M)、kiralaxyl、甲霜灵(metalaxyl)、精甲霜灵(metalaxyl-M)(精甲霜灵(mefenoxam))、甲呋酰胺(ofurace)、
Figure BDA0000143186450000031
霜灵(oxadixyl)；
-其他：土菌消(hymexazole)、异噻菌酮(octhilinone)、喹菌酮(oxolinicacid)、磺嘧菌灵(bupirimate)；
(A7)细胞***和细胞骨架抑制剂：
-微管蛋白抑制剂：苯并咪唑类、托布津类(thiophanates)：多菌灵(carbendazim)、麦穗宁(fuberidazole)、涕必灵(thiabendazole)、甲基托布津(thiophanate-methyl)；***并嘧啶类：5-氯-7-(4-甲基哌啶-1-基)-6-(2，4，6-三氟苯基)-[1，2，4]***并[1，5-a]嘧啶；
-其他细胞***抑制剂：乙霉威(diethofencarb)、噻唑菌胺(ethaboxam)、戊菌隆(pencycuron)、氟吡菌胺(fluopicolide)、苯酰菌胺(zoxamide)、苯菌酮(metrafenone)、pyriofenone；
(A8)氨基酸和蛋白质合成抑制剂：
-蛋氨酸合成抑制剂(苯胺基嘧啶类)：环丙嘧啶(cyprodinil)、嘧菌胺(mepanipyrim)、氯定(nitrapyrin)、二甲嘧菌胺(pyrimethanil)；
-蛋白质合成抑制剂：灭瘟素(blasticidin-S)、春雷素(kasugamycin)、春雷素盐酸盐水合物(kasugamycin hydrochloride hydrate)、米多霉素(mildiomycin)、链霉素(streptomycin)、土霉素(oxytetracyclin)、多氧霉素(polyoxine)、井冈霉素(validamycin A)；
(A9)信号传导抑制剂：
-MAP/组氨酸激酶抑制剂：唑呋草(fluoroimid)、杀菌利(procymidone)、烯菌酮(vinclozolin)、拌种咯(fenpiclonil)、氟
Figure BDA0000143186450000032
菌(fludioxonil)；
-G蛋白抑制剂：喹氧灵(quinoxyfen)；
(A10)类脂和膜合成抑制剂：
-磷脂生物合成抑制剂：克瘟散(edifenphos)、异稻瘟净(iprobenfos)、定菌磷(pyrazophos)、稻瘟灵(isoprothiolane)；肉桂酸或扁桃酸酰胺；
-类脂过氧化：氯硝胺(dicloran)、五氯硝基苯(q uintozene)、四氯硝基苯(tecnazene)、甲基立枯磷(tolclofos-methyl)、联苯、地茂散(chloroneb)、氯唑灵(etridiazole)；
-磷脂生物合成和细胞壁沉积：烯酰吗啉(dimethomorph)、氟吗啉(flumorph)、双炔酰菌胺(mandipropamid)、吡吗啉(pyrimorph)、苯噻菌胺(benthiavalicarb)、异丙菌胺(iprovalicarb)、pyribencarb、valifenalate、N-(1-(1-(4-氰基苯基)乙烷磺酰基)-丁-2-基)氨基甲酸(4-氟苯基)酯；
-影响细胞膜渗透性的化合物和脂肪酸：百维灵(propamocarb)、百维灵盐酸盐(propamocarb-hydrochlorid)；
(A11)具有多点作用的抑制剂：
-无机活性物质：波尔多液(Bordeaux混合物)、醋酸铜、氢氧化铜、氯氧化铜、碱式硫酸铜、硫磺；
-硫代-和二硫代氨基甲酸酯类：福美铁(ferbam)、威百亩(metam)、磺菌威(methasulphocarb)、代森联(metiram)、甲基代森锌(propineb)、福美双(thiram)、代森锌(zineb)、福美锌(ziram)；
-有机氯化合物(例如苯邻二甲酰亚胺类、磺酰胺类、氯化腈类)：敌菌灵(anilazine)、敌菌丹(captafol)、灭菌丹(folpet)、抑菌灵(dichlofluanid)、菌霉净(dichlorophen)、磺菌胺(flusulfamide)、六氯苯(hexachlorobenzene)、五氯酚(pentachlorphenole)及其盐、四氯苯酞(phthalide)、对甲抑菌灵(tolylfluanid)、N-(4-氯-2-硝基苯基)-N-乙基-4-甲基苯磺酰胺；
-胍类和其他：胍、多果定(dodine)、多果定游离碱、双胍盐(guazatine)、双胍醋酸盐(guazatine-acetate)、双胍辛醋酸盐(iminoctadine)、双胍辛醋酸盐(iminoctadine-triacetate)、双八胍盐(iminoctadine-tris(albesilate))、二噻农(dithianon)；
(A12)细胞壁合成抑制剂：
-葡聚糖合成抑制剂：有效霉素(validamycin)、多氧霉素B(polyoxin B)；
-黑色素合成抑制剂：咯喹酮(pyroquilon)、三环唑(tricyclazole)、氯环丙酰胺(carpropamid)、dicyclomet、氰菌胺(fenoxanil)；
(A13)植物防卫诱发剂；
-噻二唑素(acibenzolar-S-methyl)、噻菌灵(probenazole)、isotianil、噻酰菌胺(tiadinil)、磷酸酯类：藻菌磷(fosetyl)、藻菌磷铝(fosetyl-aluminum)、亚磷酸及其盐；
(A14)未知作用模式：
-溴硝丙二醇(bronopol)、灭螨猛(chinomethionat)、环氟菌胺(cyflufenamid)、清菌脲(cymoxanil)、棉隆(dazomet)、双乙氧咪菌威(debacarb)、哒菌清(diclomezine)、苯敌快(difenzoq uat)、苯敌快甲基硫酸酯(difenzoquat methylsulfate)、二苯胺(diphenylamin)、fenpyrazamine、氟联苯菌(flumetover)、磺菌胺(flusulfamide)、flutianil、磺菌威(methasulfocarb)、喹啉铜(oxin-copper)、丙氧喹啉(proquinazid)、tebufloquin、叶枯酞(tecloftalam)、唑菌嗪(triazoxide)、2-丁氧基-6-碘-3-丙基苯并呋喃-4-酮、N-(环丙基甲氧基亚氨基(6-二氟甲氧基-2，3-二氟苯基)甲基)-2-苯基乙酰胺、N′-(4-(4-氯-3-三氟甲基苯氧基)-2，5-二甲基苯基)-N-乙基-N-甲基甲脒、N′-(4-(4-氟-3-三氟甲基苯氧基)-2，5-二甲基苯基)-N-乙基-N-甲基甲脒、N′-(2-甲基-5-三氟甲基-4-(3-三甲基硅烷基丙氧基)苯基)-N-乙基-N-甲基甲脒、N′-(5-二氟甲基-2-甲基-4-(3-三甲基硅烷基丙氧基)苯基)-N-乙基-N-甲基甲脒、2-{1-[2-(5-甲基-3-三氟甲基吡唑-1-基)乙酰基]哌啶-4-基}噻唑-4-羧酸甲基-(1，2，3，4-四氢萘-1-基)酰胺、2-{1-[2-(5-甲基-3-三氟甲基吡唑-1-基)乙酰基]哌啶-4-基}噻唑-4-羧酸甲基-(R)-1，2，3，4-四氢萘-1-基酰胺、甲氧基乙酸6-叔丁基-8-氟-2，3-二甲基喹啉-4-基酯和N-甲基-2-{1-[(5-甲基-3-三氟甲基-1H-吡唑-1-基)乙酰基]哌啶-4-基}-N-[(1R)-1，2，3，4-四氢萘-1-基]-4-噻唑羧酰胺、3-[5-(4-氯苯基)-2，3-二甲基异
Figure BDA0000143186450000051
唑烷-3-基]吡啶、3-[5-(4-甲基苯基)-2，3-二甲基异
Figure BDA0000143186450000052
唑烷-3-基]吡啶(pyrisoxazole)、N-(6-甲氧基吡啶-3-基)环丙烷羧酰胺、5-氯-1-(4，6-二甲氧基嘧啶-2-基)-2-甲基-1H-苯并咪唑、2-(4-氯苯基)-N-[4-(3，4-二甲氧基苯基)异
Figure BDA0000143186450000053
唑-5-基]-2-丙-2-炔氧基乙酰胺；
所述肥料选自：
(B1)无机肥料：
NPK肥料、硝酸铵、硝酸铵钙、硫硝酸铵、硫酸铵和磷酸铵；
(B2)有机肥料：
液体厩肥、半液体厩肥、厩肥和秸秆厩肥、蚯蚓粪、堆肥、海草和鸟粪；其中至少一种化合物(A)和至少一种化合物(B)以至少1天的时间间隔施用。
此外，本发明涉及一种如上所述降低土壤一氧化二氮排放的方法，其中将含铵或含脲肥料(化合物B)与至少一种选自如下组的硝化抑制剂(化合物C)一起施用：2-(3，4-二甲基吡唑-1-基)琥珀酸、3，4-二甲基吡唑磷酸酯(DMPP)、双氰胺(DCD)、1H-1，2，4-***、3-甲基吡唑(3-MP)、2-氯-6-三氯甲基吡啶、5-乙氧基-3-三氯甲基-1，2，4-噻二唑、2-氨基-4-氯-6-甲基嘧啶、2-巯基苯并噻唑、2-对氨苯磺酰氨基噻唑、硫脲、叠氮化钠、叠氮化钾、1-羟基吡唑、2-甲基吡唑-1-羧酰胺、4-氨基-1，2，4-***、3-巯基-1，2，4-***、2，4-二氨基-6-三氯甲基-5-三嗪、二硫化碳、硫代硫酸铵、三硫代碳酸钠、2，3-二氢-2，2-二甲基-7-苯并呋喃酚甲基氨基甲酸酯和N-(2，6-二甲基苯基)-N-(甲氧基乙酰基)丙氨酸甲基酯。
氮为用于植物生长和繁殖的必要元素。土壤中约25％的植物可利用氮(铵和硝酸盐)源于有机氮化合物如腐殖质、植物和动物残余和有机肥料的分解过程(矿化)。约5％衍生自降雨。然而，就全球而言，最大部分(70％)经由无机氮肥供给植物。如果不使用含氮肥料，地球无法支撑其目前的人口。
土壤微生物将有机氮转化成铵(NH4 +)，其随后在称为硝化的过程中氧化成硝酸盐(NO3 -)。硝酸盐在农业中非常重要，因为其是一种由于其高植物可利用性而优选被植物吸收的氮形式。然而，硝酸盐在土壤中的迁移性很高。因此，其可容易地由土壤中损失，从而沥滤到地下水中。此外，氮通过反硝化而损失，所述反硝化为硝酸盐和亚硝酸盐(NO2 -)至气体形式的氮如一氧化二氮(N2O)和分子氮(N2)的微生物转化。由于各种损失，约50％的施用氮在施肥后的年份中损失(参见Nelson和Huber；Nitrification inhibitors for cornproduction(2001)，National Corn Handbook，Iowa State University)。
因此，引起极大关注的是肥料的密集使用和牲畜废物的施用可导致地下水和地表水中的氮水平提高，这又可导致湖泊和溪流富营养化提高。
