CN102369302A - 不含铍的高强度铜合金 - Google Patents
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Abstract
一种不含铍的高强度铜合金,包括体积百分比约为10-30%的L12-(Ni,Cu)3(Al,Sn),其中所述合金基本不包括晶界周围的网状不连续析出,且不含铍。所述合金还可包括至少一种组分,该组分选自Ag、Cr、Mn、Nb、Ti和V,其余的为Cu。
Description
联邦政府资助的研究和开发
与开发本发明主题有关的活动,至少部分受美国政府资助,海军空战中心合同号N68335-07-C-0108,因此,在美国可能收到许可权及其它权利的约束。
背景技术
铜-铍合金的屈服强度达965MPa(140ksi)以上,被广泛应用于航空航天衬套。但美国职业安全和卫生管理局呼吁减少铍的曝露,因为一旦吸入其粉尘,会引起致命性肺部疾病。铜-铍合金的首选替代品是铜-镍-锡旋节合金,如ToughMetò,但在非冷加工条件下,其屈服强度限制在724 MPa(105ksi)。另一种替代品是铝-青铜铸件。一种现有铝-青铜合金的名义组成为:10.3 Al、 5.0 Ni、 2.8 Fe,其余的为Cu(以质量百分数表示)。然而,在铸态条件下,其屈服强度限制在431 MPa(63ksi)。另一种替代品是镁-青铜铸件。一种现有镁-青铜合金的名义组成为:24.0 Zn、6.2 Al、3.8 Mn、3.0 Fe,其余的为Cu(以质量百分数表示)。然而,在铸态条件下,其屈服强度限制在414 MPa(60ksi)。因此,需要开发与这种铜铍合金机械和摩擦性能相类似的无铍、高强度铜合金。此外,应在非冷的加工条件下实现这些性能,以满足需要复杂制造或具有重型横截面的组件。
发明内容
本发明涉及以L12-(Ni,Cu)3(Al,Sn)为基础的晶内多组分金属间析出来强化的铜合金,用于滑动磨损等应用。根据一些方面,该合金基本不含晶界周围的网状不连续析出(Cellular Discontinuous Precipitation)。晶界周围的网状不连续析出能有害地影响合金的机械性能(见Findik, Journal of Materials Science Letters 1998; 17: 79-83,在此引入参考)。
根据另一些方面,本发明合金适合使用本领域技术人员公知的传统加工技术生产大型铸锭。为了一些应用,可将该合金离心铸造成近终形部件。也可通过EquaCast工序(见美国专利4,315,538 和 5,279,353,与 美国专利申请 2002/0007879,在此引入参考)、“鱼鹰”喷射沉积(Osprey spray deposition,见Hermann, Morris, Metallurgical Transactions A 1994; 25: 1403-1412,在此引入参考)、气动静压锻件(Pneumatic Isostatic Forging,见美国专利5,816,090,在此引入参考)、可使用热等静压的粉末冶金和其它铸造技术生产所述合金。
另一方面,一种高强度、无铍铜合金包括体积百分比为10-30%的、以L12-(Ni,Cu)3(Al,Sn)为基础的多组分金属间相。基本不包括晶界周围的网状不连续析出,以促进其韧性。
另一方面,一种高强度、无铍铜合金包括约19-24% 的Ni、约3.0-6.5%的 Sn、约1.2-1.9% 的Al、约0.05% 的B(以质量分数表示),还可包括至少一种组分X,该组分选自Ag、 Cr、Mn、Nb、Ti和 V, 其余为铜。该合金包括多组分金属间L12-(Ni,Cu)3(Al,Sn,X)相。
另一方面,一种高强度铜合金包括金属间Ni-V相。该Ni-V相可直接从熔体中析出,并接种细的面心立方晶粒。因此,该铸态合金的晶粒直径能小于约100μm。
