CN101217175B - 具有宽谱光发射功能的半导体发光器件的结构及制备方法 - Google Patents
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Abstract
具有宽谱光发射功能的半导体发光器件结构和制备方法，包括衬底材料，直接生长在衬底上的过渡层和之上的GaN或n-GaN，多层量子阱有源区：具有宽谱光发射功能的氮化物道题量子结构发光层是量子阱结构，由InxGa1-xN阱层和InyGa1-yN垒层构成，其中1＞x＞y≥0，所述的量子阱结构中的x和y在各自层中是空间均匀的；所述的量子阱结构的阱/垒双层重复1-10个周期；顶层氮化物，GaN或p-GaN，所述的顶层氮化物厚0.02-2微米；并含有多重发光中心，多重发光中心可发出包含360-900纳米范围的连续谱发光。氮化物半导体材料是利用金属有机物化学汽相外延(MOCVD)外延生长***外延生长得到。
Description
一、技术领域
本发明涉及一种半导体发光的器件和制备方法，尤其是利用新型半导体量子结构实现宽谱多波段发光的方法。
二、技术背景
半导体光电子器件在科学研究和日常生活中起着越来越重要的角色。日益广泛的实际应用对光电子器件的要求更加多样化。半导体发光器件具有体积小，效率高以及寿命长的有点，被广泛应用于指示，显示和照明领域。根据半导体材料的本身能带结构，电子空穴辐射复合通常发生在非常有限的能量范围内。这时半导体发光器件通常具有较窄的发光谱型，也就是单色性非常好，这在很多应用领域(如大屏幕全色显示)是非常好的特性。然而，在其它一些应用领域，往往需要超过一种颜色的光源，如果采用传统的半导体发光器件，就必须多个器件组合使用。这不仅仅增加了***的复杂性，更由于各个器件的工作特性不同而降低了***的可靠性。利用半导体材料，设计发明一种能够发射多种颜色的单一有源结构，是解决上述问题，实现多波段发射的最有效途径。
III族氮化物半导体材料以其宽禁带的优异特性，广泛应用于短波长光发射器件。然而，在该氮化物材料体系中的一些独有的材料物性问题，仍然没有被充分利用。自从1991年Nichia公司的Nakamura等人成功地研制出GaN基的蓝光发光二极管(LED)，III族氮化物半导体材料与器件的研究得到了迅速的发展。高效率的短波长LED和激光器已经研制成功[S.Naka-mura，M.Senoh，S.Nagahama，N.Iwasa，T.Yamada，T.Matsushita，Y.Sugimoto，and H.Kiyoku，Jpn.J.Appl.Phys.36，L1059(1997).]。InGaN基的多量子阱(MQWs)结构是所有这些器件的核心结构。目前，氮化物中载流子复合的物理图像和规律依然没有定论。提出的模型和描述有很多[S.Chichibu，T.Azuhata，T.Sota，and S.Nakamura，Appl.Phys.Lett.70，2822(1997)；S.Chichibu，M.Arita，H.Nakanishi，J.Nishio，L.Sugiura，Y.Kokubun，and K.Itaya，J.Appl.Phys.83，2860(1998)；Y.Narukawa，Y.Kawakami，M.Funato，Sz.Fujita，Sg.Fujita，andS.Nakamura，Appl.Phys.Lett.70，981(1997)；G.Pozina，J.P.Bergman，B.Monemar，T.Takeuchi，H.Amano，and I.Akasaki，J.Appl.Phys.88，2677(2000)]，长期以来主要集中在三种模型：(1)异质结构中的单层厚度起伏，这导致在整个结构中包含多种不同实际厚度的量子阱，不同量子阱对载流子具有不同的量子限制作用；(2)结构中的组分和应力的空间不均匀分布，这导致在整个结构中存在势阱的起伏；(3)完全的相分离，这导致结构中包含完全不同组分的量子阱。