CN102496469A - 高功率双电层电容器 - Google Patents
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Abstract
本发明提出一种工作电压为3V的高功率双电层电容器,所述双电层电容器的电解液溶质为双丁环四氟硼酸铵,5-Azoniaspiro[4.4]nonane,tetrafluoroborate(1-),分子式为C8H16N.BF4;有机电解液的溶剂由乙腈(CH3CN)和高温稳定剂3-甲基环丁砜,分子式为C5H10O2S组成;双电层电容器正负极活性物质的质量配比为1.1~1.3。本发明双电层电容器采用高稳定性的单一溶质5-Azoniaspiro[4.4]nonane,tetrafluoroborate(1-),通过调节正负极活性物质之间的质量配比,提高双电层电容器的工作电压,从而可提高电容器的比能量和比功率。同时,通过在电解液中添加高温稳定剂3-甲基环丁砜,提高双电层电容器的高温性能,使双电层电容器可成功应用于对温度要求比较高的新能源、航天、航空领域以及军事领域。
Description
技术领域
本发明涉及双电层电容器技术领域,特别是涉及一种工作电压为3V的高功率双电层电容器。
背景技术
电化学双电层电容器( EDLC) 是指具有远远超过传统电容器容量、利用双电层充放电原理的装置,一般正负极都采用同样的活性物质,如活性碳、碳纤维、碳布、碳气凝胶、碳纳米管、炭黑、石墨烯,作为电极活性物质,各自形成一个双电层,分别吸引电性相反的等量电荷。其特点是比电容大、比功率高、循环寿命长、使用温度范围宽和对环境友好,具有广阔的应用前景。因此电极材料是决定EDLC 性能的关键之一,其制备工艺和电化学性能已有大量的相关研究,而有关EDLC 体系的研究相对较少。
现有的EDLC 一般正、负极质量相等,而事实上正、负极在各自的极化区表现出不同的电化学行为,使正、负极比容量有较大的差异,因此存在着正、负极的匹配问题,即一定总量的炭在正、负极应如何分配,才使EDLC 的性能最优。
同时,虽然EDLC的容量相对于传统电容器大很多,循环寿命长、库仑效率高,但相对于锂离子电池,其比能量小、工作电压低。与无机电解液体系相比,有机电解液体系的工作电压与比能量较高,是EDLC 的发展趋势,如能进一步提高其工作电压,则可以使其比能量也大幅度增加。同时由于有机电解液的电导率小,约比无机电解液低两个数量级,影响了有机系EDLC的功率特性,因此如何在提高有机系EDLC的能量特性的同时保证其功率特性则是一个难点。
目前常用的电解液一般选用分解电压较高、介电常数较高和低温特性较好的乙腈作为溶剂,同时采用四乙基四氟硼酸胺盐或者三乙基一甲基四氟硼酸胺盐作为溶质,这种配方的电解液能取得良好的导电效果,但是由于乙腈的沸点较低(81℃),因此会影响EDLC的高温性能。而如果选用其他高温性能更好的溶剂,如碳酸丙烯酯PC,则会造成EDLC的内阻增大,使得双电层电容器EDLC的使用领域受到制约。
目前采用上述常用有机电解液体系的对称型EDLC的功率密度一般能达到5000-6000 W/Kg,但由于工作电压最高只有2.7V,当工作电压高于2.7V时,溶质四乙基四氟硼酸胺盐(Et4NBF4)会发生分解,因此能量密度偏低,只能达到3-5Wh/Kg,同时受电解液溶剂的制约,高温性能不佳。
发明内容
本发明的目的在于提出一种工作电压为3V的高功率双电层电容器,提高双电层电容器的功率特性和高温性能。
本发明提出一种工作电压为3V的高功率双电层电容器,所述双电层电容器的电解液溶质为双丁环四氟硼酸铵,5-Azoniaspiro[4.4]nonane, tetrafluoroborate(1-),分子式为C8H16N.BF4;有机电解液的溶剂由乙腈(CH3CN)和高温稳定剂3-甲基环丁砜,分子式为C5H10O2S组成;双电层电容器正负极活性物质的质量配比为1.1~1.3。
