CN101573429A - 由碳-碳链分子的机械断裂制备物质 - Google Patents

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Abstract

一种包括机械断裂包含相对长碳链的原料物质从而制备包含较短碳链分子的产物的方法。

Description

由碳-碳链分子的机械断裂制备物质
技术领域
本发明主要涉及用于将包含碳链的物质转化为其它物质(诸如但不限于燃料)的新方法。
背景技术
碳具有形成包含互联碳-碳键的长链的能力。碳-碳键非常强。该性质是重要的，因为其使得碳可形成大量的化合物。此类化合物的非限制性实例为碳水化合物、烃、烷烃、烯烃、糖、多糖、天然聚合物、合成的聚合物(synthesized polymers)、合成聚合物(synthetic polymers)、化石燃料、醇、络合醇、多元醇、天然橡胶、合成橡胶、动物系(fauna)、植物系(flora)、纤维素、木质素、淀粉等。
通过化学-地质过程，有机物质可被转化为化石燃料。通过化学工程，石化工业可将化石燃料精炼为许多馏分，诸如但不限于，气体、液体，和各种粘性和固体产物。
此类气体的非限制性实例包括天然气、石油气、至多5个碳原子的烷烃、至多5个碳原子的烯烃、甲烷、甲醇、乙烷、乙烯、丙烷、丙烯、丁烷、丁烯、戊烷、戊烯等。此类液体的非限制性实例包括石脑油、汽油(gasoline)、汽油(petrol)、燃油、6个或更多个碳原子的烷烃、6个或更多个碳原子的烯烃、2个或更多个碳原子的醇等。此类粘性液体的非限制性实例包括重质燃料油、蜡馏分、基础油、16个或更多个碳原子的烷烃、16个或更多个碳原子的烯烃、16个或更多个碳原子的醇等。此类固体的非限制性实例包括蜡馏分、蜡、沥青、25个或更多个碳原子的烷烃、25个或更多个碳原子的烯烃、25个或更多个碳原子的醇等。
通过许多化学过程，使用或不使用催化剂，该石化工业可将精炼的产品转化为很多衍生产物。
此类化学工艺的非限制性实例包括沉淀、萃取、裂解、交联、聚合、Fisher-Tropsch等。此类衍生产物的非限制性实例包括聚合物，例如，聚乙烯、聚丙烯、聚氯乙烯、聚苯乙烯、聚碳酸酯、聚丙烯酸酯、合成橡胶、SBS、SBR、石蜡、润滑剂等。
通过其它的化学过程，诸如但不限于，″发酵″，含于植物系和动物系内的多糖可被转化为醇性燃料，诸如但不限于，甲醇、乙醇、丙醇、丁醇等，或其混合物。通过另外其它的化学过程，诸如但不限于，″酯交换″，植物系和动物系油可被转化为″生物柴油″，例如，形成在柴油机器、加热等中常如此使用的燃料。
由于化石燃料的来源正逐渐减少以及不断增加的能源价格，存在对可制备再生燃料来源的技术的需要。
发明概述
本发明寻求提供用于将含有碳链的物质转化为其它物质(诸如但不限于燃料)的新方法，其在下面更加详细地描述。许多包含相对长碳链分子的物质可被机械断裂并转化为包含较短碳链的物质。在说明书和权利要求中使用的术语″机械断裂″是指向物质施加物理作用力，该作用力使相对长链分子断裂为较短链分子。该相对长链分子可作为物理作用力的直接结果断裂为较短链分子，和/或可由施加物理作用力造成的副作用引起的断裂(术语″副作用″是指作为施加物理作用力的结果发生的间接作用，同时或不同时)。由施加物理作用力造成的副作用的非限制性实例为化学反应或热能(加热)。仅出于解释的目的，而不是限制本发明，下列情况是可能的：通过施加物理作用力，相对长碳分子的机械断裂可在断裂点产生化学不稳定的边缘(edges)。这些边缘可产生化学反应(以及可能的热和其它反应)以平衡物质中的不稳定性。
术语机械断裂、物理断裂、机械分子断裂，或物理分子断裂在上下文中互换使用。
