CN100483829C - 堆叠式硅基微型燃料电池组及其制作方法 - Google Patents

堆叠式硅基微型燃料电池组及其制作方法 Download PDF

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Abstract

堆叠式硅基微型燃料电池组及其制作方法，属于微能源领域和微机械加工领域。堆叠式硅基微型燃料电池组包括单电池堆叠、密封组件、夹具组件和流体导管；两个或两个以上燃料电池单电池形成单电池堆叠，其中叠放顺序：第二外极板(12)，第二膜电极(22)，内极板(13)，第一膜电极(21)和第一外极板(11)；用夹具和密封组件加以封装。其制作方法包括硅极板的加工和硅基微型燃料电池组各组成部件的封装；硅极板上采用硅微加工制作有引流沟道；对单电池堆叠进行封装。本发明具有电池内阻小，封装体积小，流场图形设计灵活，各种串并联形式可按要求多样；在体积增加很小的情况下，可望获得较大输出电流和电压的性能提高等特点。

Description

堆叠式硅基微型燃料电池组及其制作方法
技术领域
本发明涉及一种堆叠式硅基微型燃料电池组及其制作方法，属于微能源领域和微机械加工领域。
背景技术
微型燃料电池是将燃料(如甲醇、氢气等)的化学能直接转化成电能的装置，以其能量密度大，环保无污染，燃料便于存储疏运和室温工作等优点，在便携式电子设备(如笔记本电脑，PDA，数码相机)，无线通讯网络(如手机，GPS，传感器网络节点)，微型***(如片上***，SOC，MEMS器件组成的微***)等方面具有突出优势。利用成熟的MEMS技术制作的硅基微型燃料电池具有精度高，重复性好，批量生产成本低等的优点，并有望同其他MEMS器件和IC电路集成，促进自供给、低成本、高性能的微型***的实现。
目前燃料电池单电池的性能与实际电子产品的需求还有一定差距。以直接甲醇燃料电池为例，最大功率点附近其输出电压一般在0.2-0.4V左右，最大输出电流密度大约为10mA/cm2。为满足大多数电子产品的工作需要，必须串联单电池以提高输出电压，同时通过并联单电池等方法加大燃料电池的有效面积，即电化学反应区域面积。
目前关于微型燃料电池组研究的相关文献很少，主要考虑平面结构电池组，即将各单电池水平摆放形成电池阵列。上述结构占用面积相当于各单电池横截面积的叠加，尤其对于微型燃料电池，通常其夹具厚度远大于极板和膜电极的总厚度，故此结构封装占用体积很大。
堆叠式燃料电池组的关键问题在于原料输送和封装。一般燃料电池极板可将流场沟道两端做成通孔，从背面***导管传输原料。对堆叠式电池组，由于各极板有效面积相互重叠，无法采用上述形式输运原料。采用其他方法引流必须注意保证封装的可靠性，确保封装好的燃料电池不发生原料泄漏。此外，电池封装还需考虑提供均匀的机械压力和电化学耐腐蚀性。
发明内容
为了解决上述微型燃料电池单电池输出电压低，输出电流密度范围小，封装体积比大等问题，本发明提出了一种堆叠式微型燃料电池组及其制作方法。
本发明的技术方案如下：
堆叠式硅基微型燃料电池组，包括两个或两个以上燃料电池单电池组成的单电池堆叠，密封组件，夹具组件和流体导管。所述两个燃料电池单电池包括三块硅极板和两个膜电极，外极板(11)，内极板(13)和膜电极(21)组成单电池(01)，外极板(12)，内极板(13)和膜电极(22)组成单电池(02)，其中，内极板(13)为两个燃料电池单电池所共用。所述密封组件包括密封圈(31)，密封薄膜(32)和密封块(33)。所述夹具组件包括夹具载具(41)和夹具上盖(42)。