其中,所述双电层电容器正负极的活性物质为活性碳、碳纤维、碳布、碳气凝胶、碳纳米管、炭黑、石墨烯中的任一种或几种。
较优地,所述正负极活性物质的质量配比为1.20。
优选地,所述正负极活性物质是碳纤维,正负极质量配比为1.15。
优选地,所述正负极活性物质是碳布,正负极质量配比为1.21。
优选地,所述正负极活性物质是碳气凝胶,正负极质量配比为1.22。
优选地,所述正负极活性物质是碳纳米管,正负极质量配比为1.17。
优选地,所述正负极活性物质是炭黑,正负极质量配比为1.25。
优选地,所述正负极活性物质是石墨烯,正负极质量配比为1.12。
本发明双电层电容器采用高稳定性的单一溶质双丁环四氟硼酸铵5-Azoniaspiro[4.4]nonane, tetrafluoroborate (1-),通过调节正负极活性物质之间的质量配比,提高双电层电容器的工作电压,工作电压可由传统的2.7V提高到3.0V,从而提高电容器的比能量和比功率,其比能量可到达8Wh/kg,比功率可达6000W/kg,循环寿命可达到120万次。同时,通过在电解液中添加高温稳定剂3-甲基环丁砜,提高双电层电容器的高温性能,使双电层电容器可成功应用于对温度要求比较高的新能源、航天、航空领域以及军事领域。
具体实施方式
下面首先将描述根据本发明实施方案的高功率双电层电容器的实施方法。下面的制备方法仅用于对本发明的说明,而不是对本发明的范围的限制。
本发明双电层电容器采用高稳定性的单一溶质5-Azoniaspiro[4.4]nonane, tetrafluoroborate (1-),结构式为 ,分子式为C8H16N.BF4。在电解液中添加高温稳定剂3-甲基环丁砜,结构式为,分子式为C5H10O2S。
实施例1
采用活性炭作为活性材料制备极片,正负极活性物质的质量配比为1:1,采用纸隔膜作为隔膜,电解液的溶剂为乙腈,且加有高温稳定剂3-甲基环丁砜,溶质为1mol/L的5-Azoniaspiro[4.4]nonane, tetrafluoroborate(1-),制备成叠片方形铝塑膜软包装的双电层电容器单体。
实施例2
采用活性炭作为活性材料制备极片,正负极活性物质的质量配比为1.1:1,采用纸隔膜作为隔膜,电解液的溶剂为乙腈,且加有高温稳定剂3-甲基环丁砜,溶质为1mol/L的5-Azoniaspiro[4.4]nonane, tetrafluoroborate(1-),制备成叠片方形铝塑膜软包装的双电层电容器单体。
实施例3
采用活性炭作为活性材料制备极片,正负极活性物质的质量配比为1.2:1,采用纸隔膜作为隔膜,电解液的溶剂为乙腈,且加有高温稳定剂3-甲基环丁砜,溶质为1mol/L的5-Azoniaspiro[4.4]nonane, tetrafluoroborate(1-),制备成叠片方形铝塑膜软包装的双电层电容器单体。
实施例4
采用活性炭作为活性材料制备极片,正负极活性物质的质量配比为1.2:1,采用纸隔膜作为隔膜,电解液的溶剂为乙腈,且加有高温稳定剂3-甲基环丁砜,溶质为1mol/L的四乙基四氟硼酸铵(Et4NBF4),制备成叠片方形铝塑膜软包装的双电层电容器单体。
实施例5
采用活性炭作为活性材料制备极片,正负极活性物质的质量配比为1.3:1,采用纸隔膜作为隔膜,电解液的溶剂为乙腈,且加有高温稳定剂3-甲基环丁砜,溶质为1mol/L的5-Azoniaspiro[4.4]nonane, tetrafluoroborate(1-),制备成叠片方形铝塑膜软包装的双电层电容器单体。
实施例6
采用活性炭作为活性材料制备极片,正负极活性物质的质量配比为1.4:1,采用纸隔膜作为隔膜,电解液的溶剂为乙腈,且加有高温稳定剂3-甲基环丁砜,溶质为1mol/L的5-Azoniaspiro[4.4]nonane, tetrafluoroborate(1-),制备成叠片方形铝塑膜软包装的双电层电容器单体。
实施例7
