CN102365778B - 电极-膜-框接合体及其制造方法 - Google Patents

电极-膜-框接合体及其制造方法 Download PDF

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Abstract

本发明的电极-膜-框接合体的制造方法，包括如下工序：接近第1气体扩散层地在第1催化剂层的边缘部上配置预先成形的第1成形体，并且接近第2气体扩散层地在第2催化剂层的边缘部上配置预先成形的第2成形体，按照在不直接接触从高分子电解质膜的厚度方向来看位于第2成形体的外缘部内侧的高分子电解质膜的第2主面的内侧区域的状态下将第1成形体和第2成形体一体地连接的方式，来注射成形第3成形体，由此用第1成形体、第2成形体和第3成形体来形成框体。由此，能够抑制高分子电解质膜的劣化。

Description

电极-膜-框接合体及其制造方法
技术领域
本发明涉及例如作为汽车等移动体、分散发电***、家庭用的废热发电***(コ一ジエネレ一シヨンシステム)等的驱动源来使用的燃料电池，特别涉及该燃料电池所具备的电极-膜-框接合体及其制造方法。
背景技术
燃料电池(例如，高分子电解质型燃料电池)是通过使含有氢的燃料气体和空气等含有氧的氧化剂气体产生电化学反应，来同时产生电力和热的装置。
燃料电池一般通过层叠多个单元，并用螺栓等紧固部件将这些单元加压紧固而构成。1个单元通过用一对板状的导电性的隔板夹着膜电极接合体(以下，称作MEA：Membrane-Electrode-Assembly)而构成。MEA的边缘部用框体来保持。另外，在此，将具备所述框体的MEA称作电极-膜-框接合体。
电极-膜-框接合体，通常如下来形成(例如，参照专利文献1：国际公开号WO2009/072291号)。图26A～图26C是将MEA和框体的接合部分放大来示出现有的电极-膜-框接合体的制造工序的示意说明图。
首先，如图26A所示，通过在模具T100A内流入熔融后的热塑性树脂，来对构成框体102的一部分的一次成形体102A进行注射成形。
接下来，如图26B所示，在一次成形体102A上配置MEA101。
在此，MEA101由高分子电解质膜111、和配置于该高分子电解质膜111的两面的一对电极层112构成。各电极层112通常由以担载了金属催化剂的碳粉为主要成分的催化剂层113、和配置于该催化剂层113上的多孔且具有导电性的气体扩散层114构成。
接着，如图26C所示，通过在模具T100B内流入熔融后的热塑性树脂，来对构成框体102的其他部分的二次成形体102B进行注射成形。由此，一次成形体102A和二次成形体102B一体化地形成框体102，制造了电极-膜-框接合体。
专利技术文献
专利文献
专利文献1：国际公开号WO2009/072291
在所述现有的制造方法中，通过注射成形来形成框体102的二次成形体102B。在该注射成形中，需要使热塑性树脂熔融，因此流入到模具内时的热塑性树脂的温度成为例如200度以上的高温。在对二次成形体102B进行注射成形时，在高温的热塑性树脂直接接触高分子电解质膜111的情况下，由于热塑性树脂的热从而高分子电解质膜111有可能发生劣化(膜厚的减少、强度降低等)。此外，催化剂层113通常由以担载了金属催化剂的碳粉为主要成分的多孔的部件构成。在高温的热塑性树脂直接接触催化剂层113的情况下，高温的热塑性树脂透过催化剂层113而到达高分子电解质膜111，由于热塑性树脂的热从而高分子电解质膜111有可能发生劣化(膜厚的减少、强度降低等)。
此外，为了确保足够的成形精度，一般需要使热塑性树脂向模具内的注射压力为例如单元的紧固压的10倍以上的高压。在对二次成形体102B进行注射成形时，在高压的热塑性树脂直接接触高分子电解质膜111的情况下，由于热塑性树脂的压力从而高分子电解质膜111有可能发生劣化。此外，在高压的热塑性树脂直接接触催化剂层113的情况下，高压的热塑性树脂透过催化剂层113而到达高分子电解质膜111，由于热塑性树脂的压力从而高分子电解质膜111有可能发生劣化。
若高分子电解质膜111发生劣化，则燃料电池的发电性能将降低。特别是，因为二次成形体102B靠近发电部，所以发电部附近的高分子电解质膜111劣化所导致的发电性能的降低的问题变得显著。在此，发电部是指从高分子电解质膜111的厚度方向来看，一对气体扩散层114、114相互重叠的部分。
发明内容
因此，本发明的目的在于解决所述问题，提供一种能够抑制高分子电解质膜的劣化的电极-膜-框接合体及其制造方法、以及具备该电极-膜-框接合体的燃料电池。
为了达成所述目的，本发明如下来构成。
根据本发明的第1方式，提供一种电极-膜-框接合体的制造方法，是在膜电极接合体的边缘部形成了框体的电极-膜-框接合体的制造方法，其中所述膜电极接合体具有：第1催化剂层，其配置于高分子电解质膜的第1主面；第1气体扩散层，其配置于所述第1催化剂层的主面；第2催化剂层，其配置于所述电解质膜的第2主面；和第2气体扩散层，其配置于所述第2催化剂层的主面，
所述制造方法包括如下工序：
按照从所述电解质膜的厚度方向来看，使所述电解质膜的边缘部和预先成形的具有框状的形状的第1成形体的至少内缘部重叠的方式，在所述电解质膜的第1主面侧配置所述第1成形体的工序；
按照从所述电解质膜的厚度方向来看，使所述电解质膜的边缘部和预先成形的具有框状的形状的第2成形体的至少内缘部重叠的方式，在所述电解质膜的第2主面侧配置所述第2成形体的工序；和
在配置所述第1成形体的工序以及配置所述第2成形体的工序之后，按照在不直接接触从所述电解质膜的厚度方向来看位于所述第2成形体的外缘部内侧的所述电解质膜的第2主面的内侧区域的状态下将所述第1成形体以及所述第2成形体一体地连接的方式，在所述第1成形体和所述第2成形体之间注射成形第3成形体，由此来形成包含所述第1成形体、所述第2成形体和所述第3成形体的所述框体的工序。
根据本发明的第2方式，提供一种第1方式所述的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，在配置所述第2成形体的工序中，按照使所述第2催化剂层的边缘部的主面的一部分露出的方式，在所述第2催化剂层的边缘部上配置所述第2成形体，
在形成所述框体的工序中，按照从所述电解质膜的厚度方向来看，使所述第3成形体的一部分和所述露出的第2催化剂层的边缘部的一部分重叠的方式，来注射成形所述第3成形体。
根据本发明的第3方式，提供一种第2方式所述的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，在形成所述框体的工序中，按照使构成所述第3成形体的树脂材料的一部分混合存在于所述露出的第2催化剂层的边缘部的一部分的方式，来注射成形所述第3成形体。
根据本发明的第4方式，提供一种第2方式所述的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，在配置所述第1成形体的工序中，按照使所述第1催化剂层的边缘部的主面的一部分露出的方式，在所述第1催化剂层的边缘部上配置所述第1成形体，
在形成所述框体的工序中，按照从所述电解质膜的厚度方向来看，使所述第3成形体的一部分和所述露出的第1催化剂层的边缘部的一部分重叠的方式，来注射成形所述第3成形体。
根据本发明的第5方式，提供一种第4方式所述的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，在形成所述框体的工序中，按照使构成所述第3成形体的树脂材料的一部分混合存在于所述露出的第1催化剂层的边缘部的一部分的方式，来注射成形所述第3成形体。
根据本发明的第6方式，提供一种第1～5方式中任意一项所述的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，关于所述膜电极接合体，从所述电解质膜的厚度方向来看，所述第1催化剂层的边缘部以及所述第2催化剂层的边缘部中的至少一方配置于所述电解质膜的边缘部的内侧。
根据本发明的第7方式，提供一种第1～5方式中任意一项所述的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，关于所述膜电极接合体，从所述电解质膜的厚度方向来看，所述第1催化剂层的边缘部配置于所述第1气体扩散层的边缘部的外侧，所述第2催化剂层的边缘部配置于所述第2气体扩散层的边缘部的外侧，
在配置所述第1成形体的工序中，按照从所述电解质膜的厚度方向来看，使所述第1催化剂层的边缘部和所述第1成形体的至少内缘部重叠的方式，来配置所述第1成形体，
在配置所述第2成形体的工序中，按照从所述电解质膜的厚度方向来看，使所述第2催化剂层的边缘部和所述第2成形体的至少内缘部重叠的方式，来配置所述第2成形体。
根据本发明的第8方式，提供一种第1～7方式中任意一项所述的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，在配置所述第1成形体的工序、配置所述第2成形体的工序、以及形成所述框体的工序之前，所述制造方法还包括：
在所述第1催化剂层的主面配置所述第1气体扩散层的工序；和
在所述第2催化剂层的主面配置所述第2气体扩散层的工序，
在配置所述第1成形体的工序中，从所述电解质膜的厚度方向来看，在所述第1气体扩散层的边缘部的外侧配置所述第1成形体，
在配置所述第2成形体的工序中，从所述电解质膜的厚度方向来看，在所述第2气体扩散层的边缘部的外侧配置所述第2成形体。
根据本发明的第9方式，提供一种第1～7方式中任意一项所述的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，在配置所述第1成形体的工序、配置所述第2成形体的工序、以及形成所述框体的工序之后，所述制造方法还包括：
在所述第1催化剂层的主面配置所述第1气体扩散层的工序；和
在所述第2催化剂层的主面配置所述第2气体扩散层的工序，
在配置所述第1成形体的工序中，从所述电解质膜的厚度方向来看，在所述第1成形体的内缘部的内侧配置所述第1气体扩散层，
