CN102290245B - 一种聚酰亚胺电容电池及其制作方法 - Google Patents

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Abstract

本发明具体涉及一种聚酰亚胺电容电池及其制作方法。本发明的聚酰亚胺电容电池，通过制作正极和负极，再通过将正负极组合成电容电池，其是由正极、负极、介于两者之间的聚合物隔膜及电解液组成，其中正极材料为锂离子嵌入化合物和多孔碳材料的混合物，负极材料为改性石墨和多孔活性炭材料的混合物，所述聚合物隔膜为聚酰亚胺隔膜，所述电解液为含有锂离子化合物和有机溶剂电解液。本发明聚酰亚胺电容电池可广泛应用于电动汽车、电动工具、太阳能储能、风能储能、便携式家电等领域。

Description

一种聚酰亚胺电容电池及其制作方法
技术领域
   本发明属于电容器和电池技术领域，涉及超级电容器，具体涉及一种聚酰亚胺电容电池及其制作方法。
背景技术
超级电容器是介于传统电容器与电池之间的一种新型电化学储能器件，它相比传统电容器有着更高的能量密度，静电容量能达千法拉至万法拉级；相比电池有着更高的功率密度和超长的循环寿命，因此它结合了传统电容器与电池的优点，是一种应用前景广阔的化学电源。它具有比容量高、功率大、寿命长、工作温限宽、免维护等特点。
按照储能原理的不同，超级电容器可以分为三类：双电层电容器（EDLC），法拉第准电容超级电容器和混合型超级电容器，其中双电层电容器主要是利用电极/电解质界面电荷分离所形成的双电层来实现电荷和能量的储存；法拉第准电容超级电容器主要是借助电极表面快速的氧化还原反应所产生的法拉第“准电容”来实现电荷和能量的储存；而混合型超级电容器是一极采用电池的非极化电极（如氢氧化镍），另一极采用双电层电容器的极化电极（如活性炭），这种混合型的设计可以大幅度提高超级电容器的能量密度。
超级电容器按电解质分可分为无机电解质、有机电解质、聚合物电解质三种超级电容器，其中无机电解质应用较多的为高浓度的酸性（如H2SO4）或碱性（如KOH）的水溶液，中性水溶液电解质应用的较少；有机电解质则一般采用季胺盐或锂盐与高电导率的有机溶剂（如乙腈）组成混合电解液，而聚合物电解质如今只停留在实验室阶段，尚无商业化产品的出现。
超级电容器采用有机电解质，可以大幅度提高电容器的工作电压，根据E=1/2CV2可知，对提高电容器能量密度有很大的帮助。如今，成熟的有机超级电容器一般都采用对称型结构，即正负极使用相同的炭材料，电解液由铵盐和高电导率的有机溶剂（如乙腈）组成，这种电容器的功率密度很高，能达到5000-6000W/Kg，但其能量密度偏低，只能达到3-5Wh/Kg，因此，为了进一步提高有机超级电容器的能量密度，人们采用了混合型的结构设计，即正负极使用不同的活性材料。近年来，有机混合型超级电容器的研究不断增多，出现了如正极采用活性炭、负极采用钛酸锂和正极采用聚噻吩，负极采用钛酸锂等有机超级电容器。在申请号为200510110461.5的专利中，正极采用LiMn2-XMXO4，负极采用活性炭，该超级电容器的比能量最高可达50Wh/Kg（基于正、负极活性物质总质量计算的）。但是，此类有机混合型超级电容器的能量密度与功率密度都不理想，电化学稳定性差、热稳定性差以及使用温度范围小，电容电池循环寿命短，不能满足目前人们对于电容电池有要求；此外，目前生产这类电容器的方法繁琐，工作效率低，不能满足对电容器产品高性能的要求以及大规模生产的要求。
发明内容
为克服现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种聚酰亚胺电容电池，大幅度提高电容电池的能量密度和循环寿命，进一步拓宽电池电容的应用领域。
本发明的另一目的在于提供一种聚酰亚胺电容电池的制作方法，以实现电容器电池的更高性能。
为达到上述目的，本发明所采用的技术方案如下：
一种有机体系的聚酰亚胺电容电池，由正极、负极、介于两者之间的聚合物隔膜及电解液组成，其中正极材料为锂离子嵌入化合物和多孔碳材料的混合物，负极材料为改性石墨和多孔活性碳材料的混合物，所述聚合物隔膜为聚酰亚胺隔膜，所述电解液采用含有锂离子的有机溶剂电解液。
其中所述正极材料各组分及重量百分比为：
锂离子嵌入化合物    20－85％
多孔炭材料          5－70％
导电剂              5％
粘结剂              5%；
所述负极材料各组分及重量百分比为：
改性石墨      45％
多孔活性炭          45％
粘结剂              5％。
所述锂离子嵌入化合物为LiCoO2、LiMn2O4、LiFePO4、LiFeMnPO4、LiNi0.8Co0.2O2、LiNi1/3 Co1/3 Mn1/3O2 中的一种或者两种以上混合。这些锂离子嵌入化合物中锂离子的嵌入-脱嵌可逆性好、扩散速度快，伴随反应的体积变化小，使电池具有良好的循环特性和大电流特性。
所述的改性石墨为改性石墨，密度≥2.2g/cm3，包括树脂碳和有机聚合物热解碳，以及软碳固相碳化材料中的至少一种或者两种以上混合。这类改性石墨比容量高，为300-700mAh/g，锂离子嵌入锂离子化合物与这类改性石墨材料同时使用不会引起结构显著膨胀，具有很好的充放电循环性能。
所述多孔碳应包括活性炭、碳布、碳纤维、碳毡、碳气凝胶、碳纳米管中的一种或者两种以上混合。