此外，氮肥和牲畜废物也可使一氧化二氮的产生增多，这对同温层臭氧破坏和全球变暖产生显著影响。除一氧化二氮外，二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)是残积土和耕地土壤所产生的重要气体。取决于各种参数如气候和土壤类型，施肥和耕种的增多可额外使一氧化二氮排放增多。
因此，未来几年内对世界共同体的最大挑战之一是减少大气中导致温室效应的气体或至少使大气中温室气体浓度稳定在防止危险的人为干扰气候体系的水平。该担忧体现在京都宣言(Kyoto Protocol)中，其中批准国承诺降低其温室气体排放或如果其保持或提高这些气体的排放，则参与排放权交易。
最为人所知的温室气体之一为二氧化碳。然而，一氧化二氮是引起很大关注的另一因素。在整个二十世纪并持续到二十一世纪，大气中的一氧化二氮已提高50份/十亿份且每年进一步提高0.25％。尽管一氧化二氮仅占总温室气体排放的9％左右，但是人们必须谨记经下一个100年其将具有比二氧化碳大300倍的全球变暖潜力和约150年的大气寿命。
上文所列趋势可导致自然水、作物残留物和市政和农业废物中氮水平的上升，从而引发环境和公共卫生的国家和国际关注。
Dharnaraj P.S.在in Lal和Lal(编辑)(Effects of pesticides onnitrification and denitrification(1988)，Pesticides and Nitrogen Cycle)中描述了各种农药对硝化和反硝化的影响。其中描述的研究显示大多数杀真菌剂对硝化和反硝化不具有任何影响。此外，未公开关于本发明的方法步骤以及令人惊讶的效果。
Mosier等(Nitrous oxide emission from agricultural fields；Assessment，measurement and mitigation(1996)，Plant and Soil 131：95.108)综述了硝化抑制剂对施肥土壤的N2O排放的影响。大量研究表明硝化抑制剂的确限制了用铵基肥料施肥的土壤的N2O排放。
此外，Kinney等(Effects of fungicides on trace gas fluxes(2004)，Journal of Geophysical Research 109：1-15)猜测耕种土壤的气体通量的变化也可能受所用农业化学品(农药)的量和类型影响。他们进行了田间实验并确定了两种常用多点杀真菌剂代森锰锌(mancozeb)和百菌清(chlorothalonil)对示踪气体交换的影响。
此外，Kinney等(Laboratory investigations into the effects of thepesticides mancozeb，chlorothalonil，and prosulfuron on nitrous oxide andnitric oxide production in fertilized soil(2005)，Soil Biology&Biochemistry37：837-850)研究了代森锰锌、百菌清和除草剂氟丙黄隆(prosulfuron)通过施肥土壤中的硝化和反硝化细菌而对N2O产生的影响。
Somda等(1991)，Influence of biocides on tomato nitrogen uptake andsoil nitrification and denitirification，Journal of Plant Nutrition 14(11)：1187-99)研究了苯菌灵(benlate)、克菌丹(captan)和石灰-硫磺杀真菌剂与硝化抑制剂相比对硝化的影响。
WO98/05607涉及无机或有机多酸在处理无机肥料中的用途，特别是多酸作为与至少一种硝化抑制剂的混合物在处理无机肥料中的用途。
WO07/0174163公开了N-(3′，4′，5′-三氟联苯-2-基)-3-二氟甲基-1-甲基-1H-吡唑-4-羧酰胺。WO03/009687公开了5-乙基-6-辛基-[1，2，4]***并[1，5-a]嘧啶-7-基胺。N’-(4-(4-氯-3-三氟甲基苯氧基)-2，5-二甲基苯基)-N-乙基-N-甲基甲脒和N’-(4-(4-氟-3-三氟甲基苯氧基)-2，5-二甲基苯基)-N-乙基-N-甲基甲脒由WO00/46184中已知，而N’-(2-甲基-5-三氟甲基-4-(3-三甲基硅烷基丙氧基)苯基)-N-乙基-N-甲基甲脒和N’-(5-二氟甲基-2-甲基-4-(3-三甲基硅烷基丙氧基)苯基)-N-乙基-N-甲基甲脒描述于WO03/93224中。它们可以以其中所述的方式制备。
WO08/059053涉及一种通过用某些活性成分处理植物、植物部分、其中生长有或意欲生长植物的场所和/或植物繁殖体而提高由大气的二氧化碳固定。该发明还涉及各化合物在提高植物的干生物质中的用途。
其他活性成分及其农药作用和制备方法是公知的。例如，市售化合物可参见The Pesticide Manual，第14版，British Crop ProtectionCouncil(2006)及其他出版物。
硝化和反硝化是在土壤环境中产生一氧化二氮的两个主要过程。预计氮肥和农药的每年施用在未来50年内增加两倍还要多。此外，预计耕种农田到2050年时将增加5.5×108ha公顷(参见Tilman等(2001)：Forecastingagriculturally driven global environmental change，Science，第292卷：281-284)。因此，耕种土壤可能对二氧化碳、一氧化二氮和甲烷的全球大气预算具有不断增加的影响。农业生产体系可显示出施肥和耕种比土壤N2O排放的两倍还要多。
还关注肥料的密集施用和牲畜废物的施用可导致地下水和地表水中氮水平上升，这又导致湖泊和溪流的富营养化提高。
除对全球变暖的潜在影响之外，N2O的产生降低了植物可利用氮的量。
因此，本发明的目的是提供一种解决上述问题，且特别应降低土壤，特别是施肥土壤的一氧化二氮排放的可靠方法。
令人惊讶地，我们发现当用至少一种杀真菌剂(化合物A)和至少一种含铵或含脲肥料(化合物B)处理植物和/或其中生长有或意欲生长植物的场所如土壤和/或生长出植物的种子时，可实现该目的，其中必要的是化合物(A)和化合物(B)的施用以至少1天的时间间隔进行。
当用包含至少两种杀真菌剂(化合物A)和至少一种含铵或含脲肥料(化合物B)的农业化学混合物处理植物和/或其中生长有或意欲生长植物的场所如土壤和/或生长出植物的种子时，也可实现本发明的目的，其中所述包含至少两种化合物(A)和化合物(B)的混合物的施用必须以至少1天的时间间隔进行。
杀真菌剂(或包含至少两种杀真菌剂的相应混合物)(化合物A)的施用与肥料(化合物B)的施用之间的时间间隔是关键的方法步骤，这是因为其可表明联合施用可不影响或甚至导致N2O排放的增加，而根据本发明方法的杀真菌剂和肥料的在时间上的分开施用导致N2O排放的急剧下降。因此，杀真菌剂(化合物A)与肥料(化合物B)的施用之间的时间间隔为导致令人惊讶的效果的特定技术特征，对任何本领域技术人员而言这是新颖且具有创造性的技术教导。
本发明方法的活性成分的施用提供明显的生态和经济优点。就生态角度而言，N2O排放的减少显著降低了现代农业对环境及其大气以及对全球变暖的影响。此外，氮损失至地下水中、湖泊和溪流富营养化的风险也由于土壤氮的优化利用而最小化。
在本发明方法的一个实施方案中，土壤的一氧化二氮排放通过施用选自如下组(A1)的杀真菌剂(化合物A)而降低：腈嘧菌酯、甲香菌酯、丁香菌酯、醚菌胺、烯肟菌酯、fenaminstrobin、fenoxystrobin(flufenoxystrobin)、氟嘧菌酯、亚胺菌、叉氨苯酰胺、肟醚菌胺、啶氧菌酯、唑菌胺酯、唑胺菌酯、唑菌酯、pyribencarb、triclopyricarb(chlorodincarb)、肟菌酯、2-[2-(2，5-二甲基苯氧基甲基)苯基]-3-甲氧基丙烯酸甲酯和2-(2-(3-(2，6-二氯苯基)-1-甲基亚烯丙基氨基氧基甲基)苯基)-2-甲氧基亚氨基-N-甲基乙酰胺。
在本发明方法的优选实施方案中，化合物(A)为选自腈嘧菌酯、醚菌胺、氟嘧菌酯、亚胺菌、叉氨苯酰胺、肟醚菌胺、啶氧菌酯、唑菌胺酯和肟菌酯的嗜球果伞素类。
在本发明方法的优选实施方案中，化合物(A)为选自唑菌胺酯、肟醚菌胺、腈嘧菌酯、醚菌胺、烯肟菌酯、氟嘧菌酯、亚胺菌、叉氨苯酰胺、啶氧菌酯、pyribencarb和肟菌酯的嗜球果伞素类。
在本发明方法的一个优选实施方案中，化合物(A)为选自腈嘧菌酯、唑菌胺酯和肟菌酯的嗜球果伞素类。
在本发明方法的尤其优选实施方案中，化合物(A)为唑菌胺酯。
在本发明方法的一个实施方案中，土壤的一氧化二氮排放通过施用选自如下组(A3)的杀真菌剂(化合物A)而降低：麦锈灵、bixafen、啶酰菌胺、萎锈灵、呋菌胺、环酰菌胺、氟酰胺、fluxapyroxad、呋吡唑灵、isopyrazam、丙氧灭绣胺、氧化萎锈灵、penflufen、吡噻菌胺、sedaxane、叶枯酞、溴氟唑菌、N-(4′-三氟甲基硫代联苯-2-基)-3-二氟甲基-1-甲基-1H-吡唑-4-羧酰胺和N-(2-(1，3，3-三甲基丁基)苯基)-1，3-二甲基-5-氟-1H-吡唑-4-羧酰胺。
在本发明方法的优选实施方案中，化合物(A)为选自bixafen、啶酰菌胺、fluxapyroxad、氟吡菌酰胺、isopyrazam、penflufen、吡噻菌胺和sedaxane的羧酰苯胺类。
在本发明方法的另一优选实施方案中，化合物(A)为选自bixafen、啶酰菌胺、fluxapyroxad、isopyrazam、penflufen、吡噻菌胺和sedaxane的羧酰苯胺类。
在本发明方法的尤其优选实施方案中，化合物(A)为选自bixafen、啶酰菌胺、fluxapyroxad和isopyrazam的羧酰苯胺类。
在本发明方法的尤其优选实施方案中，化合物(A)为啶酰菌胺。
在本发明方法的尤其优选实施方案中，化合物(A)为fluxapyroxad。
在本发明方法的一个实施方案中，土壤的一氧化二氮排放通过施用选自如下组(A5)的杀真菌剂(化合物A)而降低：戊环唑、双苯***醇、糠菌唑、环唑醇、
Figure BDA0000143186450000111
醚唑、烯唑醇、烯唑醇M、氧唑菌、腈苯唑、氟吡菌酰胺、喹唑菌酮、氟硅唑、粉唑醇、己唑醇、酰胺唑、环戊唑醇、环戊唑菌、腈菌唑、
Figure BDA0000143186450000112
咪唑、多效唑、戊菌唑、丙环唑、丙硫菌唑、硅氟唑、戊唑醇、氟醚唑、***酮、唑菌醇、戊叉唑菌、烯效唑、氰霜唑、烯菌灵、稻瘟酯、丙氯灵、氟菌唑、异嘧菌醇、氟苯嘧啶醇、啶斑肟、嗪氨灵、aldimorph、吗菌灵、吗菌灵乙酸盐、丁苯吗啉、克啉菌、苯锈啶、粉病灵、螺