另一方面,使用含有10-30%体积百分比、以L12-(Ni,Cu)3(Al,Sn)为基础的多组分金属间相的无铍、铜基合金来实施热处理方法。该方法包括:对所述合金进行两步的时效热处理,在第一步的时效热处理中,将温度保持在600℃和L12相固溶温度(一般小于800℃)之间,第二步的时效热处理中,将温度保持在450℃和550℃之间。或者,可以80℃/min的冷却速率使合金从约850-900℃的固溶温度缓慢冷却到约450-550℃的时效温度。
在下面的说明书中,结合附图对本发明的其它特点和优势进行详细说明。
附图说明
通过以下附图和实施例,详细描述本发明:
图1为展示本发明一个实施例中加工—结构—性能之间关系的***设计图;
图2为面心立方铜基基质中不同析出物强化效率的示意图;
图3为本发明各种实施例中Ni3Al和Ni3(Al,Sn)析出强化的比较示意图;
图4A和图4B为展示本发明各种实施例的组成窗口的组成图。
具体实施方式
图1为展示本发明一个实施例中加工—结构—性能之间关系的***设计图。应用所需的性能决定了合金所需的一系列的性能。本发明的合金展示了能够实现所需性能组合的微观结构特点,并可通过图1左侧所示的连续的加工步骤来实现。
本发明涉及高强度铜合金,该铜合金一般无铍、由以L12-(Ni, Cu)3(Al,Sn)为基础的多组分金属间析出强化。目前,各种不同的析出强化机理已使用于Cu-Ni合金中。图2展示了几种这样的析出的强化效率。金属间L12-Ni3Al相的析出强化是本领域公知的,但人们希望大幅提高L12相的强化效率,以实现对铜-铍合金的无毒可行替代。强化效率指为实现给定屈服强度所需的析出相分数的量。低的强化效率导致需要大量的析出相分数,这反过来使固溶处理后的淬火的抑制变得困难(时效前)。因此,在一个实施例中,提供的Cu-Ni合金采用了显示高强化效率的以L12-(Ni,Cu)3(Al,Sn)为基础的多组分金属间相,在时效前,可抑制该相的析出。多组分金属间相可能包括选自下面的元素:Ag、Cr、Mn、 Nb、 Ti和V。附图3为本发明各种实施例中Ni3Al和Ni3(Al,Sn)析出强化比较图。在一个实施例中,Cu-Ni合金使用了体积百分比为10-30%的、以L12-(Ni,Cu)3(Al,Sn)为基础的多组分金属间相。
在一个实施例中,为了增加L12-(Ni,Cu)3(Al,Sn,X)析出的驱动力,将合金中镍的摩尔分数限制为铝、锡和X(X= Ag, Cr, Mn, Nb, Ti, V)摩尔分数的约3倍。本发明的合金在固溶处理条件下很容易形成,且可析出强化。此外,在一些实施例中,该合金中通常不含有铍,以有助于实现低毒性,如将铍含量限制为约为0.06wt%(质量分数)。
在一个实施例中,所述合金中含有体积百分比为10-30 vol %的、以L12-(Ni,Cu)3(Al,Sn)相为基础的多组分金属间相。其微观结构中基本不包括晶界周围的网状不连续析出,以促进其韧性。在另一个实施例中,所述合金的组成为约19-24%的Ni、约3.0-6.5% 的Sn、约1.2-1.9%的 Al、约0.05% 的B,可包括至少一种组分X,该组分可选自Ag、 Cr、Mn、Nb、Ti和 V,其中所述合金含有多组分金属间L12-(Ni,Co,Cu)3(Al,Sn,X) 相。所述合金中每种组分X的含量可为约1.0wt%。在另一个实施例中,所述合金至少包括质量分数为10%的Ni和金属间Ni-V相。所述Ni-V相析出可直接来自熔体,并接种面心立方晶粒。因此,在一个实施例中,铸态合金的晶粒直径可达约100μm,如30.0 Ni、2.0 V,其余的为Cu(以质量百分数表示),在另一个实施例中晶粒直径约为60-100 μm。
根据本发明各种实施例,表1列出了6种原型合金的名义组成。合金A、B和C是通过真空熔铸法成型,而合金D、E、F和G是非真空熔炼离心铸造。所有实施例中的合金A-G均采用多组分金属间L12-(Ni,Co,Cu)3(Al,Sn,X)析出,其中X可选自Ag、Cr、Mn、 Nb、 Ti和 V。表1还包括每个所列合金热处理后测得的峰值性能。测得的电导率(σ)以% IACS(国际退火铜标准)形式报告。
