CN101940880A - 烟气脱硝方法 - Google Patents
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Abstract
一种烟气脱硝方法，其中，该方法包括在选择性非催化还原反应条件下，使烟气与脱硝剂接触，得到非催化还原脱硝反应产物；向非催化还原脱硝反应产物中补入脱硝剂，在选择性催化还原脱硝条件下，使补入脱硝剂的非催化还原脱硝反应产物与催化剂接触。根据本发明的所述方法能够显著提高脱硝率，而且，相对于单独的SCR工艺大大降低了催化剂的用量，从而降低了成本。
Description
技术领域
本发明涉及一种烟气脱硝方法。
背景技术
烟气是热电厂的主要排放物之一，通过可燃物在燃烧器(即锅炉)中燃烧产生。由于烟气中通常含有大量的氮氧化物NOx如NO，这些氮氧化物如果直接排放到大气中，会导致腐蚀性很强的酸雨，因此烟气在排放之前必须经过脱氮(即脱硝)处理。
目前，运用比较成熟的烟气脱硝技术主要有两种：选择性催化还原(SCR)工艺和选择性非催化还原脱硝(SNCR)工艺。SCR和SNCR脱硝工艺的化学反应原理都是一样的，都是将脱硝剂(尿素或者氨)与烟气接触，使脱硝剂与烟气中的NOx进行选择性还原反应生成氮气(N2)和水蒸气(H2O)。SNCR工艺一般在锅炉的炉膛内即燃烧区(800-1250℃)进行选择性还原反应。SCR工艺则是在烟道内设置催化剂床层，在280-420℃温度下，在催化剂存在的条件下进行催化选择性还原反应。
SNCR和SCR各自有优缺点，SNCR的优点是不需要价格昂贵的催化剂床，缺点是脱硝效果较差，脱硝率一般不超过40％。SCR的缺点则是需要使用价格昂贵的催化剂床，而且需要有足够的空间设置催化剂床，优点则是脱硝效果较SNCR好，脱硝率一般为60％以下。由此可见，烟气脱硝工艺中的脱硝率有待进一步提高。
发明内容
本发明的目的是为了克服现有的烟气脱硝工艺存在的脱硝率较低的缺点，提供一种脱硝率较高的烟气脱硝方法。
为了提高脱硝的效率，本发明的发明人曾试图在SNCR脱硝工艺中增大脱硝剂的供给量，然而，却发现在SNCR工艺中通过直接增大脱硝剂的供给量不但不能降低烟气中的氮氧化物的含量，反而还会使SNCR处理后的烟气中氮氧化物的含量上升，这可能是因为氨被氧化成了氮氧化物；同时也发现在SCR工艺中增大脱硝剂供给量不但不能明显降低SCR处理后的烟气中的氮氧化物的含量，反而还使得处理后的烟气中氨气的量增大了，而且催化剂床层的寿命也降低了。
为此，本发明的发明人提出了一种能够同时实现SNCR和SCR的联合工艺。具体地，本发明提供了一种烟气脱硝方法，其中，该方法包括在选择性非催化还原反应条件下，使烟气与脱硝剂接触，得到非催化还原脱硝反应产物；向非催化还原脱硝反应产物中补入脱硝剂，在选择性催化还原脱硝条件下，使补入脱硝剂的非催化还原脱硝反应产物与催化剂接触。
在本发明提供的所述烟气脱硝方法中，烟气与脱硝剂在选择性非催化还原条件下接触的过程属于SNCR过程，补入脱硝剂的非催化还原脱硝反应产物与催化剂在选择性催化还原条件下的接触过程属于SCR过程，通过向SNCR过程中产生的非催化还原脱硝反应产物中补入脱硝剂，使得补入脱硝剂的非催化还原脱硝反应产物中具有足量的脱硝剂以成功实现SCR过程，从而确保了SNCR和SCR联合工艺的成功实施。因此，根据本发明的所述方法能够显著提高脱硝率，而且，相对于单独的SCR工艺大大降低了催化剂的用量，从而降低了成本。
附图说明
图1为根据本发明的所述烟气脱硝方法的一种实施方式所采用的烟气脱硝设备的结构示意图。