Figure BDA0000143186450000113
茂胺和环酰菌胺。
在本发明方法的优选实施方案中，化合物(A)为选自
Figure BDA0000143186450000114
醚唑、氧唑菌、氟吡菌酰胺、喹唑菌酮、环戊唑菌、丙硫菌唑、戊叉唑菌和丙氯灵的C14去甲基酶抑制剂。
在本发明方法的尤其优选实施方案中，化合物(A)为氧唑菌。
在本发明方法的另一尤其优选实施方案中，化合物(A)为环戊唑菌。
在本发明方法的优选实施方案中，化合物(A)为选自丁苯吗啉、tridemorph和fenpropidin的δ14-还原酶抑制剂。
在本发明方法的尤其优选实施方案中，化合物(A)为丁苯吗啉。
在本发明方法的一个实施方案中，土壤的一氧化二氮排放通过施用选自如下组(A6)的杀真菌剂(化合物A)而降低：苯霜灵、精苯霜灵、kiralaxyl、甲霜灵、精甲霜灵(mefenoxam)、甲呋酰胺、
Figure BDA0000143186450000115
霜灵、土菌消、异噻菌酮、喹菌酮和磺嘧菌灵。
在本发明方法的优选实施方案中，化合物(A)为选自苯霜灵、精苯霜灵、甲霜灵和精甲霜灵(mefenoxam)的核酸合成抑制剂。
在本发明方法的一个实施方案中，土壤的一氧化二氮排放通过施用选自如下组(A7)的杀真菌剂(化合物A)而降低：苯并咪唑类、托布津类：多菌灵、麦穗宁、涕必灵、甲基托布津、5-氯-7-(4-甲基哌啶-1-基)-6-(2，4，6-三氟苯基)-[1，2，4]***并[1，5-a]嘧啶、乙霉威、噻唑菌胺、戊菌隆、氟吡菌胺、苯酰菌胺、苯菌酮和pyriofenone。
在本发明方法的优选实施方案中，化合物(A)为选自甲基托布津和苯菌酮的细胞***和细胞骨架抑制剂。
在本发明方法的尤其优选实施方案中，化合物(A)为二甲嘧菌胺。
在本发明方法的一个实施方案中，土壤的一氧化二氮排放通过施用选自如下组(A10)的杀真菌剂(化合物A)而降低：克瘟散、异稻瘟净、定菌磷、稻瘟灵、氯硝胺、五氯硝基苯、四氯硝基苯、甲基立枯磷、联苯、地茂散、氯唑灵、烯酰吗啉、氟吗啉、双炔酰菌胺、吡吗啉、苯噻菌胺、异丙菌胺、pyribencarb、valifenalate、N-(1-(1-(4-氰基苯基)乙磺酰基)-丁-2-基)氨基甲酸-(4-氟苯基)酯、百维灵和百维灵盐酸盐。
在本发明方法的优选实施方案中，化合物(A)为选自烯酰吗啉和双炔酰菌胺的类脂和膜合成抑制剂。
在本发明方法的尤其优选实施方案中，化合物(A)为烯酰吗啉。
在本发明方法的一个实施方案中，土壤的一氧化二氮排放通过施用选自如下组(A11)的杀真菌剂(化合物A)而降低：波尔多液、醋酸铜、氢氧化铜、氯氧化铜、碱式硫酸铜、硫磺、福美铁、威百亩、磺菌威、代森联、甲基代森锌、福美双、代森锌、福美锌、敌菌灵、敌菌丹、灭菌丹、抑菌灵、菌霉净、磺菌胺、六氯苯、五氯酚及其盐、四氯苯酞、对甲抑菌灵、N-(4-氯-2-硝基苯基)-N-乙基-4-甲基苯磺酰胺、胍、多果定、多果定游离碱、双胍盐、双胍醋酸盐、双胍辛醋酸盐、双胍辛醋酸盐、双八胍盐(albesilate)和二噻农。
在本发明方法的优选实施方案中，化合物(A)为代森联。
在本发明方法的另一优选实施方案中，化合物(A)为二噻农。
在本发明方法的一个实施方案中，土壤的一氧化二氮排放通过施用选自如下组(A14)的杀真菌剂(化合物A)而降低：溴硝丙二醇、灭螨猛、环氟菌胺、清菌脲、棉隆、双乙氧咪菌威、哒菌清、苯敌快、苯敌快甲基硫酸酯、二苯胺、fenpyrazamine、氟联苯菌、磺菌胺、flutianil、磺菌威、喹啉铜、丙氧喹啉、tebufloquin、叶枯酞、唑菌嗪、2-丁氧基-6-碘-3-丙基苯并呋喃-4-酮、N-(环丙基甲氧基亚氨基(6-二氟甲氧基-2，3-二氟苯基)甲基)-2-苯基乙酰胺、N′-(4-(4-氯-3-三氟甲基苯氧基)-2，5-二甲基苯基)-N-乙基-N-甲基甲脒、N′-(4-(4-氟-3-三氟甲基苯氧基)-2，5-二甲苯基)-N-乙基-N-甲基甲脒、N′-(2-甲基-5-三氟甲基-4-(3-三甲基硅烷基丙氧基)苯基)-N-乙基-N-甲基甲脒、N′-(5-二氟甲基-2-甲基4-(3-三甲基硅烷基丙氧基)苯基)-N-乙基-N-甲基甲脒、2-{1-[2-(5-甲基-3-三氟甲基吡唑-1-基)乙酰基]哌啶-4-基}噻唑-4-羧酸甲基(1，2，3，4-四氢萘-1-基)酰胺、2-{1-[2-(5-甲基-3-三氟甲基吡唑-1-基)乙酰基]哌啶-4-基}噻唑-4-羧酸甲基(R)-1，2，3，4-四氢萘-1-基-酰胺、甲氧基乙酸6-叔丁基-8-氟-2，3-二甲基喹啉-4-基酯和N-甲基-2-{1-[(5-甲基-3-三氟甲基-1H-吡唑-1-基)乙酰基]哌啶-4-基}-N-[(1R)-1，2，3，4-四氢萘-1-基]-4-噻唑羧酰胺、3-[5-(4-氯苯基)-2，3-二甲基异
Figure BDA0000143186450000131
唑烷-3-基]吡啶、3-[5-(4-甲基苯基)-2，3-二甲基异
Figure BDA0000143186450000132
唑烷-3-基]吡啶并异
Figure BDA0000143186450000133
唑、N-(6-甲氧基吡啶-3-基)环丙烷羧酰胺、5-氯-1-(4，6-二甲氧基嘧啶-2-基)-2-甲基-1H-苯并咪唑和2-(4-氯苯基)-N-[4-(3，4-二甲氧基苯基)异
Figure BDA0000143186450000134
唑-5-基]-2-丙-2-炔氧基乙酰胺。
在本发明方法的一个实施方案中，化合物(B)为选自如下组的无机肥料(B1)的含铵或含脲肥料(化合物B)：NPK肥料、硝酸铵、硝酸铵钙、硫硝酸铵、硫酸铵和磷酸铵。
在本发明方法的优选实施方案中，化合物(B)选自硫硝酸铵和硫酸铵。
在本发明方法的另一实施方案中，化合物(B)为选自如下组的有机肥料(B2)的含铵或含脲肥料(化合物B)：液体厩肥、半液体厩肥、厩肥和秸秆厩肥、蚯蚓粪、堆肥、海草和鸟粪。
在本发明方法的优选实施方案中，化合物(B)为液体厩肥。
在本发明方法的一个实施方案中，至少一种化合物(A)和至少一种化合物(B)的施用以至少1天的时间间隔进行。
在本发明方法的优选实施方案中，至少一种化合物(A)和至少一种化合物(B)的施用以至少4天的时间间隔进行。
在本发明方法的另一优选实施方案中，至少一种化合物(A)和至少一种化合物(B)的施用以至少8天的时间间隔进行。
在本发明方法的另一优选实施方案中，至少一种化合物(A)和至少一种化合物(B)的施用以至少10天的时间间隔进行。
在本发明方法的又一优选实施方案中，至少一种化合物(A)和至少一种化合物(B)的施用以至少16天的时间间隔进行。
关于化合物(A)和(B)、包含至少两种化合物(A)的混合物以及包含至少一种化合物(B)和至少一种化合物(C)的混合物的优选实施方案，它们的优选用途和使用它们的方法的描述应当理解为其各自自身或优选彼此组合。
在本发明方法的一个实施方案中，土壤的一氧化二氮排放通过将含铵或含脲肥料(化合物B)与至少一种选自如下组的硝化抑制剂(化合物C)一起施用而降低：2-(3，4-二甲基吡唑-1-基)琥珀酸、3，4-二甲基吡唑磷酸酯(DMPP)、双氰胺(DCD)、1H-1，2，4-***、3-甲基吡唑(3-MP)、2-氯-6-三氯甲基吡啶、5-乙氧基-3-三氯甲基-1，2，4-噻二唑、2-氨基-4-氯-6-甲基嘧啶、2-巯基苯并噻唑、2-对氨苯磺酰氨基噻唑、硫脲、叠氮化钠、叠氮化钾、1-羟基吡唑、2-甲基吡唑-1-羧酰胺、4-氨基-1，2，4-***、3-巯基-1，2，4-***、2，4-二氨基-6-三氯甲基-5-三嗪、二硫化碳、硫代硫酸铵、三硫代碳酸钠、2，3-二氢-2，2-二甲基-7-苯并呋喃酚甲基氨基甲酸酯和N-(2，6-二甲基苯基)-N-甲氧基乙酰基丙氨酸甲基酯。
在本发明方法的优选实施方案中，土壤的一氧化二氮排放通过将含铵或含脲肥料(化合物B)与至少一种选自如下组的硝化抑制剂(化合物C)一起施用而降低：2-(3，4-二甲基吡唑-1-基)琥珀酸、3，4-二甲基吡唑磷酸酯(DMPP)、双氰胺(DCD)、1H-1，2，4-***、3-甲基吡唑(3-MP)，2-氯-6-三氯甲基吡啶和5-乙氧基-3-三氯甲基-1，2，4-噻二唑。
在本发明方法的另一实施方案中，土壤的一氧化二氮排放通过施用包含至少一种化合物(B)和至少一种硝化抑制剂(化合物C)的农业化学混合物而降低。
在本发明方法的另一实施方案中，土壤的一氧化二氮排放通过施用包含一种化合物(B)和一种硝化抑制剂(化合物C)的农业化学混合物而降低。
表1所列的包含一种化合物(B)和一种化合物(C)的第二混合物为本发明方法的优选实施方案。
表1：
  混合物   化合物(B)   化合物(C)
  T1   硫硝酸铵   3，4-二甲基吡唑磷酸酯
  T2   硫酸铵   3，4-二甲基吡唑磷酸酯
  T3   硫硝酸铵   双氰胺
  T4   硫酸铵   双氰胺
  T5   硫硝酸铵   2-氯-6-三氯甲基吡啶
  T6   硫酸铵   2-氯-6-三氯甲基吡啶
  T7   硫硝酸铵   2-(3，4-二甲基吡唑-1-基)琥珀酸
  T8   硫酸铵   2-(3，4-二甲基吡唑-1-基)琥珀酸
在本发明方法的优选实施方案中，所述农业化学混合物包含两种如上述任一实施方案所定义的化合物(A)。
在本发明方法的另一优选实施方案中，所述农业化学混合物包含三种如上述任一实施方案所定义的化合物(A)。
就本发明而言，“农业化学混合物”不限于包含至少两种化合物的物理混合物，而是指其应用与时间和场所相关的至少一种化合物和至少一种其他化合物的任意制剂形式。
在本发明一个实施方案中，“农业化学混合物”是指包含两种化合物(A)的物理混合物。
在本发明一个实施方案中，“农业化学混合物”是指至少一种化合物(B)和至少一种化合物(C)的物理混合物。
所述农业化学混合物可分开配制，但以时间相关性，即同时或随后地施用，该随后施用具有容许各化合物组合作用的时间间隔。
此外，本发明农业化学混合物的各化合物如成套包装的部分或二元混合物的部分可由使用者本人在喷雾桶中混合，如果合适的话加入其他助剂(桶混合)。这同样适用于根据本发明使用三元混合物的情况。
在优选实施方案中，将两种选自唑菌胺酯、腈嘧菌酯、肟菌酯、氧唑菌、环戊唑菌、苯菌酮、fluxapyroxad、啶酰菌胺、bixafen、isopyrazam、吡噻菌胺、氟吡菌酰胺和丁苯吗啉的化合物(A)用于本发明方法中。
关于其在本发明方法中的预期用途，表2所列的包含两种化合物(A)的下述第二混合物为本发明尤其优选的实施方案。
表2
