CH644228A5

CH644228A5 - Verfahren zur herstellung einer elektrochemischen zelle und eine anwendung desselben.

Info

Publication number: CH644228A5
Application number: CH1056878A
Authority: CH
Inventors: Joannes Jacobus Petrus Leyen
Original assignee: Electrochem Energieconversie
Priority date: 1977-10-14
Filing date: 1978-10-11
Publication date: 1984-07-13
Also published as: CA1129946A; SE7810731L; DE2844695A1; ES474165A1; IT7851458A0; BE871222A; GB2006101B; IT1109213B; NL7810013A; JPS6244386B2; FR2406313A1; FR2406313B1; JPS5465338A; GB2006101A; DE2844695C2

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung einer elektrochemischen Zelle gemäss Oberbegriff des Anspruchs 1 sowie die mit dem Verfahren hergestellte Zelle und eine Anwendung des Verfahrens.

Ein derartiges Verfahren istz. B. aus der CA-PS 789 656 bekannt. Das bekannte Verfahren kann in der Weise ausgeführt werden, dass man Metalldrähte, Metallprofile oder dergleichen um die Löcher herum und an den Rändern in die Rahmenelemente einbringt. Danach werden zwei Elemente an diesen Löchern durch hochfrequente Erhitzung der Metalldrähte, Metallprofile und dergleichen, verbunden, so dass die angrenzenden Teile des thermoplastischen Kunststoffs erhitzt werden und auf diese Weise die zwei aneinander grenzenden Elemente um die Löcher herum und an den Rändern der Rahmenelemente miteinander verbunden werden.

Dieses bekannte Verfahren zeigt den Nachteil, dass man an der zu erhitzenden Stelle einen Metalldraht oder ein Metallprofil anbringen muss. Ausserdem liegen um die Öffnungen häufig Teile eines anderen Materials als dasjenige der Rahmen selbst vor, so dass durch voneinander abweichende Schrumpf- und Dehnungsverhalten der Materialien bei Temperaturänderung Leckgefahr besteht. Ein weiterer Nachteil ist, dass der thermoplastische Werkstoff beim Verschweissen an allen Seiten des Metalldrahts oder -profils erweicht, wodurch sich die Öffnungen, welche in der fertigen Stapelung die Abflusskanäle für Flüssigkeit oder Gas bilden, leicht mit diesem aufgeweichten Werkstoff füllen können. Um dies zu vermeiden, bringt man gewöhnlich in die Öffnungen Stifte oder Rohre oder dergleichen aus Metall ein, die nach Beendigung der Aufstapelung wieder herausgezogen werden. Hierdurch wird die Vorrichtung aufwendig und kompliziert. So lassen sich vor allem die kleinen, die jeweiligen Kammern verbindenden Querkanäle auf diese Weise nur mit Aufwand anbringen. Das nachträgliche Aufbohren dieser Kanäle ergibt auch deutlich Probleme.

Aufgabe der Erfindung ist daher ein Verfahren zur Herstellung einer elektrochemischen Zelle der eingangs genannten Art, das die vorstehend geschilderten Nachteile vermeidet und mit dem eine nahezu leckfreie Zelle erreicht werden kann, ohne dass Metalldrähte, Metallprofile oder dergleichen an der Erhitzungsstelle eingesetzt werden sollen. Diese Aufgabe wird für das eingangs genannte Verfahren zur Herstellung einer elektrochemischen Zelle erfindungsgemäss durch die kennzeichnenden Merkmale von Anspruch 1 gelöst.

Durch das Verfahren nach der Erfindung kann eine elektrochemische Zelle nach Anspruch 7 erreicht werden, und gemäss Anspruch 8 kann das Verfahren nach der Erfindung zur Herstellung einer elektrochemischen Batterie angewendet werden.

Vorteilhafte Ausführungsformen des Verfahrens nach der Erfindung können mit den Merkmalen der Ansprüche 2 bis 6 erreicht werden. Die elektrochemische Zelle kann z. B. eine Brennstoffzelle sein oder in einer Brennstoffzellenbatterie vorliegen.

Beim Vibrationsschweissen bewegt sich infolge der Vibration die Schweissleiste sehr schnell gegenüber der Fläche des nachfolgenden Elementes an der Berührungsstelle mit demselben, wodurch besonders an der Berührungsstelle ein Energieübergang erfolgt. Der thermoplastische Kunststoff erweicht dadurch vorzugsweise nur stellenweise, d. h. örtlich. Nach Erstarrung bildet sich an Ort und Stelle eine Schweiss-

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Verbindung. Beispiele von Vibrationsschweissung sind Ultra-schallschweissung und Reibungsschweissung.