所述聚酰亚胺隔膜为曲孔膜，其厚度为10-30μm，孔径为0.03 -0.05μm，孔隙率为90%－95%，103 赫下介电常数4.0，分解温度在400℃以上，材料绝缘系数为3.4。采用这种聚酰亚胺隔膜可以有效解决锂电、电容电池产品中由于锂离子枝晶所带来的安全问题。
所述的电解液中包括锂离子化合物，所述锂离子化合物为LiClO4、LiBF4、LiPF6、LiCF3SO3、LiN(CF3SO2)、LiBOB、LiAsF6中的一种或两种以上混合；相转移催化剂，所述相转移催化剂为Me3EtNBF4、Me2Et2NBF4、MeEt3NBF4、Et4NBF4、Pr4NBF4、MeBu3NBF4、Bu4NBF4、Hex4NBF4、Me4PBF4、Et4PBF4、Pr4PBF4、Bu4PBF4中的一种或两种以上混合；有机溶剂，所述有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、γ-丁内酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸丁烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯、亚硫酸乙烯酯、亚硫酸丙烯酯、乙酸乙酯、乙腈中的一种或两种以上混合；其中所述电解液中锂离子的摩尔浓度保持1mol/L，相转移催化剂占电解质总重量的1-5%。这些含有锂盐的有机电解液具有较高的离子电导率，能为充放电过程中锂离子的迁移提供快速移动的通道，提高反应的速率；同时，在较宽的电位范围（0-5V）内具有很好的电化学稳定性、热稳定性好、使用温度范围宽等特点，使得超级电容电池充放电反应的稳定性大大提高，有利于电容电池循环寿命的提升。
一种聚酰亚胺电容电池的制作方法，包括一下步骤：
（1）正极片的制备：首先将锂离子嵌入化合物、多孔炭材料、导电剂、粘结剂混合，调成浆料，然后涂布在正极集流体上，经烘干、碾压、裁切、真空干燥制备成正极片；
（2）负极片的制备：首先将改性石墨、多孔碳材料、粘结剂混合，调成浆料，然后涂布在负极集流体上，经烘干、碾压、裁切、真空干燥制备成负极片；
（3）组装：将制备好的正、负极片经叠片或卷绕成电芯，放入铝塑膜、铝壳、塑料壳或钢壳中，然后进行封口、注入在有机溶剂中含有锂离子的电解液。
 所述正极在制备步骤中锂离子嵌入化合物、多孔炭材料、导电剂、粘结剂按以下重量百分比混合：
锂离子嵌入化合物    20－85％
多孔炭材料          5－70％
导电剂              5％
粘结剂              5%；
所述负极制作步骤中改性石墨、多孔活性炭、粘结剂按以下重量百分比混合：
改性石墨            45％
多孔活性炭          45％
粘结剂               5％。
所述的导电剂包括天然石墨粉、人造石墨、炭黑、乙炔黑、中间相炭微球、改性石墨、石油焦、碳纳米管、石墨烯、中的一种或两种以上混合。
所述的粘结剂为聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯、羟丙基甲基纤维素、羧甲基纤维素纳和丁苯橡胶中的一种或两种以上混合。
所述的正极片的集流体为铝箔或者铝网，所述的负极片的集流体为铜箔或者铜网。
本发明相比现有技术，其有益效果在于：本发明利用聚酰亚胺材料作为电容电池的隔膜材料，负极上使用高密度、高功率改性石墨与多孔碳材料的混合材料，并且在正极上使用循环寿命能达到无限次的多孔活性炭作为混合正极材料的一部分，在保持电容电池高功率、循环寿命长、无污染、高安全性、免维护等特性的前提下，大幅度提高电容电池的能量密度和循环寿命，进一步拓宽电池电容的应用领域。本发明聚酰亚胺电容电池电容电池的比能量可高达90 Wh/Kg，比功率高达6000 W/Kg，在经过50A充放电循环15000次后，容量保持率高达95%。本发明的聚酰亚胺电容电池的制作方法，工艺简单，采用较高的干燥温度，大大缩短了制作时间，从而提高了工作效率。 本发明的产品可广泛应用于电动汽车、电动工具、太阳能储能、风能储能、便携式家电等领域。
具体实施方式
下面结合具体的实施方式对本发明作进一步详细说明。
一种聚酰亚胺电容电池的制作方法，包括一下步骤：
（1）正极片的制备：首先将锂离子嵌入化合物、多孔炭材料、导电剂、粘结剂混合，调成浆料，然后涂布在正极集流体上，经烘干、碾压、裁切、真空干燥制备成正极片；
（2）负极片的制备：首先将改性石墨、多孔碳材料、粘结剂混合，调成浆料，然后涂布在负极集流体上，经烘干、碾压、裁切、真空干燥制备成负极片；
（3）组装：将制备好的正、负极片经叠片或卷绕成电芯，放入铝塑膜、铝壳、塑料壳或钢壳中，然后进行封口、注入在非水有机溶剂中含有锂离子的电解液。
所述的正极片的集流体为铝箔或者铝网，厚度为20μm；所述的负极片的集流体为铜箔或者铜网，厚度为16μm。 
其中，烘干过程中烘箱的温度设置为110～120℃；真空干燥中真空干燥箱的温度设置在120～130℃。
实施例1：
正极片的制作：将总量为500g的LiMn2O4、活性碳、导电炭黑、PVDF按质量比为45％：45％ : 5％ : 5％混合，用 NMP（N-甲基吡咯烷酮 ）调成浆料，然后涂布在厚度为 20μm的铝箔(涂布增重为：140g/m2)上，在110℃温度下烘干、再经碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.135mm)、130℃温度下真空干燥24h，制作成正极片。
