CN100457234C - 非均相催化剂均相化增强电晕放电处理废气方法和装置 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种非均相催化剂均相化增强电晕放电处理废气方法和装置。在雾化室内将催化剂溶液雾化,随自由基源气体一同进入电晕放电反应器的中空喷嘴电晕极,并经金属喷嘴喷出进入等离子体电晕区,实现非均相催化剂的均相化,在电晕放电反应器中发挥催化作用;在电晕放电反应器内通过电晕放电激发自由基源气体分子产生大量高活性自由基,与进入电晕放电反应器的污染物气体分子发生氧化或还原反应,使污染物得到降解,非均相催化剂均相催化可增强电晕放电激发自由基源气体的效率,使自由基的产率大大增加,使进入与自由基更充分接触被氧化或被还原,达到显著提高污染物的降解效率。
Description
技术领域
本发明涉及废气处理方法及装置技术领域,尤其是涉及一种非均相催化剂均相化增强电晕放电处理废气方法和装置。
背景技术
近年来,电晕放电废气处理作为一种低温等离子体处理技术,已经被广泛的研究并逐步推向应用。低温等离子体中的化学反应主要是通过气体放电产生的高能电子激发来完成的。低温等离子体内部富含电子、离子、自由基和激发态分子。其中高能电子与气体分子(原子)发生非弹性碰撞,将能量转化为基态分子(原子)的内能,发生激发、离解和电离等一系列过程,使气体处于活化状态,产生氧化性极强的·OH、·H、·O等自由基。而非平衡等离子体能耗并不高,这为一些需要很大活化能的反应如大气中难降解污染的去除提供了理想途径。
为了进一步提高等离子体反应对污染物的去除效率,很多研究将其与催化技术相结合。目前,等离子体催化剂以及催化反应器正在被广泛的研究和开发,但现有的催化剂和反应器存在很大缺陷。常用的有:将负载催化剂的载体做为填料填充在等离子体的反应器内部,一方面做为介质阻挡放电的绝缘介质,另一方面做为催化剂强化等离子体反应,增加反应效率;将催化剂直接负载在等离子体反应器的放电电极上,使其在产生电晕的过程中发挥催化活性;将具有催化活性的物质负载在多孔性吸附剂(如活性炭、石棉)填充在等离子体反应器放电区域后面,使其对经过放电反应处理的污染物进行进一步催化反应,达到连续阶段性去除。以上催化剂增强等离子体反应的方法中催化剂存在的形态主要为负载在固体表面,进行的是非均相催化反应,即固态催化剂作用于气态物质的反应。由于固体催化剂接触面积受限,这种反应方式很难将催化剂的反应活性充分利用。另一方面,对于填充式反应器来说,增加了填充介质,增大了气体阻力,更制约了反应器的处理能力和大规模大流量的工业应用。
因此,开发非均相催化剂的均相化技术应用于强化电晕放电放电处理废气是突破等离子体反应废气处理效率的重要技术和手段。
发明内容
本发明的目的在于提供一种非均相催化剂均相化增强电晕放电处理废气方法和装置,将非均相催化剂的均相化技术应用于强化低温等离子体放电处理废气,此方法可以大幅度增强等离子体反应处理废气的处理效率。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案是:
一.非均相催化剂均相化增强电晕放电处理废气方法
在催化剂雾化室内将催化剂溶液雾化,随自由基源气体一同进入电晕放电反应器的中空喷嘴电晕极,并经金属喷嘴喷出进入等离子体电晕区,实现非均相催化剂的均相化,在电晕放电反应器中发挥催化作用;在电晕放电反应器内通过电晕放电激发自由基源气体分子产生大量高活性自由基,与进入电晕放电反应器的污染物气体分子发生氧化或还原反应,使污染物得到降解,非均相催化剂均相催化能够增强电晕放电激发自由基源气体的效率,使自由基的产率大大增加,使进入电晕放电反应器的污染物气体分子与自由基更充分接触被氧化或被还原,显著提高污染物的降解效率。
所述催化剂为类芬顿催化剂即含以下金属离子铁、锰、钴、钒、铜中至少一种的过渡金属氧化物的溶液,溶液浓度为0.01~1.0mol/L。
二.非均相催化剂均相化增强电晕放电处理废气的装置