表1
Miki和Amano公开的现有合金(Miki, Amano, Mater Trans JIM 1979; 20: 1-10)中含有31%的L12 相分数,然而显示出有限的维氏硬度(VHN)为281,屈服强度(YS)约717MPa(104ksi)。但是,合金实施例A-G中L12 的相分数约低于30%,显示的维氏硬度接近或超过350,屈服强度约为896 MPa(130ksi)。通过添加少量锡改善L12 相,实现这些合金的高强化效率。通过先进的高分辨率微观结构表征技术,如局部电极原子-探针分析,来确认改善的L12-(Ni,Co,Cu)3(Al,Sn,X)相。
现有参考文件指出:向Cu-Ni合金中添加锡除了为实现此目的,锡的添加还能促进旋节分解和Ni3Sn的析出。同样,现有参考文件还指出:含锡的Cu-Ni合金,如ToughMet Cu-15Ni-8Sn合金,由于初期的熔化很难实现均匀化及其后的锻造。这种合金初期的熔化是由低熔点的D03-(Ni,Cu)-3Sn相引起的, D03-(Ni,Cu)-3Sn相由于显微偏析形成最终的凝固产品。然而发明人已证明了如果将本发明的合金进行合适的均匀化,可基本溶解掉回到固溶体中的有害D03-(Ni,Cu)3Sn相。在一个实施例中,可使用多步热处理实现均匀化,需要注意的是均匀化处理的第一步不能超过初期熔化温度。下面描述了一些关于合金E的均匀化热处理的实施例,列于表2中。在均匀化之后,利用传统锻造技术对经熔铸法加工的合金进行热加工,如在约775-850℃下锻压和旋锻。可以理解,这些说明性的热处理方法或其它类似热处理方法,可有效地用于处理各种含锡的Cu-Ni合金。
现有合金显示了晶界周围具有网状不连续析出。例如,当在600℃时效20min,Miki 和Amano公开的合金表现出这种有害析出。本发明发明人证明了在500℃时效4小时在实验的合金中这种有害的析出,该合金的名义组成为:12.0 Ni、2.0 Al,其余的为Cu(质量百分数%)。但是在本发明实施例的合金中可以基本阻止这种有害析出。在均匀化处理之后,可对所述合金进行时效处理。在一个实施例中,采用两步时效处理,包括在600℃与L12 相固溶温度之间进行30-60min的第一步时效处理,以及在约450-550℃的温度范围进行8-16小时的第步二时效处理。在一个实施例中,第一步时效处理在约700℃进行,第二步时效处理在约500℃进行。所述第一步时效处理在晶界析出L12 颗粒,可有效防止第二步时效处理中晶界的迁移。该处理防止接下来晶界周围出现网状不连续析出,这些析出对力学性能有害。或者,在一个实施例中,可将所述合金缓慢冷却,如美国专利4,016,010的中描述的(通过参考引入此处),以80℃/min的冷却速率,从约850-900℃的固溶温度冷却至约450-550℃的时效温度。
图4A和图4B为由测定的加工性能和微观结构参数限定的本发明各个说明性的实施例的组成窗口的组成图。锡的上限至少部分通过计算的Scheil凝固温度界定,以确保接下来的均匀化和热加工性。展示了铝和锡的下限,为合金实施例中L12的相分数在约20%以上。将铝和锡的上限设计为确保从均匀化/溶解温度起可抑制淬火,并受到L12 颗粒的固溶温度的影响,该固溶温度可保持800℃以下,确保热加工窗口。很明显,合金实施例A-G中的每一个都落入图4A和4B所示的组成窗口中。