具体实施方式
根据本发明的所述烟气脱硝方法包括在选择性非催化还原反应条件下，使烟气与脱硝剂接触，得到非催化还原脱硝反应产物；向非催化还原脱硝反应产物中补入脱硝剂，在选择性催化还原脱硝条件下，使补入脱硝剂的非催化还原脱硝反应产物与催化剂接触。
根据本发明提供的所述方法，所述选择性非催化还原反应条件只要能够使烟气中的氮氧化物在没有催化剂的情况下与脱硝剂反应即可。优选情况下，为了进一步提高脱硝率，降低后续的选择性催化还原反应的压力，从而降低催化剂的用量，所述选择性非催化还原反应条件包括：烟气与脱硝剂接触的温度为950-1300℃，更优选为1000-1200℃；接触的时间为0.1-2秒，更优选为0.5-1.2秒。烟气与脱硝剂在选择性非催化还原反应条件下接触的过程中，所述脱硝剂与烟气中的NOx的氨氮摩尔比为0.5-1.2∶1，更优选为0.6-1∶1。在本发明中，脱硝剂与NOx的氨氮摩尔比是指以氮元素计，脱硝剂中的氮与烟气中NOx的氮(以NO计)的摩尔比。
根据本发明提供的方法，在选择性非催化还原反应条件下与烟气接触的脱硝剂可以为能够将烟气中的氮氧化物转化为氮气的各种物质，例如可以为氨或者加热后能够产生氨的物质，优选为氨和/或尿素。所述脱硝剂优选以其水溶液的形式使用，所述溶液的浓度已为本领域技术人员所公知，可以为脱硝剂所能达到的各种浓度。为了降低脱硝剂的用量，优选所述脱硝剂以其饱和溶液的形式使用。
根据本发明提供的方法，补入脱硝剂的量只要保证所述补入脱硝剂的非催化还原脱硝反应产物与催化剂接触时能够发生选择性催化还原脱硝反应即可。为了提高脱硝率以减少经过本发明的方法处理后的烟气中氮氧化物的含量，补入脱硝剂的量优选使得所述补入脱硝剂的非催化还原脱硝反应产物中脱硝剂与氮氧化物的氨氮摩尔比为0.5-1.1∶1，进一步优选为0.7-1∶1。
根据本发明提供的方法，所述选择性催化还原脱硝反应条件可以在常规的选择性催化还原脱硝反应条件中适当地选择，优选情况下，所述选择性催化还原脱硝反应条件包括：补入脱硝剂的非催化还原脱硝反应产物与催化剂接触的温度为280-420℃，进一步优选为300-400℃，体积空速为200-20000小时-1，进一步优选为2000-10000小时-1。
根据本发明提供的方法，补入的脱硝剂可以为能够将烟气中的氮氧化物转化为氮气的各种物质，例如可以为氨或者加热后能够产生氨的物质，优选为氨和/或尿素，所述脱硝剂优选以其水溶液的形式使用。
虽然采用氨水作为脱硝剂补入所述非催化还原脱硝反应产物时，也可以使补入脱硝剂的非催化还原脱硝反应产物在与催化剂接触时发生选择性催化还原脱硝反应，然而，由于氨水中的氨容易挥发，使得氨水中的浓度不稳定，从而导致实际操作过程中难以根据烟气中的氮氧化物的含量来控制补入的脱硝剂的有效量，而且，氨水的挥发会造成环境污染，且因安全性问题不便于在城市内运输，因此，优选采用加热后能够产生氨的物质作为补入的脱硝剂。
根据本发明提供的方法，在采用加热后能够产生氨的物质作为补入的脱硝的情况下，虽然只要将该加热后能够产生氨的物质补入所述非催化还原脱硝反应产物中即可使补入脱硝剂的非催化还原脱硝反应产物在与催化剂接触时发生选择性催化还原脱硝反应，但是，本发明的发明人发现，当所述加热后能够产生氨的物质补入所述非催化还原脱硝反应产物中时，如果所述非催化还原脱硝反应产物的温度比该加热后能够产生氨的物质的分解温度高不足300℃，则该加热后能够产生氨的物质补入所述非催化还原脱硝反应产物之后分解成氨气的速度较慢，从而使得该加热后能够产生氨的物质得不到充分利用；而如果所述加热后能够产生氨的物质补入的时间至与催化剂接触的时间间隔为小于4秒时，则会导致该加热后能够产生氨的物质分解的氨气与所述非催化还原脱硝反应产物混合不均匀。