负极片的制作：将总量为500g的改性石墨、多孔活性炭、PVDF 按质量比为45：45：10混合，用 NMP 调成浆料，然后涂布厚度为16μm的铜箔上(涂布增重为：90g/m2)，在110℃温度下烘干、再经碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.09mm2)、130℃温度下真空干燥24h，制作成负极片。
选用聚酰亚胺为隔膜，将正极片（22片）、隔膜、负极片（23片）层叠成电芯，然后将叠好的电芯的正极极群焊在铝制极耳上、负极极群焊在镍制极耳上，将焊好后的电芯放入成型好的铝塑膜中，并注入LiPF6浓度为1mol/L，EC（碳酸乙烯酯）/DEC（碳酸二乙酯）物质的量浓度比为1：1的电解液80g，组装成方型超级聚酰亚胺电容电池。
性能测试：电容电池经化成（即电容电池性能的激活）后，进行性能测试，测试制度为30A充电至4.2V，静置5min，50A放电至2.5V，电容电池的比能量为50 Wh/Kg，比功率为5000 W/Kg，经过50A充放电循环15000次后，容量保持率在90%。
实施例2
正极片的制作：将总量为500g的LiMn2O4、活性碳、导电炭黑、PVDF按质量比为20：70 : 5 : 5混合，用 NMP调成浆料，然后涂布在厚度 20μm的铝箔(涂布增重为：140g/m2)上，在120℃温度下烘干、再经碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.135mm)、120℃温度下真空干燥24h后，制作成正极片。
负极片的制作：将总量为500g的改性石墨、多孔活性炭、PVDF 按质量比为45:45：10混合，用 NMP 调成浆料，然后涂布厚度为16μm的铜箔上(涂布增重为：90g/m2)，在120℃温度下烘干、再经碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.09mm2)、120℃温度下真空干燥24h后，制作成负极片。
选用聚酰亚胺为隔膜，将正极片（22片）、隔膜、负极片（23片）层叠成电芯，然后将叠好的电芯的正极极群焊在铝制极耳上、负极极群焊在镍制极耳上，将焊好后的电芯放入成型好的铝塑膜中，并注入LiPF6浓度为1mol/L，EC（碳酸乙烯酯）/DEC（碳酸二乙酯）物质的量浓度比为1：1的电解液80g，组装成方型超级聚酰亚胺电容电池。
性能测试：电容电池经化成（即电容电池性能的激活）后，进行性能测试，测试制度为30A充电至4.2V，静置5min，50A放电至2.5V，电容电池的比能量为25Wh/Kg，比功率为5200 W/Kg，经过50A充放电循环15000次后，容量保持率在90%。
实施例3
正极片的制作：将总量为500g的LiMn2O4、活性碳、导电炭黑、PVDF按质量比为85：5 : 5 : 5混合，用 NMP调成浆料，然后涂布在厚度为 20μm的铝箔(涂布增重为：140g/m2)上，在120℃温度下烘干、再经碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.135mm)、130℃温度下真空干燥24h后，制作成正极片。
负极片的制作：将总量为500g的改性石墨、多孔活性炭、PVDF 按质量比为45：45：10混合，用 NMP 调成浆料，然后涂布厚度为16μm的铜箔上(涂布增重为：90g/m2)，在120℃温度下烘干、再经碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.09mm2)、130℃温度下真空干燥24h后，制作成负极片。
选用聚酰亚胺为隔膜，将正极片（22片）、隔膜、负极片（23片）层叠成电芯，然后将叠好的电芯的正极极群焊在铝制极耳上、负极极群焊在镍制极耳上，将焊好后的电芯放入成型好的铝塑膜中，并注入LiPF6浓度为1mol/L，EC（碳酸乙烯酯）/DEC（碳酸二乙酯）物质的量浓度比为1：1的电解液80g，组装成方型超级聚酰亚胺电容电池。
性能测试：电容电池经化成（即电容电池性能的激活）后，进行性能测试，测试制度为30A充电至4.2V，静置5min，50A放电至2.5V，电容电池的比能量为50Wh/Kg，比功率为4000 W/Kg，经过50A充放电循环15000次后，容量保持率在90%。
实施例4：
正极片的制作：将总量为500g的LiCoO2、多孔碳、导电炭黑、PVDF（聚偏二氟乙烯）按质量比为45：45 : 5 : 5混合，用 NMP调成浆料，然后涂布在 厚度为20μm的铝箔(涂布增重为：140g/m2)上，在120℃温度下烘干、再经碾压、裁片、碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.135mm)、120℃温度下真空干燥24h后，制作成正极片。
负极片的制作：将总量为500g的改性石墨、多孔活性炭、PVDF 按质量比为45:45：10混合，用 NMP 调成浆料，然后涂布厚度为16μm的铜箔上(涂布增重为：90g/m2)，在120℃温度下烘干、再经碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.09mm2)、120℃温度下真空干燥24h后，制作成负极片。