  (A)   (A)
  M-1   啶酰菌胺   唑菌胺酯
  M-2   啶酰菌胺   氧唑菌
  M-3   啶酰菌胺   环戊唑菌
  M-4   啶酰菌胺   苯菌酮
  M-5   啶酰菌胺   N-(3′，4′，5′-三氟联苯-2-基)-3-二氟甲基-1-甲基
Figure BDA0000143186450000161
在表2的混合物中，尤其优选如下混合物：M-1、M-2、M-3、M-6、M-7、M-9、M-17、M-20、M-23、M-25、M-24和M-26。在该子集中，优选如下混合物：M-1、M-2、M-3、M-6、M-7、M-9、M-23、M-25和M-26。更优选如下混合物：M-1、M-2、M-3、M-6、M-7、M-9和M-26。最优选如下混合物：M-1、M-2、M-6、M-9和M-26。极其优选混合物M1。
因此，极其优选包含唑菌胺酯和啶酰菌胺作为化合物(A)的农业化学混合物。
上述所有混合物也是本发明的实施方案。
在本发明方法的一个实施方案中，可施用包含三种化合物(A)的三元混合物。
在本发明方法的一个实施方案中，可施用包含一种化合物(B)和两种化合物(C)的三元混合物。
在本发明方法的另一实施方案中，可施用包含两种化合物(B)和一种化合物(C)的三元混合物。
在本发明一个实施方案中，本发明方法包括如下步骤：a)施用至少一种如上文任一实施方案所定义的化合物(A)；和b)施用至少一种如上文任一实施方案所定义的化合物(B)；至植物和/或其中生长有或意欲生长植物的场所和/或生长出植物的种子上，其中步骤a)中至少一种化合物(A)的施用和步骤b)中至少一种化合物(B)的施用以至少1天的时间间隔进行。
在本发明另一实施方案中，本发明方法包括以下步骤：a)施用至少一种如上文任一实施方案所定义的化合物(A)；和b)与至少一种如上文任一实施方案所定义的化合物(C)一起施用如上文任一实施方案所定义的至少一种化合物(B)；至植物和/或其中生长有或意欲生长植物的场所和/或生长出植物的种子上，其中步骤a)中至少一种化合物(A)的施用和步骤b)中与至少一种化合物(C)一起施用的至少一种化合物(B)的施用以至少1天的时间间隔进行。
在本发明又一实施方案中，本发明方法包括如下步骤：a)施用至少一种如上文任一实施方案所定义的化合物(B)；和b)施用至少一种如上文任一实施方案所定义的化合物(A)；至植物和/或其中生长有或意欲生长植物的场所和/或生长出植物的种子上，其中步骤a)中至少一种化合物(B)的施用和步骤b)中至少一种化合物(A)的施用以至少1天的时间间隔进行。
在本发明另一实施方案中，本发明方法包括以下步骤：a)与至少一种如上文任一实施方案所定义的化合物(C)一起施用至少一种如上文任一实施方案所定义的化合物(B)；和b)施用至少一种如上文任一实施方案所定义的化合物(A)；至植物和/或其中生长有或意欲生长植物的场所和/或生长出植物的种子上，其中步骤a)中与至少一种化合物(C)一起施用的至少一种化合物(B)的使用和步骤b)中至少一种化合物(A)的施用以至少1天的时间间隔进行。
待根据本发明进行处理的植物选自农业、造林、观赏植物和园艺植物，其各自为其天然或基因修饰形式，更优选选自农业植物。
更优选的农业植物为田间作物如土豆、糖用甜菜、小麦、大麦、黑麦、燕麦、高粱、稻、玉米、棉花、油菜、油菜籽油菜、卡诺拉(canola)、大豆、豌豆、蚕豆、向日葵、甘蔗；黄瓜、番茄、洋葱、韭菜、莴苣、南瓜；甚至更优选所述植物选自小麦、大麦、燕麦、黑麦、大豆、玉米、油菜籽油菜、棉花、甘蔗、稻和高粱。
在本发明尤其优选的实施方案中，待处理的植物选自小麦、大麦、燕麦、黑麦、大豆、玉米、油菜籽油菜、卡诺拉、向日葵、棉花、甘蔗、糖用甜菜、稻和高粱。
在一个实施方案中，上述用于降低土壤的一氧化二氮排放的方法包括处理优选选自转基因或非转基因的农业、园艺、观赏或造林植物的植物繁殖体，优选种子。
术语“植物”应当理解为具有经济重要性和/或人类种植的植物。其优选选自农业、造林和园艺(包括观赏)植物。本文所用术语“植物”包括植物的所有部分如发芽中的种子、出苗中的幼苗、草本植被以及长成的木本植物，包括所有地下部分(如根)和地上部分。
术语“硝化抑制剂”应当理解为任何减缓或停止硝化过程的化学物质。硝化抑制剂通过抑制细菌如亚硝化单胞菌(Nitrosomonas spp.)的活性而延缓铵至硝酸盐的自然转换。
术语“硝化”应当理解为用氧将氨(NH3)或铵(NH4 +)生物氧化成亚硝酸盐(NO2 -)，随后通过微生物将这些亚硝酸盐氧化成硝酸盐(NO3 -)。除硝酸盐(NO3 -)外，一氧化二氮也通过硝化产生。硝化是土壤中氮循环的重要步骤。
术语“反硝化”应当理解为硝酸盐(NO3 -)和亚硝酸盐(NO2 -)微生物转化成气体形式的氮，通常为N2或N2O。该呼吸过程响应于电子给体如有机物质的氧化而还原氧化形式的氮。最起码热动力上有利的优选氮电子受体包括：硝酸盐(NO3 3-)、亚硝酸盐(NO2 2-)、一氧化氮(NO)和一氧化二氮(N2O)。在通常的氮循环中，反硝化通过使N2返回大气中而完成循环。该过程主要通过异养细菌(例如反硝化副球菌(Paracoccus denitrificans)和各种假单胞菌)进行，尽管已确定的还有自养反硝化菌(例如反硝化硫杆菌(Thiobacillusdenitrificans))。反硝化菌存在于所有主要***发育组中。当面临氧气短缺时，许多细菌种属能以称为反硝化的过程由使用氧气转换成使用硝酸盐以辅助呼吸，在此期间将水溶性硝酸盐转化成气体产物，包括排入大气中的一氧化二氮。
通常称为快乐气或笑气的“一氧化二氮”为具有化学式N2O的化合物。在室温下，其是无色且不可燃气体。一氧化二氮通过硝化和反硝化的微生物过程在土壤中自然产生。一氧化二氮的这些自然排放可能由于多种农业实践和活动而提高，例如包括：a)通过使用矿物和有机肥料而将氮直接加入土壤中，b)固氮作物的生长，c)高有机质含量土壤的耕种，d)将牲畜肥料施用于农田和牧场。
术语“肥料”应当理解为被施用以促进植物和果实生长的化合物。肥料通常通过土壤(通过植物根吸收)或通过叶面施肥(通过叶吸收)而施用。术语“肥料”可细分为两个主要类别：a)有机肥料(由腐烂植物/动物物质构成)和b)无机肥料(由化学品和矿物质组成)。有机肥料包括厩肥、淤浆、蚯蚓粪、泥炭、海草、污物和鸟粪。还定期种植绿肥作物以将营养物(尤其是氮)加入土壤中。生产的有机肥料包括堆肥、血粉、骨粉和海草提取物。其他实例为酶消化的蛋白质、鱼粉和羽毛粉。先前年份的分解作物的残留物是肥度的另一来源。此外，天然存在的矿物质如矿石磷酸盐、钾碱硫酸盐和石灰石也被认为是无机肥料。无机肥料通常通过化学工艺(例如哈伯方法)生产，其中也使用天然存在的沉积物，同时将其进行化学转化(例如浓缩三过磷酸钙)。天然存在的无机肥料包括智利硝酸钠、矿石磷酸盐和石灰石。
“NPK肥料”为以合适浓度且包含三种主要营养物质氮(N)、磷(P)和钾(K)的组合而配制的无机肥料。
在一个实施方案中，待根据本发明方法进行处理的植物为农业植物。“农业植物”为其一部分(例如种子)或所有均以商业规模收获或栽培，或用作饲料、食品、纤维(例如棉花、亚麻)、可燃物(例如木材、生物乙醇、生物柴油、生物质)或其他化合物的重要来源的植物。优选的农业植物例如为禾谷类如小麦、黑麦、大麦、黑小麦、燕麦、高粱或稻，甜菜如糖用甜菜或饲用甜菜；水果如梨果、核果或浆果，例如苹果、梨、李、桃、杏、樱桃、草莓、悬钩子、黑莓或醋栗；豆科植物如兵豆、豌豆、苜蓿或大豆；油料植物如油菜、油菜籽油菜、卡诺拉、亚麻籽、芥菜、橄榄、向日葵、椰子、可可豆、蓖麻油植物、油棕、花生或大豆；葫芦科如南瓜、黄瓜或甜瓜；纤维植物如棉花、亚麻、***或黄麻；柑橘类水果如橙子、柠檬、葡萄柚或桔子；蔬菜如菠菜、莴苣、芦笋、甘蓝、胡萝卜、洋葱、西红柿、土豆、葫芦或柿子椒；月桂科植物如鳄梨、肉桂或樟脑；能源和原料植物如玉米、大豆、油菜、卡诺拉、甘蔗或油棕；烟草；坚果；咖啡；茶；香蕉；葡萄藤(鲜食葡萄和榨汁用葡萄藤)；啤酒花；草坪；天然橡胶植物。
在一个实施方案中，待根据本发明方法进行处理的植物为园艺植物。术语“园艺植物”应当理解为通常用于园艺—例如观赏植物、蔬菜和/或水果的栽培中的植物。观赏植物的实例为草坪、老鹳草、天竺葵、矮牵牛、秋海棠和倒挂金钟。蔬菜的实例为土豆、西红柿、胡椒、葫芦、黄瓜、甜瓜、西瓜、大蒜、洋葱、胡萝卜、甘蓝、菜豆、豌豆和莴苣，更优选选自西红柿、洋葱、豌豆和莴苣。水果的实例为苹果、梨、樱桃、草莓、柑橘、桃、杏和蓝莓。
在一个实施方案中，待根据本发明方法进行处理的植物为观赏植物。“观赏植物”为通常用于园林如公园、花园中和阳台上的植物。实例为草坪、老鹳草、天竺葵、矮牵牛、秋海棠和倒挂金钟。
在一个实施方案中，待根据本发明进行处理的植物为造林植物。术语“造林植物”应当理解为树，更具体而言用于再造林或工业种植中的树。工业种植通常用于森林产品如木材、纸浆、纸、橡胶树、圣诞树或用于园林目的的树木幼苗的商业生产。造林植物的实例为针叶树如松树，特别是松属，冷杉和云杉，桉树，热带树如柚木、橡胶树、油棕、柳(Salix)，特别是柳属(Salix spec.)，杨树(棉白杨)，特别是杨属(Populus spec.)，山毛榉，特别是山毛榉属(Fagus spec.)，桦树、油棕和橡树。
术语“场所”应当理解为其中生长有或意欲生长植物的任何类型的环境、土壤、区域或材料。本发明尤其优选土壤。
就本发明而言，“混合物”或“农业化学混合物”意指至少两种化合物的组合。
术语“至少一种”应当理解为选***真菌剂(化合物A)、肥料(化合物B)和硝化抑制剂(化合物C)的相应化合物中1、2、3或更多种。
术语“基因修饰植物”应当理解为其基因材料已通过使用在自然条件下不易通过杂交、突变或自然重组得到的重组DNA技术修饰的植物。
术语“植物繁殖材料”应当理解表示植物的所有繁殖部分如种子，以及可以用于繁殖植物的无性植物材料如插条和块茎(例如土豆)。这包括种子、谷粒、根、果实、块茎、球茎、地下茎、插条、孢子、分枝、嫩枝、抽条和其他植物部分，包括在萌发后或出苗后由土壤移植的秧苗和幼苗，可得到完整植物的分生组织、单和多植物细胞和任何其他植物组织。
术语“繁殖体”或“植物繁殖体”应当理解为是指能长成新植物的任何结构，例如种子、孢子，或者如果从母体分离的话能独立生长的无性体的一部分。在优选实施方案中，术语“繁殖体”或“植物繁殖体”表示种子。
一氧化二氮排放的降低与害虫的存在无关。因此，在所述方法的优选实施方案中，活性成分(化合物A)和/或包含至少一种化合物(A)的混合物的施用在不存在害虫压力下进行。
