CN101362051A - 丙烯腈装置尾气处理工艺 - Google Patents
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Abstract
本发明公开一种丙烯腈装置尾气处理工艺,适用于丙烯腈装置排出的丙烯腈废气,其特征在于丙烯腈尾气经气液分离器分离游离水后与空气混合,以贵金属蜂窝催化剂作催化剂,进行催化氧化反应,将有害的挥发性有机物转化为二氧化碳和水;再以选择性还原蜂窝催化剂作催化剂,与补加的氨进行选择性催化还原反应,将尾气中的氮氧化物还原成氮气和水。本发明的优点是:工艺简单,尾气中有害的挥发性有机物和氮氧化物转化为二氧化碳、氮气和水,无二次污染,检测结果完全满足国家标准规定的环保控制要求;采用尾气换热器回收反应热加热进料尾气,正常运行过程中无需补充附加燃料,***阻力小、运行成本低。
Description
技术领域
本发明涉及一种在工业生产丙烯腈过程中尾气处理工艺,尤其涉及一种采用催化氧化和催化还原工艺的丙烯腈装置尾气处理工艺。
背景技术
丙烯腈装置的生产采用丙烯氨氧化工艺,以丙烯、氨和空气为主要原料,在催化剂的作用下,反应生成丙烯腈及其它副产品,之后经过急冷、回收、精制等工艺流程,得到丙烯腈产品。在回收过程中设置有丙烯腈吸收塔,在该塔塔顶排出一股气体,称之为吸收塔尾气(AOG)。丙烯腈尾气的主要成分为氮气、水蒸汽及二氧化碳,同时含有一定量的一氧化碳、丙烯腈、丙烯、丙烷、氮氧化物等,其中对环境的危害成分主要为非甲烷总烃和氮氧化物。由于丙烯腈装置吸收塔尾气中有机物浓度低、毒性高,采用一般尾气处理工艺不能满足环保要求。
目前丙烯腈装置吸收塔尾气一般采用烟囱高点直接排放,对环境造成严重污染。
另外也有部分丙烯腈装置采用热氧化法如热力焚烧工艺和蓄热式热氧化工艺来处理尾气,但热力焚烧工艺和蓄热式热氧化工艺的缺点是需消耗大量的燃料,运行成本较高,且焚烧排气量较大,热氧化过程中会有部分氮气被氧化成氮氧化物。
专利CN1903415采用催化氧化处理工艺,将丙烯腈装置吸收塔尾气中的非甲烷总烃转化为二氧化碳和水,但并未考虑到丙烯腈尾气中的另一种环境危害成分氮氧化物的处理,而且没有采取有效措施将气液分离,尾气中少量液体的存在将降低催化剂的使用寿命以及锅炉的安全性。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是提出一种工艺简单、***阻力小、不需加辅助燃料、不使催化剂中毒、运行成本低、无二次污染、尾气处理彻底的丙烯腈装置尾气处理工艺。
为了达到上述目的,采用的技术方案是:丙烯腈装置尾气处理工艺,其特征在于:丙烯腈尾气经气液分离器分离游离水后与空气混合,经尾气换热器加热后,进入催化氧化反应器进行催化氧化反应,所述催化氧化反应器的催化剂固定床层置有贵金属蜂窝催化剂,在压力0~30kPa(G),入口温度为100~450℃,出口温度为350~750℃的条件下,将有害的挥发性有机物转化为二氧化碳和水;从催化氧化反应器出来的气体经热量回收装置回收部分热量后,进入催化还原反应器,所述催化还原反应器中置有选择性还原蜂窝催化剂,在压力0~30kPa(G),入口温度为120~500℃,出口温度为125~600℃的催化还原反应器中与补加的氨进行选择性催化还原反应,将尾气中的氮氧化物还原成氮气和水;最后将净化尾气排入大气。所述的催化氧化反应器和催化还原反应器都采用固定床催化反应器。
所述催化氧化反应器的入口温度最好为300℃;出口温度最好在700℃以下。
所述催化还原反应器的入口温度最好为400℃;出口温度最好在500℃以下。
所述催化氧化反应器中贵金属蜂窝催化剂为贵金属蜂窝金属催化剂或者贵金属蜂窝陶瓷催化剂,贵金属蜂窝催化剂中的贵金属为铂、钯中任意一种或两种贵金属的组合。