任意包含碳链片段的物质可被机械断裂为包含较短碳链的单个馏分，其可用作燃料或用于其它工艺的原料。
因此，本发明的实施方案提供了一种方法，其用于通过向该第一物质施加物理作用力将其碳链分子机械断裂，从而实现包含碳链(例如，烃、碳水化合物、聚合物、木材等，或其任意组合)的第一物质(也称为″原料″)的机械转化，得到包含比第一物质链长更短的碳链分子的第二物质(也称为″产物″)(例如，燃料或包含其它物质的燃料，等等)。
本发明的实施方案提供了一种方法，其包括机械断裂包括相对长碳链的原料物质，以制备包含较短链碳分子的产物物质。
该机械断裂可包括至少一种碾磨、压碎、粉碎、磨损、撕裂、破裂、压榨、磨碎、研磨、压缩、断裂、施加超声波、改变电压，和冷等离子体碾磨。
该相对长碳链分子可作为机械断裂的物理作用力的直接结果断裂为较短碳链分子。该相对长碳链分子可由于通过施加机械断裂的物理作用力所引起的副作用而断裂为较短碳链分子。该副作用可包括至少一种化学作用和热作用。
根据本发明的实施方案，相对长碳链分子断裂为较短链碳分子可在以下温度实施，100℃或低于100℃，50℃或低于50℃，环境温度，0℃或低于0℃，-50℃或低于-50℃，-100℃或低于-100℃，或-150℃或低于-150°。
相对长碳链分子断裂为较短链分子可在原料物质的熔点或低于原料物质的熔点温度，原料物质的玻璃化转变温度或低于原料物质的玻璃化转变温度，或产物物质的熔点或低于产物物质的熔点下进行。
相对长碳链分子断裂为较短碳链分子可在非-液体的环境或在液体的环境下进行。该非-液体环境可包括空气、CO2、N2、O2、H2、H2O和He中的至少一种或其混合物。非-液体环境的压力可为等于或低于大气压，或等于或高于大气压。
所述液体环境和产物物质可为不混溶的。或者，该液体环境和产物物质可为互溶的。该液体环境可包括产物物质。
根据本发明的实施方案，机械断裂可包括将至少一些包含碳链的原料物质减小至小于1000纳米、小于100纳米、小于10纳米，或小于1纳米的颗粒。(上述的非限制性实例为尺寸减小为原料物质的至少1％，或原料物质的至少10％，或原料物质的至少30％，或原料物质的至少50％，或原料物质的至少70％。)
根据本发明的实施方案，至少0.2％，2％，10％或20％的原料物质可转化为碳原子数(分子中碳原子的数目)低于50，或碳原子数低于150，或碳原子数低于500，或碳原子数低于1000的产物。
根据本发明的实施方案也提供制品，其包含由相对长碳链的原料物质机械断裂为较短链碳分子制备的产物。
该产物可包括碳原子数小于1000，碳原子数小于500，碳原子数小于150，或碳原子数小于50的碳链。包含于产物中的至少0.2％，2％，10％，或20％的较短碳链分子可为碳原子数低于50，或碳原子数低于150，或碳原子数低于500，或碳原子数低于1000。
具体实施方案
本发明的新方法可将任意包含相对长碳链的原料物质转化为包含相对短碳链的产物物质。该方法可将具有相对长碳链的物质转化为可使用的燃料，从而将迄今为止想不到的能量源转化为可行的且可再生的能源。
碳具有链接的能力，亦即，形成具有相互链接的碳-碳键的长链的能力。碳-碳键相当强且相对稳定。该性质使得碳可形成许多化合物。具有碳链的分子的一个非限制性实例为烃-一大类由连接至碳原子链的氢原子组成的有机分子。链长，侧链/支链，链内的环，取代和官能团均可影响这些分子的性质。
具有碳链的分子的另一个非限制性实例为碳水化合物，一大类由碳、氢和氧原子构成的链而得到的有机分子。链长、侧链/支链、链内的环、取代和官能团均可影响这些分子的性质。