通过选择镍、锡和铝的浓度,可生产本发明各种实施例的合金,其在时效温度500℃时具有体积百分比至少约为10%的L12 相。此外,实施例合金A中使用了少量硼,能提高晶界的结合力。实施例合金B中使用了少量银, 能提高耐磨性;可直接从熔体析出的Ni-V颗粒,能通过原位面心立方晶粒的接种细化晶粒尺寸。实施例合金C中使用了少量钛, 能提高L12 析出的强化效率。实施例合金D中使用了少量铌, 能通过Ni3Nb析出细化晶粒尺寸;使用了少量铬,可通过铬析出增强强化效率。实施例合金E中使用了可直接从熔体析出的Ni-V颗粒,能通过原位面心立方晶粒的接种细化晶粒尺寸。所述原位接种产生细小的晶粒尺寸的铸态,例如直径为60-100μm,这反过来明显改善断裂特性。实施例合金F和G中使用了少量钴,能通过fcc-Co析出增强强化效率。实施例含钒合金E(表1)的典型拉伸性能列于下表2中。如上所述,对实施例合金E进行了各种组合的均匀化处理和时效处理,具体使用的均匀化处理和时效处理见表2。每个数据点表示两种测试的平均值。由表2可知,与单步短时间均匀化处理相比,多步均匀化处理提高了拉伸伸长率。
表 2
均匀化处理 | 时效处理 | UTS (ksi) | 0.2% YS (ksi) | 伸长率 % | RA % |
850°C/1小时 + 水淬 | 700°C/30分钟+水淬+ 500°C/8小时 +水淬 | 142 | 131 | 1.0 | 4.0 |
850°C/2小时 +水淬 | -同上- | 142 | 134 | 1.0 | 3.3 |
850°C/4小时+水淬 | -同上- | 143 | 133 | 1.0 | 2.8 |
700°C/8小时+ 750°C/16小时 + 800°C/8小时 + 825°C/16小时+水淬 | -同上- | 141 | 133 | 2.7 | 3.9 |
下面是与本发明开发的合金有关的试验的实施例。
实施例1:合金A
合金A的真空感应熔体通过真空熔铸法成型。对该合金进行多步均匀化处理,第一步在700℃处理8h,第二步在750℃处理16h,第三步在825℃处理16h,接着进行水淬。再在825℃锻造至其高度降低60%。再在825℃进行2h固溶热处理,水淬后,然后进行固溶温度下(sub-solvus)的两步时效热处理,第一步在700℃时效30min,然后水淬,第二步在500℃时效8h,然后水淬。这种情况下合金A的拉伸屈服强度约为910-930 MPa(132-134 ksi),与铜-铍合金的类似。此外,这种情况下的合金A 的伸长率为3-8%,优于铸态Cu-Be合金,其在类似强度水平时的伸长率仅为1%。
实施例2:合金B
合金B的30-lb真空感应熔体通过真空熔铸法成型。在熔化和均匀化后对合金进行热轧。接着对该合金进行固溶温度下的两步时效热处理。对各种时效条件下的维氏硬度值进行测定,如下表3所示。典型结果如表1所示。
表 3
实施例3:合金C
合金C的B30-lb真空感应熔体通过真空熔铸法成型。在熔化和均匀化后对合金进行热轧。对该合金在900℃固溶热处理1h,水淬,接着进行固溶温度下的两步时效热处理,水淬。对各种时效条件下的维氏硬度值进行测定,如下表4所示。典型结果如表1所示。
表 4
还测定了合金C样品的屈服强度和极限拉伸强度(UTS)。为了进行测量,在850-900℃对合金进行2h的固溶热处理,水淬,接着进行固溶温度下的两步时效热处理,第一步在650-750℃时效30分钟,水淬,第二步在500℃时效4-8小时,水淬。合金C的屈服强度约为830-890MPa(120-129ksi),极限拉伸强度约为920-985MPa(133-143ksi),与铜-铍合金的类似。
实施例4:合金D
合金D经非真空熔炼的离心铸造。铸件重约140磅,高度5英寸,外径15.25英寸,内径11.25英寸。该合金经过多步均匀化处理,第一步在825℃处理8小时,接着第二步在900℃处理16小时。然后对所述合金进行低于固溶温度下的两步时效热处理。对各种时效条件下的维氏硬度值进行测定,如下表5所示。典型结果如表1所示。
表 5
实施例5:合金E
合金E经非真空熔炼的离心铸造。铸件重约140磅,高度5英寸,外径15.25英寸,内径11.25英寸。在合金E中添加钒,促进Ni-V颗粒的形成,这反过来接种面心立方晶粒,从而成功地细化晶粒尺寸,使晶粒尺寸约为60-100μm。该合金经过多步均匀化处理,第一步在900℃处理8h,接着第二步在950℃处理16h。然后对合金进行低于固溶温度下的两步时效热处理。对各种时效条件下的维氏硬度值进行测定,如下表6所示。典型结果如表1所示。