这些模型的共同特点是，复合行为的变化是以围绕某一参量的起伏而引起的，如厚度的起伏或组分的起伏。并且，长时间以来，通过透射电镜(TEM)的观察，认为这种起伏导致类似量子点的结构形成。这种本质规律的模糊，直接导致目前关于氮化物结构设计与器件研究的进步缓慢。
利用氮化物半导体实现多色乃至全色光发射一直是氮化物研究与应用的前沿热点。但是对于通常的氮化物蓝绿光发光器件，是利用氮化物多量子阱结构，只能实现高效率特定波长的光发射，这是器件有源区量子结构的特性所决定的。要实现宽谱多波段的光发射，需要对发光有源区进行特殊的设计。
在III-V族氮化物半导体结构中实现多波段光发射的方法，由于过去在材料生长技术和材料物性研究水平上的限制，这方面的研究成果很少。最早的研究报告见于2002年，由日本NICHIA公司报告[M.Yamada，Y.Narukawa，and T.Mukai，“Phosphor FreeHigh-Luminous-Efficiency White Light-Emitting DiodesComposed of InGaNMulti-Quantum Well”，Jpn.J.Appl.Phys.Vol.41(2002)pp.L 246-L 248]。此报告中采用依次排列不同组分的InGaN量子阱，实现多波段同时发射。然而，这种组合的多量子阱在不同的波长，发光效率相差巨大。这主要是由于高组分的量子阱，受压电场的影响变大，导致效率下降。为了克服上述工作中的压电影响，台湾的Epitech TechnologyCooperation在2006年报告了混合排列不同组分InGaN量子阱发光的最新结果[S.C.Shei，J.K.Sheu，C.M.Tsai，W.C.Lai，M.L Lee，C.H.Kuo，“Emission Mechanism ofMixed-Color InGaN/GaN Multi-Quantum-Well Light-Emitting Diodes”，Jpn.J.Appl.Phys.，Vol.45，No.4A，2006，pp.2463-2466]。相比而言，高In组分量子阱的发光效率有了提高。不足之处是，出光的光谱随不同的注入水平，发射谱变化太剧烈，显示一定的不稳定性。另一个项类似的研究结果于2006年六月刚刚被报告[M.Funato，T.Kotani，T.Kondou，Y.Kawakami，Y.Narukawa，T.Mukai，“Tailored emission colorsynthesis using microfacet quantum wells consisting of nitride semiconductors withoutphosphors”，Appl.Phys.Lett.，Vol.88(26)，2006，Art.No.261920]。其采用的是横向外延技术，生长出沿不同晶面的生长面。在其上生长InGaN量子阱后，由于不同晶面的原子迁移和失配特性，导致在(0002)面上的InGaN量子阱发射黄光，而在(11-22)面上的InGaN量子阱发射蓝光。这种通过选择生长的方法存在严重的缺点，主要问题是在不同晶面的生长面结合部，存在大量的且集中的各种缺陷，这些缺陷都穿透发光有源区，导致结构的发光性能降低。
三、发明内容