在配置所述第2成形体的工序中，从所述电解质膜的厚度方向来看，在所述第2成形体的内缘部的内侧配置所述第2气体扩散层。
根据本发明的第10方式，提供一种第8或9方式所述的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，在形成所述框体的工序中，按照构成所述第3成形体的树脂材料的一部分混合存在于所述第2气体扩散层的边缘部的方式来注射成形。
根据本发明的第11方式，提供一种第8或9方式所述的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，所述第1成形体与所述第1气体扩散层空出间隙地配置，
所述第2成形体与所述第2气体扩散层空出间隙地配置，
在形成所述框体的工序之后，还包括在所述间隙配置弹性体的工序。
根据本发明的第12方式，提供一种第1方式所述的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，所述第1成形体和所述第2成形体，在通过所述第3成形体而连接之前，按照它们的一部分被连接的方式一体成形。
根据本发明的第13方式，提供一种电极-膜-框接合体，其在膜电极接合体的边缘部形成了框体，其中所述膜电极接合体具有：第1催化剂层，其配置于高分子电解质膜的第1主面；第1气体扩散层，其配置于所述第1催化剂层的主面；第2催化剂层，其配置于所述电解质膜的第2主面；和第2气体扩散层，其配置于所述第2催化剂层的主面，
所述框体具有第1成形体、第2成形体和第3成形体，
所述第1成形体具有框状的形状，按照从所述电解质膜的厚度方向来看，使所述电解质膜的边缘部和至少所述第1成形体的内缘部重叠的方式，配置于所述电解质膜的第1主面侧，
所述第2成形体具有框状的形状，按照从所述电解质膜的厚度方向来看，使所述电解质膜的边缘部和至少所述第2成形体的内缘部重叠的方式，配置于所述电解质膜的第2主面侧，
所述第3成形体按照将所述第1成形体和所述第2成形体一体地连接的方式，配置于所述第1成形体和所述第2成形体之间。
根据本发明的第14方式，提供一种第13方式所述的电极-膜-框接合体，其中，所述框体，按照从所述电解质膜的厚度方向来看，使所述第1催化剂层以及所述第2催化剂层的边缘部的一部分中的至少一方和所述第3成形体的一部分重叠的方式配置。
根据本发明的第15方式，提供一种第13或14方式所述的电极-膜-框接合体，其中，构成所述第3成形体的树脂材料的一部分，混合存在于所述第1催化剂层的边缘部的主面的一部分以及第2催化剂层的边缘部的主面的一部分中的至少一方，
构成所述第1成形体的材料没有混合存在于所述第1催化剂层的边缘部的主面，
构成所述第2成形体的材料没有混合存在于所述第2催化剂层的边缘部的主面。
根据本发明的第16方式，提供一种第13～15方式中任意一项所述的电极-膜-框接合体，其中，从所述电解质膜的厚度方向来看，所述第1催化剂层的边缘部以及所述第2催化剂层的边缘部中的至少一方配置于所述电解质膜的边缘部的内侧。
根据本发明的第17方式，提供一种第13～16方式中任意一项所述的电极-膜-框接合体，其中，从所述电解质膜的厚度方向来看，所述第1催化剂层的边缘部配置于所述第1气体扩散层的边缘部的外侧，所述第2催化剂层的边缘部配置于所述第2气体扩散层的边缘部的外侧，
所述框体，
按照从所述电解质膜的厚度方向来看，使所述第1催化剂层的边缘部和所述第1成形体的至少内缘部重叠的方式，来配置所述第1成形体，
按照从所述电解质膜的厚度方向来看，使所述第2催化剂层的边缘部和所述第2成形体的至少内缘部重叠的方式，来配置所述第2成形体。
根据本发明的第18方式，提供一种第13～17方式中任意一项所述的电极-膜-框接合体，其中，所述第1成形体，从所述电解质膜的厚度方向来看，配置于所述第1气体扩散层的边缘部的外侧，
所述第2成形体，从所述电解质膜的厚度方向来看，配置于所述第2气体扩散层的边缘部的外侧。
根据本发明的第19方式，提供一种第18方式所述的电极-膜-框接合体，其中，所述第1以及第2成形体中的至少一方，与所述第1以及第2气体扩散层中的至少一方空出间隙地配置，并按照覆盖该间隙和与该间隙相邻的所述第1以及第2成形体中的至少一方的方式配置有弹性体。
根据本发明的第20方式，提供一种第19方式所述的电极-膜-框接合体，其中，所述弹性体，构成所述弹性体的树脂材料的一部分混合存在于与所述间隙相邻的第1以及第2气体扩散层中的至少一方的边缘部。
根据本发明的第21方式，提供一种第13方式所述的电极-膜-框接合体，其中，所述第1成形体和第2成形体由硬度不同的树脂材料构成。
根据本发明的第22方式，提供一种第21方式所述的电极-膜-框接合体，其中，所述第1以及第2成形体的任意一方由热塑性树脂构成，
所述第1以及第2成形体的任意另一方由热塑性弹性体构成。
根据本发明的第23方式，提供一种第13方式所述的电极-膜-框接合体，其中，所述第1以及第2成形体的至少任意一方由包含热塑性树脂层和热塑性弹性体层的多层构造构成。
根据本发明的第24方式，提供一种第23方式所述的电极-膜-框接合体，其中，所述热塑性弹性体层按照与所述第1或第2催化剂层的边缘部接触的方式构成。
根据本发明的第25方式，提供一种燃料电池，其具备第13～24方式中任意一项所述的电极-膜-框接合体。
发明效果
在本发明的电极-膜-框接合体的制造方法中，在电解质膜的边缘部的第1主面侧配置预先成形的第1成形体，并且在电解质膜的边缘部的第2主面侧配置预先成形的第2成形体。此外，从电解质膜的厚度方向来看，使第3成形体不直接接触位于第2成形体的外缘部内侧的电解质膜的主面的内侧区域。即，在发电部的附近，使高温以及高压的热塑性树脂不会直接接触催化剂层。由此，能够抑制高分子电解质膜的劣化，并能够抑制发电性能的降低。
此外，根据本发明的电极-膜-框接合体的制造方法，通过对第3成形体进行注射成形，来将第1成形体和第2成形体一体化，因此能够提高框体和MEA的紧密性。
此外，根据本发明的电极-膜-框接合体，由3个成形体构成框体，并由第3成形体将第1成形体和第2成形体一体地连接，因此能够无需对第1成形体和第2成形体进行注射成形。由此，能够抑制高分子电解质膜的劣化。
附图说明
本发明的这些和其他的目的和特征，通过与附图相关的优选实施方式所关联的如下记述将会明确。在该附图中，
图1是对本发明的第1实施方式所涉及的具有电极-膜-框接合体的燃料电池的构造的一部分进行分解来示意性地表示的立体图。
图2是将图1的II-II线剖面处的单元的层叠剖面的一部分进行分解来表示的图。
图3是示意性地表示图1的电极-膜-框接合体的结构的平面图。
图4是图3的IV-IV线剖面图。
图5是表示图1的电极-膜-框接合体的阳极隔板侧的表面构造的平面图。
图6是表示图1的电极-膜-框接合体的阴极隔板侧的表面构造的平面图。
图7A是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来示出图1的电极-膜-框接合体的制造工序的示意剖面图。
图7B是表示图7A之后的工序的示意剖面图。
图7C是表示图7B之后的工序的示意剖面图。
图8A是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来示出与图7A～图7C所示的电极-膜-框接合体的制造工序不同的制造工序的示意剖面图。
图8B是表示图8A之后的工序的示意剖面图。
图8C是表示图8B之后的工序的示意剖面图。
图8D是表示图8C之后的工序的示意剖面图。
图9是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来表示本发明的第2实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的示意剖面图。
图10是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来表示本发明的第3实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的示意剖面图。
图11是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来表示本发明的第4实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的示意剖面图。
图12是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来表示本发明的第5实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的示意剖面图。
图13是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来表示本发明的第6实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的示意剖面图。
图14是表示第1催化剂层和第2催化剂层短路后的状态的示意剖面图。
图15是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来表示本发明的第7实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的示意剖面图。
图16是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来表示本发明的第8实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的示意剖面图。
图17是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来表示本发明的第9实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的示意剖面图。