作为本发明的优选技术方案,从催化氧化反应器出来的尾气经过热量回收装置尾气换热器回收部分能量后进入催化还原反应器。所述催化还原反应器中置有的选择性还原蜂窝催化剂为含有钒、钛、钨的钒/钛/钨蜂窝陶瓷催化剂。
作为本发明的另一优选技术方案,从催化氧化反应器出来的尾气经过热量回收装置蒸汽过热器和余热锅炉回收部分能量后进入催化还原反应器,净化尾气或经过尾气换热器回收部分热量后直接排入大气;或将部分净化尾气通过循环风机返回并与丙烯腈尾气混合后再进入尾气换热器,继而进入催化氧化反应器进行催化氧化反应,部分净化尾气直接排入大气。
作为本发明的优选技术方案,丙烯腈尾气与空气混合后,经尾气换热器加热到催化剂起燃温度后进入催化氧化反应器。
作为本发明的优选技术方案,***升温开工时丙烯腈尾气经加热器预热后进入催化氧化反应器进行催化氧化反应。
进行***升温开工的加热器可以采用蒸汽加热器、或电加热器、或燃油燃烧器、或燃气燃烧器;尾气换热器最好为焊接板式换热器、或热管换热器、或翅片管换热器。
所述催化氧化反应器入口处有一调节反应器入口温度的旁路阀门。
作为本发明的催化氧化机理,催化氧化反应器中主要发生了如下化学反应:
4C3H3N+15O2=12CO2+6H2O+2N2+Q
2CO+O2=2CO2+Q
2C3H6+9O2=6CO2+6H2O+Q
C3H8+5O2=3CO2+4H2O+Q
4C2H3N+11O2=8CO2+6H2O+2N2+Q
作为本发明的催化还原机理,催化还原反应器中主要发生了如下化学反应:
4NH3+4NO+O2=4N2+6H2O+Q
4NH3+2NO2+O2=3N2+6H2O+Q
本发明的优点是:本发明的工艺简单,将丙烯腈装置尾气中有害的挥发性有机物和氮氧化物转化为二氧化碳、水和氮气,无二次污染,尾气处理彻底,检测结果完全满足国家标准规定的环保控制要求;另外,本发明具有非常宽广的操作范围,可保证丙烯腈尾气中有机物和氮氧化物含量变化时,***能稳定操作;本发明采用的催化剂,机械强度高、使用寿命长、阻力低;最后,本发明采用高效热管换热器、焊接板式换热器和翅片管换热器回收反应热以加热进料尾气,正常运行过程中无需附加燃料。
附图说明
图1为本发明丙烯腈装置尾气处理工艺的工艺流程图(用尾气换热器回收部分热量;净化尾气排空不循环);
图2为本发明丙烯腈装置尾气处理工艺的工艺流程图(用蒸汽过热器和余热锅炉回收部分热量;净化尾气经过尾气换热器回收部分热量后排空);
图3为本发明丙烯腈装置尾气处理工艺的工艺流程图(用蒸汽过热器和余热锅炉回收部分热量;净化尾气中一部分再经过尾气换热器参与循环)。
图中:1为气液分离器;2为空气鼓风机;3为尾气换热器;4为电加热器或蒸汽加热器;5为催化氧化反应器;6为蒸汽过热器;7为余热锅炉;8为催化还原反应器;9为循环风机;10为烟囱。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明的工艺作进一步的阐述。
由图1~3可见:丙烯腈装置尾气处理工艺,其特征在于:丙烯腈尾气首先进入气液分离器1分离游离水,然后通过空气鼓风机2与空气混合,并用尾气换热器3加热后,进入催化氧化反应器5进行催化氧化反应,所述催化氧化反应器5的催化剂固定床层置有贵金属蜂窝催化剂,在压力0~30kPa(G),入口温度为100~450℃,出口温度为350~750℃的条件下,将有害的挥发性有机物转化为二氧化碳和水;从催化氧化反应器5出来的气体经热量回收装置回收部分热量后,进入催化还原反应器8进行催化还原反应,所述催化还原反应器8的催化剂固定床层置有选择性还原蜂窝催化剂,在压力0~30kPa(G),入口温度为120~500℃,出口温度为125~600℃的条件下,将尾气中的氮氧化物与补加的氨进行选择性催化还原反应转化成氮气和水;最后净化尾气排入大气。