采用活性炭作为活性材料制备极片,正负极活性物质的质量配比为1.2:1,采用纸隔膜作为隔膜,电解液的溶剂为乙腈,溶质为1mol/L的5-Azoniaspiro[4.4]nonane, tetrafluoroborate(1-),制备成叠片方形铝塑膜软包装的双电层电容器单体。
实施例8
采用碳纤维作为活性材料制备极片,正负极活性物质的质量配比为1.1:1,采用复合膜作为隔膜,电解液的溶剂为乙腈(CH3CN),且加有高温稳定剂3-甲基环丁砜,溶质为1mol/L的5-Azoniaspiro[4.4]nonane, tetrafluoroborate(1-),制备成叠片方形铝塑膜软包装的双电层电容器单体。
实施例9
采用碳纤维作为活性材料制备极片,正负极活性物质的质量配比为1.15:1,采用复合膜作为隔膜,电解液的溶剂为乙腈(CH3CN),且加有高温稳定剂3-甲基环丁砜,溶质为1mol/L的5-Azoniaspiro[4.4]nonane, tetrafluoroborate(1-),制备成叠片方形铝塑膜软包装的双电层电容器单体。
实施例10
采用碳纤维作为活性材料制备极片,正负极活性物质的质量配比为1.2:1,采用复合膜作为隔膜,电解液的溶剂为乙腈(CH3CN),且加有高温稳定剂3-甲基环丁砜,溶质为1mol/L的5-Azoniaspiro[4.4]nonane, tetrafluoroborate(1-),制备成叠片方形铝塑膜软包装的双电层电容器单体。
实施例11
采用碳纤维作为活性材料制备极片,正负极活性物质的质量配比为1.3:1,采用复合膜作为隔膜,电解液的溶剂为乙腈(CH3CN),且加有高温稳定剂3-甲基环丁砜,溶质为1mol/L的5-Azoniaspiro[4.4]nonane, tetrafluoroborate(1-),制备成叠片方形铝塑膜软包装的双电层电容器单体。
实施例12
采用碳布作为活性材料制备极片,正负极活性物质的质量配比为1.21:1,采用聚丙烯微孔膜作为隔膜,电解液的溶剂为乙腈(CH3CN),且加有高温稳定剂3-甲基环丁砜,溶质为1mol/L的5-Azoniaspiro[4.4]nonane, tetrafluoroborate(1-),制备成叠片方形铝塑膜软包装的双电层电容器单体。
实施例13
采用碳布作为活性材料制备极片,正负极活性物质的质量配比为1.25:1,采用聚丙烯微孔膜作为隔膜,电解液的溶剂为乙腈(CH3CN),且加有高温稳定剂3-甲基环丁砜,溶质为1mol/L的5-Azoniaspiro[4.4]nonane, tetrafluoroborate(1-),制备成叠片方形铝塑膜软包装的双电层电容器单体。
实施例14
采用碳气凝胶作为活性材料制备极片,正负极活性物质的质量配比为1.22:1,采用聚丙烯微孔膜作为隔膜,电解液的溶剂为乙腈(CH3CN),且加有高温稳定剂3-甲基环丁砜,溶质为1mol/L的5-Azoniaspiro[4.4]nonane, tetrafluoroborate(1-),制备成叠片方形铝塑膜软包装的双电层电容器单体。
实施例15
采用碳纳米管作为活性材料制备极片,正负极活性物质的质量配比为1.17:1,采用聚丙烯微孔膜作为隔膜,电解液的溶剂为乙腈(CH3CN),且加有高温稳定剂3-甲基环丁砜,溶质为1mol/L的5-Azoniaspiro[4.4]nonane, tetrafluoroborate(1-),制备成叠片方形铝塑膜软包装的双电层电容器单体。
实施例16
采用炭黑作为活性材料制备极片,正负极活性物质的质量配比为1.25:1,采用聚丙烯微孔膜作为隔膜,电解液的溶剂为乙腈(CH3CN),且加有高温稳定剂3-甲基环丁砜,溶质为1mol/L的5-Azoniaspiro[4.4]nonane, tetrafluoroborate(1-),制备成叠片方形铝塑膜软包装的双电层电容器单体。
实施例17