图18是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来表示本发明的第10实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的示意剖面图。
图19是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来表示本发明的第11实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的示意剖面图。
图20是示意性地表示本发明的第12实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的结构的平面图。
图21是图20的VI-VI线剖面图。
图22A是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来示出本发明的第12实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的制造工序的示意剖面图。
图22B是表示图22A之后的工序的示意剖面图。
图22C是表示图22B之后的工序的示意剖面图。
图23是示意性地表示本发明的第13实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的结构的平面图。
图24是图23的VIII-VIII线剖面图。
图25是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来表示本发明的第14实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的示意剖面图。
图26A是将MEA和框体的接合部分放大来示出现有的电极-膜-框接合体的制造工序的示意说明图。
图26B是表示图26A之后的工序的示意剖面图。
图26C是表示图26B之后的工序的示意剖面图。
图27是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来表示本发明的第15方式所涉及的电极-膜-框接合体的示意剖面图。
图28是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来表示本发明的第16方式所涉及的电极-膜-框接合体的示意剖面图。
具体实施方式
在继续本发明的记述之前，在附图中对相同的部件赋予相同的参照符号。
以下，参照附图对本发明的实施方式进行说明。
(第1实施方式)
利用图1～图5来说明本发明的第1实施方式所涉及的具有电极-膜-框接合体的燃料电池的构造。图1是对本第1实施方式所涉及的具有电极-膜-框接合体的燃料电池的构造的一部分进行分解来示意性地表示的立体图。图2是对图1的II-II线剖面处的单元的层叠剖面的一部分进行分解来表示的图。图3是示意性地表示图1的电极-膜-框接合体的结构的平面图，图4是图3的IV-IV线剖面图。图5是表示图1的电极-膜-框接合体的阳极隔板侧的表面构造的平面图，图6是表示阴极隔板侧的表面构造的平面图。
本第1实施方式所涉及的燃料电池通过使含有氢的燃料气体、和空气等含有氧的氧化剂气体产生电化学反应，来同时产生电力和热的高分子电解质型燃料电池。另外，本发明不限定于高分子电解质型燃料电池，可以应用于多种燃料电池。
如图1所示，燃料电池通过层叠多个(例如60个)作为基本单位结构的单元(单电池模块)10而构成。另外，虽未图示，但在层叠的单元10群的两端部，安装有集电板、绝缘板、以及端板(end plate)，通过将紧固螺栓插通螺栓孔4并用螺母固定，来以规定的紧固力(例如10kN)紧固。
单元10通过用一对导电性的隔板、即阳极隔板2以及阴极隔板3夹着电极-膜-框接合体1而构成。电极-膜-框接合体1具备膜电极接合体5(以下，称作MEA)、和按照对MEA5的边缘部5E进行密封保持的方式而形成的框体6。
MEA5，如图2所示，由选择性地输送氢离子的高分子电解质膜5A、和形成于该电解质膜5A的两面的一对第1以及第2电极层5D1、5D2(即，阳极和阴极的电极层)构成。第1电极层5D1由第1催化剂层5B1、和第1气体扩散层5C1的2层构造构成。同样，第2电极层5D2由第2催化剂层5B2、和第2气体扩散层5C2的2层构造构成。第1气体扩散层5C1比第1催化剂层5B1外形尺寸小，按照使第1催化剂层5B1的边缘部露出的方式配置于第1催化剂层5B1的主面。由此，第1催化剂层5B1的边缘部，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，位于第1气体扩散层5C1的边缘部的外侧。同样，第2气体扩散层5C2比第2催化剂层5B2外形尺寸小，按照使第2催化剂层5B2的边缘部露出的方式配置于第2催化剂层5B2的主面。由此，第2催化剂层5B2的边缘部从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，位于第2气体扩散层5C2的边缘部的外侧。
高分子电解质膜5A由表现出质子导电性的固体高分子材料、例如全氟磺酸膜(杜邦(Dupont)公司制Nafion膜)构成。第1以及第2催化剂层5B1、5B2例如是以担载了铂族金属催化剂的碳粉为主要成分的多孔的部件，形成于高分子电解质膜5A的表面。第1以及第2气体扩散层5C1、5C2具有燃料气体或氧化剂气体的通气性和电子传导性这两种特性，形成于第1以及第2催化剂层5B1、5B2的表面。
作为第1以及第2气体扩散层5C1、5C2，例如，可以不使用碳纤维作为基体材料，而使用以导电性粒子和高分子树脂为主要成分而构成的多孔部件。此外，作为第1以及第2气体扩散层5C1、5C2，为了使其具有气体透过性，例如可以使用导电性基体材料，该导电性基体材料具有多孔构造，是利用碳织布或碳无纺布等而制作的。在此情况下，从获得足够的排水性的角度，也可以使氟树脂所例示的疏水性高分子等分散在第1气体扩散层5C1以及/或者第2气体扩散层5C2中。此外，从容易且可靠地进行膜电极接合体5的水管理的角度，也可以在第1气体扩散层5C1的第1催化剂层5B1侧的主面以及/或者第2气体扩散层5C2的第2催化剂层5B2侧的主面，设置由疏水性高分子和碳粉构成的疏水碳层。
框体6，如图3以及图4所示，由第1成形体61、第2成形体62、和第3成形体63这3个框状部件构成。第1成形体61接近第1气体扩散层5C1地配置于第1催化剂层5B1的边缘部上。即，第1成形体61，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，配置于第1气体扩散层5C1的边缘部的外侧。由此，第1成形体61的至少内缘部，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，按照与第1催化剂层5B1的边缘部重叠的方式定位。第2成形体62接近第2气体扩散层5C2地配置于第2催化剂层5B2的边缘部上。即，第2成形体62，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，配置于第2气体扩散层5C2的边缘部的外侧。由此，第2成形体62的至少内缘部，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，按照与第2催化剂层5B2的边缘部重叠的方式定位。第3成形体63，按照在MEA5的边缘部的周围，将第1成形体61和第2成形体62一体地连接的方式构成。
第1成形体61、第2成形体62、和第3成形体63，使用作为树脂材料一例的热塑性树脂通过注射成形而形成。第1成形体61和第2成形体62在配置于第1催化剂层5B1或第2催化剂层5B2之前，预先注射成形。因此，构成第1以及第2成形体61、62的热塑性树脂的一部分不会混合存在于多孔的第1催化剂层5B1以及第2催化剂层5B2。与此相对，第3成形体63在第1以及第2成形体61、62配置于第1以及第2催化剂层5B1、5B2之后，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，按照第3成形体63和第2催化剂层5B2的边缘部的一部分重叠的方式被注射成形。优选，构成第3成形体63的热塑性树脂的一部分，通过在注射成形时熔融并流入到多孔的第2催化剂层5B2，来混合存在于第2催化剂层5B2的边缘部的一部分。通过该第3成形体63(利用固着效果)而提高了框体6和MEA5的紧密性。另外，在提高框体6和MEA5的紧密性的角度，优选使第3成形体63和第2催化剂层5B2的面方向的接触宽度W1为1mm以上。
另外，优选按照使第2催化剂层5B2的边缘部的主面的全周露出的方式，在第2催化剂层5B2的边缘部上配置第2成形体62，并按照从高分子电解质膜5A的厚度方向来看使第3成形体63的一部和所述露出的第2催化剂层5B2的边缘部的全周重叠的方式，来对第3成形体63进行注射成形。通过此结构，能够使构成第3成形体63的热塑性树脂的一部分混合存在于第2催化剂层5B2的边缘部的全周，并能够在第2催化剂层5B2的边缘部的全周上提高框体6和MEA5的紧密性。而且，由此，能够抑制燃料气体以及氧化剂气体通过第2催化剂层5B2的边缘部，在第1催化剂层5B1和第2催化剂层5B2之间泄露。
另外，使用于第1以及第2成形体61、62的注射成形的热塑性树脂，优选在燃料电池的运转温度以下，在化学方面清洁且稳定，具有适度的弹性模量和比较高的负荷变形温度(heat distortion temperature)。例如，在后述的阳极隔板2以及阴极隔板3的燃料气体流路槽21以及氧化剂气体流路槽31的宽度分别为1～2mm程度，且框体6的厚度为大约1mm以下的情况下，所述热塑性树脂的压缩弹性模量优选至少为2,000MPa以上。在此，弹性模量是指，通过JIS-K7181所规定的压缩弹性模量测定法而测量出的压缩弹性模量。此外，因为燃料电池的运转温度一般为90℃以下，所以所述热塑性树脂的负荷变形温度优选为120℃以上。