选用聚酰亚胺为隔膜，将正极片（22片）、隔膜、负极片（23片）层叠成电芯，然后将叠好的电芯的正极极群焊在铝制极耳上、负极极群焊在镍制极耳上，将焊好后的电芯放入成型好的铝塑膜中，并注入LiPF6浓度为1mol/L，EC（碳酸乙烯酯）/DEC（碳酸二乙酯）物质的量浓度比为1：1的电解液80g，组装成方型超级聚酰亚胺电容电池。
性能测试：电容电池经化成（即电容电池性能的激活）后，进行性能测试，测试制度为30A充电至4.2V，静置5min，50A放电至2.5V，电容电池的比能量为60Wh/Kg，比功率为4000 W/Kg，经过50A充放电循环15000次后，容量保持率在95%。
实施例5：
正极片的制作：将总量为500g的LiCoO2、多孔碳、导电炭黑、PVDF按质量比为20：70 : 5 : 5混合，用 NMP调成浆料，然后涂布在 厚度为20μm的铝箔(涂布增重为：140g/m2)上，在120℃温度下烘干、再经碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.135mm)、120℃温度下真空干燥24h后，制作成正极片。
负极片的制作：将总量为500g的改性石墨、多孔活性炭、PVDF 按质量比为45:45：10混合，用 NMP 调成浆料，然后涂布厚度为16μm的铜箔上(涂布增重为：90g/m2)，在120℃温度下烘干、再经碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.09mm2)、120℃温度下真空干燥24h后，制作成负极片。
选用聚酰亚胺为隔膜，将正极片（22片）、隔膜、负极片（23片）层叠成电芯，然后将叠好的电芯的正极极群焊在铝制极耳上、负极极群焊在镍制极耳上，将焊好后的电芯放入成型好的铝塑膜中，并注入LiPF6浓度为1mol/L，EC（碳酸乙烯酯）/DEC（碳酸二乙酯）物质的量浓度比为1：1的电解液80g，组装成方型超级聚酰亚胺电容电池。
性能测试：电容电池经化成（即电容电池性能的激活）后，进行性能测试，测试制度为30A充电至4.2V，静置5min，50A放电至2.5V，电容电池的比能量为31Wh/Kg，比功率为5200W/Kg，经过50A充放电循环15000次后，容量保持率在95%。
实施例6：
正极片的制作：将总量为500g的LiCoO2、多孔碳、导电炭黑、PVDF按质量比为85：5: 5 : 5混合，用 NMP调成浆料，然后涂布在 厚度为20μm的铝箔(涂布增重为：140g/m2)上，在120℃温度下烘干、再经碾压、裁片(100*154*0.135mm)、120℃温度下真空干燥24h后，制作成正极片。
负极片的制作：将总量为500g的改性石墨、多孔活性炭、PVDF 按质量比为45:45：10混合，用 NMP 调成浆料，然后涂布厚度为16μm的铜箔上(涂布增重为：90g/m2)，在120℃温度下烘干、再经碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.09mm2)、120℃温度下真空干燥24h后，制作成负极片。
选用聚酰亚胺为隔膜，将正极片（22片）、隔膜、负极片（23片）层叠成电芯，然后将叠好的电芯的正极极群焊在铝制极耳上、负极极群焊在镍制极耳上，将焊好后的电芯放入成型好的铝塑膜中，并注入LiPF6浓度为1mol/L，EC（碳酸乙烯酯）/DEC（碳酸二乙酯）物质的量浓度比为1：1的电解液80g，组装成方型超级聚酰亚胺电容电池。
性能测试：电容电池经化成（即电容电池性能的激活）后，进行性能测试，测试制度为30A充电至4.2V，静置5min，50A放电至2.5V，电容电池的比能量为71Wh/Kg，比功率为5200W/Kg，经过50A充放电循环15000次后，容量保持率在95%。
实施例7：
正极片的制作：将总量为500g的LiFeMnPO4、多孔碳、导电炭黑、PVDF按质量比为45：45 : 5 : 5混合，用 NMP调成浆料，然后涂布在 厚度为20μm的铝箔(涂布增重为：140g/m2)上，在120℃温度下烘干、再经碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.135mm)、120℃温度下真空干燥24h后，制作成正极片。
负极片的制作：将总量为500g的改性石墨、多孔活性炭、PVDF 按质量比为45:45：10混合，用 NMP 调成浆料，然后涂布厚度16μm的铜箔上(涂布增重为：90g/m2)，在120℃温度下烘干、再经碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.09mm2)、120℃温度下真空干燥24h后，制作成负极片。
选用聚酰亚胺为隔膜，将正极片（22片）、隔膜、负极片（23片）层叠成电芯，然后将叠好的电芯的正极极群焊在铝制极耳上、负极极群焊在镍制极耳上，将焊好后的电芯放入成型好的铝塑膜中，并注入LiPF6浓度为1mol/L，EC（碳酸乙烯酯）/DEC（碳酸二乙酯）物质的量浓度比为1：1的电解液80g，组装成方型超级聚酰亚胺电容电池。
性能测试：电容电池经化成（即电容电池性能的激活）后，进行性能测试，测试制度为30A充电至4.2V，静置5min，50A放电至2.5V，电容电池的比能量为75Wh/Kg，比功率为5600W/Kg，经过50A充放电循环15000次后，容量保持率在95%。
实施例8