本发明目的是：利用半导体材料外延生长***，在三族氮化物半导体材料体系中，设计发明一种能够发射多种颜色的单一氮化物半导体有源结构和制备方法。本发明目的尤其是：不用借助其他光转换材料、在三族氮化物半导体(氮化镓，氮化铟，氮化铝以及它们组成的三元和四元合金)量子器件结构中，通过本发明制备方法，实现比通常半导体发光光谱更宽的多波段的发光光谱。
本发明的技术解决方案：具有宽谱光发射功能的半导体发光器件结构，包括衬底材料，衬底材料包括蓝宝石、碳化硅或硅；底层氮化物：包括直接生长在衬底上的过渡层和之上的GaN或n-GaN，所述的过渡层厚5-50纳米，GaN或n-GaN层厚2-8微米；多层量子阱有源区：InGsN量子阱，所述的量子阱结构的阱层厚2-10纳米，垒层厚4-20纳米；所述的量子阱结构的阱/垒双层重复1-10个周期；顶层氮化物，GaN或p-GaN，所述的顶层氮化物厚0.02-2微米。具有宽谱光发射功能的氮化物道题量子结构发光层是量子阱结构，由InxGa1-xN阱层和InyGa1-yN垒层构成，并含有多重发光中心，其中1＞x＞y≥0。所述的量子阱结构中的x和y在各自层中是空间均匀的。半导体发光器件结构尤其是半导体发光二极管。
氮化物半导体发光器件结构中具有宽谱光发射功能的氮化物道题量子结构发光层；所述的量子阱结构多重发光中心共同发出包含360-900纳米范围的连续谱。
具有宽谱光发射功能的半导体发光器件的制备方法，包括以下步骤：
a.提供一个氮化物半导体外延生长的衬底材料；
b.外延生长氮化物半导体发光器件结构的底层氮化物材料；
c.外延生长具有宽谱光发射功能的氮化物半导体量子结构发光层；
d.外延生长氮化物半导体发光器件结构的顶层氮化物材料；
e.氮化物半导体材料都是利用金属有机物化学汽相外延(MOCVD)外延生长***外延生长得到的；在高温(900-1100℃)下生长的氮化物半导体可以是硅烷(SiH4)掺杂的氮化物半导体材料。
顶层氮化物材料的生长是在高温(900-1100℃)下生长，同时也可以使用p型掺杂剂(例如Cp2Mg)。底层氮化物材料的外延生长包括：在低温(500-700℃)下生长氮化物半导体过度层和在高温(900-1100℃)下生长氮化物半导体。在高温(900-1100℃)下生长氮化物半导体的同时，可以用硅烷(SiH4)掺杂。氮化物半导体发光层是量子阱结构，分别外延生长InxGa1-xN阱层和InyGa1-yN垒层，并含有多重发光中心，其中1＞x＞y≥0。量子阱结构中阱/垒双层的生长可重复1-10个周期；所述的量子阱结构中，组分x和y在各自层中是空间均匀生长的，其中更佳的xy范围是0.5＞x＞y≥0。量子阱结构的生长厚度是：阱层厚2-10纳米，垒层厚4-20纳米；所述的量子阱结构的生长是通过改变生长表面的氢气、氮气、氨气和金属源的比例反应物比例(其中氢气与氮气每分钟标准流量之比在0.1到10之间，氢气与氨气每分钟标准流量之比在0.1到10之间，氨气与金属源摩尔数流量之比在1500到20000之间)，制造出多重发光中心可发出包含360-900纳米范围的连续谱发光。
具体而言：多能级发射三族氮化物半导体量子结构的生长制备方法还包括：以下材料设备等实物用词仅用于举例，氮化物半导体量子结构采用外延生长，如MOCVD方法，进行制备。首先提供一个适合氮化物外延生长的衬底，如蓝宝石晶片。经过表面清洁后，蓝宝石晶片被装入外延生长设备的生长室。首先一定厚度的基层氮化物材料以相配的生长条件被生长在衬底上，如GaN生长在合适的低温缓冲层上，该层也可掺杂(如硅杂质，在高温(900-1100℃)下生长氮化物半导体的同时，可以用硅烷(SiH4)掺杂。掺杂的范围是5×1016/cm3到5×1019/cm3)以满足器件设计要求。