术语“BBCH主要生长阶段”是指扩展的BBCH划分，其为所有单子叶和双子叶植物种属物候学上类似的生长阶段的一致编码体系，其中植物的整个发育周期细分为可清楚识别且可区分的更长发育阶段。BBCH划分使用十进制编码体系，其分成主要和次级生长阶段。缩写BBCH得自Federal Biological Research Centre for Agriculture and Forestry(德国)，the Bundessortenamt(德国)和化学工业。
在本发明一个实施方案中，在植物的GS 00与GS 65BBCH之间的生长阶段(GS)使用至少一种化合物(A)。
在本发明的优选实施方案中，在植物的GS 14与GS 55BBCH之间的生长阶段施用至少一种化合物(A)。
在本发明更优选的实施方案中，在植物的GS 14与GS 47BBCH之间的生长阶段施用至少一种化合物(A)。
在本发明一个实施方案中，在播种前和播种时、在出苗前以及直至收获(GS 00至GS 89BBCH)时施用至少一种肥料(化合物B)。
在本发明另一实施方案中，在播种前和播种时、在出苗前以及直至收获(GS 00至GS 89BBCH)时与至少一种硝化抑制剂(化合物C)一起施用至少一种肥料(化合物B)。
在本发明另一实施方案中，在被处理植物的叶发育至开花(GS 14至GS65BBCH)期间施用至少一种化合物(A)，条件是至少一种化合物(A)和至少一种化合物(B)的施用以至少1天的时间间隔进行。
在本发明优选实施方案中，包含含铵或含脲肥料(化合物B)和至少一种硝化抑制剂(化合物C)的农业化学混合物在生长阶段GS 00至GS 89BBCH期间(在播种之前直至收获)施用至少一次，而至少一种化合物(A)在被处理植物的生长阶段GS 14至GS 65BBCH期间(叶发育至开花)施用至少一次，条件是至少一种化合物(A)和至少一种化合物(B)的施用以至少1天的时间间隔进行。
在本发明另一实施方案中，包含含铵或含脲肥料(化合物B)和至少一种硝化抑制剂(化合物C)的农业化学混合物在植物播种前和播种时、在出苗前以及直至长嫩枝/嫩枝发育(GS 00至GS 33BBCH)时施用，而至少一种化合物(A)在叶发育至花序萌发(GS 14至GS 55BBCH)期间施用，条件是至少一种化合物(A)和至少一种化合物(B)的施用以至少1天的时间间隔进行。
如果将本发明的包含至少两种化合物(A)的农业混合物用于本发明方法中，则优选同时(一起或分开)或随后处理植物繁殖体。
随后的施用以允许所施用的化合物产生组合作用的时间间隔进行。优选第一化合物(A)和第二化合物(A)的随后施用的时间间隔为数秒至3个月，优选数秒至1个月，更优选数秒至2星期，甚至更优选数秒至3天，特别是1秒至24小时。
在本发明优选实施方案中，本发明方法的施用重复进行。在一个实施方案中，该施用重复2-10次，优选2-5次，最优选2次。
在一个实施方案中，至少一种化合物(A)的施用重复进行。在另一实施方案中，至少一种化合物(B)的施用重复进行。在又一实施方案中，一种化合物(B)与一种化合物(C)一起的施用重复施用。在每种情况下，至少一种化合物(A)的最后施用与至少一种化合物(B)(任选与至少一种化合物C一起)的最后施用之间必须存在至少1天的时间间隔。
就本发明用途而言，化合物(A)的施用率取决于不同参数如所施用的具体活性成分和处理的植物种属为0.01g-5kg活性成分/公顷，优选1g-1kg活性成分/公顷，尤其优选50-300g活性成分/公顷。
在种子处理中，通常需要0.001-20g/kg种子，优选0.01-10g/kg种子，更优选0.05-2g/kg种子的量的化合物(A)。
当然，化合物(A)、(B)和(C)以及当使用混合物时，选自化合物(A)、(B)和(C)的化合物以有效且非植物毒性的量使用。这意味着它们以允许获得所需效果，但不对被处理的植物或由被处理的繁殖体或被处理的土壤长出的植物产生任何植物毒性症状的量使用。
在本发明方法中，包含至少两种化合物(A)的混合物的施用率取决于化合物的种类和所需效果为0.3-5000g/ha，优选5-2000g/ha，更优选20-1000g/ha，特别是20-500g/ha。
在植物繁殖体，优选种子的处理中，包含至少两种化合物(A)的本发明混合物的施用率通常为0.001-1000g/100kg植物繁殖体，优选0.01-500g/100kg植物繁殖体，特别是0.1g-250g/100kg植物繁殖体。
就本发明用途而言，化合物(B)的施用率为10-300kg N/公顷，优选50-250kg N/公顷。
在所有实施方案中，所述农业化学混合物以使土壤一氧化二氮排放降低的量施用。在一个实施方案中，所述农业化学混合物以使土壤一氧化二氮排放协同降低的量施用。
本发明化合物可以以可具有不同生物活性的不同晶型存在。它们同样为本发明的主题。
在本发明方法的尤其优选实施方案中，化合物(A)以种子处理方式施用。
在本发明方法的另一尤其优选的实施方案中，化合物(A)以叶面和/或犁沟施用形式而施用。
本发明化合物、其N-氧化物和盐可转化成常规类型的农业化学组合物，例如溶液、乳液、悬浮液、粉剂、粉末、糊剂和颗粒。组合物类型取决于具体预期目的；在每种情况下应保证本发明化合物的细且均匀分布。
组合物类型的实例为悬浮液(SC、OD、FS)、可乳化浓缩物(EC)、乳液(EW、EO、ES)、微乳液(ME)、糊、锭剂、可润湿粉末或粉剂(WP、SP、SS、WS、DP、DS)或水溶性或可润湿颗粒(GR、FG、GG、MG)，以及用于植物繁殖材料如种子处理的凝胶配制剂(GF)。组合物类型(例如SC、OD、FS、EC、WG、SG、WP、SP、SS、WS、GF)通常经稀释使用。组合物类型如DP、DS、GR、FG、GG和MG通常未经稀释使用。
所述组合物以已知方式制备(参见US3,060,084，EP-A 707 445(对于液体浓缩物)，Browning：“Agglomeration”，Chemical Engineering，1967年12月4日，147-48，Perry’s Chemical Engineer’s Handbook，第4版，McGraw-Hill，New York，1963，S.8-57及随后各页，WO91/13546，US4,172,714，US4,144,050，US3,920,442，US5,180,587，US5,232,701，US5,208,030，GB2,095,558，US3,299,566，Klingman：Weed Control as aScience(J.Wiley&Sons，New York，1961)，Hance等：Weed ControlHandbook(第8版，Blackwell Scientific，Oxford，1989)和Mollet，H.和Grubemann，A.：Formulation technology(Wiley VCH Verlag，Weinheim，2001)。
所述农业化学组合物还可包含常用于农业化学组合物中的助剂。所用助剂分别取决于具体施用形式和活性物质。合适助剂的实例为溶剂、固体载体、分散剂或乳化剂(例如其他增溶剂、保护性胶体、表面活性剂和粘合剂)、有机和无机增稠剂、杀菌剂、防冻剂、消泡剂，如果合适的话着色剂和增粘剂或粘合剂(例如用于种子处理配制剂)。
合适的溶剂是水，有机溶剂，例如中至高沸点的矿物油馏分如煤油或柴油，此外还有煤焦油，以及植物或动物来源的油，脂族、环状和芳族烃类如甲苯、二甲苯、链烷烃、四氢化萘、烷基化萘或它们的衍生物，醇类如甲醇、乙醇、丙醇、丁醇和环己醇，二醇类，酮类如环己酮和γ-丁内酯，脂肪酸二甲基酰胺，脂肪酸和脂肪酸酯以及强极性溶剂，例如胺类如N-甲基吡咯烷酮。
固体载体的实例为矿土如硅酸盐、硅胶、滑石、高岭土、石灰石、石灰、白垩、红玄武土、黄土、粘土、白云石、硅藻土、硫酸钙、硫酸镁、氧化镁，磨碎的合成材料，肥料如硫酸铵、磷酸铵、硝酸铵、脲类以及植物来源的产品如谷粉、树皮粉、木粉和坚果壳粉，纤维素粉和其他固体载体。
合适的表面活性剂(辅助剂、润湿剂、增粘剂、分散剂或乳化剂)为芳族磺酸如木素磺酸(Borresperse
Figure BDA0000143186450000251
型，Borregard，挪威)、苯酚磺酸、萘磺酸(Morwet
Figure BDA0000143186450000252
型，Akzo Nobel，美国)、二丁基萘磺酸(Nekal
Figure BDA0000143186450000253
型，BASF，德国)和脂肪酸的碱金属盐、碱土金属盐和铵盐，烷基磺酸盐，烷基芳基磺酸盐，烷基硫酸盐，月桂基醚硫酸盐，脂肪醇硫酸盐，和硫酸化十六-、十七-和十八烷酸盐，硫酸化脂肪醇乙二醇醚，此外还有萘或萘磺酸与苯酚和甲醛的缩合物，聚氧乙烯辛基苯基醚，乙氧基化异辛基酚，辛基酚，壬基酚，烷基苯基聚乙二醇醚，三丁基苯基聚乙二醇醚，三硬脂基苯基聚乙二醇醚，烷基芳基聚醚醇，醇和脂肪醇/氧化乙烯缩合物，乙氧基化蓖麻油，聚氧乙烯烷基醚，乙氧基化聚氧丙烯，月桂醇聚乙二醇醚乙缩醛，山梨醇酯、木素亚硫酸盐废液和蛋白质，变性蛋白，多糖(例如甲基纤维素)，疏水改性淀粉，聚乙烯醇(Mowiol
Figure BDA0000143186450000254
型，Clariant，瑞士)，聚羧酸盐(Sokolan
Figure BDA0000143186450000255
型，BASF，德国)，聚烷氧基化物，聚乙烯胺(Lupasol
Figure BDA0000143186450000256
型，BASF，德国)，聚乙烯吡咯烷酮及其共聚物。
增稠剂(即赋予组合物以改性的流动性，即静止状态下的高粘度和搅动下的低粘度的化合物)的实例为多糖和有机和无机粘土如黄原胶(Kelzan
Figure BDA0000143186450000257
，CP Kelco，美国)，Rhodopol
Figure BDA0000143186450000258
23(Rhodia，法国)，Veegum
Figure BDA0000143186450000259
(R.T.Vanderbilt，美国)或Attaclay(Engelhard Corp.，NJ，美国)。
可加入杀菌剂来防腐和稳定组合物。合适杀菌剂的实例为基于双氯酚和苄醇半缩甲醛的那些(ICI的Proxel
Figure BDA00001431864500002511
或Thor Chemie的Acticide
Figure BDA00001431864500002512
RS和Rohm&Haas的KathonMK)和异噻唑啉酮衍生物如烷基异噻唑啉酮类和苯并异噻唑啉酮类(Thor Chemie的Acticide
Figure BDA00001431864500002514
MBS)。
合适防冻剂的实例为乙二醇、丙二醇、尿素和甘油。
消泡剂的实例为硅酮乳液(例如Silikon