此外，使用于第1以及第2成形体61、62的热塑性树脂，从化学上的稳定性的角度，优选结晶性树脂而不是非晶性树脂，其中优选机械强度大且耐热性好的树脂。例如，作为所述热塑性树脂，优选所谓超级工程塑料等级的树脂，例如聚苯硫醚(PPS)、聚醚醚酮(PEEK)、液晶聚合物(LCP)、聚醚腈(PEN)等。这些材料具有从数千到数万MPa的压缩弹性模量、和150℃以上的负荷变形温度，是合适的材料。此外，即使为通用的树脂材料，例如填充了玻璃填充物的聚丙烯(GFPP)等，由于具有未进行填充的聚丙烯(压缩弹性模量1,000～1,500MPa)的数倍的弹性模量且具有接近150℃的负荷变形温度，因此可以作为所述热塑性树脂适当使用。
此外，第3成形体63可以使用与上述的第1以及第2成形体61、62相同的树脂材料。在此情况下，对同质的材料之间进行接合与对异质的材料之间进行接合相比接合力强，因此对第3成形体63进行注射成形来将框体一体地连接变得容易。
此外，第3成形体63也可以由比第1成形体61以及第2成形体62压缩弹性模量低的材料构成。在此情况下，通过用压缩弹性模量低的材料连接第1成形体61以及第2成形体62，例如，能够降低在操作时对高分子电解质膜5A施加的机械压力，因此能够抑制高分子电解质膜5A的机械劣化。作为第3成形体63的合适的材料，例如，可以使用与用于后述的衬垫(gasket)7的热塑性树脂或热塑性弹性体相同的材料，例如，可以使用没有填充玻璃填充物的聚丙烯。
在框体6的两个主面上，如图2所示，形成有槽部6A，在该槽部6A嵌合有衬垫7。电极-膜-框接合体1隔着衬垫7被阳极隔板2和阴极隔板3夹持。衬垫7由弹性体构成，在单元10紧固时通过由阳极隔板2以及阴极隔板3向着电极-膜-框接合体1按压而变形，将MEA5的周围密封。关于该衬垫7的具体结构，在后面详细说明。
阳极隔板2以及阴极隔板3形成为大体平板状。阳极隔板2以及阴极隔板3的与电极-膜-框接合体1接触的一侧的面(即内表面)，按照与电极-膜-框接合体1的形状对应方式，更具体来说按照与框体6和MEA5的厚度的差异所产生的段差对应的方式，形成有段差25、35。即，阳极隔板2以及阴极隔板3的内表面按照中央部突出为梯形的方式形成。
阳极隔板2以及阴极隔板3由气体不透过性的导电性材料构成。作为阳极隔板2以及阴极隔板3，例如，可以使用将树脂浸渍碳材料切削为规定形状后的隔板、或者对碳粉和树脂材料的混合物进行成形后的隔板等。
在阳极隔板2、阴极隔板3、以及框体6，如图1所示，分别设有流通燃料气体的一对貫通孔即燃料气体歧管孔12、22、32。此外，在阳极隔板2、阴极隔板3、以及框体6，如图1所示，分别设有流通氧化剂气体的一对貫通孔即氧化剂气体歧管孔13、23、33。在阳极隔板2、阴极隔板3、以及框体6被紧固为单元10的状态下，燃料气体歧管孔12、22、32连结，形成燃料气体歧管。同样，在阳极隔板2、阴极隔板3、以及框体6被紧固为单元10的状态下，氧化剂气体歧管孔13、23、33连结，形成氧化剂气体歧管(gas manifold)。
此外，在阳极隔板2、阴极隔板3、以及框体6，如图1所示，设有流通冷却介质(例如，纯水或乙二醇)的各两对的貫通孔即冷却介质歧管孔14、24、34。由此，在阳极隔板2、阴极隔板3、以及框体6被紧固为单元10的状态下，这些冷却介质歧管孔14、24、34连结，形成两对冷却介质歧管。
此外，在阳极隔板2、阴极隔板3、以及框体6，如图1所示，在各自的角部附近设有4个螺栓孔4。在各螺栓孔4中插通紧固螺栓，通过螺母与该紧固螺栓结合来紧固单元10。
在阳极隔板2的内侧的主面(电极-膜-框接合体1侧的面)按照连接一对燃料气体歧管孔22、22之间的方式设有燃料气体流路槽21。燃料气体流路槽21构成为具有：第1气体扩散层抵接部21A，其形成于在单元10的组装状态下与第1气体扩散层5C1抵接的表面；和联络部(联络用流路槽)21B，其连接该抵接部21A和燃料气体歧管孔22。由此，燃料气体从供给侧的燃料气体歧管22通过供给侧的连结部21B流入到第1气体扩散层抵接部21A，并与第1气体扩散层5C1接触。此外，通过了第1气体扩散层抵接部21A的燃料气体的剩余的气体或反应生成成分通过排出侧的连结部21B而排出到排出侧的燃料气体歧管22。另外，在图4中，一点点划线示出了在单元10的组装状态下，燃料气体流路槽21与框体6抵接或对置的位置。
此外，在阴极隔板3的内侧的主面(电极-膜-框接合体1侧的面)，按照连接一对氧化剂气体歧管孔33、33之间的方式设有氧化剂气体流路槽31。氧化剂气体流路槽31构成为具有：第2气体扩散层抵接部31A，其形成于在单元10的组装状态下与第2气体扩散层5C2抵接的表面；和联络部(联络用流路槽)31B，其连接该抵接部31A和氧化剂气体歧管孔33。由此，氧化剂气体从供给侧的氧化剂气体歧管32通过供给侧的连结部31B而流入到第2气体扩散层抵接部31A，并与第2气体扩散层5C2接触。此外，通过了第2气体扩散层抵接部31A的氧化剂气体的剩余的气体或反应生成成分通过排出侧的连结部31B而排出到排出侧的氧化剂气体歧管32。另外，在图6中，一点点划线示出了在单元10的组装状态下，氧化剂气体流路槽31抵接或对置的位置。
如上述这样，在燃料气体流路槽21中流通的燃料气体接触第1气体扩散层5C1，并且在氧化剂气体流路槽31中流通的氧化剂气体接触第2气体扩散层5C2，由此产生燃料电池的电化学反应。由此，同时产生电力和热。
在阳极隔板2以及阴极隔板3的外侧的主面(背面)，如图2所示，分别形成有冷却介质流路槽50。冷却介质流路槽50按照连接两对冷却介质歧管孔24、34之间的方式形成。即，按照冷却介质分别从供给侧的冷却介质歧管分流到冷却介质流路槽50，并分别流通到排出侧的冷却介质歧管中的方式构成。由此，能够利用冷却介质的传热能力，将单元10保持在适合电化学反应的规定的温度。
另外，各孔以及各槽可以通过例如切削加工、成形加工而形成。此外，所述燃料气体歧管、氧化剂气体歧管、以及冷却介质歧管不限定于上述结构，可以进行多种变形。例如，也可以使各歧管为所谓外部歧管构造。另外，在图3以及图4中，省略了各孔的图示。
衬垫7具备环状部7A，该环状部7A包围一对燃料气体歧管孔12、一对氧化剂气体歧管孔13、和两对冷却介质歧管孔14，并且，包围MEA5的第1以及第2气体扩散层5C1、5C2。如图5所示，在阳极隔板2侧，按照除了与燃料气体流路槽21的联络部21B对应的位置之外，将燃料气体歧管孔12和MEA5一体地包围的方式形成有环状部7A。此外，如图6所示，在阴极隔板3侧，按照除了与氧化剂气体流路槽31的联络部31B对应的位置之外，将氧化剂气体歧管孔13和MEA5一体地包围的方式形成有环状部7A。由此，防止了燃料气体以及氧化剂气体流出到燃料气体流路槽21以及氧化剂气体流路槽31外。
此外，如图2所示，在衬垫7的环状部7A的顶面，形成有肋7B。该肋7B在单元10的组装状态下，抵接于阳极隔板2或阴极隔板3而被压扁。其结果，单元10的紧固力将集中于肋7B的部分，各歧管孔12、13、14以及MEA5的周围被更可靠地密封。即，通过肋7B能够更可靠地进行衬垫7的密封。由此，在各歧管孔12、13、14中通过的流体，被防止了从歧管孔12、13、14的泄露而成为高压。
另外，位于最接近第1以及第2气体扩散层5C1、5C2的位置的肋7B、7B优选位于与高分子电解质膜5A的外缘相比更接近第1以及第2气体扩散层5C1、5C2的位置。通过这种结构，通过单元10的组装状态下的所述紧固力，彼此对置的肋7B、7B隔着框体6夹持MEA5的边缘部5E，能够强化MEA5的边缘部5E和框体6的紧密性以及接合力。
此外，衬垫7由作为树脂材料的一例的热塑性树脂或热塑性弹性体构成。该热塑性树脂或热塑性弹性体，优选在燃料电池的运转温度以下，在化学上是稳定的(特别是不产生加水分解等)，并具有耐热水性。衬垫7的压缩弹性模量优选为例如200MPa以下。
垫圈7的合适的材料是从由聚乙烯、聚丙烯(PP)、乙烯-丙烯-二烯共聚物(EPDM：Ethylene-Propylene-Diene Methylene linkage)、聚丁烯、聚苯乙烯、聚氯乙烯、聚偏二氯乙烯、聚乙烯醇、聚丙烯酰胺、聚酰胺、聚碳酸酯、聚缩醛、聚氨酯、硅酮、氟树脂、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、间规聚苯乙烯、聚苯硫醚、聚醚醚酮、聚醚酮、液晶聚合物、聚醚腈、改性聚苯醚、聚砜、聚醚砜、聚芳酯、聚酰胺酰亚胺、聚醚酰亚胺、以及热塑性聚酰亚胺等构成的组中选择的至少一种。由此，能够在燃料电池的紧固负荷下确保良好的密封性。在本第1实施方式中，使用了具有PP以及EPDM而成的聚烯烃系热塑性弹性体即Santoprene8101-55(Advanced Elastomer System公司制)。
在阳极隔板2以及阴极隔板3的外侧的主面(背面)，在各歧管孔的周围配设有由耐热性的材质构成的挤压型垫板(squeezed packing)等一般的密封部件9。由此，在相互接近的单元10、10间，防止了来自各歧管孔22、23、24、32、33、34的连结部的燃料气体、氧化剂气体、以及冷却介质的流出。
接下来，对电极-膜-框接合体1的制造方法进行说明。图7A～图7C是将MEA5的边缘部5E和框体6的接合部分放大来示出电极-膜-框接合体1的各制造工序的示意剖面图。在此，预先注射成形了第1成形体61以及第2成形体62，且预先制作MEA5。
首先，如图7A所示，接近MEA5的第1气体扩散层5C1地在第1催化剂层5B1的边缘部上配置第1成形体61。即，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，在第1气体扩散层5C1的边缘部的外侧配置第1成形体61。由此，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，第1成形体61的至少内缘部位于与第1催化剂层5B1的边缘部重叠的位置。