随后在这基层的氮化物外延层上，交替生长宽禁带和窄禁带的氮化物材料外延层，形成夹在多层宽禁带外延层中的异质量子结构，并作为光发射的有源层，如InGaN量子阱层。并在此重复的外延层中，分别保持三族氮化物材料的组分相同。这种多层的异质量子结构也包括只有一层有源层的结构，如单异质结或者单量子阱结构。为了在此多层量子结构中形成多重辐射复合能级结构，在有源层生长中改变生长表面的反应物比例，如改变氢气、氮气、氨气或者金属源的比例。这种生长环境的变化，使得对应有源层的结晶状态有所改变，导致该层中电子能级结构的改变，最终形成具有同时复合特性的多重辐射复合能级结构。在该多层量子结构生长完毕后，其上可以继续生长覆盖其他的氮化物外延层，如p型铝镓氮或者p型氮化镓，以满足器件的功能要求。
本发明半导体发光器件中实现宽谱光发射：实现多能级发射三族氮化物半导体量子结构的物理设计、材料生长及结构均匀性控制。利用高效率高密度的多重辐射复合能级，减小压电效应，消除相分离，高晶体质量，减少点缺陷，降低非辐射复合中心密度，在一组量子阱结构内，形成具有辐射复合能力的多重能级能带结构，从而实现新型的具有多能级的三族氮化物量子结构，获得多能级发射，发出具有多波段的宽发射光谱。
本发明解决的关键问题：通常的InGaN量子阱，由其结构的光电特性决定了辐射复合能级都发生在较窄的能量范围内，即发光峰较尖锐。本发明的关键之一是设计出多重辐射复合能级结构，并具有高效率的辐射复合光发射。本项发明中通过控制量子阱中的组份和多重辐射复合能级密度来组合成具有多能级发射特性的三族氮化物半导体量子结构。同时通过利用多重辐射复合能级之间的相互作用，以改变多重能级的载流子分布，压制电声相互作用，降低俄歇复合的几率，实现高效多波段同时发射。
本发明的机理主要是依靠氮化物半导体量子结构本身的多重辐射复合能级结构实现宽谱多波段光发射。在制备这种具有多重辐射复合能级结构的氮化物半导体量子结构过程中，主要是通过控制生长表面的反应物比例来改变该量子结构中的结晶状态，形成具有辐射复合能力的多重能级能带结构，降低非辐射复合中心密度；然后根据电子和空穴迁移规律，设计量子结构的空间尺寸，最终调制了电子在各能级分布。这些都与与已报道的结果完全不同。(1)本发明中具有宽谱多波段光发射能力的量子结构全部由氮化物半导体构成，不需要其他附加的材料实现多波段光发射。(2)在本发明中的量子结构中，多层重复的有源层三族氮化物材料的组分相同，完全不同于前述组合不同组分有源层达到多波段光发射的技术。(3)本发明中制备的具有多重辐射复合能级结构的氮化物半导体量子结构，光发射特征包括宽谱和多波段，发射光谱远宽于通常半导体发光器件的发射光谱宽度。如通常器件发光谱半高宽20纳米到40纳米，仅覆盖某一单色区域。而本发明中的量子结构发光光谱半高宽超过120纳米，发光谱覆盖360纳米到900纳米的宽广范围，不仅包含可见光的各个波段，而且包含360纳米到400纳米的近紫外和700纳米到900纳米的近红外波段。
本发明的有益效果：在本发明中，设计并生长出新型三族氮化物异质结构，并具有多重辐射复合能级结构的发光能力，这种结构多重辐射复合能级使注入的载流子进行再分布，实现多波段的宽谱发光。
四、附图说明
图1为本发明器件结构的示意图，其中氮化物多量子阱结构具有多重能级的辐射复合特性。图中：1为顶层氮化物：如p-GaN，2为多层有源区：如InGsN量子阱，3为底层氮化物：如n-GaN，4为过度层：如低温GaN，5为衬底材料：如蓝宝石。