Figure BDA0000143186450000261
SRE，Wacker，德国或Rhodorsil
Figure BDA0000143186450000262
，Rhodia，法国)、长链醇、脂肪酸、脂肪酸盐、含氟有机化合物及其混合物。
合适的着色剂为具有低水溶性的颜料和水溶性染料。其实例以如下名称提及：若丹明B、C.I.颜料红112、C.I.溶剂红1、颜料蓝15:4、颜料蓝15:3、颜料蓝15:2、颜料蓝15:1、颜料蓝80、颜料黄1、颜料黄13、颜料红112、颜料红48:2、颜料红48:1、颜料红57:1、颜料红53:1、颜料橙43、颜料橙34、颜料橙5、颜料绿36、颜料绿7、颜料白6、颜料棕25、碱性紫10、碱性紫49、酸性红51、酸性红52、酸性红14、酸性蓝9、酸性黄23、碱性红10、碱性红108。
增粘剂或粘合剂的实例为聚乙烯吡咯烷酮、聚乙酸乙烯酯、聚乙烯醇和纤维素醚(Tylose
Figure BDA0000143186450000263
，Shin-Etsu，日本)。粉末、撒播用材料和粉剂可通过将化合物I和如果合适的话其他活性物质与至少一种固体载体一起混合或同时研磨而制备。颗粒如涂覆颗粒、浸渍颗粒和均质颗粒可通过将活性物质与固体材料粘合而制备。固体载体的实例为矿土如硅胶、硅酸盐、滑石、高岭土、活性粘土、石灰石、石灰、白垩、红玄武土、黄土、粘土、白云石、硅藻土、硫酸钙、硫酸镁、氧化镁，磨碎的合成材料，肥料如硫酸铵、磷酸铵、硝酸铵、脲类以及植物来源的产品如谷粉、树皮粉、木粉和坚果壳粉，纤维素粉和其他固体载体。
组合物类型的实例为：
1.用水稀释的组合物
i)水溶性浓缩物(SL、LS)
将10重量份本发明化合物I溶于90重量份水或水溶性溶剂中。或者，加入湿润剂或其他助剂。活性物质经水稀释溶解。以此方式获得具有10重量％活性物质含量的组合物。
ii)分散性浓缩物(DC)
将20重量份本发明化合物I溶于70重量份环己酮中，并加入10重量份分散剂如聚乙烯吡咯烷酮。用水稀释得到分散体。活性物质含量为20重量％。
iii)可乳化浓缩物(EC)
将15重量份本发明化合物I溶于75重量份二甲苯中，并加入十二烷基苯磺酸钙和蓖麻油乙氧基化物(在每种情况下为5重量份)。用水稀释得到乳液。所述组合物的活性物质含量为15重量％。
iv)乳液(EW、EO、ES)
将25重量份本发明化合物I溶于35重量份二甲苯中，并加入十二烷基苯磺酸钙和蓖麻油乙氧基化物(在每种情况下为5重量份)。通过乳化机(例如Ultraturrax)将该混合物引入30重量份水中并制成均匀乳液。用水稀释得到乳液。所述组合物的活性物质含量为25重量％。
v)悬浮液(SC、OD、FS)
在搅拌式球磨机中，将20重量份本发明化合物I粉碎，并加入10重量份分散剂和润湿剂以及70重量份水或有机溶剂，从而获得细碎活性物质悬浮液。用水稀释得到活性物质的稳定悬浮液。所述组合物中的活性物质含量为20重量％。
vi)水分散性颗粒和水溶性颗粒(WG、SG)
将50重量份本发明化合物I细碎研磨并加入50重量份分散剂和润湿剂，借助工业装置(例如挤出机、喷雾塔、流化床)将其制成水分散性或水溶性颗粒。用水稀释得到活性物质的稳定分散体或溶液。所述组合物的活性物质含量为50重量％。
vii)水分散性粉末和水溶性粉末(WP、SP、SS、WS)
将75重量份本发明化合物I在转子-定子研磨机中研磨，并加入25重量份分散剂、润湿剂和硅胶。用水稀释得到活性物质的稳定分散体或溶液。所述组合物的活性物质含量为75重量％。
viii)凝胶(GF)
在搅拌式球磨机中，将20重量份本发明化合物I粉碎，并加入10重量份分散剂、1重量份胶凝剂润湿剂和70重量份水或有机溶剂，从而得到活性物质的细碎悬浮液。用水稀释得到活性物质的稳定悬浮液，由此得到具有20％(w/w)活性物质的组合物。
2.不经稀释施用的组合物类型
ix)可撒粉粉末(DP、DS)
将5重量份本发明化合物I细碎研磨并与95重量份的细碎高岭土充分混合。这得到活性物质含量为5重量％的可撒粉组合物。
x)颗粒(GR、FG、GG、MG)
将0.5重量份本发明化合物I细碎研磨并结合95.5重量份载体。现行方法是挤出、喷雾干燥或流化床方法。这得到活性物质含量为0.5重量％的不经稀释而施用的颗粒。
xi)ULV溶液(UL)
将10重量份本发明化合物I溶于90重量份有机溶剂如二甲苯中。这得到具有10重量％活性物质含量的不经稀释而施用的组合物。
所述农业化学组合物通常包含0.01-95重量％，优选0.1-90重量％，最优选0.5-90重量％活性物质。活性物质以90-100％，优选95-100％的纯度(根据NMR谱)使用。
水溶性浓缩物(LS)、可流动浓缩物(FS)、干处理用粉末(DS)、淤浆处理用水分散性粉末(WS)、水溶性粉末(SS)、乳液(ES)、可乳化浓缩物(EC)和凝胶(GF)通常用于处理植物繁殖材料，特别是种子。这些组合物可稀释或未经稀释而施用于植物繁殖材料，特别是种子。所述组合物在稀释2-10倍后得到即用型制剂中0.01-60重量％，优选0.1-40重量％的活性物质浓度。施用可在播种之前或之中进行。将农业化合物及其组合物分别施用至植物繁殖材料，尤其是种子上或对其进行处理的方法是本领域所已知的，包括繁殖材料的拌种、包衣、造粒、撒粉、浸泡和犁沟施用方法。在优选实施方案中，分别将所述化合物或其组合物通过不诱发萌芽的方法，如拌种、造粒、包衣和撒粉施用至植物繁殖材料上。
在优选实施方案中，将悬浮型(FS)组合物用于种子处理。通常，FS组合物可包含1-800g/l活性物质、1-200g/l表面活性剂、0-200g/l防冻剂、0-400g/l粘合剂、0-200g/l颜料和至多1升溶剂，优选水。
所述活性物质可以直接或以其组合物的形式，例如可直接喷雾溶液、粉末、悬浮液、分散体、乳液、油分散体、糊、可撒粉产品、撒播用材料或颗粒形式，借助喷雾、雾化、撒粉、撒播、刷涂、浸渍或浇灌而使用。施用形式完全取决于预期目的；旨在在每种情况下确保本发明活性物质的最佳可能分布。
含水施用形式可通过加入水由乳液浓缩物、糊或可润湿粉末(可喷雾粉末、油分散体)制备。为制备乳液、糊或油分散体，可借助湿润剂、增粘剂、分散剂或乳化剂，将该物质直接或溶于油或溶剂中后在水中均化。或者，也可制备由活性物质、湿润剂、增粘剂、分散剂或乳化剂和如果合适的话溶剂或油构成的浓缩物，该浓缩物适于用水稀释。
即用型制剂中的活性物质浓度可在较宽范围内变化。其通常为0.0001-10重量％，优选0.001-1重量％活性物质。
所述活性物质也可成功用于超低容量法(ULV)，其中可施用包含超过95重量％活性物质的组合物，或甚至施用不含添加剂的活性物质。
各种类型的油、润湿剂、辅助剂、除草剂、杀菌剂、其他杀真菌剂和/或农药可加入活性物质或包含它们的组合物中，如果合适的话在紧临使用前加入(桶混合)。这些试剂可与本发明组合物以1∶100-100∶1，优选1∶10-10∶1的重量比混合。
可使用的辅助剂特别为有机改性聚硅氧烷如Break Thru S 240
Figure BDA0000143186450000291
；醇烷氧基化物如Atplus 245
Figure BDA0000143186450000292
、Atplus MBA 1303
Figure BDA0000143186450000293
、Plurafac LF 300
Figure BDA0000143186450000294
和LutensolON 30；EO/PO嵌段聚合物如Pluronic RPE 2035
Figure BDA0000143186450000296
和Genapol B
Figure BDA0000143186450000297
；醇乙氧基化物如Lutensol XP 80
Figure BDA0000143186450000298
；和二辛基磺基琥珀酸钠如Leophen RA
Figure BDA0000143186450000299
。
下文实施例旨在阐述本发明，但不对其施加任何限制。
实施例
实施例1：
将玉米种子(Zea mays，栽培变种“Shorty”)用含有唑菌胺酯的配制剂(产品名：Stamina
Figure BDA00001431864500002910
)以5g/100kg种子的比率处理或不进行处理。将种子以1颗种子/盆种植在标准温室土壤(泥炭、壤土和砂土)中并在20℃和60％湿度的气候室中生长。植物以完全随机的设置生长10天。在第6天，灌溉植物至最大持水量，但不施肥。随后使其干透。
在第10天(在将种子用唑菌胺酯处理后第10天)，将各植物分开并将各盆放在设计有用于容纳盆的内部隔室和填充有水的外部环的植物托盘上。在时间0时，将具有或不具有不同浓度NPK肥料(化合物B)的水施用于植物以使得土壤的持水量超过90％。然后以使得边缘置于填充有水的环中从而产生气密室的方式，将气体取样室放在植物托盘上。随后由该室中抽出20立方厘米(cc)空气到注射器中并立即排空至Vacutainer(Labco，12ml容积)中。这等于各盆的时间0时的测量值。对试验中的所有盆进行相同的程序。在1小时接种时间以后，再次如上所述从气体室中取出20cc空气试样并排空到Vacutainers中。然后将植物返回至其在气候室中的位置处。在接下来两天内，精确地在每天的同一时刻重复测量。在装配有ECD***的Shimadzu2014GC中分析试样。
表3：相对于环境的N2O增高的测定。所示结果为在用0.3％市售NPK肥料HaKaPhos
Figure BDA0000143186450000301
Blue(Compo)处理对照例和经种子处理的植物之后三天测量中的第二天的峰值。在两种情况下N＝14。SD＝标准偏差；ppbv＝份/十亿体积
 处理   与环境相比的N2O增高   SD
 未处理的对照例(UTC)   190ppbv/h   31
 唑菌胺酯(化合物A)   107ppbv/h   16
从表3可以看出，当在根据本发明方法施用化合物(A)之后第10天施用相应肥料(化合物B)时，作为化合物(A)且以种子处理形式施用的唑菌胺酯能显著降低土壤的N2O排放。
实施例2：
将各种土壤类型(见表4)的土壤试样(10g干重)置于50ml螺帽离心管中。将18.5ml的体积水或含有作为化合物(A)的唑菌胺酯的水以EC配制剂(商品名Comet
Figure BDA0000143186450000302
，稀释至浓度250g/l，200L/ha)形式加入土壤中直至所有液体被吸收。随后将土壤试样静置1天。加入1ml Ca(NO3)2溶液作为肥料(化合物B)使得土壤中的最终硝酸盐浓度等于100kg N/ha。然后加入0.5ml葡萄糖溶液(3mg葡萄糖/10mg土壤)。将土壤试样混合并在20℃下接种48小时。