接下来，如图7B所示，接近MEA5的第2气体扩散层5C2地在第2催化剂层5B2的边缘部上配置第2成形体62。即，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，在第2气体扩散层5C2的边缘部的外侧配置第2成形体62。此外，此时，第2成形体62按照使第2催化剂层5B2的边缘部的主面的一部分露出的方式配置。由此，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，第2成形体62的至少内缘部位于与第2催化剂层5B2的边缘部重叠的位置。
接下来，如图7C所示，在MEA5的边缘部5E的周围，用一对模具T1夹住第1成形体61和第2成形体62，在形成于一对模具T1内的第1成形体61和第2成形体62之间的间隙流入熔融后的热塑性树脂，来对第3成形体63进行注射成形。由此，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，第3成形体63的一部分与第2催化剂层5B2的边缘部的一部分重叠。另外，此时，优选所述熔融后的热塑性树脂的一部分混合存在于第2催化剂层5B2的边缘部的主面的一部分。
通过以上方法，制造了图4所示的电极-膜-框接合体1。
在本第1实施方式中，接近第1气体扩散层5C1地在第1催化剂层5B1的边缘部上配置预先成形的第1成形体61，且接近第2气体扩散层5C2地在第2催化剂层5B2的边缘部上配置预先成形的第2成形体62。此外，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，第3成形体63不直接接触位于第2成形体62的外缘部62-1的内侧的高分子电解质膜5A的(第2)主面的内侧区域。即，在发电部的附近，使高温以及高压的热塑性树脂不会直接接触高分子电解质膜5A。由此，能够抑制高分子电解质膜5A的劣化，并能够抑制发电性能的降低。在此，发电部是指从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，第1气体扩散层5C1以及第2气体扩散层5C2相互重叠的部分。
此外，根据本第1实施方式，由于通过对第3成形体63进行注射成形，来使第1成形体61和第2成形体62一体化，因此能够提高框体6和MEA5的紧密性。
此外，根据本第1实施方式，由于由3个成形体(第1～3成形体61、62、63)构成框体6，并通过第3成形体63将第1成形体61和第2成形体62一体地连接，因此能够无需对第1成形体61和第2成形体62进行注射成形。由此，能够抑制高分子电解质膜5A的劣化。
另外，本发明不限定于所述实施方式，可以以其他多种方式来实施。例如，在上述中，用相同的树脂材料构成了第1成形体61和第2成形体62，但也可以按照使彼此硬度不同的方式，用不同的材料来构成。例如，用较硬的材料(例如，热塑性树脂)来构成第1成形体61，用较软的材料(例如，热塑性弹性体)来构成第2成形体62。在此情况下，由于第1成形体61为较硬的部件，因此能够保持(维持)电极-膜-框接合体1的形状。即，能够抑制电极-膜-框接合体1的弯曲或折曲等。另一方面，由于第2成形体62为较软的部件(弹性体)，因此能够在单元10紧固时缓和施加给高分子电解质膜5A的紧固压，并能够抑制高分子电解质膜5A的机械劣化。
此外，对同质的材料之间进行接合与对异质的材料之间进行接合相比接合力强。因此，例如，可也以使第1成形体61以及/或者第2成形体62为包含热塑性树脂层和热塑性弹性体层的多层构造。在此情况下，能够通过热塑性树脂层来提高与第3成形体63之间的接合性，并且能够通过热塑性弹性体层来缓和单元10紧固时施加于MEA5的紧固压。另外，从缓和紧固压的角度出发，优选按照使热塑性弹性体层与第1催化剂层5B1以及/或者第2催化剂层5B2接触的方式构成。
此外，在本第1实施方式中，将第1成形体61配置于阳极侧，并且将第2成形体62配置于阴极侧，但也可以将第1成形体61配置于阴极侧，并且将第2成形体62配置于阳极侧。
在本第1实施方式中，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，第1催化剂层5B1的边缘部的全周配置于第1气体扩散层5C1的边缘部的外侧，第2催化剂层5B2的边缘部的全周配置于第2气体扩散层5C2的边缘部的外侧。通过像这样来构成，在第1气体扩散层5C1的边缘部附近，第1框体61的内缘部和高分子电解质膜5A不直接接触，且在第2气体扩散层5C2的边缘部附近，第2框体62的内缘部和高分子电解质膜5A不直接接触。因此，能够降低施加于高分子电解质膜5A的机械压力，并能够抑制高分子电解质膜5A的劣化。另外，只要在起到上述效果的范围内，例如，可以将第1催化剂层5B1的边缘部的一部分配置于第1气体扩散层5C1的边缘部的内侧，也可以将第2催化剂层5B2的边缘部的一部分配置于第2气体扩散层5C2的边缘部的内侧。
另外，在本第1实施方式中，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，第1成形体61的至少内缘部配置为位于与第1催化剂层5B1的边缘部重叠的位置，但本发明不限定于此。例如，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，第1成形体61的至少内缘部也可以按照与高分子电解质膜5A的边缘部重叠的方式，配置于高分子电解质膜5A的一个主面侧。此外，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，第2成形体62的至少内缘部配置为位于与第2催化剂层5B2的边缘部重叠的位置，但本发明不限定于此。例如，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，第2成形体62的至少内缘部也可以按照与高分子电解质膜5A的边缘部重叠的方式，配置于高分子电解质膜5A的另一个主面侧。即使采用这种结构，在发电部的附近，高温以及高压的热塑性树脂也不会直接接触高分子电解质膜5A，因此能够抑制高分子电解质膜5A的劣化。
另外，在本第1实施方式中，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，第1催化剂层5B1的边缘部的全周配置于第1气体扩散层5C1的边缘部的外侧，第2催化剂层5B2的边缘部的全周配置于第2气体扩散层5C2的边缘部的外侧，但本发明不限定于此。例如，既可以将第1催化剂层5B1的边缘部配置于第1气体扩散层5C1的边缘部的内侧，也可以使第1催化剂层5B1和第1气体扩散层5C1为相同的大小。例如，既可以将第2催化剂层5B2的边缘部配置于第2气体扩散层5C2的边缘部的内侧，也可以使第2催化剂层5B2和第2气体扩散层5C2为相同的大小。即使采用这种结构，在发电部的附近，高温以及高压的热塑性树脂也不会直接接触高分子电解质膜5A，因此能够抑制高分子电解质膜5A的劣化。
另外，在本第1实施方式中，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，第1气体扩散层5C1的边缘部和第2气体扩散层5C2的边缘部一致，但本发明不限定于此。例如，第1气体扩散层5C1的边缘部和第2气体扩散层5C2的边缘部也可以在高分子电解质膜5A的面方向上错开来配置。
另外，在本第1实施方式中，在制造电极-膜-框接合体1时，预先制作了MEA5，但本发明不限定于此。例如，电极-膜-框接合体1也可以如图8A～图8D所示那样来制造。图8A～图8D是将MEA5的边缘部5E和框体6的接合部分放大来示出电极-膜-框接合体1的各制造工序的示意剖面图。在此，第1成形体61以及第2成形体62是被预先注射成形的。
首先，如图8A所示，在MEA5的第1催化剂层5B1的边缘部上配置第1成形体61。由此，第1成形体61的至少内缘部，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，位于与第1催化剂层5B1的边缘部重叠的位置。
接下来，如图8B所示，在MEA5的第2催化剂层5B2的边缘部上配置第2成形体62。由此，第2成形体62的至少内缘部，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，位于与第2催化剂层5B2的边缘部重叠的位置。而且，此时，第2成形体62按照使第2催化剂层5B2的边缘部的主面的一部分露出的方式来配置。
接下来，如图8C以及图8D所示，在MEA5的边缘部5E的周围，用一对模具T1夹住第1成形体61和第2成形体62，并在形成于一对模具T1内的第1成形体61和第2成形体62之间的间隙流入熔融后的热塑性树脂，来对第3成形体63进行注射成形。由此，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，第3成形体63的一部分与第2催化剂层5B2的边缘部的一部分重叠。另外，此时优选所述熔融后的热塑性树脂的一部分混合存在于第2催化剂层5B2的边缘部的主面的一部分。
之后，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，在第1成形体61的内缘部的内侧配置第1气体扩散层5C1，并在第2成形体62的内缘部的内侧配置第2气体扩散层5C2。
通过以上方法，制造了图4所示的电极-膜-框接合体1。
(第2实施方式)
图9是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来表示本发明的第2实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的示意剖面图。本第2实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1A与所述第1实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1的不同点在于，第3成形体63a没有接触第2催化剂层5B2的边缘部的主面。