Beim erfindungsgemässen Verfahren entfällt an der Erhitzungsstelle ein Metalldraht oder -profil, und es kann eine stark ortsgebundene Erhitzung an der Berührungsfläche oder -stelle zwischen Schweissleiste und dem nächsten zu ver-schweissenden Element erreicht werden. Dadurch kann Leckgefahr ausgeschlossen werden, da infolge der vorzugsweise nur sehr örtlich auftretenden Erhitzung sich z. B. die Öffnungen, welche die Kanäle für den Zu- und Abfluss von Flüssigkeit oder Gas bilden, während des Schweissvorgangs nicht mit geschmolzenem thermoplastischem Werkstoff füllen. Das bekannte Einbringen von Stiften oder Rohren an den für diese Öffnungen vorgesehenen Stellen kann somit unterbleiben; ausserdem brauchen die Kanäle nicht nachträglich gebohrt zu werden. Die kleinen Querkanäle können sich gleichzeitig im gleichen Arbeitsvorgang bilden.

Die Stapelung bzw. der Stapel besteht vorzugsweise aus mehr als zwei Elementen, z. B. aus sechs oder mehr und vorzugsweise aus zwölf oder mehr Elementen. Überraschenderweise kann diese Zahl mit Hilfe des erfindungsgemässen Verfahrens tatsächlich erreicht werden.

Das erfindungsgemässe Verfahren eignet sich zur Herstellung einer elektromagnetischen Zelle, deren Elektroden vorzugsweise mehrschichtig aufgebaut sind und bei der z. B. zumindest eine Schicht jeder Elektrode eine elektrisch leitende Metallgaze bzw. ein Metallgewebe ist.

In einer Ausführungsform des Verfahrens kann man auf eine im Aufbau befindliche Stapelung, welche an der Oberseite des zuletzt aufgelegten Elementes mit Schweissleisten versehen ist, in der Weise ein nächstfolgendes Element aufbringen, indem man auf die Stapelung z. B. ein vorgeformtes Rahmenelement und auf dieses ein dazugehöriges plattenför-miges Elektrodenelement legt, dessen Gaze im Rahmen frei, d. h. unbedeckt, vorliegt. Danach kann man die so aufgelegten beiden Teile des Elementes der Wirkung eines Ultraschall-Schweisshorns unterwerfen, das z. B. an seiner Auflagefläche Rillen aufweist, so dass sich während der Ultra-schallschweissung durch den Fluss des thermoplastischen Werkstoffs durch die Gaze hindurch auf der Oberseite der Stapelung neue Schweissleisten bilden können.

Bei einer anderen Ausführungsform des erfindungsgemässen Verfahrens werden z. B. vorgeformte Elemente benutzt, welche je aus dem ganz oder teilweise aus thermoplastischem Werkstoff gebildeten Rahmen bestehen, in welchen das plat-tenförmige, z. B. blattförmige Elektrodenelement eingefasst ist, wobei z. B. die Gaze an der Stelle des Rahmens freiliegt. Das z. B. blattförmige Elektrodenelement ist dabei vorzugsweise an der die Schweissleisten aufweisenden Aussenseite des Rahmens angeordnet. Beim Aufbau der Stapelung werden die Elemente derart aufgebracht, indem man ein dem bereits aufgebrachten Element nachfolgendes Element mit den Schweissleisten auf dem vorhergehenden Element anordnet. Die an der oberen Seite gelegene Fläche des Rahmenelementes wird dann vorzugsweise der Wirkung eines Ultraschall-Schweisshorns ausgesetzt, das in diesem Fall dann ohne Rillen vorliegt.

Gemäss einer weiteren Ausführungsform des erfindungsgemässen Verfahrens werden z. B. vorgeformte Elemente mit Schweissleisten um die Ränder der Öffnungen und an dem Innen- und/oder Aussenrand des Elements durch Reibungsschweissung aufeinander befestigt. Dazu legt man zwei gegenseitig zu befestigende Elemente aufeinander, so dass die Schweissleisten des einen Elements eine Fläche des anderen Elements berühren, und bewegt die beiden Elemente parallel zueinander. Ein grosser Vorteil dieser Ausführungsform ist z. B. die grosse Zahl der Elemente und damit der Elektrodenelemente, die sich auf diese Weise zu einer Einheit stapeln lassen, ohne dass die Qualität der Schweissverbindungen benachteiligt werden kann und/oder Beschädigungen an den Elementen auftreten können.

Die vorgeformten Elemente können z. B. durch Spritzguss gewonnen werden. Die Gaze wird dabei vorzugsweise an die Formwand gelegt, in der Rillen zur Bildung der Schweissleisten vorgesehen sind, wobei die Schweissleisten entstehen, indem der thermoplastische Werkstoff durch die Gaze hin-durchfliesst.

Auf diese Weise ist z. B. beim Spritzgiessen die dabei gewünschte maximal mögliche Durchlassöffnung für den geschmolzenen Kunststoff verfügbar.