所述催化氧化反应器5入口温度优选为300℃,出口温度优选为700℃以下。
所述催化还原反应器8入口温度最好为400℃;出口温度最好在500℃以下。
所述贵金属蜂窝催化剂为贵金属蜂窝金属催化剂或者贵金属蜂窝陶瓷催化剂。所述贵金属催化剂中的贵金属为铂、钯中任意一种或两种贵金属的组合。
所述选择性还原蜂窝催化剂为钒/钛/钨蜂窝陶瓷催化剂。
所述回收部分热量的优选方案为从催化氧化反应器5出来的尾气经过尾气换热器3回收部分能量后进入催化还原反应器8。
所述回收部分热量的另一优选方案为从催化氧化反应器5出来的尾气经过蒸汽过热器6和余热锅炉7回收部分能量后进入催化还原反应器8,净化尾气经过尾气换热器3回收部分热量后直接排入大气。
所述回收部分热量的再一优选方案为从催化氧化反应器5出来的尾气经过蒸汽过热器6和余热锅炉7回收部分能量后进入催化还原反应器8,净化尾气经过尾气换热器3回收部分热量后,其中一部分净化尾气通过循环风机9返回并与丙烯腈尾气混合后再进入尾气换热器3参与工艺循环。
丙烯腈尾气与空气混合后,经尾气换热器3加热到催化剂起燃温度后进入催化氧化反应器5。所述尾气换热器3为焊接板式换热器、或热管换热器、或翅片管换热器。
***升温开工时丙烯腈尾气经加热器4预热后进入催化氧化反应器5进行催化氧化反应。进行***升温开工的加热器4采用蒸汽加热器、或电加热器、或燃油燃烧器、或燃气燃烧器。
所述催化氧化反应器5入口处有一调节反应器入口温度的旁路阀门。实施例中的尾气来源于某公司丙烯腈装置,工况条件如表1所示。
表1 某公司丙烯腈装置尾气组成
尾气成分 | 组成(w%) |
丙烷 | 0.0026-0.0060 |
丙烯 | 0.0018-0.0029 |
丙烯腈 | 0.0001 |
一氧化碳 | 1.20 |
二氧化碳 | 3.25 |
水 | 3.62 |
氧气 | 1.10 |
乙腈 | 0.0032 |
NOX | 0.068 |
氮气 | 89.72 |
合计 | 100 |
原料气合计Kg/h | 100000 |
温度℃ | 35 |
压力kPa(G) | 20 |
实施例1
尾气和空气混合后经过尾气换热器3和/或电加热器4加热后,入口温度为280℃,进入催化氧化反应器5在置于催化剂固定床层的贵金属铂、钯蜂窝金属催化剂上进行催化氧化反应,保持催化氧化反应器5内压力约为16kPa(G),将有害的挥发性有机物转化为二氧化碳和水,并释放出大量的热,出口温度为650℃。从催化氧化反应器5出来的气体进入尾气换热器3回收部分热量后温度为350℃,进入催化还原反应器8,在置于催化剂固定床层的钒/钛/钨陶瓷蜂窝催化剂进行催化还原反应,保持催化还原反应器8内压力约为12kPa(G),尾气中的氮氧化物与补加的氨进行选择性催化还原反应成氮气和水,出口温度为375℃,最后将净化尾气排入大气。
对处理后的排放气取样后送入实验室进行检测,净化尾气中丙烯腈、非甲烷总烃和氮氧化物的含量检测结果如表2所示,。
表2 某省环境监测中心站监测数据和控制指标
污染物名称 | 排放浓度 | 排放浓度评价标准(mg/m3) |
丙烯腈 | 15 | 22 |
非甲烷总烃 | 105 | 120 |
氮氧化物NOx | 170 | 240 |
注:表中排放浓度为多次采样的平均值
实施例2
催化氧化反应器5采用铂蜂窝金属催化剂,催化氧化反应器5内压力约为5kPa(G)、入口温度约为150℃、出口温度约为460℃;催化还原反应器8采用钒/钛/钨陶瓷蜂窝催化剂,催化还原反应器8内压力约为3kPa(G)、入口温度约为150℃、出口温度约为160℃,其余同实施例1。经检测,净化尾气中丙烯腈浓度为20mg/m3,氮氧化物含量为220mg/m3,非甲烷总烃的含量为116mg/m3,达到国家大气污染物综合排放标准。