所述单电池(01)与单电池(02)组成单电池堆叠(0)，其组件叠放顺序依次为外极板(12)，膜电极(22)，内极板(13)，膜电极(21)和外极板(11)。所述硅极板的正面制造有流场结构，其中外极板(11)和(12)的流场结构包括流体进出口(111)和第一流场沟道(112)；内极板(13)两面都具有流场结构，包括引流沟道(131)，第二流场沟道(132)和通孔(133)，其中，通孔(133)是两面流场结构图案相交叠而形成穿通的部分，引流沟道(131a)和流场沟道(132a)为内极板正面的流场结构图形，引流沟道(131b)和流场沟道(132b)为内极板背面的流场结构图形。膜电极(21)和(22)的大小满足：完全覆盖所述外极板(11)和(12)上的流体进出口(111)和第一流场沟道(112)，和所述内极板(13)上的第二流场沟道(132)，但只覆盖所述内极板(13)上的引流沟道(131)的一部分，暴露在膜电极和外极板以外的引流沟道(131)的长度需大于流体导管直径。外极板(11)与内极板(13)之间未被膜电极(21)覆盖的部分，以及外极板(12)与内极板(13)之间未被膜电极(22)覆盖的部分分别被一块密封圈(31)完全覆盖。外极板(11)和(12)的背面分别被一块密封薄膜(32)完全覆盖。所述夹具载具(41)和夹具上盖(42)，分别固定在所述单电池堆叠(0)与密封薄膜(32)的外侧，并在与流体进出口和引流沟道对应的位置具有开口(43)。在密封圈(31)和引流沟道(131)接触位置以及密封薄膜(32)与流体进出口(111)接触位置背面对应的开口(43)各有一块密封块(33)。流体导管(51)的一端穿过密封块(33)和密封薄膜(32)与流体进出口(111)相连，流体导管(52)的一端穿过密封块(33)和密封圈(31)与引流沟道(131)相连。流体导管的另一端与外部燃料或氧化剂的供给和循环回收设备相连。
在本发明中，所述堆叠式硅基微型燃料电池组结构也适用于多个燃料电池单电池以串联或并联的电互连形式组合形成电池组。在多个燃料电池单电池形成的单电池堆叠中，相邻两个单电池共用一块内极板(13)。所述内极板的两面都具有流场结构，引流沟道(131)暴露在膜电极和相邻硅极板以外的部分与流体导管相连，实现燃料的供给与排放。
堆叠式硅基微型燃料电池组的制作方法，包括硅极板的加工和硅基微型燃料电池组的封装。硅极板的加工方法，步骤如下：
1)在硅片双面生成二氧化硅薄膜，并在其上淀积氮化硅作为刻蚀掩蔽层。
2)采用双面光刻技术在硅极板两面制作流场结构图形并刻蚀，刻蚀方向为正反两面同时向内。刻蚀形成的流场结构包括引流沟道(131)，通孔(133)，第一流场沟道(112)、第二流场沟道(132)和流体进出口(111)。
3)在硅片双面依次溅射或电镀金属层。上述金属层可以是单层金属，也可以由多层不同材料金属层构成，材料可以是铂，金，铜等。
4)在硅片表面没有流场结构的区域直接粘连或焊接导线，实现电互连。
硅基微型燃料电池组的封装方法，步骤如下：
1)依次叠放外极板(12)，膜电极(22)，密封圈(31)，内极板(13)，密封圈(31)，膜电极(21)和外极板(11)，组成带密封圈的单电池堆叠(0)。
2)在夹具载具(41)上依次叠放密封薄膜(32)，单电池堆叠(0???)，密封薄膜(32)，盖上夹具上盖(42)并固定。
3)在开口(43)处放入密封块(33)，并用粘合剂将其与密封薄膜(32)或密封圈(31)粘合。
4)将4根流体导管(51)分别穿过密封块(33)和密封薄膜(32)，与外极板(11)和外极板(12)上的流体进出口(111)相连；将2根流体导管分别穿过密封块(33)和密封圈(31)，与内极板(13)上的引流沟道(131)相连。最后用粘合剂填充流体导管与密封块(33)之间的空隙。
在本发明中，所述的堆叠式硅基微型燃料电池组制造方法也适用于多个燃料电池单电池组成的微型燃料电池组。在多个单电池组成的燃料电池组中，相邻两块硅极板之间放置有密封圈，流体导管穿过密封圈与硅极板上的引流沟道相连。燃料与氧化剂可通过流体导管依次串行流入各燃料电池单电池，也可以同时并行流入各燃料电池单电池，或以上两种供给方式的综合使用。
在本发明中，所述密封圈，密封薄膜和密封块采用聚二甲基硅氧烷材料。