根据本第2实施方式，由于注射成形的第3成形体63a没有接触高分子电解质膜5A的边缘部的主面，因此与所述第1实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1相比，能够抑制高分子电解质膜5A的劣化。
另外，在本第2实施方式中，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，第1催化剂层5B1的边缘部的全周配置于第1气体扩散层5C1的边缘部的外侧，第2催化剂层5B2的边缘部的全周配置于第2气体扩散层5C2的边缘部的外侧，但本发明不限定于此。例如，既可以将第1催化剂层5B1的边缘部配置于第1气体扩散层5C1的边缘部的内侧，也可以使第1催化剂层5B1和第1气体扩散层5C1为相同的大小。此外，例如，既可以将第2催化剂层5B2的边缘部配置于第2气体扩散层5C2的边缘部的内侧，也可以使第2催化剂层5B2和第2气体扩散层5C2为相同的大小。即使采用这种结构，在发电部的附近，高温以及高压的热塑性树脂也不会直接接触高分子电解质膜5A，因此能够抑制高分子电解质膜5A的劣化。
(第3实施方式)
图10是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来表示本发明的第3实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的示意剖面图。本第3实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1B与所述第1实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1的不同点在于，与所述第2实施方式相同，第3成形体63b没有接触第2催化剂层5B2的边缘部的主面。
根据本第3实施方式，与所述第2实施方式相同，注射成形的第3成形体63b没有接触高分子电解质膜5A的边缘部的主面，因此与所述第1实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1相比，能够抑制高分子电解质膜5A的劣化。
(第4实施方式)
图11是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来表示本发明的第4实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的示意剖面图。本第4实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1C与所述第1实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1的不同点在于，第3成形体63c没有接触第2催化剂层5B2的边缘部的主面，且第3成形体63c按照迂回到第1催化剂层5B1侧而与第1催化剂层5B1的边缘部的主面的一部分接触的方式形成。
根据本第4实施方式，构成注射成形的第3成形体63c的热塑性树脂的一部分，在注射成形时熔融而流入到多孔的第1催化剂层5B1，由此混合存在于第1催化剂层5B1的边缘部的一部。通过该第3成形体63c(利用固着效果)，与第1实施方式相同地，提高了框体6和MEA5的紧密性。
另外，优选按照使第1催化剂层5B1的边缘部的主面的全周露出的方式，在第1催化剂层5B1的边缘部上配置第1成形体61，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，按照使第3成形体63的一部分与所述露出的第1催化剂层5B1的边缘部的全周重叠的方式，来对第3成形体63进行注射成形。根据此结构，构成第3成形体63c的热塑性树脂的一部分，能够混合存在于第1催化剂层5B1的边缘部的全周，能够在第1催化剂层5B1的边缘部的全周上提高框体6和MEA5的紧密性。而且，由此，能够抑制燃料气体以及氧化剂气体通过第1催化剂层5B1的边缘部，在第1催化剂层5B1和第2催化剂层5B2之间泄露。
(第5实施方式)
图12是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来表示本发明的第5实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的示意剖面图。本第5实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1D与所述第1实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1的不同点在于，第3成形体63d按照迂回到第1催化剂层5B1侧而与第1催化剂层5B1的边缘部的主面的一部分接触的方式来形成。
根据本第5实施方式，由于第1以及第2催化剂层5B1、5B2的边缘部的主面的一部分与第3成形体63c接触，因此能够进一步提高框体6和MEA5的紧密性。
(第6实施方式)
图13是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来表示本发明的第6实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的示意剖面图。本第6实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1E与所述第1实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1的不同点在于，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，第1催化剂层5B1的边缘部形成于高分子电解质膜5A的边缘部的内侧。
在所述第1实施方式中，例如如图4所示，第1催化剂层5B1以及第2催化剂层5B2设置于高分子电解质膜5A的两个主面的整体上。这种构造，例如，可以通过在大尺寸的高分子电解质膜的两个主面的整体上形成催化剂层之后，将高分子电解质膜切割成希望的尺寸来实现。但是，在此情况下，在进行所述切割时，如图14所示，第1催化剂层5B1和第2催化剂层5B2有可能发生短路。
与此相对，在本第6实施方式中，不将第1催化剂层5B1形成于高分子电解质膜5A的整面，而是构成为从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，第1催化剂层5B1的边缘部配置于高分子电解质膜5A的边缘部的内侧。由此，能够防止第1催化剂层5B1和第2催化剂层5B2的短路故障。
另外，虽然在本第6实施方式中，不将第1催化剂层5B1形成于高分子电解质膜5A的整面，而是构成为从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，第1催化剂层5B1的边缘部配置于高分子电解质膜5A的边缘部的内侧，但不限定于此。例如，也可以在第1实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1中，不将第2催化剂层5B2形成于高分子电解质膜5A的整面，而是构成为从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，第2催化剂层5B2的边缘部配置于高分子电解质膜5A的边缘部的内侧。
(第7实施方式)
图15是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来表示本发明的第7实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的示意剖面图。本第7实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1F与所述第1实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1的不同点在于，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，第1催化剂层5B1以及第2催化剂层5B2的边缘部形成于高分子电解质膜5A的边缘部的内侧。此外，第3成形体63f按照迂回到第1催化剂层5B1侧的方式来设置。
根据本第7实施方式，能够更可靠地防止第1催化剂层5B1和第2催化剂层5B2之间的短路故障。
(第8实施方式)
图16是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来表示本发明的第8实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的示意剖面图。本第8实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1G与所述第1实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1的不同点在于，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，第1催化剂层5B1的边缘部配置于高分子电解质膜5A的边缘部的内侧，并且，按照第1催化剂层5B1的边缘部和第1成形体61的内缘部不重叠的方式形成。
根据本第8实施方式，能够更可靠地防止第1催化剂层5B1和第2催化剂层5B2之间的短路不良。此外，由于第1催化剂层5B1的边缘部和第1成形体61的内缘部不重叠，因此能够削减并非有效地对发电做出贡献的第1催化剂层5B1的量。
(第9实施方式)