1)废气处理***:包括两端分别开有废气进气口和净化气出气口的圆柱状绝缘外壳、圆柱状金属网接地极、高压电源、两个绝缘电极支架和中空喷嘴电晕极;圆柱状绝缘外壳内壁装有圆柱状金属网接地极,中空喷嘴电晕极装在圆柱状金属网接地极中心,并通过两端的绝缘电极支架固定,高压电源的正极接中空喷嘴电晕极,负极接地,所述中空喷嘴电晕极为旋转喷嘴式金属电晕极;
2)催化剂均相化***:包括自由基源气体源、气体流量计、气体三通阀、水蒸气雾化室、催化剂雾化室、雾化催化剂混合室;自由基源气体源依次通过气体流量计和气体三通阀后,分别接水蒸气雾化室和催化剂雾化室的进气端,水蒸气雾化室和催化剂雾化室的出气端接雾化催化剂混合室的进气端,雾化催化剂混合室的出气端接中空喷嘴电晕极的中心入口。
所述的中空喷嘴电晕极,其圆柱表面均布有中空的金属喷嘴,中空的金属喷嘴与中空喷嘴电晕极相连通,中空的金属喷嘴在中空喷嘴电晕极的径向呈圆周等角度均布,轴向呈等距或多螺旋结构,中空喷嘴电晕极靠近废气进气口的一端封闭,中空喷嘴电晕极靠近净化气出气口的一端开口。
本发明具有的有益效果是:将非均相的类芬顿等离子体反应催化剂均相化添加到等离子体电晕区域内,增加了催化剂的接触面积,使其降解反应更充分,在不增加电晕放电反应器内部气流阻力的情况下显著增强废气处理效率。
附图说明
图1是等离子体反应以及催化剂均相化装置结构图;
图2是电晕极结构图及剖视放大图;
图3是类芬顿催化剂(Fe2+)增强污染物苯的等离子体脱除效率实验结果。
图中:1.圆柱状绝缘外壳,2.净化气出气口,3.雾化催化剂混合室,4.催化剂雾化室,5.水蒸气雾化室,6.气体三通阀,7.气体流量计,8.自由基源气体源,9.圆柱状金属网接地极,10.废气进气口,11.高压电源,12.绝缘电极支架,13.中空喷嘴电晕极,14.中空的金属喷嘴。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明进一步说明。
如图1、图2所示,本发明包括:
1)废气处理***:包括两端分别开有废气进气口10和净化气出气口2的圆柱状绝缘外壳1、圆柱状金属网接地极9、高压电源11、两个绝缘电极支架12和中空喷嘴电晕极13;圆柱状绝缘外壳1内壁装有圆柱状金属网接地极9,中空喷嘴电晕极13装在圆柱状金属网接地极9中心,并通过两端的绝缘电极支架12固定,高压电源11的正极接旋中空喷嘴电晕极13,负极接地,所述中空喷嘴电晕极(13)为旋转喷嘴式金属电晕极;
2)催化剂均相化***:包括自由基源气体源8、气体流量计7、三通阀6、水蒸气雾化室5、催化剂雾化室4、雾化催化剂混合室3;自由基气体源8依次通过气体流量计7和气体三通阀6后,分别接水蒸气雾化室5和催化剂雾化室4的进气端,水蒸气雾化室5和催化剂雾化室4的出气端接雾化催化剂混合室3的进气端,雾化催化剂混合室3的出气端接中空喷嘴电晕极13的中心入口。
如图2a、图2b所示,所述的中空喷嘴电晕极13,其圆柱表面均布有中空的金属喷嘴14,中空的金属喷嘴14与中空喷嘴电晕极13相连通,中空的金属喷嘴14在中空喷嘴电晕极13的径向呈圆周等角度均布,轴向呈等距或多螺旋结构,中空喷嘴电晕极13靠近废气进气口10的一端封闭,中空喷嘴电晕极13靠近净化气出气口2的一端开口。
将电晕放电等离子体技术与类芬顿催化反应相结合,对含苯模拟废气进行考察。配置浓度为0.01~1.0mol/L含亚铁离子的类芬顿催化剂的溶液,装入催化剂雾化室4(如大气采样管)中,水蒸气雾化室5内装水,用来调节自由基源气体的湿度,将自由基源气体在进入电晕放电反应器之前先通过三通阀6分成两路分别进入两个雾化室,根据需要调节进入每个雾化室的气体流量,由于气流的剧烈冲击引起液体急剧震荡、鼓泡,气泡不断破裂,从而形成无数极小的液滴,随自由基源气体通过中空喷嘴电晕极13一端进入,从中空金属喷嘴14喷出,类芬顿催化剂于是随气流进入电晕区。含有污染物的废气从电晕放电反应器一端废气进气口10进入,流经电晕放电反应器电晕区从另一端净化气出气口2流出,给高压电源11供电,使电晕放电反应器内极间电场强度为1~10kV/cm,在两极间产生电晕区,由于雾化类芬顿催化剂和水蒸气的加入,使自由基源气体引发类芬顿反应,生成具有强氧化性的羟基自由基等强活性粒子,由于随电极气进入电晕区的液滴体积极小,与污染物具有更大的有效接触面积,克服了固体和液体催化剂接触面积受限的不足,因此反应更充分,具有更好的脱除效果。从而有效地提高了污染物的脱除效率。