本发明设计的堆叠式微型燃料电池组采用引流沟道作为氢气，甲醇等燃料和空气，氧气等氧化剂从流体导管流入\流出燃料电池的通路，同时考虑了电流收集、密封和机械保护等因素，并适用于多个单电池串并联结构，具有电池内阻小，封装体积小，流场图形设计灵活等优势，在体积增加很小的情况下，可望获得较大的性能提高。
附图说明
图1为硅基微型燃料电池剖面结构示意图。
图2为硅基微型燃料电池组结构分解示意图。
图3为组装完毕的硅基微型燃料电池组的外观结构图。
图4(a)为内极板制备工艺流程图；
(b)为外极板制备工艺流程图。
图5为硅基微型燃料电池组封装示意图。
图6(a)为燃料串行供给的多电池堆叠式电池组结构示意图；
(b)为燃料并行供给的多电池堆叠式电池组结构示意图。
具体实施方式
下面结合具体实施例和附图来进一步说明本发明。
本发明所属硅基微型燃料电池组的一个典型实施例的剖面结构如图1所示，其各组件拆分结构如图2所示。堆叠式硅基微型燃料电池组，包括两个燃料电池单电池组成的单电池堆叠，密封组件，夹具组件和流体导管。所述两个燃料电池单电池包括三块硅极板和两个膜电极，外极板(11)，内极板(13)和膜电极(21)组成单电池(01)，外极板(12)，内极板(13)和膜电极(22)组成单电池(02)，其中，内极板(13)为两个燃料电池单电池所共用，所述单电池(01)与单电池(02)组成单电池堆叠(0)。所述密封组件包括密封圈(31)，密封薄膜(32)和密封块(33)。所述夹具组件包括夹具载具(41)和夹具上盖(42)。
单电池堆叠(0)，其组件叠放顺序依次为外极板(12)，膜电极(22)，内极板(13)，膜电极(21)和外极板(11)。所述硅极板的正面制造有流场结构，其中外极板(11)和(12)的流场结构包括流体进出口(111)和第一流场沟道(112)；内极板(13)两面都具有流场结构，包括引流沟道(131)，第二流场沟道(132)和通孔(133)，其中，通孔(133)是两面流场结构图案相交叠而形成穿通的部分，引流沟道(131a)和流场沟道(132a)为内极板正面的流场结构图形，引流沟道(131b)和流场沟道(132b)为内极板背面的流场结构图形。膜电极(21)和(22)的大小满足：完全覆盖所述外极板(11)和(12)上的流体进出口(111)和第一流场沟道(112)，和所述内极板(13)上的第二流场沟道(132)，但只覆盖所述内极板(13)上的引流沟道(131)的一部分，暴露在膜电极和外极板外的引流沟道(131)的长度需大于流体导管直径。外极板(11)与内极板(13)之间未被膜电极(21)覆盖的部分，以及外极板(12)与内极板(13)之间未被膜电极(22)覆盖的部分分别被一块密封圈(31)完全覆盖。外极板(11)和(12)的背面分别被一块密封薄膜(32)完全覆盖。所述夹具载具(41)和夹具上盖(42)，分别固定在所述单电池堆叠(0)与密封薄膜(32)的外侧，并在与流体进出口和引流沟道对应的位置具有开口(43)。在密封圈(31)和引流沟道(131)接触位置以及密封薄膜(32)与流体进出口(111)接触位置背面对应的开口(43)处各有一块密封块(33)。流体导管(51)的一端穿过密封块(33)和密封薄膜(32)与流体进出口(111)相连，流体导管(52)的一端穿过密封块(33)和密封圈(31)与引流沟道(131)相连。流体导管的另一端与外部燃料或氧化剂的供给和循环回收设备相连。图3显示了组装完毕的硅基微型燃料电池组的外观结构。
硅基微型燃料电池组的制作包括硅极板的制作和各组件的封装两个主要步骤。图4a和图4b分别显示了本发明所述的具有双面流场结构的内极板(13)和具有单面流场结构的外极板(11)(12)的制作流程图。所述硅极板加工工艺流程具体如下：
1)在<100>晶向双抛硅片上用热氧化方法两面生长0.05μm二氧化硅，再低压气相淀积(LPCVD)0.1μm氮化硅作为体硅腐蚀掩蔽层；
2)在硅片的一侧，光刻出硅极板一面的流场结构图案；然后用反应离子刻蚀(RIE)去除光刻暴露的氮化硅；去除光刻胶；