表6
还测定了合金E样品的屈服强度和极限拉伸强度(UTS)。为了进行测量,对该合金进行多步均匀化处理,第一步在700℃处理8小时,第二步在750℃处理16小时,第三步在800℃处理8小时,第四步在825℃处理16小时,接着进行水淬。然后对合金进行低于固溶温度下的两步时效热处理,第一步在700℃时效30分钟,水淬,第二步在500℃时效8小时,水淬。这种情况下的合金E的压缩屈服强度约为920 MPa(133ksi),极限拉伸强度约为970 MPa(141ksi),与铜-铍合金的类似。此外,这种情况下的合金A 的伸长率为2.7%,优于铸态铜-铍合金,其在相似强度水平伸长率仅1%。在进行可选的冷加工后,预计合金E的伸长率还可进一步提高至约40%。
实施例6:合金F
合金F经非真空熔炼的离心铸造。铸件重约162磅,高度10.5英寸,外径13英寸,内径9英寸。该合金经过多步均匀化处理,第一步在900℃处理8h,接着第二步在950℃处理16h。然后对合金进行低于固溶温度下的两步时效热处理。对各种时效条件下的维氏硬度值进行测定,如下表7所示。典型结果如表1所示。
表 7
实施例7:合金G
合金G经非真空熔炼的离心铸造。铸件重约162磅,高度10.5英寸,外径13英寸,内径9英寸。该合金经过多步均匀化处理,第一步在900℃处理8小时,接着第二步950℃处理16小时。然后对合金进行低于固溶温度下的两步时效热处理,以防止晶界周围的出现网状不连续析出。对各种时效条件下的维氏硬度值进行测定,如下表8所示。典型结果如表1所示。
表 8
本发明公开的各种实施例Cu-Ni合金提供优于包括Cu-Be合金在内的现有合金的益处和优点。例如,所述合金可提供高强度、高硬度、良好的耐腐蚀性、良好的耐磨性、良好的高温热稳定性和高的电导率和热导率,同时可以避免毒性问题。因此,本发明的合金可替代负载轴承套管,负载轴承套管需要高强度和低摩擦系数,来最大化提高耐磨性。此外,本发明的合金还可用于石油和天然气钻探组件, 石油和天然气钻探组件需要良好的抗腐蚀性、高强度和低摩擦系数;也可用于接近最终回火温度的高温应用(高于替代物CuBe或CuNiSn合金)。此外,本发明的合金也可用于需要铜基合金固有的电导率和热导率时的应用。进一步地,本发明合金可用于需要高的弹性回弹和低毒性的非磁性弹性涂敷器。本领域的技术人员可容易的理解本发明的其他益处和优点。
此处已经描述了几种可供选择的实施方式和实施例。本领域的普通技术人员都能明白各个实施例的特征,以及成分可能的组合和变化。本领域普通技术人员还了解上述任一实施例可与本发明所述的其它实施例结合。在不脱离本发明的精神和核心特征的前提下,本发明可用其他具体形式来实施。因此,本发明的实施例的作用是说明性的而不是限制性的,本发明并不限于文中所述细节。因此,尽管描述了具体的实施例,但在不脱离本发明构思的前提下,还可做出其他改变,本发明的保护范围以所附权利要求的范围限制。
Claims (24)
1.一种铜合金,包括:
体积百分比约为10-30%的L12-(Ni,Cu)3(Al,Sn),其中所述合金基本不包括晶界周围的网状不连续析出,且不含铍。
2.根据权利要求1所述的合金,其特征在于,还包括约19-24% 的Ni、约3.0-6.5%的 Sn、约1.2-1.9% 的Al、约0.05% 的B,其余的为Cu。
3.根据权利要求2所述的合金,其特征在于,还包括至少一种组分X,该组分X选自Ag、Cr、Mn、 Nb、Ti和 V。
4.根据权利要求3所述的合金,其特征在于,每种组分X的含量约为1.0 wt%。
5.根据权利要求1所述的合金,其特征在于,还包括:至少约10% 的Ni,以及金属间Ni-V相,其中铸态合金的晶粒尺寸约小于100μm。