采用石墨烯作为活性材料制备极片,正负极活性物质的质量配比为1.12:1,采用聚丙烯微孔膜作为隔膜,电解液的溶剂为乙腈(CH3CN),且加有高温稳定剂3-甲基环丁砜,溶质为1mol/L的5-Azoniaspiro[4.4]nonane, tetrafluoroborate(1-),制备成叠片方形铝塑膜软包装的双电层电容器单体。
实施例18
采用活性炭作为活性材料制备极片,正负极活性物质的质量配比为1.2:1,采用聚乙烯微孔膜作为隔膜,电解液的溶剂为乙腈(CH3CN),且加有高温稳定剂3-甲基环丁砜,溶质为1mol/L的5-Azoniaspiro[4.4]nonane, tetrafluoroborate(1-),制备成卷绕圆柱形铝壳包装的双电层电容器单体。
实施例19
采用活性炭作为活性材料制备极片,正负极活性物质的质量配比为1.2:1,采用无纺布隔膜作为隔膜,电解液的溶剂为乙腈(CH3CN),且加有高温稳定剂3-甲基环丁砜,溶质为1mol/L的5-Azoniaspiro[4.4]nonane, tetrafluoroborate(1-),制备成卷绕方形钢壳包装的双电层电容器单体。
根据本发明制作的双电层电容器的性能测试:
循环寿命采用的测试制度为常温下(25-30℃),100%放电深度(DOD),20A充放,当容量衰减为初始的80%时结束。
高温负荷寿命的方法制度为在高温65℃条件下,100%容量保有率SOC,恒压一定时间后以20A充放电、100%DOD测试电容器的充放电容量,容量衰减为初始的80%时高温负荷寿命结束。
根据本发明制备得到的样品测得的电化学性能分别如表1所示。
表1本发明制作的双电层电容器的性能测试
工作电压(V) | 循环寿命寿命(次) | 高温负荷寿命(小时) | 功率密度(W/kg) | 能量密度(Wh/kg) | |
实施例1 | 3.0 | 450000 | 900 | 5500 | 7.2 |
实施例2 | 3.0 | 1000000 | 1100 | 5600 | 7.5 |
实施例3 | 3.0 | 1250000 | 1500 | 6000 | 8.1 |
实施例4 | 3.0 | 250000 | 500 | 6000 | 7.9 |
实施例5 | 3.0 | 1100000 | 1200 | 6000 | 7.9 |
实施例6 | 3.0 | 600000 | 1100 | 5400 | 6.5 |
实施例7 | 3.0 | 1250000 | 900 | 6000 | 8.1 |
实施例8 | 3.0 | 1150000 | 1100 | 5500 | 6.1 |
实施例9 | 3.0 | 1200000 | 1300 | 5950 | 6.5 |
实施例10 | 3.0 | 1100000 | 1100 | 5920 | 6.0 |
实施例11 | 3.0 | 1000000 | 1000 | 5500 | 5.9 |
实施例12 | 3.0 | 1050000 | 1100 | 5000 | 5.5 |
实施例13 | 3.0 | 980000 | 1000 | 4500 | 5.6 |
实施例14 | 3.0 | 1120000 | 1100 | 5600 | 7.2 |
实施例15 | 3.0 | 1280000 | 1200 | 6000 | 4.9 |
实施例16 | 3.0 | 1150000 | 1200 | 4900 | 6.0 |
实施例17 | 3.0 | 1000000 | 1100 | 6000 | 6.5 |
实施例18 | 3.0 | 1290000 | 1500 | 6100 | 8.1 |
实施例19 | 3.0 | 1260000 | 1500 | 5500 | 7.5 |