3)在硅片的另一侧，光刻出硅极板另一面的流场结构图案；然后用反应离子刻蚀(RIE)去除光刻暴露的氮化硅；去除光刻胶，并用氢氟酸漂去裸露的二氧化硅；
4)在70°～80℃溶液温度下，用KOH溶液加超声体硅腐蚀硅片。当两侧腐蚀面相遇，形成穿通的进出口(111)和通孔(133)后停止；
5)在硅片的两个表面溅射0.02μm的Ti和0.18μm的Pt。
6)在硅片表面没有流场结构图案的部分，用银浆把导线与硅片粘结，形成硅极板的电连接。
图5显示了硅基微型燃料电池组的封装方法，具体步骤如下：
1)依次叠放外极板(12)，膜电极(22)，聚二甲基硅氧烷(PDMS)密封圈(31)，内极板(13)，聚二甲基硅氧烷(PDMS)密封圈(31)，膜电极(21)，和外极板(11)，组成带密封圈的单电池堆叠(0)；
2)在夹具载具(41)上依次叠放厚度约为300μm的PDMS密封薄膜(32)，单电池堆叠(0)，密封薄膜(32)，盖上夹具上盖(42)并固定；
3)在硅极板上流体进出口(111)以及引流沟道(131)对应位置的开口(43)中放入PDMS密封块(33)，在其与密封薄膜(32)或密封圈(31)接触的一面涂上液态PDMS，并用液态PDMS填充开口(43)与密封块(33)之间的缝隙，并加热固化；
4)将流体导管(51)分别穿过密封块(33)和密封薄膜(32)，与外极板(11)(12)上的流体进出口(111)相连；将流体导管(52)分别穿过密封块(33)和密封圈(31)，与内极板(13)上的引流沟道(131)相连。用液态PDMS填充流体导管与密封块之间的空隙，并加热固化。
所述堆叠式电池组结构也适用于多个燃料电池单电池组合，在多个燃料电池单电池形成的单电池堆叠中，相邻两个燃料电池单电池共用一块内极板(13)。所述内极板的两面都具有流场结构，包括引流沟道(131)和第二流场沟道(132)，相邻两块硅极板之间放置有密封圈(31)，流体导管穿过密封圈(31)与引流沟道(131)相连，实现燃料的供给与排放。图6显示了两种多电池堆叠式电池组的结构示意图，其中图6a为串行燃料供给，图6b为并行燃料供给。
本发明设计的堆叠式微型燃料电池组，在每个膜电极两侧分别通入氢气，甲醇等燃料和空气，氧气等氧化剂，则电化学反应产生的电子电流可通过硅片上连接的导线通往外电路发电。所述导线可以串联或并联的形式相互连接。所述堆叠式硅基微型燃料电池组具有电池内阻小，封装体积小，流场图形设计灵活等优势，在体积增加很小的情况下，可望获得较大的性能提高。

Claims (8)

1、堆叠式硅基微型燃料电池组，其特征在于，该微型燃料电池组包括单电池堆叠、密封组件、夹具组件和流体导管；
所述单电池堆叠由第一燃料电池单电池(01)和第二燃料电池单电池(02)组成；两个燃料电池单电池共有三块硅极板和两个膜电极：第一外极板(11)、内极板(13)和第一膜电极(21)组成第一燃料电池单电池(01)，第二外极板(12)、内极板(13)和第二膜电极(22)组成第二燃料电池单电池(02)，其中，内极板(13)为两个燃料电池单电池所共用；
第一外极板(11)和第二外极板(12)上有流体进出口(111)和第一流场沟道(112)；内极板(13)上有引流沟道(131)，第二流场沟道(132)和通孔(133)；
所述密封组件包括密封圈(31)，密封薄膜(32)和密封块(33)；
所述夹具组件包括夹具载具(41)和夹具上盖(42)；
按顺序依次叠放第二外极板(12)，第二膜电极(22)，内极板(13)，第一膜电极(21)和第一外极板(11)组成单电池堆叠；
第一外极板(11)与内极板(13)之间未被第一膜电极(21)覆盖的部分，以及第二外极板(12)与内极板(13)之间未被第二膜电极(22)覆盖的部分分别被密封圈(31)完全覆盖；第一外极板(11)和第二外电极(12)的背面分别被密封薄膜(32)完全覆盖；
所述夹具载具(41)和夹具上盖(42)，分别固定在所述单电池堆叠(0)与密封薄膜(32)的外侧，并在与所述流体进出口和引流沟道对应的位置具有开口(43)；