而且，本发明的发明人意外地发现，在补入的脱硝剂为加热后能够产生氨的物质的情况下，如果补入脱硝剂时非催化还原脱硝反应产物的温度比脱硝剂的分解温度至少高300℃，补入脱硝剂的时间至与催化剂接触的时间间隔至少为4秒时，所述加热后能够产生氨的物质能够迅速分解成氨气，并与所述非催化还原脱硝反应产物均匀混合，而且，在这种情况下，与采用氨水作为补入的脱硝剂的情况相比，可以大大提高脱硝率。优选情况下，在补入的脱硝剂为加热后能够产生氨的物质时，补入脱硝剂时非催化还原脱硝反应产物的温度比脱硝剂的分解温度至少高600℃，补入脱硝剂的时间至与催化剂接触的时间间隔为4-20秒。在进一步优选情况下，补入脱硝剂时非催化还原脱硝反应产物的温度低于在选择性非催化还原反应条件下烟气与脱硝剂接触的温度，也即低于950℃。
根据本发明的一种优选实施方式，所述补入的脱硝剂为尿素溶液，所述尿素溶液的浓度已为本领域技术人员所公知，可以为各种常规的浓度。为了降低尿素的用量，优选所述尿素溶液以其饱和溶液的形式使用。在本发明中，尿素的饱和溶液是指在常温常压下的尿素饱和溶液。
根据本发明提供的所述方法，所述烟气可以是各种氮氧化物含量需要降低的烟气，可以是来自电厂锅炉的烟气，也可以是来自炼钢锅炉的烟气。
根据本发明提供的所述方法，所述催化剂可以是各种能够催化脱硝剂与氮氧化物NOx反应，使氮氧化物NOx转化为氮气的催化剂，优选为金属氧化物催化剂。
例如，所述金属氧化物可以是V2O5、Fe2O3、CuO、Cr2O3、Co3O4、NiO、CeO2、La2O3、Pr6O11、Nd2O3、Gd2O3、Yb2O3中的一种或多种，优选至少含有V2O5的金属氧化物的混合物。进一步优选所述催化剂是分散在TiO2上、以V2O5为主要活性组分、WO3或MoO3为助催化剂的钒钛体系，即V2O5-WO3/TiO2或V2O5-MoO3/TiO2。
由于通常烟气中存在大量的飞灰，从而给催化剂的应用增加了难度，因此，为了防止堵塞、减少压力损失、增加机械强度，进一步优选将上述金属氧化物固定在不锈钢板表面或制成蜂窝陶瓷状，形成板式催化剂或蜂窝状催化剂，且在所述板式催化剂或蜂窝状催化剂中，以所述催化剂的总重量为基准，所述金属氧化物的含量优选为1-5重量％。上述催化剂可以商购得到，例如可以购自日本触媒化成、日立公司、德国雅佶隆公司以及美国的Cormetech公司。
根据本发明的一种实施方式，本发明提供的所述烟气脱硝方法可以在如图1所示的烟气脱硝设备中实施。
如图1所示，所述烟气脱硝设备包括烟道1，以及沿烟道1内烟气的流动方向依次设置在该烟道1内的脱硝剂供给装置2、脱硝剂补给装置3和催化剂床层4。在所述烟气脱硝设备中，所述脱硝剂供给装置2用于向所述烟道1内提供脱硝剂以与烟气接触，从而发生选择性非催化还原反应；所述脱硝剂补给装置3用于向经过选择性非催化还原反应后得到的产物中补入脱硝剂，并通过后续的催化剂床层4而发生选择性催化还原反应。
所述烟道1的横截面可以为圆形、椭圆形、矩形、正方形或者各种不规则形状，烟道1本身可以是直行的，也可以是弯形的，根据本发明的一种实施方式，所述烟道包括第一垂直段a、第二垂直段c和位于该两个垂直段之间的一个水平段b，所述水平段b的两端各自与第一垂直段a、第二垂直段c的顶部连通。