实施例3
催化氧化反应器5采用钯蜂窝金属催化剂,催化氧化反应器5内压力约为10kPa(G)、入口温度约为200℃、出口温度约为510℃;催化还原反应器8采用钒/钛/钨陶瓷蜂窝催化剂,催化还原反应器8内压力约为8kPa(G)、入口温度约为185℃、出口温度约为200℃,其余同实施例1。经检测,净化尾气中丙烯腈浓度为19mg/m3,氮氧化物含量为200mg/m3,非甲烷总烃的含量为112mg/m3,达到国家大气污染物综合排放标准。
实施例4
催化氧化反应器5采用铂蜂窝陶瓷催化剂,催化氧化反应器5内压力约为14kPa(G)、入口温度约为240℃、出口温度约为540℃;催化还原反应器8采用钒/钛/钨陶瓷蜂窝催化剂,催化还原反应器8内压力约为10kPa(G)、入口温度约为220℃、出口温度约为240℃,其余同实施例1。经检测,净化尾气中丙烯腈浓度为18mg/m3,氮氧化物含量为180mg/m3,非甲烷总烃的含量为108mg/m3,达到国家大气污染物综合排放标准。
实施例5
尾气和空气混合后经过尾气换热器3和/或电加热器4加热后,入口温度为300℃,进入催化氧化反应器5,在置于催化剂固定床层的贵金属铂、钯蜂窝金属催化剂上进行催化氧化反应,保持催化氧化反应器5内压力约为20kPa(G),将有害的挥发性有机物转化为二氧化碳和水,并释放出大量的热,出口温度为620℃。从催化氧化反应器5出来的气体进入蒸汽过热器7和余热锅炉8回收部分热量后温度为380℃,进入催化还原反应器8,置于催化剂固定床层的钒/钛/钨陶瓷蜂窝催化剂进行催化还原反应,保持催化还原反应器8内压力约为15kPa(G),尾气中的氮氧化物与补加的氨进行选择性催化还原反应成氮气和水,出口温度为400℃,最后进入尾气换热器3热交换回收热量后排入大气。
对处理后的排放气取样后送入实验室进行检测,净化尾气中丙烯腈、非甲烷总烃和氮氧化物的含量检测结果如表3所示。
表3 某省环境监测中心站监测数据和控制指标
污染物名称 | 排放浓度 | 排放浓度评价标准(mg/m3) |
丙烯腈 | 15 | 22 |
非甲烷总烃 | 105 | 120 |
氮氧化物NOx | 160 | 240 |
注:表中排放浓度为多次采样的平均值。
实施例6
催化氧化反应器5采用钯蜂窝金属催化剂,催化氧化反应器5内压力约为15kPa(G)、入口温度约为300℃、出口温度约为590℃;催化还原反应器8采用钒/钛/钨陶瓷蜂窝催化剂,催化还原反应器8内压力约为11kPa(G)、入口温度约为280℃、出口温度约为300℃,其余同实施例5。经检测,净化尾气中丙烯腈浓度为16mg/m3,氮氧化物含量为150mg/m3,非甲烷总烃的含量为105mg/m3,达到国家大气污染物综合排放标准。
实施例7
催化氧化反应器5采用铂蜂窝金属催化剂,催化氧化反应器5内压力约为22kPa(G)、入口温度约为340℃、出口温度约为660℃;催化还原反应器8采用钒/钛/钨陶瓷蜂窝催化剂,催化还原反应器8内压力约为17kPa(G)、入口温度约为320℃、出口温度约为340℃,其余同实施例5。经检测,净化尾气中丙烯腈浓度为15mg/m3,氮氧化物含量为140mg/m3,非甲烷总烃的含量为102mg/m3,达到国家大气污染物综合排放标准。
实施例8
催化氧化反应器5采用钯蜂窝陶瓷催化剂,催化氧化反应器5内压力约为25kPa(G)、入口温度约为360℃、出口温度约为675℃;催化还原反应器8采用钒/钛/钨陶瓷蜂窝催化剂,催化还原反应器8内压力约为18kPa(G)、入口温度约为360℃、出口温度约为380℃,其余同实施例5。经检测,净化尾气中丙烯腈浓度为13mg/m3,氮氧化物含量为125mg/m3,非甲烷总烃的含量为98mg/m3,达到国家大气污染物综合排放标准。