正极片的制作：将总量为500g的LiFeMnPO4、多孔碳、导电炭黑、PVDF按质量比为20：70 : 5 : 5混合，用 NMP调成浆料，然后涂布在厚度为 20μm的铝箔(涂布增重为：140g/m2)上，在120℃温度下烘干、再经碾压、裁片 (尺寸为：100*154*0.135mm)、120℃温度下真空干燥24h后，制作成正极片。
负极片的制作：将总量为500g的改性石墨、多孔活性炭、PVDF 按质量比为45:45：10混合，用 NMP 调成浆料，然后涂布厚度为16μm的铜箔上(涂布增重为：90g/m2)，在120℃温度下烘干、再经碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.09mm2)、120℃温度下真空干燥24h后，制作成负极片。
选用聚酰亚胺为隔膜，将正极片（22片）、隔膜、负极片（23片）层叠成电芯，然后将叠好的电芯的正极极群焊在铝制极耳上、负极极群焊在镍制极耳上，将焊好后的电芯放入成型好的铝塑膜中，并注入LiPF6浓度为1mol/L，EC（碳酸乙烯酯）/DEC（碳酸二乙酯）物质的量浓度比为1：1的电解液80g，组装成方型超级聚酰亚胺电容电池。
性能测试：电容电池经化成（即电容电池性能的激活）后，进行性能测试，测试制度为30A充电至4.2V，静置5min，50A放电至2.5V，电容电池的比能量为40Wh/Kg，比功率为6000W/Kg，经过50A充放电循环15000次后，容量保持率在90%。
实施例9
正极片的制作：将总量为500g的LiFeMnPO4、多孔碳、导电炭黑、PVDF按质量比为85：5 : 5 : 5混合，用 NMP调成浆料，然后涂布在 厚度为20μm的铝箔(涂布增重为：140g/m2)上，在120℃温度下烘干、再经碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.135mm )、120℃温度下真空干燥24h后，制作成正极片。
负极片的制作：将总量为500g的改性石墨、多孔活性炭、PVDF 按质量比为45:45：10混合，用 NMP 调成浆料，然后涂布厚度16μm的铜箔上(涂布增重为：90g/m2)，在120℃温度下烘干、再经碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.09mm2)、120℃温度下真空干燥24h后，制作成负极片。
选用聚酰亚胺为隔膜，将正极片（22片）、隔膜、负极片（23片）层叠成电芯，然后将叠好的电芯的正极极群焊在铝制极耳上、负极极群焊在镍制极耳上，将焊好后的电芯放入成型好的铝塑膜中，并注入LiPF6浓度为1mol/L，EC（碳酸乙烯酯）/DEC（碳酸二乙酯）物质的量浓度比为1：1的电解液80g，组装成方型超级聚酰亚胺电容电池。
性能测试：电容电池经化成（即电容电池性能的激活）后，进行性能测试，测试制度为30A充电至4.2V，静置5min，50A放电至2.5V，电容电池的比能量为90Wh/Kg，比功率为4500W/Kg，经过50A充放电循环15000次后，容量保持率在85%。
实施例10：
正极片的制作：将总量为500g的LiFePO4、多孔碳、导电炭黑、PVDF按质量比为45：45 : 5 : 5混合，用 NMP调成浆料，然后涂布在 厚度为20μm的铝箔(涂布增重为：140g/m2)上，在110℃温度下烘干、再经碾压、裁片(100*154*0.135mm)、130℃温度下真空干燥24h后，制作成正极片。
负极片的制作：将总量为500g的改性石墨、多孔活性炭、PVDF 按质量比为45:45：10混合，用 NMP 调成浆料，然后涂布厚度16μm的铜箔上(涂布增重为：90g/m2)，在110℃温度下烘干、再经碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.09mm2)、130℃温度下真空干燥24h后，制作成负极片。
选用聚酰亚胺为隔膜，将正极片（22片）、隔膜、负极片（23片）层叠成电芯，然后将叠好的电芯的正极极群焊在铝制极耳上、负极极群焊在镍制极耳上，将焊好后的电芯放入成型好的铝塑膜中，并注入LiPF6浓度为1mol/L，EC（碳酸乙烯酯）/DEC（碳酸二乙酯）物质的量浓度比为1：1的电解液80g，组装成方型超级聚酰亚胺电容电池。
性能测试：电容电池经化成（即电容电池性能的激活）后，进行性能测试，测试制度为30A充电至4.2V，静置5min，50A放电至2.5V，电容电池的比能量为56Wh/Kg，比功率为4600W/Kg，经过50A充放电循环15000次后，容量保持率在87%。
实施例11
正极片的制作：将总量为500g的LiFePO4、多孔碳、导电炭黑、PVDF按质量比为20：70 : 5 : 5混合，用 NMP调成浆料，然后涂布在厚度为20μm的铝箔(涂布增重为：140g/m2)上，在120℃温度下烘干、再经碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.135mm)、130℃温度下真空干燥24h后，制作成正极片。
负极片的制作：将总量为500g的改性石墨、多孔活性炭、PVDF 按质量比为45:45：10混合，用 NMP 调成浆料，然后涂布厚度16μm的铜箔上(涂布增重为：90g/m2)，在120℃温度下烘干、再经碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.09mm2)、130℃温度下真空干燥24h后，制作成负极片。