图2为采用本发明器件结构的有源区能带结构和宽光谱发射原理图。从图中可以看出，量子阱结构中的氮化物半导体各组分保持一致，没有明显的不同组分分布。复合过程和原理以其中一个阱示例：采用本发明的结构，各波长发光区域没有空间分离，即发光有源区的任何区域，可同时发射各个波长的光(hv1，hv2，hv3)。而已经报道的多能及发光结构，不同波段的光来自发光有源区的不同区域。
图3为采用本发明器件结构的光致发光谱实例。从图中可以看到，本发明的宽谱发光器件结构的光谱覆盖了400纳米到850纳米的宽广范围，不仅包含可见光的各个波段，而且包含700纳米到850纳米的近红外波段。
图4为采用本发明器件的电注入发光谱实例。从图中可以看到，本发明的宽谱发光器件结构的光谱覆盖了360纳米到900纳米的宽广范围，不仅包含可见光的各个波段，而且包含360纳米到400纳米的近紫外和700纳米到900纳米的近红外波段。
五、具体实施方式
实施例说明本发明的实现方式，但本发明的实现不仅限于所述实例的方式。图1本发明器件结构中：1顶层氮化物：如p-GaN、2多层有源区：如InGsN量子阱、3底层氮化物：如n-GaN、4过度层：如低温GaN、5衬底材料：如蓝宝石。
本发明利用MOCVD(金属有机物化学汽相外延)外延生长***，采用合成具有多能级复合功能的氮化物半导体多量子阱结构的方法，获得以氮化物半导体为基本材料的多能级宽谱光发射。具体包括以下几步：
1、蓝宝石(0001)衬底的表面清洗和处理。分别用三氯乙烯，丙酮，乙醇清洗蓝宝石(0001)衬底，用H2SO4∶HNO3(1∶1)将其煮沸，在160-200℃下用H3PO4∶H2SO4(1∶3)对其腐蚀5-30分钟(例如8分钟)。然后，用去离子水冲洗干净，并用红外灯烘烤干表面。
2、蓝宝石(0001)衬底放入生长室后的热处理和氮化。将经清洗处理过的衬底片放入生长室内，先在900-1100℃氢气氛中处理1-30分钟，再在氨气氛中对衬底进行氮化处理1-30分钟。实施例中采用1000℃氢气氛中处理5分钟。(同意)
3、蓝宝石(0001)衬底上基层GaN的生长。首先在520℃生长一层5-50纳米厚的GaN过度层(实施例中为30纳米)，经过对这个过度层进行热处理和氮化后，生长一层2微米到8微米厚的GaN，其中可通入硅烷(SiH4)进行n型掺杂。
4、基层GaN上的氮化物多量子阱的生长。降低生长室温度到750℃，生长具有多能级结构的氮化物多量子阱，在生长过程中，在有源层生长中改变生长表面的反应物比例，如改变氢气、氮气、氨气或者金属源的比例。这种生长环境的变化，使得对应有源层的结晶状态有所改变，导致该层中电子能级结构的改变，最终形成具有同时复合特性的多重辐射复合能级结构。
氮化物半导体发光层量子阱结构的生长，分别外延生长In0.4Ga0.6N阱层和In0.02Ga0.98N垒层，并在生长垒层时增加氢气流量至阱层时的8倍，同时降低氮气流量至阱层时的1/8。量子阱结构中阱/垒双层的生长可重复3个周期，含有多重发光中心；在各自层中各组分是空间均匀的，量子阱结构的生长厚度是：阱层厚3纳米，垒层厚6纳米。
5、覆盖层和p型层的生长。在多量子阱生长完毕后，升高生长室温度到1050℃；生长多量子阱的GaN覆盖层，厚约20-2000nm，如200nm。覆盖层可以通入p型掺杂剂(例如Cp2Mg)用于将来获得p型氮化物半导体材料。最后的器件结构在电注入时，得到本发明图4中的效果。
Claims (7)