图3反映了类芬顿催化剂(Fe2+)增强污染物苯的等离子体脱除效率实验结果。从图中可以看出,类芬顿催化剂的存在有效地提高了苯的脱除效率,自由基源气体湿度均为100%(RH=100%)时,最高脱除效率最高可达85%,比无类芬顿催化剂时提高了25%。
此反应的机理为,在强电场的作用下,O2与H2O会生成一定量的过氧化氢,Fe2+与Fe3+通过电子传递作用催化过氧化氢分解,生成具有强氧化性的羟基自由基·OH,此过程称为类芬顿反应。其主要反应如下式所示:
Fe2++H2O2→Fe3++·OH
Fe3++H2O2→Fe2++HO2·+H·
·OH自由基作为强氧化剂对苯及其中间产物进行氧化,经一系列复杂的反应最终转化成H2O、CO2、CO等小分子产物,实现对苯的脱除。
O2+H2O+e*→O·+·OH+HO2·+H2O2,etc
Fe2++H2O2→Fe3++·OH+OH
Fe3++H2O2→Fe2++HO2·+H·
上述具体实施方式用来解释说明本发明,而不是对本发明进行限制,在本发明的精神和权利要求的保护范围内,对本发明作出的任何修改和改变,都落入本发明的保护范围。
Claims (3)
1.非均相催化剂均相化增强电晕放电处理废气方法,在催化剂雾化室内将催化剂溶液雾化,随自由基源气体一同进入电晕放电反应器的中空喷嘴电晕极,并经金属喷嘴喷出进入等离子体电晕区,实现非均相催化剂的均相化,在电晕放电反应器中发挥催化作用;在电晕放电反应器内通过电晕放电激发自由基源气体分子产生大量高活性自由基,与进入电晕放电反应器的污染物气体分子发生氧化或还原反应,使污染物得到降解,非均相催化剂均相催化能够增强电晕放电激发自由基源气体的效率,使自由基的产率大大增加,使进入电晕放电反应器的污染物气体分子与自由基更充分接触被氧化或被还原,显著提高污染物的降解效率;其特征在于:所述催化剂为类芬顿催化剂即含以下金属离子铁、锰、钴、钒、铜中至少一种的过渡金属氧化物的溶液,溶液浓度为0.01~1.0mol/L。
2.用于权利要求1所述方法的非均相催化剂均相化增强电晕放电处理废气的装置,其特征在于:
1)废气处理***:包括两端分别开有废气进气口(10)和净化气出气口(2)的圆柱状绝缘外壳(1)、圆柱状金属网接地极(9)、高压电源(11)、两个绝缘电极支架(12)和中空喷嘴电晕极(13);圆柱状绝缘外壳(1)内壁装有圆柱状金属网接地极(9),中空喷嘴电晕极(13)装在圆柱状金属网接地极(9)中心,并通过两端的绝缘电极支架(12)固定,高压电源(11)的正极接中空喷嘴电晕极(13),负极接地,所述中空喷嘴电晕极(13)为旋转喷嘴式金属电晕极;
2)催化剂均相化***:包括自由基源气体源(8)、气体流量计(7)、气体三通阀(6)、水蒸气雾化室(5)、催化剂雾化室(4)、雾化催化剂混合室(3);自由基源气体源(8)依次通过气体流量计(7)和气体三通阀(6)后,分别接水蒸气雾化室(5)和催化剂雾化室(4)的进气端,水蒸气雾化室(5)和催化剂雾化室(4)的出气端接雾化催化剂混合室(3)的进气端,雾化催化剂混合室(3)的出气端接中空喷嘴电晕极(13)的中心入口。
3.根据权利要求2所述的非均相催化剂均相化增强电晕放电处理废气的装置,其特征在于:所述的中空喷嘴电晕极(13),其圆柱表面均布有中空的金属喷嘴(14),中空的金属喷嘴(14)与中空喷嘴电晕极(13)相连通,中空的金属喷嘴(14)在中空喷嘴电晕极(13)的径向呈圆周等角度均布,轴向呈等距或多螺旋结构,中空喷嘴电晕极(13)靠近废气进气口(10)的一端封闭,中空喷嘴电晕极(13)靠近净化气出气口(2)的一端开口。
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