选用聚酰亚胺为隔膜，将正极片（22片）、隔膜、负极片（23片）层叠成电芯，然后将叠好的电芯的正极极群焊在铝制极耳上、负极极群焊在镍制极耳上，将焊好后的电芯放入成型好的铝塑膜中，并注入LiPF6浓度为1mol/L，EC（碳酸乙烯酯）/DEC（碳酸二乙酯）物质的量浓度比为1：1的电解液80g，组装成方型超级聚酰亚胺电容电池。
性能测试：电容电池经化成（即电容电池性能的激活）后，进行性能测试，测试制度为30A充电至4.2V，静置5min，50A放电至2.5V，电容电池的比能量为26Wh/Kg，比功率为5000W/Kg，经过50A充放电循环15000次后，容量保持率在95%。
实施例12：
正极片的制作：将总量为500g的LiFePO4、多孔碳、导电炭黑、PVDF按质量比为85：5: 5 : 5混合，用 NMP调成浆料，然后涂布在 厚度为20μm的铝箔(涂布增重为：140g/m2)上，在110℃温度下烘干、再经碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.135mm)、130℃温度下真空干燥24h后，制作成正极片。
负极片的制作：将总量为500g的改性石墨、多孔活性炭、PVDF 按质量比为45:45：10混合，用 NMP 调成浆料，然后涂布厚度16μm的铜箔上(涂布增重为：90g/m2)，在110℃温度下烘干、再经碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.09mm2)、130℃温度下真空干燥24h后，制作成负极片。
选用聚酰亚胺为隔膜，将正极片（22片）、隔膜、负极片（23片）层叠成电芯，然后将叠好的电芯的正极极群焊在铝制极耳上、负极极群焊在镍制极耳上，将焊好后的电芯放入成型好的铝塑膜中，并注入LiPF6浓度为1mol/L，EC（碳酸乙烯酯）/DEC（碳酸二乙酯）物质的量浓度比为1：1的电解液80g，组装成方型超级聚酰亚胺电容电池。
性能测试：电容电池经化成（即电容电池性能的激活）后，进行性能测试，测试制度为30A充电至4.2V，静置5min，50A放电至2.5V，电容电池的比能量为65Wh/Kg，比功率为5000W/Kg，经过50A充放电循环15000次后，容量保持率在91%。
实施例13：
正极片的制作：将总量为500g的LiNi0.8Co0.2O2、碳纤维、导电炭黑、PVDF按质量比为45：45 : 5 : 5混合，用 NMP调成浆料，然后涂布在 厚度为20μm的铝箔(涂布增重为：140g/m2)上，在110℃温度下烘干、再经碾压、裁片(100*154*0.135mm)、130℃温度下真空干燥24h后，制作成正极片。
负极片的制作：将总量为500g的改性石墨、碳纳米管、PVDF 按质量比为45:45：10混合，用 NMP 调成浆料，然后涂布厚度16μm的铜箔上(涂布增重为：90g/m2)，在110℃温度下烘干、再经碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.09mm2)、130℃温度下真空干燥24h后，制作成负极片。
选用聚酰亚胺为隔膜，将正极片（22片）、隔膜、负极片（23片）层叠成电芯，然后将叠好的电芯的正极极群焊在铝制极耳上、负极极群焊在镍制极耳上，将焊好后的电芯放入成型好的铝塑膜中，并注入LiClO4浓度为1mol/L，碳酸丙烯酯/乙腈物质的量浓度比为1：1的电解液80g，组装成方型超级聚酰亚胺电容电池。
性能测试：电容电池经化成（即电容电池性能的激活）后，进行性能测试，测试制度为30A充电至4.0V，静置5min，50A放电至2.3V，电容电池的比能量为50Wh/Kg，比功率为4200W/Kg，经过50A充放电循环15000次后，容量保持率在82%。
实施例14
正极片的制作：将总量为500g的LiNi0.8Co0.2O2、碳纤维、导电炭黑、PVDF按质量比为20：70 : 5 : 5混合，用 NMP调成浆料，然后涂布在厚度为 20μm的铝箔(涂布增重为：140g/m2)上，在120℃温度下烘干、再经碾压、裁片 (尺寸为：100*154*0.135mm)、120℃温度下真空干燥24h后，制作成正极片。
负极片的制作：将总量为500g的改性石墨、碳纳米管、PVDF 按质量比为20：70 ：10混合，用 NMP 调成浆料，然后涂布厚度为16μm的铜箔上(涂布增重为：90g/m2)，在120℃温度下烘干、再经碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.09mm2)、120℃温度下真空干燥24h后，制作成负极片。
选用聚酰亚胺为隔膜，将正极片（22片）、隔膜、负极片（23片）层叠成电芯，然后将叠好的电芯的正极极群焊在铝制极耳上、负极极群焊在镍制极耳上，将焊好后的电芯放入成型好的铝塑膜中，并注入LiPF6浓度为1mol/L，碳酸丙烯酯/乙腈物质的量浓度比为1：1的电解液80g，组装成方型超级聚酰亚胺电容电池。
性能测试：电容电池经化成（即电容电池性能的激活）后，进行性能测试，测试制度为30A充电至4.0V，静置5min，50A放电至2.3V，电容电池的比能量为38Wh/Kg，比功率为5800W/Kg，经过50A充放电循环15000次后，容量保持率在89%。