1.具有宽谱光发射功能的半导体发光器件结构，其特征是包括如下结构构成：衬底材料，衬底材料包括蓝宝石、碳化硅或硅；底层氮化物：包括直接生长在衬底上的过渡层和之上的n-GaN，所述的过渡层厚10-50纳米，n-GaN层厚2-8微米；多层量子阱有源区：具有宽谱光发射功能的氮化物量子结构发光层是量子阱结构，由InxGa1-xN阱层和InyGa1-yN垒层构成，其中1＞x＞y≥0，所述的量子阱结构中的x和y在各自层中是空间均匀的；所述的量子阱结构的阱层厚2-10纳米，垒层厚4-20纳米；所述的量子阱结构的阱/垒双层重复1-10个周期；顶层氮化物p-GaN，所述的顶层氮化物厚0.02-2微米；氮化物半导体量子阱结构含有多重发光中心，多重发光中心可发出包含360-900纳米范围的连续谱。
2.根据权利要求1所述的具有宽谱光发射功能的半导体发光器件结构，其特征是半导体发光器件结构构成半导体发光二极管。
3.具有宽谱光发射功能的半导体发光器件的制备方法，其特征是包括以下步骤：氮化物半导体材料都是利用金属有机物化学汽相外延(MOCVD)外延生长***外延生长得到的；
1)提供一个氮化物半导体外延生长的衬底材料；
2)外延生长氮化物半导体发光器件结构的底层氮化物材料；底层氮化物材料的外延生长包括：在低温500-700℃下生长氮化物半导体过渡层和在高温900-1100℃下生长氮化物半导体；
3)外延生长具有宽谱光发射功能的氮化物半导体量子结构发光层；氮化物半导体发光层量子阱结构的生长，分别外延生长InxGa1-xN阱层和InyGa1-yN垒层，并含有多重发光中心，其中1＞x＞y≥0；量子阱结构中阱/垒双层的生长重复1-10个周期；所述的量子阱结构中，组分x和y在各自层中是空间均匀生长的，量子阱结构的生长厚度是：阱层厚2-10纳米，垒层厚4-20纳米；所述的量子阱结构的生长是通过改变生长表面的氢气、氮气、氨气和金属源的比例反应物比例，其中氢气与氮气每分钟标准流量之比在0.1到10之间，氢气与氨气每分钟标准流量之比在0.1到10之间，氨气与金属源摩尔数流量之比在1500到20000之间；制造出多重发光中心可发出包含360-900纳米范围的连续谱；
4)外延生长氮化物半导体发光器件结构的顶层氮化物材料；顶层氮化物材料的生长是在高温900-1100℃下生长，同时使用p型掺杂剂。
4.根据权利要求3所述的具有宽谱光发射功能的半导体发光器件的制备方法，其特征是x、y范围是0.5＞x＞y≥0。
5.根据权利要求3所述的具有宽谱光发射功能的半导体发光器件的制备方法，其特征是在高温900-1100℃下生长氮化物半导体的同时用硅烷(SiH4)掺杂。
6.根据权利要求3所述的具有宽谱光发射功能的半导体发光器件的制备方法，其特征是氮化物半导体生长在低温过渡层上，氮化物半导体在高温900-1100℃下生长，同时用硅烷(SiH4)掺杂，掺杂的范围是5x1016/cm3到5x1019/cm3。
7.根据权利要求3所述的具有宽谱光发射功能的半导体发光器件的制备方法，其特征是先以氨气氛中对蓝宝石(0001)衬底进行氮化处理1-30分钟，再在蓝宝石(0001)衬底上基层GaN的生长；首先在520℃生长一层5-50纳米厚的过渡层，经过对这个过渡层进行热处理和氮化后，生长一层2微米到8微米厚的GaN，其中通入硅烷(SiH4)进行n型掺杂；基层GaN上的氮化物多量子阱的生长：降低生长室温度到700-950℃，生长具有多能级结构的氮化物多量子阱，在生长过程中，在有源层生长中改变生长表面的反应物比例，其中氢气与氮气每分钟标准流量之比在0.1到10之间，氢气与氨气每分钟标准流量之比在0.1到10之间，氨气与金属源摩尔数流量之比在1500到20000之间，覆盖层和p型层的生长：在多量子阱生长完毕后，升高生长室温度到900-1100℃，生长多量子阱的GaN覆盖层，厚20-2000nm，其中通入p型掺杂剂Cp2Mg用于将来获得p型氮化物半导体材料。
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