因此，碳链包含于许多主要包含碳、氢和氧原子的分子(物质)中，组合为直链、支链、环，和许多其它形式。分子中的碳原子的数目(也称为″碳数″)可从一(例如，甲烷，甲醇等)至几百万(例如，聚合物，淀粉等)而变化。
长碳链可形成络合结构，其中分子互缠和纠结在一起。由于燃料由相对较短的碳链所制成，长碳链的机械断裂为馏分可产生可使用的燃料。
令人惊奇的发现，机械断裂(非限制性实例包括粉碎、碾磨、压碎、摩擦、研磨等)包含相对长碳链的原料物质成为小于1微米(1000纳米)，优选小于100纳米，更优选小于10纳米，任选小于1纳米的颗粒，从而制备包含多种长度较短的碳链的物质。此外，发现相比于原料物质，这些产物物质具有较高的馏分含量(例如，不同长度的碳链)，其适于用作燃料。这些燃料-类馏分可从未转化的和/或部分转化的物质通过任何可用的方法予以分离。这些燃料-类馏分也可进行进一步精炼、分离和/或升级加工，其取决于所需的商业或应用。
通过增加粉碎的精细度，断裂的分子片段的量增加，从而产生更多碳度更短的分子。该机械断裂工艺可重复进行，其中得到的产物分子可进一步一次又一次地断裂为碳链更短的分子。
可以进行任意产物分子的其它破碎。例如，被机械断裂为碳原子数低于约25的分子的许多分子可形成类似于液体燃料的混合物。之后该混合物可进一步通过其它已知的用于液体燃料的方法和设备精炼、升级和/或处理。机械断裂为碳原子数低于约50的分子的许多分子可形成类似于粘性液体燃料的混合物。机械断裂为碳原子数低于约100的分子的许多分子可形成类似于原油的混合物。机械断裂为碳原子数低于约150的分子的许多分子可形成类似于重质原油的混合物。机械断裂为碳原子数低于约500的分子的许多分子可形成类似于重质油砂或沥青石的混合物。机械断裂为碳原子数低于约1000的分子的许多分子可形成类似于沥青质的混合物。之后所有的上述混合物可进一步通过其它方法和设备精炼、处理和/或升级。
术语机械断裂包括任何用于将原料物质的粒径减小至亚-微米大小，其通过物理作用力，诸如但不限于，碾磨、压碎、粉碎、磨损、撕裂、破裂、捣碎、磨碎、破裂、研磨、压缩、断裂、施加超声波、改变电压、冷等离子体碾磨等，或其任意组合。能将源物质的大小减小至小于1000nm的颗粒的任何机械分子断裂的设备可用于加工，诸如但不限于，球磨机、锤磨机、胶磨机、冲击研磨机、研磨机、破碎机、振动机、超声研磨机(ultrasound mill)、超声机(ultrasonic mill)、喷射研磨机、低温研磨机、珠磨机、***机、切割机、切碎机、捣碎机、捣杵、撕碎机、通过研磨、压榨、磨损、摩擦、腐蚀、***、冷等离子体等或其任意组合碾磨减小粒径的设备。
根据本发明的机械分子断裂可在其中原料为固态的温度下、在其中原料低于其玻璃化转变温度的温度下，或在其中产物为固态的温度下进行。这些条件可根据不同原料而变化，且可为低于100℃的温度，或在低于50℃的温度，或在环境温度，或在低于0℃的温度，或在低于-50℃的温度，或在低于-100℃的温度，或在低于-150℃的温度。
根据本发明的机械分子断裂可通过下列步骤进行：将原料物质分散或溶解于液体中，冷却所述原料和液体的混合物至低于其凝固点的温度，以及机械断裂冷冻的原料和液体的固体混合物至包含产物物质的微小颗粒。仅出于解释的目的，而不是限制本发明，下列情况是可能的，长络合原料分子可在液体的冷冻分子间互缠和/或牵连，从而使得它们易于物理分子断裂。此类液体的非限制性实例为水、燃料、醇、环己烷等。
机械分子断裂可在气体环境(诸如但不限于，空气、CO2、N2、O2、H2、H2O、He，或其混合物)下，在压力为大气压、高于大气压或低于大气压下进行，或在液体环境(诸如但不限于，与产物不互溶的液体、与产物互溶的液体、燃料、溶剂，或其混合物)中进行。