根据本发明的一种实施方式，所述脱硝剂供给装置2和脱硝剂补给装置3位于第一垂直段a内，所述催化剂床层4位于第二垂直段c内。优选情况下，脱硝剂供给装置2到第一垂直段a的底部的最小距离A、脱硝剂供给装置2到所述脱硝剂补给装置3的最小距离B、第一垂直段的底部到顶部的距离C之间优选满足：A∶B∶C＝10-25∶5-15∶30，更优选A∶B∶C＝15-23∶5-13∶30。此时所述脱硝剂供给装置2供给的脱硝剂首先进入烟道的非催化还原脱硝区域，所述脱硝剂补给装置3供给的脱硝剂进入所述烟道的位置对应于使用时所述烟道的温度为800℃左右的区域，有利于脱硝剂为尿素时，使尿素分解为氨。通常情况下，相对于烟道的第一垂直段a的高度为30米、宽度10米、深度10米时，所述脱硝剂补给装置3位于所述第一垂直段a的23-28米的位置，所述脱硝剂供给装置2位于所述第一垂直段a的15-23米的位置。
根据本发明的另一种实施方式，所述脱硝剂供给装置2位于第一垂直段a内，脱硝剂补给装置3位于水平段b内，催化剂床层4位于第二垂直段c内。该实施方式适用于脱硝剂补给装置4补给的脱硝剂为氨水的情况。
根据本发明的另一种实施方式，所述烟气脱硝设备还包括脱硝剂源(未示出)，为脱硝剂供给装置2和脱硝剂补给装置3提供脱硝剂。所述脱硝剂源例如可以是脱硝剂储罐或泵。所述脱硝剂供给装置2和脱硝剂补给装置3的一端端口与脱硝剂源连通，另一端端口则穿过所述烟道1的壁而伸入所述烟道1内。脱硝剂供给装置2和脱硝剂补给装置3可以共用一个脱硝剂源，也可以各自与不同的脱硝剂源连通，由不同的脱硝剂源提供脱硝剂。
在所述烟气脱硝设备中，尽管各种能够用来提供脱硝剂的装置均可作所述脱硝剂供给装置2和所述脱硝剂补给装置3，但优选情况下，所述脱硝剂供给装置2和所述脱硝剂补给装置3各自为管道，该管道穿过烟道1的壁，伸入烟道1中，伸入烟道1中的管道上形成有开口。脱硝剂通过该开口进入烟道内。所述管道优选为多根，例如可以为2-10根。进一步优选情况下，所述多根管道沿烟道1的轴向或周向排列。更优选的情况下，所述多根管道沿烟道1的轴向排列并沿烟道1的径向均匀分布。每根伸入烟道1中的管道上的开口可以为多个，如2-20个。优选每根伸入烟道1中的管道上的多个开口沿所述管道的轴向分布。为了使所述脱硝剂与烟气的接触更加充分，所述开口的方向与烟道1中烟气流动的方向相反，从而烟气与来自所述脱硝剂供给装置2和脱硝剂补给装置3的所述脱硝剂非同向接触，能够更好的获得脱硝效果。在本发明中，所述开口的方向与烟道1中烟气流动的方向相反并非绝对相反，包括所述开口的方向朝下、朝向水平或者向下倾斜1-15°的情况。所述烟道的横截面积与所述脱硝剂供给装置2的开口的总面积之比为5000-50000∶1，优选为20000-30000∶1。所述烟道的横截面积与所述脱硝剂补给装置3的开口的总面积之比为5000-50000∶1，优选为20000-30000∶1。
在所述烟气脱硝设备中，所述催化剂床层4为由催化剂形成的催化剂床，所述催化剂床层4的厚度没有特别的限定，优选情况下，所述催化剂床层4的厚度可以为1.5-2米。
为了充分利用烟气中的热，优选情况下，所述烟道1尤其是所述烟道1的脱硝剂供给装置2所在的第一垂直段a、水平段b以及催化剂床层4所在第二垂直段c的催化剂床层4以上(以烟气流向为准)的部分由金属管围成。所述金属管例如可以是碳钢管、不锈钢管、铜管、钛管或者各种金属合金管等。
下面的实施例将对本发明作进一步的说明。以下实施例中，烟气中NOx的含量采用北京宏昌信科技有限公司销售的在线红外烟气分析仪，产品型号为Gasboard-3000。
实施例1
该实施例用于说明本发明提供的所述烟气脱硝方法。