图17是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来表示本发明的第9实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的示意剖面图。本第9实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1H与所述第1实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1的不同点在于，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，第2催化剂层5B2的边缘部配置于高分子电解质膜5A的边缘部的内侧，并且，按照第2催化剂层5B2的边缘部和第2成形体62的内缘部不重叠的方式形成。此外，按照第1催化剂层5B1的边缘部的主面的一部分露出的方式形成，且第3成形体63h按照迂回到第1催化剂层5B1侧的方式形成。
根据本第9实施方式，能够更可靠地防止第1催化剂层5B1和第2催化剂层5B2的短路故障。而且，由于第2催化剂层5B2的边缘部和第2成形体62的内缘部不重叠，因此能够削减并非有效地对发电做出贡献的第2催化剂层5B2的量。
(第10实施方式)
图18是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来表示本发明的第10实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的示意剖面图。本第10实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1I与所述第1实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1的不同点在于，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，第1气体扩散层5C1的边缘部配置于第2气体扩散层5C2的边缘部的外侧，并且，按照第1气体扩散层5C1的边缘部和第2成形体62的内缘部重叠的方式配置。
根据本第10实施方式，能够得到与所述第1实施方式相同的效果。而且，根据本第10实施方式，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，按照第1气体扩散层5C1的边缘部和第2成形体62的内缘部重叠的方式来配置，由此能够提高电极-膜-框接合体1I的操作性(防止断裂、防止变形等)。
另外，在对像第1成形体61那样，具有厚壁部分和薄壁部分的部件进行注射成形的情况下，薄壁部分的长度越长，则制造工艺的难易度越高。因此，优选如图18所示，使第1成形体61a的薄壁部分的面方向的长度比所述第1实施方式的第1成形体61短。
(第11实施方式)
图19是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来表示本发明的第11实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的示意剖面图。本第11实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1J与所述第1实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1的不同点在于，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，第2气体扩散层5C2的边缘部配置于第1气体扩散层5C1的边缘部的外侧，并且，按照第2气体扩散层5C2的边缘部和第1成形体61b的内缘部重叠的方式来配置。
根据本第11实施方式，能够得到与所述第1实施方式相同的效果。而且，根据本第11实施方式，从高分子电解质膜5A的厚度方向来看，按照第2气体扩散层5C2的边缘部和第1成形体61a的内缘部重叠的方式来配置，由此能够提高电极-膜-框接合体1I的操作性(防止断裂、防止变形等)。
(第12实施方式)
图20是示意性地表示本发明的第12实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的结构的平面图。图21是图20的VI-VI线剖面图。本第12实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1K与所述第1实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1的不同点在于，第1成形体61c形成为与第2成形体62相同的大小，并按照连接第1成形体61c和第2成形体62的方式形成了第3成形体63k。
根据本第12实施方式，由于第1成形体61c形成为与第2成形体62相同的大小，因此能够用一种模具进行它们的制作，能够实现制造成本的削减。
本第12实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1K，可以如下来制造。图22A～图22C是将MEA5的边缘部5E和框体6的接合部分放大来示出电极-膜-框接合体1K的各制造工序的示意剖面图。在此，预先注射成形了第1成形体61c以及第2成形体62，并预先制作了MEA5。
首先，如图22A所示，接近MEA5的第1气体扩散层5C1地在第1催化剂层5B1的边缘部上配置第1成形体61c。此时，第1成形体61c按照使第1催化剂层5B1的边缘部的主面的一部分露出的方式配置。
接下来，如图22B所示，接近MEA5的第2气体扩散层5C2地在第2催化剂层5B2的边缘部上配置第2成形体62。此时，第2成形体62按照使第2催化剂层5B2的边缘部的主面的一部分露出的方式配置。
接下来，如图22C所示，在MEA5的边缘部5E的周围，用一对模具T2夹住第1成形体61c和第2成形体62，并在形成于一对模具T2内的间隙流入熔融后的热塑性树脂，来对第3成形体63k进行注射成形。此时，熔融后的热塑性树脂的一部分混合存在于第1催化剂层5B1以及第2催化剂层5B2的边缘部的主面的一部分。
通过以上方法，制造了图21所示的电极-膜-框接合体1K。
(第13实施方式)
图23是示意性地表示本发明的第13实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的结构的平面图。图24是图23的VIII-VIII线剖面图。本第13实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1L与所述第13实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1K的不同点在于，第1成形体61c的一部分和第2成形体62的一部分，在注射成形第3成形体631之前就被一体地连接。即，在本第13实施方式中，第1成形体61c和第2成形体62被一体成形。
根据本第13实施方式，由于对第1成形体61c和第2成形体62进行一体成形，因此能够减少制造工时。
(第14实施方式)
图25是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来表示本发明的第14实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的示意剖面图。本第14实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1M与所述第1实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1的不同点在于，与第1以及第2气体扩散层5C1、5C2之间空出间隙地设置框体6，并按照堵住该间隙的方式设有作为从衬垫7、7延伸出的弹性体的一例的延伸部7C1、7C2。在本第14实施方式中，包含延伸部7C1、7C2的衬垫7整体，在发电部的附近，以高温以及高压的热塑性树脂不会直接接触高分子电解质膜5A的方法形成。例如，衬垫7由预先注射成形的弹性体构成。
在使用所述第1实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1而构成了单元10的情况下，如图2所示，在电极-膜-框接合体1的框体6以及MEA5的接合部分的附近、和阳极隔板2以及阴极隔板3之间形成间隙40。燃料气体以及氧化剂气体，主要在彼此对置的第1以及第2电极层5D1、5D2间发生电化学反应，而该间隙40成为捷径(short cut)用的通路，燃料气体以及氧化剂气体有可能没有被充分地提供给第1以及第2电极层5D1、5D2。
因此，在本第14实施方式中，使延伸部7C1、7C2按照堵住间隙40的方式从衬垫7延伸。由此，能够将燃料气体以及氧化剂气体充分地提供给第1以及第2电极层5D1、5D2。
(第15实施方式)
图27是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来表示本发明的第15实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的示意剖面图。本第15实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1N与所述第14实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1M的不同点在于，取代由延伸部7C1、7C2来堵住间隙40，而由弹性体71来堵住间隙40。
弹性体71以在发电部的附近，高温以及高压的热塑性树脂不会直接接触高分子电解质膜5A的方法而形成。例如，弹性体71在配置于第1气体扩散层5C1和第1成形体61之间、以及第2气体扩散层5C2和第2成形体621之间之前，被预先注射成形。由此，能够得到与能够将燃料气体以及氧化剂气体充分地提供给第1以及第2电极层5D1、5D2的本第14实施方式相同的效果。
(第16实施方式)
图28是将MEA的边缘部和框体的接合部分放大来表示本发明的第16实施方式所涉及的电极-膜-框接合体的示意剖面图。本第16实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1P与所述第1实施方式所涉及的电极-膜-框接合体1的不同点在于，构成第3成形体63p的树脂材料的一部分覆盖了第2成形体62的全部或一部分。根据这种结构，也能够得到与所述第1实施方式相同的效果。