然后在加入20ml 2％K2SO4溶液，振荡并过滤后，分析硝酸盐和铵含量。测量通过Conway法(Stanford等，1973：Nitrate determination by amodified Conway microdiffusion method，J.Assoc.Off.Anal.Chem.56：1365-1368)进行。如Stanford等，1975，Soil Sci.Soc.Amer.Proc.，第39卷：867-870，Paul和Beauchamp(1989)：Can.J.Microbiol 35：754-759，以及Allgemeine Mikrobiologie，H.G.Schlegel，编辑，Thieme Verlag，Stuttgart，2006所公开的那样，该方法适于测定土壤中的氮损失，因此间接地测量不同来源的土壤所产生的N2O量。
表4：显示了未处理对照例(UTC)(＝仅水)或在不同土壤类型中施用作为化合物(A)的唑菌胺酯后的结果。土壤类型为LiHof＝获自Limburgerhof(德国)田间场所的天然土壤试样；Sp 2.1、Sp 2.2、Sp 2.3、Sp 2.4、Sp 5M和Sp 6S为市售土壤(LUFA)。
Figure BDA0000143186450000311
从表4可以看出，当根据本发明方法在施用化合物(A)以后1天施用相应肥料(化合物B)时，将唑菌胺酯作为化合物(A)施用于各类土壤上能显著地以不同程度降低土壤的N2O排放。当施用至自然土壤体系(LiHof)时，该降低尤其强烈。
实施例3：
在与实施例2所述相同的实验装置中，在LiHof土壤类型中测试作为化合物(A)的唑菌胺酯以及啶酰菌胺(显示出不同的作用模式)。如实施例2所述评估降低土壤的N2O排放的潜力。各化合物的施用率列于表5中。
表5：
Figure BDA0000143186450000312
从表5可以看出，当根据本发明在施用化合物(A)以后1天施用相应肥料(化合物B)时，将唑菌胺酯或啶酰菌胺作为化合物(A)施用于土壤显著降低了土壤的N2O排放。
实施例4：
温室试验在获自代表pseudogleic para-cambisol的Ah层位的田间场所的土壤试样中进行。将盆用10kg相应土壤装填，随后种植夏小麦。建立随机设置并每天对各盆灌溉至60％水填充的孔隙。在每个取样日，每天在同一时刻将盆密闭于单独的气密取样室中并经90分钟接种时间取出三个气体试样。将盆用唑菌胺酯处理(250g/ha＝50ml 17.32mg/l溶液)或保持未处理(UTC＝仅水)。施用如表6所示肥料(硝酸铵(化合物B)，100kg/ha浓度)。取样历经4周。
表6：
  处理   平均mg N2O-N/m2   SEM
  UTC   83.0   30.0
  肥料(硝酸铵)   291.6   39.1
  唑菌胺酯，与肥料的施用一起   314.9   167.0
  唑菌胺酯，在肥料的施用以前8天   100.9   31.7
表6清楚表明本发明令人惊讶的技术效果。出乎意料地发现与单独施用肥料(化合物B)或当将化合物(A)与化合物(B)一起施用时相比，当作为化合物(A)的唑菌胺酯和作为化合物(B)的硝酸铵的施用以至少1天(在此情况下为8天)的时间间隔进行时，土壤的N2O排放显著降低。因此可表明化合物(A)和化合物(B)的组合施用不会导致土壤的N2O排放降低，而化合物(A)和化合物(B)以至少1天的时间间隔分开施用令人惊讶地导致土壤的一氧化二氮排放急剧降低。

Claims (15)

1.一种降低土壤的一氧化二氮排放的方法，包括用至少一种杀真菌剂(化合物A)和至少一种含铵或含脲肥料(化合物B)处理生长于相应土壤上的植物或其中生长有或意欲生长植物的场所和/或生长出植物的种子，所述至少一种杀真菌剂(化合物A)选自：
(A1)在Qo点上的配合物III的抑制剂(呼吸抑制剂，例如嗜球果伞素类)：腈嘧菌酯(azoxystrobin)、甲香菌酯(coumethoxystrobin)、丁香菌酯(coumoxystrobin)、醚菌胺(dimoxystrobin)、烯肟菌酯(enestroburin)、fenaminstrobin、fenoxystrobin(flufenoxystrobin)、氟嘧菌酯(fluoxastrobin)、亚胺菌(kresoxim-methyl)、叉氨苯酰胺(metomino-strobin)、肟醚菌胺(orysastrobin)、啶氧菌酯(picoxystrobin)、唑菌胺酯(pyraclostrobin)、唑胺菌酯(pyrametostrobin)、唑菌酯(pyraoxystrobin)、pyribencarb、triclopyricarb(chlorodincarb)、肟菌酯(trifloxystrobin)、2-[2-(2，5-二甲基苯氧基甲基)苯基]-3-甲氧基丙烯酸甲酯和2-(2-(3-(2，6-二氯苯基)-1-甲基亚烯丙基氨氧基甲基)苯基)-2-甲氧基亚氨基-N-甲基乙酰胺；
(A2)Qi点上的配合物III的抑制剂(呼吸抑制剂)：氰霜唑(cyazofamid)、吲唑磺菌胺(amisulbrom)；
(A3)配合物II的抑制剂(呼吸抑制剂，例如羧酰苯胺类)：麦锈灵(benodanil)、bixafen、啶酰菌胺(boscalid)、萎锈灵(carboxin)、呋菌胺(fenfuram)、环酰菌胺(fenhexamid)、氟酰胺(flutolanil)、fluxapyroxad、呋吡唑灵(furametpyr)、isopyrazam、丙氧灭绣胺(mepronil)、氧化萎锈灵(oxycarboxin)、penflufen、吡噻菌胺(penthiopyrad)、sedaxane、叶枯酞(tecloftalam)、溴氟唑菌(thifluzamide)、N-(4′-三氟甲基硫代联苯-2-基)-3-二氟甲基-1-甲基-1H-吡唑-4-羧酰胺和N-(2-(1，3，3-三甲基丁基)苯基)-1，3-二甲基-5-氟-1H-吡唑-4-羧酰胺；
(A4)其他呼吸抑制剂(例如配合物I抑制剂，解偶联剂)：氟嘧菌胺(diflumetorim)；硝基苯基衍生物：乐杀螨(binapacryl)、敌螨通(dinobuton)、敌螨普(dinocap)、氟啶胺(fluazinam)、异丙消(nitrthal-isopropyl)、四氯硝基苯(tecnazen)、嘧菌腙(ferimzone)；有机金属化合物：三苯基锡(fentin)盐：薯瘟锡(fentin-acetate)、三苯基锡氯(fentinchloride)、毒菌锡(fentin hydroxide)；ametoctradin、硅噻菌胺(silthiofam)；
(A5)甾醇生物合成抑制剂(SBI杀真菌剂)：
-C14去甲基酶抑制剂(DMI杀真菌剂)：***类：戊环唑(azaconazole)、双苯***醇(bitertanol)、糠菌唑(bromuconazole)、环唑醇(cyproconazole)、
Figure FDA0000143186440000021
醚唑(difenoconazole)、烯唑醇(diniconazole)、烯唑醇M(diniconazole-M)、氧唑菌(epoxiconazole)、腈苯唑(fenbuconazole)、氟吡菌酰胺(fluopyram)、喹唑菌酮(fluquinconazole)、氟硅唑(flusilazole)、粉唑醇(flutriafol)、己唑醇(hexaconazole)、酰胺唑(imibenconazole)、环戊唑醇(ipconazole)、环戊唑菌(metconazole)、腈菌唑(myclobutanil)、
Figure FDA0000143186440000022
咪唑(oxpoconazole)、多效唑(paclobutrazole)、戊菌唑(penconazole)、丙环唑(propiconazole)、丙硫菌唑(prothioconazole)、硅氟唑(simeconazole)、戊唑醇(tebuconazole)、氟醚唑(tetraconazole)、***酮(triadimefon)、唑菌醇(triadimenol)、戊叉唑菌(triticonazole)、烯效唑(uniconazole)；咪唑类：氰霜唑(cyazofamid)、烯菌灵(imazalil)、稻瘟酯(pefurazoate)、丙氯灵(prochloraz)、氟菌唑(triflumizol)；嘧啶类、吡啶类和哌嗪类：异嘧菌醇(fenarimol)、氟苯嘧啶醇(nuarimol)、啶斑肟(pyrifenox)和嗪氨灵(triforine)；
-δ14-还原酶抑制剂：aldimorph、吗菌灵(dodemorph)、吗菌灵乙酸盐(dodemorph-acetate)、丁苯吗啉(fenpropimorph)、克啉菌(tridemorph)、苯锈啶(fenpropidin)、粉病灵(piperalin)和螺
Figure FDA0000143186440000023
茂胺(spiroxamine)；
-3-酮还原酶抑制剂：环酰菌胺(fenhexamid)；
(A6)核酸合成抑制剂：
-苯基酰胺或酰基氨基酸杀真菌剂：苯霜灵(benalaxyl)、精苯霜灵(benalaxyl-M)、kiralaxyl、甲霜灵(metalaxyl)、精甲霜灵(metalaxyl-M)(mefenoxam)、甲呋酰胺(ofurace)、霜灵(oxadixyl)；
-其他：土菌消(hymexazole)、异噻菌酮(octhilinone)、喹菌酮(oxolinicacid)、磺嘧菌灵(bupirimate)；
(A7)细胞***和细胞骨架抑制剂：
-微管蛋白抑制剂：苯并咪唑类、托布津类(thiophanates)：多菌灵(carbendazim)、麦穗宁(fuberidazole)、涕必灵(thiabendazole)、甲基托布津(thiophanate-methyl)；***并嘧啶类：5-氯-7-(4-甲基哌啶-1-基)-6-(2，4，6-三氟苯基)-[1，2，4]***并[1，5-a]嘧啶；
-其他细胞***抑制剂：乙霉威(diethofencarb)、噻唑菌胺(ethaboxam)、戊菌隆(pencycuron)、氟吡菌胺(fluopicolide)、苯酰菌胺(zoxamide)、苯菌酮(metrafenone)、pyriofenone；
(A8)氨基酸和蛋白质合成抑制剂：
-蛋氨酸合成抑制剂(苯胺基嘧啶类)：环丙嘧啶(cyprodinil)、嘧菌胺(mepanipyrim)、氯定(nitrapyrin)、二甲嘧菌胺(pyrimethanil)；