实施例15
正极片的制作：将总量为500g的LiNi0.8Co0.2O2、碳纤维、导电炭黑、PVDF按质量比为85：5 : 5 : 5混合，用 NMP调成浆料，然后涂布在厚度为 20μm的铝箔(涂布增重为：140g/m2)上，在120℃温度下烘干、再经碾压、裁片 (尺寸为：100*154*0.135mm)、120℃温度下真空干燥24h后，制作成正极片。
负极片的制作：将总量为500g的改性石墨、碳纳米管、PVDF 按质量比为45：45 ：10混合，用 NMP 调成浆料，然后涂布厚度为16μm的铜箔上(涂布增重为：90g/m2)，在120℃温度下烘干、再经碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.09mm2)、120℃温度下真空干燥24h后，制作成负极片。
选用聚酰亚胺为隔膜，将正极片（22片）、隔膜、负极片（23片）层叠成电芯，然后将叠好的电芯的正极极群焊在铝制极耳上、负极极群焊在镍制极耳上，将焊好后的电芯放入成型好的铝塑膜中，并注入LiPF6浓度为1mol/L，碳酸丙烯酯/乙腈物质的量浓度比为1：1的电解液80g，组装成方型超级聚酰亚胺电容电池。
性能测试：电容电池经化成（即电容电池性能的激活）后，进行性能测试，测试制度为30A充电至4.0V，静置5min，50A放电至2.3V，电容电池的比能量为65Wh/Kg，比功率为4700W/Kg，经过50A充放电循环20000次后，容量保持率在89%。
实施例16：
正极片的制作：将总量为500g的LiNi1/3 Co1/3 Mn1/3O2、碳纳米管、导电炭黑、PVDF按质量比为45：45 : 5 : 5混合，用 NMP调成浆料，然后涂布在 厚度为20μm的铝箔(涂布增重为：140g/m2)上，在110℃温度下烘干、再经碾压、裁片(100*154*0.135mm)、130℃温度下真空干燥24h后，制作成正极片。
负极片的制作：将总量为500g的改性石墨、碳气凝胶、PVDF 按质量比为45:45：10混合，用 NMP 调成浆料，然后涂布厚度16μm的铜箔上(涂布增重为：90g/m2)，在110℃温度下烘干、再经碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.09mm2)、130℃温度下真空干燥24h后，制作成负极片。
选用聚酰亚胺为隔膜，将正极片（22片）、隔膜、负极片（23片）层叠成电芯，然后将叠好的电芯的正极极群焊在铝制极耳上、负极极群焊在镍制极耳上，将焊好后的电芯放入成型好的铝塑膜中，并注入锂离子总浓度为1mol/L的等量LiAsF6/ LiBOB，γ-丁内酯/碳酸甲丙酯的物质的量浓度比为1：1的电解液80g，组装成方型超级聚酰亚胺电容电池。
性能测试：电容电池经化成（即电容电池性能的激活）后，进行性能测试，测试制度为30A充电至4.1V，静置5min，50A放电至2.2V，电容电池的比能量为50Wh/Kg，比功率为4200W/Kg，经过50A充放电循环15000次后，容量保持率在82%。
实施例17
正极片的制作：将总量为500g的LiNi1/3 Co1/3 Mn1/3O2、碳纳米管、导电炭黑、PVDF按质量比为20：70 : 5 : 5混合，用 NMP调成浆料，然后涂布在厚度为 20μm的铝箔(涂布增重为：140g/m2)上，在120℃温度下烘干、再经碾压、裁片 (尺寸为：100*154*0.135mm)、120℃温度下真空干燥24h后，制作成正极片。
负极片的制作：将总量为500g的改性石墨、碳气凝胶、PVDF 按质量比为20：70 ：10混合，用 NMP 调成浆料，然后涂布厚度为16μm的铜箔上(涂布增重为：90g/m2)，在120℃温度下烘干、再经碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.09mm2)、120℃温度下真空干燥24h后，制作成负极片。
选用聚酰亚胺为隔膜，将正极片（22片）、隔膜、负极片（23片）层叠成电芯，然后将叠好的电芯的正极极群焊在铝制极耳上、负极极群焊在镍制极耳上，将焊好后的电芯放入成型好的铝塑膜中，并注入锂离子总浓度为1mol/L的等量LiAsF6/ LiBOB，碳酸丙烯酯/乙腈物质的量浓度比为1：1的电解液80g，组装成方型超级聚酰亚胺电容电池。
性能测试：电容电池经化成（即电容电池性能的激活）后，进行性能测试，测试制度为30A充电至4.1V，静置5min，50A放电至2.2V，电容电池的比能量为38Wh/Kg，比功率为5800W/Kg，经过50A充放电循环15000次后，容量保持率在89%。
实施例18
正极片的制作：将总量为500g的LiNi1/3 Co1/3 Mn1/3O2、碳纳米管、导电炭黑、PVDF按质量比为85：5 : 5 : 5混合，用 NMP调成浆料，然后涂布在厚度为 20μm的铝箔(涂布增重为：140g/m2)上，在120℃温度下烘干、再经碾压、裁片 (尺寸为：100*154*0.135mm)、120℃温度下真空干燥24h后，制作成正极片。
负极片的制作：将总量为500g的改性石墨、碳气凝胶、PVDF 按质量比为45：45 ：10混合，用 NMP 调成浆料，然后涂布厚度为16μm的铜箔上(涂布增重为：90g/m2)，在120℃温度下烘干、再经碾压、裁片(尺寸为：100*154*0.09mm2)、120℃温度下真空干燥24h后，制作成负极片。