另外，在按照使构成第3成形体63p的树脂材料的一部分混合存在于第2气体扩散层5C2的边缘部的方式进行了注射成形的情况下，能够牢固地固定第2气体扩散层5C2和第3成形体63p。而且，即使在第2气体扩散层5C2和第2成形体62之间存在间隙，也能够由第3成形体63p来抑制出现捷径等故障的产生。并且，在发电部的附近，高温以及高压的热塑性树脂不会直接接触高分子电解质膜5A，因此能够抑制高分子电解质膜5A的劣化，并能够抑制发电性能的降低。
另外，通过适当组合所述各种实施方式中的任意的实施方式，能够起到各自所具有的效果。
工业实用性
本发明所涉及的电极-膜-框接合体及其制造方法，能够抑制高分子电解质膜的劣化，因此，在例如作为汽车等移动体、分散发电***、家庭用的废热发电***等的驱动源来使用的燃料电池中很有用。
本发明虽然参照附图与优选的实施方式关联地进行了充分的记载，但对于对该技术熟练的人们来说各种变形或修正是明显的。这种变形或修正，只要不脱离基于所附的权利要求书的本发明的范围，则应理解为包含于其中。

Claims (17)

1.一种电极-膜-框接合体的制造方法，是在膜电极接合体的边缘部形成了框体的电极-膜-框接合体的制造方法，其中所述膜电极接合体具有：第1催化剂层，其配置于高分子电解质膜的第1主面；第1气体扩散层，其配置于所述第1催化剂层的主面；第2催化剂层，其配置于所述电解质膜的第2主面；和第2气体扩散层，其配置于所述第2催化剂层的主面，
所述制造方法包括如下工序：
按照从所述电解质膜的厚度方向来看，使所述电解质膜的边缘部和预先成形的具有框状的形状的第1成形体的至少内缘部重叠的方式，在所述电解质膜的第1主面侧配置所述第1成形体的工序；
按照从所述电解质膜的厚度方向来看，使所述电解质膜的边缘部和预先成形的具有框状的形状的第2成形体的至少内缘部重叠的方式，在所述电解质膜的第2主面侧配置所述第2成形体的工序；和
在配置所述第1成形体的工序以及配置所述第2成形体的工序之后，按照在不直接接触从所述电解质膜的厚度方向来看位于所述第2成形体的外缘部内侧的所述电解质膜的第2主面的内侧区域的状态下将所述第1成形体以及所述第2成形体一体地连接的方式，在所述第1成形体和所述第2成形体之间注射成形第3成形体，由此来形成包含所述第1成形体、所述第2成形体和所述第3成形体的所述框体的工序。
2.根据权利要求1所述的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，
在配置所述第2成形体的工序中，按照使所述第2催化剂层的边缘部的主面的一部分露出的方式，在所述第2催化剂层的边缘部上配置所述第2成形体，
在形成所述框体的工序中，按照从所述电解质膜的厚度方向来看，使所述第3成形体的一部分和所述露出的第2催化剂层的边缘部的一部分重叠的方式，来注射成形所述第3成形体。
3.根据权利要求2所述的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，
在形成所述框体的工序中，按照使构成所述第3成形体的树脂材料的一部分混合存在于所述露出的第2催化剂层的边缘部的一部分的方式，来注射成形所述第3成形体。
4.根据权利要求2所述的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，
在配置所述第1成形体的工序中，按照使所述第1催化剂层的边缘部的主面的一部分露出的方式，在所述第1催化剂层的边缘部上配置所述第1成形体，
在形成所述框体的工序中，按照从所述电解质膜的厚度方向来看，使所述第3成形体的一部分和所述露出的第1催化剂层的边缘部的一部分重叠的方式，来注射成形所述第3成形体。
5.根据权利要求4所述的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，
在形成所述框体的工序中，按照使构成所述第3成形体的树脂材料的一部分混合存在于所述露出的第1催化剂层的边缘部的一部分的方式，来注射成形所述第3成形体。
6.根据权利要求1～5中任意一项所述的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，
关于所述膜电极接合体，从所述电解质膜的厚度方向来看，所述第1催化剂层的边缘部以及所述第2催化剂层的边缘部中的至少一方配置于所述电解质膜的边缘部的内侧。
7.根据权利要求1～5中任意一项所述的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，
关于所述膜电极接合体，
从所述电解质膜的厚度方向来看，所述第1催化剂层的边缘部配置于所述第1气体扩散层的边缘部的外侧，所述第2催化剂层的边缘部配置于所述第2气体扩散层的边缘部的外侧，
在配置所述第1成形体的工序中，按照从所述电解质膜的厚度方向来看，使所述第1催化剂层的边缘部和所述第1成形体的至少内缘部重叠的方式，来配置所述第1成形体，
在配置所述第2成形体的工序中，按照从所述电解质膜的厚度方向来看，使所述第2催化剂层的边缘部和所述第2成形体的至少内缘部重叠的方式，来配置所述第2成形体。
8.根据权利要求1～5中任意一项所述的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，
在配置所述第1成形体的工序、配置所述第2成形体的工序、以及形成所述框体的工序之前，所述制造方法还包括：
在所述第1催化剂层的主面配置所述第1气体扩散层的工序；和
在所述第2催化剂层的主面配置所述第2气体扩散层的工序，
在配置所述第1成形体的工序中，从所述电解质膜的厚度方向来看，在所述第1气体扩散层的边缘部的外侧配置所述第1成形体，
在配置所述第2成形体的工序中，从所述电解质膜的厚度方向来看，在所述第2气体扩散层的边缘部的外侧配置所述第2成形体。
9.根据权利要求1～5中任意一项所述的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，
在配置所述第1成形体的工序、配置所述第2成形体的工序、以及形成所述框体的工序之后，所述制造方法还包括：
在所述第1催化剂层的主面配置所述第1气体扩散层的工序；和
在所述第2催化剂层的主面配置所述第2气体扩散层的工序，
在配置所述第1成形体的工序中，从所述电解质膜的厚度方向来看，在所述第1成形体的内缘部的内侧配置所述第1气体扩散层，
在配置所述第2成形体的工序中，从所述电解质膜的厚度方向来看，在所述第2成形体的内缘部的内侧配置所述第2气体扩散层。
10.根据权利要求8所述的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，
在形成所述框体的工序中，按照构成所述第3成形体的树脂材料的一部分混合存在于所述第2气体扩散层的边缘部的方式来注射成形。
11.根据权利要求9所述的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，
在形成所述框体的工序中，按照构成所述第3成形体的树脂材料的一部分混合存在于所述第2气体扩散层的边缘部的方式来注射成形。
12.根据权利要求8所述的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，
所述第1成形体与所述第1气体扩散层空出间隙地配置，
所述第2成形体与所述第2气体扩散层空出间隙地配置，
在形成所述框体的工序之后，还包括在所述间隙配置弹性体的工序。
13.根据权利要求9所述的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，
所述第1成形体与所述第1气体扩散层空出间隙地配置，
所述第2成形体与所述第2气体扩散层空出间隙地配置，
在形成所述框体的工序之后，还包括在所述间隙配置弹性体的工序。
14.根据权利要求10或11所述的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，
所述第1成形体与所述第1气体扩散层空出间隙地配置，
所述第2成形体与所述第2气体扩散层空出间隙地配置，
在形成所述框体的工序之后，还包括在所述间隙配置弹性体的工序。
15.根据权利要求1所述的电极-膜-框接合体的制造方法，其中，
所述第1成形体和所述第2成形体，在通过所述第3成形体而连接之前，按照它们的一部分被连接的方式一体成形。
16.一种电极-膜-框接合体，其在膜电极接合体的边缘部形成了框体，其中所述膜电极接合体具有：第1催化剂层，其配置于高分子电解质膜的第1主面；第1气体扩散层，其配置于所述第1催化剂层的主面；第2催化剂层，其配置于所述电解质膜的第2主面；和第2气体扩散层，其配置于所述第2催化剂层的主面，
所述框体具有第1成形体、第2成形体和第3成形体，
所述第1成形体具有框状的形状，按照从所述电解质膜的厚度方向来看，使所述电解质膜的边缘部和至少所述第1成形体的内缘部重叠的方式，配置于所述电解质膜的第1主面侧，
所述第2成形体具有框状的形状，按照从所述电解质膜的厚度方向来看，使所述电解质膜的边缘部和至少所述第2成形体的内缘部重叠的方式，配置于所述电解质膜的第2主面侧，
所述第3成形体按照将所述第1成形体和所述第2成形体一体地连接的方式，配置于所述第1成形体和所述第2成形体之间，
构成所述第3成形体的树脂材料的一部分，混合存在于所述第1催化剂层的边缘部的主面的一部分以及第2催化剂层的边缘部的主面的一部分中的至少一方，
构成所述第1成形体的材料没有混合存在于所述第1催化剂层的边缘部的主面，
构成所述第2成形体的材料没有混合存在于所述第2催化剂层的边缘部的主面。
17.根据权利要求16所述的电极-膜-框接合体，其中，
所述框体，按照从所述电解质膜的厚度方向来看，使所述第1催化剂层以及所述第2催化剂层的边缘部的一部分中的至少一方和所述第3成形体的一部分重叠的方式配置。
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