实施例9
尾气和空气混合后经过尾气换热器3和/或电加热器4加热,入口温度为260℃,进入催化氧化反应器5,在置于催化剂固定床层的贵金属铂、钯蜂窝金属催化剂上进行催化氧化反应,保持催化氧化反应器5内压力约为18kPa(G),将有害的挥发性有机物转化为二氧化碳和水,并释放出大量的热,出口温度为630℃。从催化氧化反应器5出来的气体进入蒸汽过热器7和余热锅炉8回收部分热量后,进入催化还原反应器8进行催化还原反应,催化还原反应器8入口温度为360℃。尾气在置于催化剂固定床层的钒/钛/钨陶瓷蜂窝催化剂进行催化还原反应,保持催化还原反应器8内压力约为12kPa(G),温度约为380℃,尾气中的氮氧化物与补加的氨进行选择性催化还原反应成氮气和水,出口温度为400℃。最后净化尾气进入尾气换热器3热交换回收热量后一部分直接排入大气,一部分通过循环风机9与丙烯腈尾气混合后再进入尾气换热器3。
对处理后的排放气取样后送入实验室进行检测,净化尾气中非甲烷总烃的含量检测结果如表4所示(排放浓度为多次采样的平均值)。
表4 某省环境监测中心站监测数据和控制指标
污染物名称 | 排放浓度 | 排放浓度评价标准(mg/m3) |
丙烯腈 | 15 | 22 |
非甲烷总烃 | 101 | 120 |
氮氧化物NOx | 160 | 240 |
实施例10
催化氧化反应器5采用铂蜂窝金属催化剂,催化氧化反应器5内压力约为28kPa(G)、入口温度约为400℃、出口温度约为720℃;催化还原反应器8采用钒/钛/钨陶瓷蜂窝催化剂,催化还原反应器8内压力约为20kPa(G)、入口温度约为400℃、出口温度约为420℃,其余同实施例9。经检测,净化尾气中丙烯腈浓度为12mg/m3,氮氧化物含量为110mg/m3,非甲烷总烃的含量为95mg/m3,达到国家大气污染物综合排放标准。
实施例11
催化氧化反应器5采用钯蜂窝金属催化剂,催化氧化反应器5内压力约为27kPa(G)、入口温度约为380℃、出口温度约为710℃;催化还原反应器8采用钒/钛/钨陶瓷蜂窝催化剂,催化还原反应器8内压力约为18kPa(G)、入口温度约为450℃、出口温度约为480℃,其余同实施例9。经检测,净化尾气中丙烯腈浓度为10mg/m3,氮氧化物含量为100mg/m3,非甲烷总烃的含量为92mg/m3,达到国家大气污染物综合排放标准。
实施例12
催化氧化反应器5采用铂蜂窝陶瓷催化剂,催化氧化反应器5内压力约为28kPa(G)、入口温度约为440℃、出口温度约为750℃;催化还原反应器8采用钒/钛/钨陶瓷蜂窝催化剂,催化还原反应器8内压力约为18kPa(G)、入口温度约为500℃、出口温度约为550℃,其余同实施例9。经检测,净化尾气中丙烯腈浓度为8mg/m3,氮氧化物含量为90mg/m3,非甲烷总烃的含量为88mg/m3,达到国家大气污染物综合排放标准。
某公司丙烯腈废气处理装置建成投用,受中国环境监测总站的委托,某省环境监测中心站按照中国环境监测总站的要求,对丙烯腈废气处理装置进行了现场采样监测验收,检测结果完全满足国家标准规定的环保控制要求。
Claims (15)