在密封圈(31)和引流沟道(131)接触位置以及密封薄膜(32)与流体进出口(111)接触位置背面对应的开口(43)各有密封块(33)；
流体导管(51)的一端穿过密封块(33)和密封薄膜(32)与流体进出口(111)相连，另一个流体导管(52)的一端穿过密封块(33)和密封圈(31)与引流沟道(131)相连。
2、根据权利要求1所述的堆叠式硅基微型燃料电池组，其特征在于，所述三块硅极板的正面制造为流场结构，其中第一外极板(11)和第二外电极(12)的流场结构包括流体进出口(111)和第一流场沟道(112)；内极板(13)两面都为流场结构，包括引流沟道(131)，第二流场沟道(132)和通孔(133)。
3、根据权利要求1所述的堆叠式硅基微型燃料电池组，其特征在于，所述第一膜电极(21)和第二膜电极(22)完全覆盖所述第一外极板(11)和第二外电极(12)上的流体进出口(111)、第一流场沟道(112)和所述内极板(13)上的第二流场沟道(132)，但只覆盖所述内极板(13)上的引流沟道(131)的一部分，暴露在膜电极和外极板以外的引流沟道(131)的长度大于流体导管直径。
4、根据权利要求1所述的堆叠式硅基微型燃料电池组，其特征在于，该堆叠式硅基微型燃料电池组的单电池堆叠由两个以上燃料电池单电池以串联或并联电互连的形式组合组成，相邻两个燃料电池单电池共用一块内极板，内极板上制造有引流沟道，其暴露在膜电极和相邻硅极板以外的部分与流体导管相连。
5、一种堆叠式硅基微型燃料电池组的制作方法，其特征在于，该堆叠式硅基微型燃料电池组的制作方法包括硅极板的加工和硅基微型燃料电池组各组成部件的封装；
硅极板的加工方法，
1)在硅片双面生成二氧化硅薄膜，并在其上淀积氮化硅作为刻蚀掩蔽层；
2)采用双面光刻技术在硅极板两面制作流场结构图形并刻蚀，刻蚀方向为正反两面同时向内；刻蚀形成的流场结构包括引流沟道(131)，通孔(133)，第一流场沟道(112)、第二流场沟道(132)和流体进出口(111)；
3)在硅片双面依次溅射或电镀金属层；
4)在硅片表面没有流场结构的区域直接粘连或焊接导线，实现电互连；
硅基微型燃料电池组的封装方法，
1)依次叠放第二外极板(12)，第二膜电极(22)，密封圈(31)，内极板(13)，密封圈(31)，第一膜电极(21)和第一外极板(11)，组成带密封圈的单电池堆叠(0)；
2)在夹具载具(41)上依次叠放密封薄膜(32)，单电池堆叠(0)，密封薄膜(32)，盖上夹具上盖(42)并固定；
3)在开口(43)处放入密封块(33)，并用粘合剂将其与密封薄膜(32)或密封圈(31)粘合；
4)将4根流体导管(51)分别穿过密封块(33)和密封薄膜(32)，与外极板(11)和外极板(12)上的流体进出口(111)相连；将另外的2根流体导管分别穿过密封块(33)和密封圈(31)，与内极板(13)上的引流沟道(131)相连；最后用粘合剂填充流体导管与密封块(33)之间的空隙；
这样，即得到一种堆叠式硅基微型燃料电池组。
6、根据权利要求5所述的一种堆叠式硅基微型燃料电池组制作方法，其特征在于，所述金属层为单层金属或由多层不同材料金属层构成。
7、根据权利要求6所述的一种堆叠式硅基微型燃料电池组制作方法，其特征在于，所述材料为铂、金、或铜。
8、根据权利要求5所述的一种堆叠式硅基微型燃料电池组制作方法，其特征在于，对于多个燃料电池单电池组成微型燃料电池组的堆叠式硅基微型燃料电池组，其在相邻两块硅极板之间放置密封圈，流体导管穿过密封圈与硅极板上的引流沟道相连。
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质子交换膜燃料电池双极板研究进展. 马小杰，方卫民.材料导报，第20卷第1期. 2006
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