从表1可以看出,本发明中使用乙腈(CH3CN)作为溶剂,使用稳定性极佳的5-Azoniaspiro[4.4]nonane, tetrafluoroborate(1-)为溶质,与使用常规的四乙基四氟硼酸铵(Et4NBF4)为溶质,同一配比下,循环寿命大大增加;不同的电极活性材料对双电层电容器的功率特性和能量特性影响程度不同,而且不同电极活性材料具有不同的最佳正负极质量配比。以电极活性材料为活性炭为例,在正负极质量配比为1.0的时候,当工作电压为3.0V,循环寿命和高温负荷寿命都较差,因此如要使超级电容器达到100万次循环寿命,工作电压必须低于3.0V,而当正负极质量配比提高到1.1-1.3之间时,其工作电压可升高到3.0V,同时功率特性和能量特性均有所提高,当正负极质量配比为1.2时,功率密度达到6000w/kg,能量密度达到8.1wh/kg,而当正负极质量配比继续上升至1.4时,虽然可以扩大负极的反应区间,但是由于同时正极极化区间范围变窄,所以反而导致双电层电容器的寿命变差,实际工作电压降低。因此,对活性炭材料来说,当正负极配比在1.1-1.3之间任一值时,均可获得工作电压为3V的高功率双电层电容器,但同时也存在最佳正负极配比1.2,此时EDLC的各项性能达到最优。另外,从表1中可以看到,加有高温稳定剂3-甲基环丁砜(C5H10O2S),对高温负荷寿命的提高起到良好的效果。
本说明书中所述的只是本发明的较佳具体实施例,以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非对本发明的限制。凡本领域技术人员依本发明的构思通过逻辑分析、推理或者有限的实验可以得到的技术方案,皆应在本发明的范围之内。
Claims (9)
1. 一种工作电压为3V的高功率双电层电容器,其特征在于,所述双电层电容器的电解液溶质为双丁环四氟硼酸铵,5-Azoniaspiro[4.4]nonane, tetrafluoroborate(1-),分子式为C8H16N.BF4;有机电解液的溶剂由乙腈(CH3CN)和高温稳定剂3-甲基环丁砜,分子式为C5H10O2S组成;双电层电容器正负极活性物质的质量配比为1.1~1.3。
2.根据权利要求1所述的双电层电容器,其特征在于,所述双电层电容器正负极的活性物质为活性碳、碳纤维、碳布、碳气凝胶、碳纳米管、炭黑、石墨烯中的任一种或几种。
3.根据权利要求2所述的双电层电容器,其特征在于,所述正负极活性物质的质量配比为1.20。
4.根据权利要求1所述的双电层电容器,其特征在于,所述正负极活性物质是碳纤维,正负极质量配比为1.15。
5.根据权利要求1所述的双电层电容器,其特征在于,所述正负极活性物质是碳布,正负极质量配比为1.21。
6.根据权利要求1所述的双电层电容器,其特征在于,所述正负极活性物质是碳气凝胶,正负极质量配比为1.22。
7.根据权利要求1所述的双电层电容器,其特征在于,所述正负极活性物质是碳纳米管,正负极质量配比为1.17。
8.根据权利要求1所述的双电层电容器,其特征在于,所述正负极活性物质是炭黑,正负极质量配比为1.25。
9.根据权利要求1所述的双电层电容器,其特征在于,所述正负极活性物质是石墨烯,正负极质量配比为1.12。
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
C06 | Publication | ||
PB01 | Publication | ||
C10 | Entry into substantive examination | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
C02 | Deemed withdrawal of patent application after publication (patent law 2001) | ||
WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication |
Application publication date: 20120613 |