1、丙烯腈装置尾气的处理工艺,其特征在于丙烯腈尾气首先进入气液分离器(1)分离游离水,然后与空气混合,用尾气换热器(3)加热后,进入催化氧化反应器(5)进行催化氧化反应,所述催化氧化反应器(5)的催化剂固定床层置有贵金属蜂窝催化剂,在压力0~30kPa(G),入口温度为100~450℃,出口温度为350~750℃的条件下,将有害的挥发性有机物转化为二氧化碳和水;从催化氧化反应器(5)出来的气体经热量回收装置回收部分热量后,进入催化还原反应器(8)进行催化还原反应,所述催化还原反应器(8)的催化剂固定床层置有选择性还原蜂窝催化剂,在压力0~30kPa(G),入口温度为120~500℃,出口温度为125~600℃的条件下,将尾气中的氮氧化物与补加的氨进行选择性催化还原反应转化成氮气和水。
2、根据权利要求1所述的丙烯腈装置尾气处理工艺,其特征在于:催化氧化反应器(5)入口温度优选为300℃,出口温度优选为700℃以下。
3、根据权利要求1所述的丙烯腈装置尾气处理工艺,其特征在于:催化还原反应器(8)入口温度优选为400℃,出口温度优选为500℃以下。
4、根据权利要求1所述的丙烯腈装置尾气处理工艺,其特征在于:所述贵金属蜂窝催化剂为贵金属蜂窝金属催化剂或者贵金属蜂窝陶瓷催化剂。
5、根据权利要求1所述的丙烯腈装置尾气处理工艺,其特征在于:所述贵金属蜂窝催化剂中的贵金属为铂、钯中任意一种或两种贵金属的组合。
6、根据权利要求1所述的丙烯腈装置尾气处理工艺,其特征在于:所述选择性还原蜂窝催化剂为钒/钛/钨蜂窝陶瓷催化剂。
7、根据权利要求1所述的丙烯腈装置尾气处理工艺,其特征在于:丙烯腈装置尾气与空气或氧气混合后,经尾气换热器(3)加热到催化剂起燃温度后进入催化氧化反应器(5)。
8、根据权利要求1所述的丙烯腈装置尾气处理工艺,其特征在于:所述回收部分热量的工艺为从催化氧化反应器(5)出来的尾气经过蒸汽过热器(6)和余热锅炉(7)回收部分能量后进入催化还原反应器(8)。
9、根据权利要求8所述的丙烯腈装置尾气处理工艺,其特征在于:所述从催化还原反应器(8)出来的净化尾气经过尾气换热器(3)回收热量后直接排入大气。
10、根据权利要求8所述的丙烯腈装置尾气处理工艺,其特征在于:所述从催化还原反应器(8)出来的净化尾气经过尾气换热器(3)回收热量后,部分净化尾气通过循环风机(9)返回并与待处理丙烯腈尾气混合后再进入尾气换热器(3)。
11、根据权利要求1所述的丙烯腈装置尾气处理工艺,其特征在于:所述尾气换热器(3)为焊接板式换热器、或热管换热器、或翅片管换热器。
12、根据权利要求1所述的丙烯腈装置尾气处理工艺,其特征在于***升温开工时丙烯腈尾气经加热器(4)预热后进入催化氧化反应器(5)进行催化氧化反应。
13、根据权利要求12所述的丙烯腈装置尾气处理工艺,其特征在于:进行***升温开工的加热器(4)采用蒸汽加热器、或电加热器、或燃油燃烧器、或燃气燃烧器。
14、根据权利要求1所述的丙烯腈装置尾气处理工艺,其特征在于在:所述催化氧化反应器(5)入口处有一调节反应器入口温度的旁路阀门。
15、根据权利要求1所述的丙烯腈装置尾气处理工艺,其特征在于在:所述的催化氧化反应器和催化还原反应器都采用固定床催化反应器。
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PB01 | Publication | ||
C10 | Entry into substantive examination | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
C02 | Deemed withdrawal of patent application after publication (patent law 2001) | ||
WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication |
Application publication date: 20090211 |