选用聚酰亚胺为隔膜，将正极片（22片）、隔膜、负极片（23片）层叠成电芯，然后将叠好的电芯的正极极群焊在铝制极耳上、负极极群焊在镍制极耳上，将焊好后的电芯放入成型好的铝塑膜中，并注入锂离子总浓度为1mol/L的等量LiAsF6/ LiBOB，碳酸丙烯酯/乙腈物质的量浓度比为1：1的电解液80g，组装成方型超级聚酰亚胺电容电池。
性能测试：电容电池经化成（即电容电池性能的激活）后，进行性能测试，测试制度为30A充电至4.1V，静置5min，50A放电至2.2V，电容电池的比能量为65Wh/Kg，比功率为4700W/Kg，经过50A充放电循环20000次后，容量保持率在89%。
本发明的聚酰亚胺电容电池在一个电解池中实现了锂离子电池和超级电容器的原理和技术的结合，采用聚酰亚胺隔膜作为绝缘体，通过电化学计算和电化学设计，使锂离子嵌入脱嵌反应和快速可逆的二维准二维法拉第反应有机的结合在一起，使高能量电容电池在保持超级电容器高比功率、长寿命和快速充电特性的同时，大幅度提高了比能量，同时兼具超级电容器和锂离子电池的性能特点。
    上述实施例仅为本发明的优选实施例，不能看作是对本发明保护范围的限制，本领域的技术人员在本发明的基础上所作的任何非实质性的变形及替换均属于本发明的保护范围。

Claims (9)

1.一种聚酰亚胺电容电池，由正极、负极、介于两者之间的聚合物隔膜及电解液组成，其特征在于：其中正极材料为锂离子嵌入化合物和多孔碳材料的混合物，负极材料为改性石墨和多孔活性碳材料的混合物，所述聚合物隔膜为聚酰亚胺隔膜，所述电解液为含有锂离子化合物和有机溶剂的电解液；所述聚酰亚胺隔膜为曲孔膜，其厚度为10-30μm，孔径为0.03μm-0.05μm，孔隙率为90%－95%。
2.根据权利要求1所述的聚酰亚胺电容电池，其特征在于：所述锂离子嵌入化合物为LiCoO2、LiMn2O4、LiFePO4、LiFeMnPO4、LiNi0.8Co0.2O2、LiNi1/3 Co1/3 Mn1/3O2 中的一种或者两种以上混合。
3.根据权利要求1所述的聚酰亚胺电容电池，其特征在于：所述改性石墨的密度≥2.2g/cm3，为树脂碳和有机聚合物热解碳，以及软碳固相碳材料中的至少一种或者两种以上混合。
4.根据权利要求1所述的聚酰亚胺电容电池，其特征在于：所述多孔碳材料为活性炭、碳布、碳纤维、碳毡、碳气凝胶、碳纳米管中的一种或者两种以上混合。
5.根据权利要求1所述的聚酰亚胺电容电池，其特征在于：所述电解液中包括锂离子化合物，所述锂离子化合物为LiClO4、LiBF4、LiPF6、LiCF3SO3、LiN(CF3SO2)、LiBOB、LiAsF6中的一种或两种以上混合；相转移催化剂，所述相转移催化剂为Me3EtNBF4、Me2Et2NBF4、MeEt3NBF4、Et4NBF4、Pr4NBF4、MeBu3NBF4、Bu4NBF4、Hex4NBF4、Me4PBF4、Et4PBF4、Pr4PBF4、Bu4PBF4中的一种或两种以上混合；有机溶剂，所述有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、γ-丁内酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸丁烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯、亚硫酸乙烯酯、亚硫酸丙烯酯、乙酸乙酯、乙腈中的一种或两种以上混合。
6.如权利要求1所述的聚酰亚胺电容电池的制作方法，包括以下步骤：
（1）正极片的制备：首先将锂离子嵌入化合物、多孔炭材料、导电剂、粘结剂混合，调成浆料，然后涂布在正极集流体上，经烘干、碾压、裁切、真空干燥制备成正极片；
（2）负极片的制备：首先将改性石墨、多孔碳材料、粘结剂混合，调成浆料，然后涂布在负极集流体上，经烘干、碾压、裁切、真空干燥制备成负极片；
（3）组装：将制备好的正、负极片经叠片或卷绕成电芯，放入铝塑膜、铝壳、塑料壳或钢壳中，然后进行封口、注入在非水有机溶剂中含有锂离子的电解液。
7.根据权利要求6所述的聚酰亚胺电容电池的制作方法，其特征在于：所述正极在制备步骤中锂离子嵌入化合物、多孔炭材料、导电剂、粘结剂按以下重量百分比混合：
锂离子嵌入化合物    20－85％
多孔炭材料          5－70％
导电剂              5％
粘结剂              5%；
所述负极制作步骤中改性石墨、多孔活性炭、粘结剂按以下重量百分比混合：
改性石墨      45％
多孔活性炭          45％
粘结剂               5％。
8.根据权利要求6所述的聚酰亚胺电容电池的制作方法，其特征在于： 所述的导电剂包括天然石墨粉、人造石墨、炭黑、乙炔黑、中间相炭微球、改性石墨、石油焦、碳纳米管、石墨烯中的一种或两种以上混合；所述的粘结剂为聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯、羟丙基甲基纤维素、羧甲基纤维素纳和丁苯橡胶中的一种或两种以上混合。
9.根据权利要求6所述的聚酰亚胺电容电池的制作方法，其特征在于：所述的正极片的集流体为铝箔或者铝网，所述的负极片的集流体为铜箔或者铜网。
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