液体环境的非限制性实例为：
a.不互溶的液体-最终产物(其可为燃料)不溶于周围的液体。
b.互溶的液体-原料物质被粉碎，且得到的物质(其可为燃料)溶于周围的液体。
c.互溶的分散液-类似于互溶的液体，除了颗粒仅大于液体大小，在周围液体中作为稳定的分散液。
令人惊奇的发现，本发明成功地将多种原料分子物理地断裂为不同的较小分子。
任何包含碳链的物质均可被机械断裂为包含较短碳链的物质。此类原料的非限制性实例为：
a.有机物质
b.合成物质
c.聚合物循环
d.精炼残余物(真空箱、沥青、进料至催化性裂化)-对催化性裂化的替代
e.多糖(或碳水化合物，该术语可互换使用)，诸如但不限于，纤维素、木质素、糊精、淀粉、糖原质、脂肪、直链淀粉、支链淀粉、木材
f.饱和烃、天然、合成的或合成性的，诸如但不限于，蜡、油
g.饱和聚合物、天然、合成的或合成性的，诸如但不限于，聚烯烃等。
h.不饱和的烃、天然、合成的或合成性的，诸如但不限于，天然橡胶、合成性橡胶、硫化橡胶，包含烃的芳香物质(例如，聚苯乙烯，乳胶)
i.天然、合成的或合成性的聚合物-诸如但不限于，天然橡胶、合成性橡胶、硫化橡胶等
j.家用废物
k.牲畜废物/剩余物
l.农业废物/剩余物
m.任意包含至少两种上述或一种上述物质与其它物质的混合物。
可通过下列非限制性实例更好的理解该新方法：
用于根据ASTM D-5442 C16-C44定量保留时间混合物的气相色谱(GC)的标准试剂盒购买自Sigma-Aldrich Company，并用环己烷稀释以制备包含416ppm的各成分的″参考溶液″。该标准试剂盒包括等重量的碳原子数为16，18，20，22，24，26，28，30，32，36，40，44的直链碳水化合物，其用于GC校正。
将1微升的溶液注射至GC(根据ASTM D-5442标准的气相色谱测试)以制备对于定量和定性测量下列实施例的参考读数。使用相同的参考溶液以校正对所有的实施例的GC测试。在所有的实施例中，GC测试根据ASTM D-5442标准进行。
实施例1：
于400微升倾斜滚筒球磨机中，将1微升的参考溶液倾倒至100克的2mm直径的玻璃珠(该玻璃珠为在研磨机的密封滚筒中物理断裂分子的球)。该润湿的(参考溶液涂覆的)玻璃珠填充研磨机的底物至大约滚筒体积的10％。将该球研磨机的滚筒冷却至约-150℃，并在60Hz下旋转12小时。在此温度下，溶液周围的液体包衣冷冻至固体形式。滚筒的旋转在玻璃珠与滚筒间以及在珠自身之间产生多重的冲击。这些冲击造成了机械断裂，从而因此参考溶液的大部分分子的链长被减小。
相比于未经研磨的溶液，在经研磨的溶液上进行的GC测试显示出冲击断裂参考溶液的至少约40％的分子至不同的较短分子。该冲击形成并不存在于原料物质中的，碳原子数为7、12、19、21、23、和27的分子。
实施例2：
″Montan Wax″(″Romonta N″of Romonta，Germany，大部分为分子中约100个碳原子的直链饱和烃)在振动球磨机中根据下列研磨：
将粉化的Montan wax和50克的2mm直径的玻璃珠置于研磨机的100微升金属圆筒(该玻璃珠为研磨的球)中。玻璃珠和Montan粉末填充约一半的圆筒体积。将该研磨机在8cm振幅下于10Hz在下面详细描述的不同持续时间和温度进行。该滚筒的共振在玻璃珠和滚筒之间以及玻璃珠本身之间产生多重冲击。这些冲击造成了机械断裂，并因此减小了Montan wax的大部分分子的链长。
将15克的Montan wax与50克2mm直径的玻璃珠一起在-50℃下研磨3小时。
将另外15克的粉化Montan wax与50克2mm直径的玻璃珠一起在-50℃下研磨12小时。