-蛋白质合成抑制剂：灭瘟素(blasticidin-S)、春雷素(kasugamycin)、春雷素盐酸盐水合物(kasugamycin hydrochloride hydrate)、米多霉素(mildiomycin)、链霉素(streptomycin)、土霉素(oxytetracyclin)、多氧霉素(polyoxine)、井冈霉素(validamycin A)；
(A9)信号传导抑制剂：
-MAP/组氨酸激酶抑制剂：唑呋草(fluoroimid)、杀菌利(procymidone)、烯菌酮(vinclozolin)、拌种咯(fenpiclonil)、氟
Figure FDA0000143186440000031
菌(fludioxonil)；
-G蛋白抑制剂：喹氧灵(quinoxyfen)；
(A10)类脂和膜合成抑制剂：
-磷脂生物合成抑制剂：克瘟散(edifenphos)、异稻瘟净(iprobenfos)、定菌磷(pyrazophos)、稻瘟灵(isoprothiolane)；肉桂酸或扁桃酸酰胺；
-类脂过氧化：氯硝胺(dicloran)、五氯硝基苯(quintozene)、四氯硝基苯(tecnazene)、甲基立枯磷(tolclofos-methyl)、联苯、地茂散(chloroneb)、氯唑灵(etridiazole)；
-磷脂生物合成和细胞壁沉积：烯酰吗啉(dimethomorph)、氟吗啉(flumorph)、双炔酰菌胺(mandipropamid)、吡吗啉(pyrimorph)、苯噻菌胺(benthiavalicarb)、异丙菌胺(iprovalicarb)、pyribencarb、valifenalate、N-(1-(1-(4-氰基苯基)乙烷磺酰基)-丁-2-基)氨基甲酸(4-氟苯基)酯；
-影响细胞膜渗透性的化合物和脂肪酸：百维灵(propamocarb)、百维灵盐酸盐(propamocarb-hydrochlorid)；
(A11)具有多点作用的抑制剂：
-无机活性物质：波尔多液(Bordeaux混合物)、醋酸铜、氢氧化铜、氯氧化铜、碱式硫酸铜、硫磺；
-硫代-和二硫代氨基甲酸酯类：福美铁(ferbam)、威百亩(metam)、磺菌威(methasulphocarb)、代森联(metiram)、甲基代森锌(propineb)、福美双(thiram)、代森锌(zineb)、福美锌(ziram)；
-有机氯化合物(例如苯邻二甲酰亚胺类、磺酰胺类、氯化腈类)：敌菌灵(anilazine)、敌菌丹(captafol)、灭菌丹(folpet)、抑菌灵(dichlofluanid)、菌霉净(dichlorophen)、磺菌胺(flusulfamide)、六氯苯(hexachlorobenzene)、五氯酚(pentachlorphenole)及其盐、四氯苯酞(phthalide)、对甲抑菌灵(tolylfluanid)、N-(4-氯-2-硝基苯基)-N-乙基-4-甲基苯磺酰胺；
-胍类和其他：胍、多果定(dodine)、多果定游离碱、双胍盐(guazatine)、双胍醋酸盐(guazatine-acetate)、双胍辛醋酸盐(iminoctadine)、双胍辛醋酸盐(iminoctadine-triacetate)、双八胍盐(iminoctadine-tris(albesilate))、二噻农(dithianon)；
(A12)细胞壁合成抑制剂：
-葡聚糖合成抑制剂：有效霉素(validamycin)、多氧霉素B(polyoxin B)；
-黑色素合成抑制剂：咯喹酮(pyroquilon)、三环唑(tricyclazole)、氯环丙酰胺(carpropamid)、dicyclomet、氰菌胺(fenoxanil)；
(A13)植物防卫诱发剂；
-噻二唑素(acibenzolar-S-methyl)、噻菌灵(probenazole)、isotianil、噻酰菌胺(tiadinil)、磷酸酯类：藻菌磷(fosetyl)、藻菌磷铝(fosetyl-aluminum)、亚磷酸及其盐；(A14)未知作用模式：
-溴硝丙二醇(bronopol)、灭螨猛(chinomethionat)、环氟菌胺(cyflufenamid)、清菌脲(cymoxanil)、棉隆(dazomet)、双乙氧咪菌威(debacarb)、哒菌清(diclomezine)、苯敌快(difenzoquat)、苯敌快甲基硫酸酯(difenzoquat methylsulfate)、二苯胺(diphenylamin)、fenpyrazamine、氟联苯菌(flumetover)、磺菌胺(flusulfamide)、flutianil、磺菌威(methasulfocarb)、喹啉铜(oxin-copper)、丙氧喹啉(proquinazid)、tebufloquin、叶枯酞(tecloftalam)、唑菌嗪(triazoxide)、2-丁氧基-6-碘-3-丙基苯并呋喃-4-酮、N-(环丙基甲氧基亚氨基(6-二氟甲氧基-2，3-二氟苯基)甲基)-2-苯基乙酰胺、N′-(4-(4-氯-3-三氟甲基苯氧基)-2，5-二甲基苯基)-N-乙基-N-甲基甲脒、N′-(4-(4-氟-3-三氟甲基苯氧基)-2，5-二甲基苯基)-N-乙基-N-甲基甲脒、N′-(2-甲基-5-三氟甲基-4-(3-三甲基硅烷基丙氧基)苯基)-N-乙基-N-甲基甲脒、N′-(5-二氟甲基-2-甲基-4-(3-三甲基硅烷基丙氧基)苯基)-N-乙基-N-甲基甲脒、2-{1-[2-(5-甲基-3-三氟甲基吡唑-1-基)乙酰基]哌啶-4-基}噻唑-4-羧酸甲基-(1，2，3，4-四氢萘-1-基)酰胺、2-{1-[2-(5-甲基-3-三氟甲基吡唑-1-基)乙酰基]哌啶-4-基}噻唑-4-羧酸甲基-(R)-1，2，3，4-四氢萘-1-基-酰胺、甲氧基乙酸6-叔丁基-8-氟-2，3-二甲基喹啉-4-基酯和N-甲基-2-{1-[(5-甲基-3-三氟甲基-1H-吡唑-1-基)乙酰基]哌啶-4-基}-N-[(1R)-1，2，3，4-四氢萘-1-基]-4-噻唑羧酰胺、3-[5-(4-氯苯基)-2，3-二甲基异
Figure FDA0000143186440000051
唑烷-3-基]吡啶、3-[5-(4-甲基苯基)-2，3-二甲基异
Figure FDA0000143186440000052
唑烷-3-基]吡啶(pyrisoxazole)、N-(6-甲氧基吡啶-3-基)环丙烷羧酰胺、5-氯-1-(4，6-二甲氧基嘧啶-2-基)-2-甲基-1H-苯并咪唑、2-(4-氯苯基)-N-[4-(3，4-二甲氧基苯基)异
Figure FDA0000143186440000053
唑-5-基]-2-丙-2-炔氧基乙酰胺；所述肥料选自：
(B1)无机肥料：
NPK肥料、硝酸铵、硝酸铵钙、硫硝酸铵、硫酸铵和磷酸铵；
(B2)有机肥料：
液体厩肥、半液体厩肥、厩肥和秸秆厩肥、蚯蚓粪、堆肥、海草和鸟粪；其中至少一种化合物(A)和至少一种化合物(B)以至少1天的时间间隔施用。
2.根据权利要求1的方法，其中化合物(A)为选自唑菌胺酯(pyraclostrobin)、肟醚菌胺(orysastrobin)、腈嘧菌酯(azoxystrobin)、醚菌胺(dimoxystrobin)、烯肟菌酯(enestroburin)、氟嘧菌酯(fluoxastrobin)、亚胺菌(kresoxim-methyl)、叉氨苯酰胺(metominostrobin)、啶氧菌酯(picoxystrobin)、pyribencarb和肟菌酯(trifloxystrobin)的嗜球果伞素类。
3.根据权利要求1的方法，其中化合物(A)为唑菌胺酯(pyraclostrobin)。
4.根据权利要求1的方法，其中化合物(A)为选自bixafen、啶酰菌胺(boscalid)、fluxapyroxad、氟吡菌酰胺(fluopyram)、isopyrazam、penflufen、吡噻菌胺(penthiopyrad)和sedaxane的羧酰苯胺类。
5.根据权利要求1的方法，其中化合物(A)为fluxapyroxad。
6.根据权利要求1的方法，其中化合物(A)为啶酰菌胺(boscalid)。
7.根据权利要求1-6中任一项的方法，其中化合物(A)与化合物(B)施用之间的时间间隔为至少8天。
8.根据权利要求1-7中任一项的方法，其中所述含铵或含脲肥料(化合物B)与至少一种选自如下组的硝化抑制剂(化合物C)一起施用：2-(3，4-二甲基吡唑-1-基)琥珀酸、3，4-二甲基吡唑磷酸酯(DMPP)、双氰胺(DCD)、1H-1，2，4-***、3-甲基吡唑(3-MP)、2-氯-6-三氯甲基吡啶、5-乙氧基-3-三氯甲基-1，2，4-噻二唑、2-氨基-4-氯-6-甲基嘧啶、2-巯基苯并噻唑、2-对氨苯磺酰氨基噻唑、硫脲、叠氮化钠、叠氮化钾、1-羟基吡唑、2-甲基吡唑-1-羧酰胺、4-氨基-1，2，4-***、3-巯基-1，2，4-***、2，4-二氨基-6-三氯甲基-5-三嗪、二硫化碳、硫代硫酸铵、三硫代碳酸钠、2，3-二氢-2，2-二甲基-7-苯并呋喃酚甲基氨基甲酸酯和N-(2，6-二甲基苯基)-N-(甲氧基乙酰基)丙氨酸甲基酯。
9.根据权利要求1-8中任一项的方法，其中施用至少两种选自唑菌胺酯(pyraclostrobin)、腈嘧菌酯(azoxystrobin)、肟菌酯(trifloxystrobin)、氧唑菌(epoxiconazole)、环戊唑菌(metconazole)、苯菌酮(metrafenone)、fluxapyroxad、啶酰菌胺(boscalid)、bixafen、isopyrazam、吡噻菌胺(penthiopyrad)、氟吡菌酰胺(fluopyram)和fenpropimorph的化合物(A)。
10.根据权利要求1-9中任一项的方法，其中施用作为化合物(A)的包含唑菌胺酯(pyraclostrobin)和啶酰菌胺(boscalid)的农业化学混合物。
11.根据权利要求1-10中任一项的方法，其中化合物(A)以种子处理形式施用。
12.根据权利要求1-10中任一项的方法，其中化合物(A)以叶面和/或犁沟施用形式施用。
13.根据权利要求1-12中任一项的方法，其中至少一种化合物(A)的施用重复进行。
14.根据权利要求1-13中任一项的方法，其中被处理的植物选自农业、造林、观赏和园艺植物，各自为其天然或基因修饰形式。
15.根据权利要求14的方法，其中所述植物选自小麦、大麦、燕麦、黑麦、大豆、玉米、油菜籽油菜、卡诺拉、向日葵、棉花、甘蔗、糖用甜菜、稻和高粱。
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