采用图1所示的烟气脱硝设备实施烟气脱硝，该烟气脱硝设备包括烟道1以及依次设置在烟道1内的脱硝剂供给装置2、脱硝剂补给装置3和催化剂床层4，所述催化剂床层4的厚度为1.8米，其中烟道由直径为60毫米的20G碳钢管围成，烟道的截面为10米×6米的矩形，20G碳钢管内装电站锅炉用除盐水。所述烟道具有第一垂直段a、水平段b和第二垂直段c，所述水平段b的两端分别与第一垂直段a和第二垂直段c的上部的连通，所述第一垂直段a的高度为30米，水平段的宽度为8米，第二垂直段的高度为22米。所述脱硝剂供给装置2到所述第一垂直段a的底部的最小距离A、所述脱硝剂供给装置2到所述脱硝剂补给装置3的最小距离B和所述脱硝剂补给装置3到所述第一垂直段5的顶部的最小距离C的比例为15∶5∶30。所述催化剂床层4到第二垂直段c的顶部的距离为8米。所述脱硝剂供给装置2为3根喷射管(在高度方向上两根相邻的喷射管的间距为1.5米)，喷射管的一端伸入烟道内，另一端与脱硝剂源(浓度为39重量％的尿素水溶液)连通；所述脱硝剂补给装置3为2根喷射管(在高度方向上两根相邻的喷射管的间距为1.5米)，喷射管的一端伸入烟道内，另一端与脱硝剂源(浓度为39重量％的尿素水溶液)连通。催化剂床层4的厚度为1.8米，由雅佶隆陶瓷产品贸易(上海)有限公司销售的(生产商：Johnson Matthey Catalysts(Germany))GmbH二氧化钛基SCR板式催化剂形成。
通过脱硝剂供给装置2将浓度为39重量％的尿素水溶液送入烟道内，与温度为1100℃、流量为70万立方米/小时的来自电厂锅炉的烟气(氮氧化物的含量为350mg/Nm3)混合，所述尿素水溶液与烟气中的氮氧化物的氨氮摩尔比为0.8∶1，烟气与该尿素水溶液接触的时间为1.1秒钟。然后，通过脱硝剂补给装置3向上述接触后产生的混合物中补入浓度为39重量％的尿素水溶液(此时，上述接触后产生的混合物的温度为900℃)，使该混合物中的氨氮摩尔比为0.8∶1。该补入了尿素的混合物在约5.8秒后温度降至约400℃，并在该温度下以6481h-1的体积空速通过催化剂床层4。测得脱硝后的烟气中NOx的含量为50mg/Nm3，NOx的转化率为85.7重量％。
对比例1
按照实施例1的方法实施烟气脱硝，不同的是，该方法中采用的烟气脱硝设备不包括脱硝剂补充装置，且脱硝剂供给装置中供给的脱硝剂的量与实施例1的烟气脱硝设备中的脱硝剂供给装置和脱硝剂补充装置所供给的脱硝剂的总量相等。最后测得脱硝后的烟气中NOx的含量为200mg/Nm3，NOx的转化率为42.9重量％。
实施例2
该实施例用于说明本发明提供的所述烟气脱硝方法。
采用与实施例1相同的烟气脱硝设备实施烟气脱硝，具体地，通过脱硝剂供给装置2将浓度为39重量％的尿素水溶液送入烟道内，与温度为1000℃、流量为77.8万立方米/小时的来自电厂锅炉的烟气(氮氧化物的含量为350mg/Nm3)混合，所述尿素水溶液与烟气中的氮氧化物的氨氮摩尔比为1∶1，烟气与该尿素水溶液接触的时间为1.2秒钟。然后，通过脱硝剂补给装置3向上述接触后产生的混合物中补入浓度为39重量％的尿素水溶液(此时，上述接触后产生的混合物的温度为850℃)，使该混合物中的氨氮摩尔比为1∶1。该补入了尿素的混合物在约5.3秒后温度降至约380℃，并在该温度下以7204h-1的体积空速通过催化剂床层4。测得脱硝后的烟气中NOx的含量为80mg/Nm3，NOx的转化率为77.1重量％。
实施例3
该实施例用于说明本发明提供的所述烟气脱硝方法。