参加物理分子断裂过程的Montan自由流动的粉末被断裂并转化为在玻璃珠和圆筒表面上较软的连续的涂覆。
根据U.S.EPA 418.1测试方法(一种用于石油烃的测试方法)，使用FTIR(Fourier Transform Infra-Red)设备，对经研磨的Montan Wax进行TH(总烃)和TPH(总石油烃)测试。经研磨的Montan wax也进行GC测试。
由FTIR测试获得的TH和TPH结果列于下表1中。
表1：
  样品   TH*，ppm，(％重量)   TPH**ppm(％重量)
  玻璃研磨珠***   未测出   未测出
  未处理的Montan   44,500(4.5％)   12,670(1.3％)
  在-50℃下，3小时研磨Montan   260,230(26.0％)   59,730(6.0％)
  在-50℃下，12小时研磨Montan   490,330(49.0％)   117,400(11.7％)
*总烃，包括衍生自多种原料(脂肪等)的烃。
**总石油烃(仅衍生自石油产物的烃)。
***玻璃珠进行测试TH和TPH，作为参考以确保没有外部的烃污染。
未处理的Montan wax含有大部分其近似碳原子数太大而不能在测试中检测到的分子。未处理的Montan的FTIR结果显示仅4.5重量％为可由TH测试检测到的烃分子，其中仅1.3％为可由TPH测试检测到的石油分子。
在-50℃下碾磨Montan wax 3小时断裂了绝大部分的初始Montanwax的分子，小分子的量增加了5倍(可由TH测试检测到的较短烃分子由4.5％变为26％，其中6％符合可由TPH测试检测到的石油分子的定义)。在-50℃下，进一步碾磨Montan wax总共12小时，断裂约50％的初始分子(碾磨后从4.5％变为49％)，将它们转化为由TH测试可检测到的较短烃分子，其中11.7％符合由TPH测试可检测到的石油分子的定义。
气相色谱(GC)测试的结果显示如下：
相比于未研磨的，研磨的Montan显示存在新的碳原子数为19-21和34-74，其均为多样的以及石油的性质。研磨的Montan也显示出基本上更大的多样性和大量的碳原子数为22-33的成分。
实施例3：
将″低密度聚乙烯″(LDPE，Ipethene 323 of Carmel Olefins，M.F.R-2.0)在球形研磨机中粉碎，如上面实施例2所述。将4克粉化LDPE与50克2mm直径的玻璃珠一起在环境温度下研磨12小时。将另外4克粉化LDPE与50克2mm直径的玻璃珠一起在-50℃下研磨8小时。将进行碾磨的LDPE自由流动的粉末转化为在玻璃珠和圆筒表面上的蜡-样涂覆。根据描述于上面实施例2中的EPA 418.1标准，对研磨的LDPE进行TH和TPH测试：
从FTIR测试获得的TH和TPH结果列于下表2中。
表2：
  样品   TH*，ppm，(％重量)   TPH**ppm(％重量)
  玻璃研磨珠***   未测出   未测出
  未处理的LDPE   7,500(0.75％)   6,346(0.63％)
  12小时环境研磨LDPE   10,230(1.03％)   7,440(0.74％)
  在-50℃下，8小时研磨LDPE   9,200(0.92％)   7,400(0.74％)
*总烃，包括衍生自多种原料(脂肪等)的烃。
**总石油烃(仅衍生自石油产物的烃)。
***玻璃珠进行测试TH和TPH，作为参考以确保没有外部的烃污染。
未处理的LDPE粉末包含的大多是碳原子数大于10,000的大分子。仅约0.75％为在TH测试中可检测到的分子，其中仅0.63％为在TPH测试中可检测到的石油分子。