6.一种铜合金,其按质量百分比包括:
约19-24% 的Ni、约3.0-6.5%的 Sn、约1.2-1.9% 的Al、约0.05%的 B,其余的为铜,其中,所述合金包括多组分金属间L12-(Ni,Co,Cu)3(Al,Sn,X)相,且不含铍。
7.根据权利要求6所述的合金,其特征在于,还包括至少一种组分X,该组分X选自Ag、Cr、Mn、 Nb、Ti和 V。
8.根据权利要求7所述的合金,其特征在于,每种组分X的含量约为1.0 wt%。
9.根据权利要求6所述的合金,其特征在于,所述合金含有约24%的 Ni、约4% 的Sn、约1.2% 的Al、约0.8%的V、约0.005%的 B,其余的为Cu。
10.根据权利要求6所述的合金,其特征在于,所述合金含有约19%的Ni、约6.5%的 Sn、约1.5% 的Al、约1.0%的Ag,其余的为Cu。
11.根据权利要求6所述的合金,其特征在于,所述合金含有约20%的 Ni、约5.0%的 Sn、约2.0%的 Al、约0.1%的Ti,其余的为Cu。
12.根据权利要求6所述的合金,其特征在于,所述合金含有约19% 的Ni、约6.5% 的Sn、约1.5%的 Al、约0.5%的 Cr、约2.0% 的Nb,其余的为Cu。
13.根据权利要求6所述的合金,其特征在于,所述合金含有约24%的 Ni、约4.5%的Sn、约1.2% 的Al、约0.8%的 V,其余的为Cu。
14.根据权利要求6所述的合金,其特征在于,所述合金含有约24%的 Ni、约4.5%的 Sn、约1.9% 的Al、约1.0%的 Co、约0.5% 的Nb,其余的为Cu。
15.根据权利要求6所述的合金,其特征在于,所述合金含有约24% 的Ni、约3.0%的 Sn、约1.9%的 Al、约1.0% 的Co、约0.5%的 Nb,其余的为Cu。
16.根据权利要求6所述的合金,其特征在于,所述合金还包括体积百分比约为10-30%的、以L12-(Ni,Cu)3(Al,Sn)为基础的多组分金属间相。
17.一种铜合金,包括:
至少约10wt%的Ni和不超过约0.06wt%的Be,以及金属间Ni-V相,
其中,铸态合金的晶粒尺寸约小于100μm。
18.根据权利要求17所述的合金,其特征在于,所述合金还包括体积百分比约为10-30%的、以L12-(Ni,Cu)3(Al,Sn)为基础的多组分金属间相。
19.一种方法,包括:
提供不含铍的铜基合金,该合金含有体积百分比约为10-30%的、以L12-(Ni,Cu)3(Al,Sn)为基础的多组分金属间相;
通过时效热处理方式对合金进行加热处理,该加热处理至少包括第一步和第二步,其中所述第一步包括将合金加热到温度为600℃至L12 相固溶温度之间,所述第二步包括将合金加热到温度为450-550℃。
20.根据权利要求19所述的方法,其特征在于,所述合金还含有约1.2-1.9% 的Al、约0.05% 的B,其余的为Cu,其中,在时效热处理后,所述合金包括多组分金属间L12-(Ni,Co,Cu)3(Al,Sn,X)相。
21.根据权利要求20所述的合金,其特征在于,还含有至少一种组分X,该组分X选自Ag、Cr、Mn、 Nb、Ti和 V。
22.根据权利要求20所述的方法,其特征在于,所述合金还含有约0.5%的Cr、约0.5%的Nb,约0.8%的V,和约1.0%的Co,其中,在时效热处理后,所述合金包括多组分金属间L12-(Ni,Co,Cu)3(Al,Sn,V)相。
23.根据权利要求19所述的方法,其特征在于,所述合金还含有约19-24%的 Ni、约3.0-6.5% 的Sn、约1.2-1.9% 的Al、约0.05%的 B,其余的为Cu。
24.根据权利要求23所述的合金,其特征在于,还含有至少一种组分X,该组分X选自Ag、Cr、Mn、 Nb、Ti和 V。
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