采用与实施例1相同的烟气脱硝设备实施烟气脱硝，具体地，通过脱硝剂供给装置2将浓度为39重量％的尿素水溶液送入烟道内，与温度为1100℃、流量为32.4万立方米/小时的来自电厂锅炉的烟气(氮氧化物的含量为350mg/Nm3)混合，所述尿素水溶液与烟气中的氮氧化物的氨氮摩尔比为1∶1，烟气与该尿素水溶液接触的时间为0.5秒钟。然后，通过脱硝剂补给装置3向上述接触后产生的混合物中补入浓度为39重量％的尿素水溶液(此时，上述接触后产生的混合物的温度为800℃)，使该混合物中的氨氮摩尔比为0.7∶1。该补入了尿素的混合物在约12.7秒后温度降至约300℃，并在该温度下以3000h-1的体积空速通过催化剂床层4。测得脱硝后的烟气中NOx的含量为40mg/Nm3，NOx的转化率为88.6重量％。
实施例4
该实施例用于说明本发明提供的所述烟气脱硝方法。
采用与实施例1相同的烟气脱硝设备实施烟气脱硝，不同的是，调整脱硝剂补给装置3的开口在烟道1内的位置，使脱硝剂补给装置3在水平段b内距离第一垂直段a与水平段b相邻位置5米处将浓度为39重量％的尿素水溶液送入烟道内(此时，上述接触后产生的混合物的温度为700℃)，使该混合物中的氨氮摩尔比为0.8∶1。该补入了尿素的混合物在约3.4秒后温度降至约400℃，并在该温度下以6481h-1的体积空速通过催化剂床层4。测得脱硝后的烟气中NOx的含量为100mg/Nm3，NOx的转化率为71.4重量％。
Claims (10)
1.一种烟气脱硝方法，其特征在于，该方法包括在选择性非催化还原反应条件下，使烟气与脱硝剂接触，得到非催化还原脱硝反应产物；向非催化还原脱硝反应产物中补入脱硝剂，在选择性催化还原脱硝条件下，使补入脱硝剂的非催化还原脱硝反应产物与催化剂接触。
2.根据权利要求1所述的方法，其中，补入脱硝剂的量使得所述补入脱硝剂的非催化还原脱硝反应产物中脱硝剂与氮氧化物的氨氮摩尔比为0.5-1.1∶1。
3.根据权利要求1所述的方法，其中，补入脱硝剂的量使得所述补入脱硝剂的非催化还原脱硝反应产物中脱硝剂与氮氧化物的氨氮摩尔比为0.7-1∶1。
4.根据权利要求1-3中任意一项所述的方法，其中，所述选择性催化还原脱硝反应条件包括：补入脱硝剂的非催化还原脱硝反应产物与催化剂接触的温度为280-420℃，体积空速为200-20000小时-1。
5.根据权利要求1-3中任意一项所述的方法，其中，补入的脱硝剂为加热后能够产生氨的物质，并且补入脱硝剂时非催化还原脱硝反应产物的温度比脱硝剂的分解温度至少高300℃，补入脱硝剂的时间至与催化剂接触的时间间隔至少为4秒。
6.根据权利要求5所述的方法，其中，补入脱硝剂时非催化还原脱硝反应产物的温度比脱硝剂的分解温度至少高600℃，补入脱硝剂的时间至与催化剂接触的时间间隔至少为4-20秒。
7.根据权利要求5所述的方法，其中，所述补入的脱硝剂为尿素溶液。
8.根据权利要求7所述的方法，其中，所述尿素溶液为饱和溶液。
9.根据权利要求1所述的方法，其中，所述选择性非催化还原反应条件包括：烟气与脱硝剂接触的温度为950-1300℃，接触的时间为0.1-2秒，所述脱硝剂与烟气中的氮氧化物的氨氮摩尔比为0.3-1.5∶1。
10.根据权利要求1所述的方法，其中，所述催化剂为含有金属氧化物的板式催化剂或蜂窝状催化剂，以所述催化剂的总重量为基准，所述金属氧化物的含量为1-5重量％，所述金属氧化物为V2O5、Fe2O3、CuO、Cr2O3、Co3O4、NiO、CeO2、La2O3、Pr6O11、Nd2O3、Gd2O3、Yb2O3中的至少一种或多种。
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