该TH和TPH测试显示出碾磨LDPE断裂了初始聚合物的部分大分子，降低了长链分子的量，并增加了小分子的量。
得到的结果显示LDPE易受到物理分子断裂。在环境温度下碾磨12小时后，TH增加37％，从7500ppm至10300ppm，以及TPH增加17％，从6346ppm至7440ppm。在-50℃下碾磨8小时后，TH增加22％，从7500ppm至9200ppm，以及TPH增加17％，从6346ppm至7400ppm。
研磨的LDPE也进行气相色谱(GC)测试。相比于未研磨的，研磨的LDPE显示存在新的碳原子数为8、10、12、15、18、20、21、24、25、28、30和31。
实施例4：
聚丙烯同聚物(PP，Capilene E63F of Carmel Olefins，M.F.R-1.9)在振动球磨机中研磨，如上面实施例2中所述。将5克粉化PP与50克2mm直径的玻璃珠一起在-150℃下研磨2小时。相比于未处理的PP，研磨的PP进行气相色谱(GC)测试。
未处理的PP粉末包含大多数碳原子数大于10,000的大分子。仅约0.5％为在GC测试中可检测到的分子。
相比于未研磨的，研磨的PP显示存在碳原子数为20和25的新分子。这些碳原子数的出现相应于在此测试中可检测到的约20.5％的分子。
实施例5：
将小麦粉在振动球磨机中研磨，如在上面实施例2中所述：
将10克小麦粉与50克2mm直径的玻璃珠在-50℃下一起研磨12小时。参加机械分子断裂工艺的自由流动的小麦粉进行研磨，并转化为在玻璃珠和圆形筒表面上的涂覆层。研磨的面粉进行气相色谱(GC)测试。未处理的小麦粉粉末大部分包含淀粉，多糖的大分子，其碳原子数大于10,000。仅约0.8％为在GC测试中可检测到的分子。相比于未研磨的，研磨的小麦粉显示出存在具有碳原子数为8，10，25和32的新分子。这些碳原子数的存在相应于约45.5％的在此测试中可检测到的分子。
对于本领域的技术人员可以理解的是，本发明并不限于在上面具体显示的和描述的方面。本发明的范围不仅包括上述特征的组合以及亚组合，也包括其改良和变体，其对于本领域的技术人员通过阅读前述现有技术中没有提及的说明书内容而言是显而易见的。

Claims (12)

1.一种方法，其包括：机械断裂包含相对长碳链分子的原料物质，从而制备包含较短碳链分子的产物物质。
2.权利要求1的方法，其中所述机械断裂包括碾磨，压碎，粉碎，磨损，撕裂，破裂，压榨，磨碎，研磨，压缩，断裂，施加超声波，改变电压，和冷等离子体碾磨中的至少一种。
3.权利要求1的方法，其中作为机械断裂的物理作用力的直接结果，该相对长的碳链分子断裂为较短的碳链分子。
4.权利要求1的方法，其中由于因施加机械断裂的物理作用力造成的副作用，该相对长碳链分子断裂为较短碳链分子。
5.权利要求4的方法，其中所述副作用包括化学作用和热作用的至少一种。
6.权利要求1的方法，其中该相对长碳链分子断裂成为较短链碳分子在0℃或低于0℃下进行。
7.权利要求1的方法，其中该相对长碳链分子断裂成为较短链分子在原料物质的熔点或低于原料物质的熔点的温度下进行。
8.权利要求1的方法，其中该机械断裂包括将至少一些包含碳链的原料物质减小至小于100纳米的颗粒。
9.权利要求1的方法，其中该机械断裂包括将至少一些包含碳链的原料物质减小至小于1纳米的颗粒。
10.制品，其包含：由将原料物质的相对长碳链机械断裂成为较短链碳分子而制备的产物。
11.权利要求10的制品，其中该产物包含碳数小于50的分子。
12.权利要求10的制品，其中至少0.2％的碳链较短的分子是碳数低于50的分子。
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