Bei den angegebenen Ausführungsweisen wird vorzugsweise stets Kunststoff auf Kunststoff geschweisst, was z. B. die Gefahr mangelhafter Schweissverbindungen erheblich verringert.

Das Verschweissen von Elektrodenteilen durch Ultraschall ist an sich bekannt (z. B. FR-PS 2 115 263 und GB-PS 1 425 030). Die Herstellung einer Stapelung plattenförmiger Elemente mit Kanälen für den Zu- und Abfluss von Gas und Flüssigkeit, insbesondere mit sechs oder mehr oder sogar mit zwölf oder mehr Elementen, ist dem Stand der Technik jedoch nicht zu entnehmen.

Die Erfindung wird anhand der Zeichnungen näher erläutert. Es zeigen:

Fig. 1 ein im Aufbau befindlicher Stapel von Elementen in schematischer Darstellung in Draufsicht;

Fig. 2 einen Teil des Stapels gemäss Ausschnitt II von Fig.

1;

Fig. 3 den Teil des Stapels von Fig. 2 im Schnitt entlang der Linie III-III;

Fig. 4 den Stapel von Fig. 1 im Schnitt entlang der Linie IV-IV mit darauf befindlichem Ultraschall-Schweisshorn beim Aufschweissen eines neuen plattenförmigen Elements;

Fig. 5 einen Teil des Stapels von Fig. 4 im Ausschnitt gemäss V in einer Phase des Aufeinanderstapelns im Schnitt, wobei die einzelnen Teile in einer auseinandergezogenen Lage dargestellt sind ;

Fig. 6 die Teile der Fig. 5 in ihrer Lage beim Schweissen im Schnitt; und

Fig. 7 eine andere Ausführungsform des Aufeinanderstapelns und Verschweissens mit einem Ultraschall-Schweisshorn.

In den Figuren sind gleiche Teile mit gleichen Bezugszeichen angegeben.

Gemäss Fig. 1 liegt ein plattenförmiges Elektrodenelement 2 vor, das in einem aus thermoplastischem Werkstoff bestehenden Rahmen bzw. Rahmenelement 1 eingefasst ist, so dass ein Element gebildet ist, welches mit den vorgenannten Bestandteilen das oberste Element einer im Bau befindlichen Stapelung ist. Im Rahmen 1 sind Öffnungen 3 bis 10 vorgesehen, welche in der fertigen Stapelung die Kanäle für den Zu- und Abfluss von Flüssigkeit oder Gas bilden. Die Zentralöffnung 11 im Rahmen 1 bildet eine Gas- oder Flüssigkeitskammer zwischen zwei Elektrodenelementen, nachfolgend kurz Elektroden genannt. Um die Öffnungen 3 bis 10 und an den Innen- und Aussenrändern des Rahmens sind Schweissleisten 12 bis 21 angebracht.

Wie Fig. 2 und 3 vergrössert zeigen, haben die Schweissleisten 12, 13,20, 21 einen dreieckigen Querschnitt. Die Schweissleiste 13 verläuft nicht kreisförmig um die Öffnung 4, weil im Rahmen desjenigen Elements, das mit dem Rahmen 1 des in Fig. 3 als oberstes Element eingezeichneten Elementes 2 verschweisst wird, ein Querkanal für den Zu- und Abfluss von Gas oder Flüssigkeit aus Kanal 4 der betreffenden Kammer ausgespart ist; derartige Kanäle 301 und 302 (Fig. 3) sind selbstverständlich seitlich durch eine gas- oder flüssigkeitsdichte Schweissverbindung begrenzt. Durch

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Schweissen werden Schweissleisten 21-01,21-02 usw. bzw. 12-01, 12-02 usw. bzw. 20-02, 20-03 usw. verschmolzen. Zwischen den Elektroden 2-01 bis 2-07 usw. befinden sich Kammern 11-01 bis 11-06 usw. der einzelnen, miteinander ver-schweissten Rahmen 1-01, 1-02 usw.

Auf der im Bau befindlichen Stapelung 41 der Fig. 4 wird mit Hilfe eines Ultraschall-Schweisshorns 42 ein neues Element befestigt; dieses Schweisshorn 42 wird mit Hilfe eines Generators 43 in Ultraschallschwingungen versetzt.

Wie Fig. 5 und 6 zeigen, ist das Schweisshorn 42 dort, wo beim Schweissen neue Schweissleisten gebildet werden müssen, mit Rillen 54-55-56 versehen.

Der Rahmen 1-00 des zu verschweissenden Elements ist mit flachen Leisten 60, 61, 62 und mit Rillen 57, 58, 59 ausgestattet; beim Schweissvorgang fliesst schmelzendes Material der flachen Leisten 60,61, 62 von den Seitenwänden der Rillen 57, 58, 59 und anschliessend empor in die Rillen 54, 55, 56. Die z. B. blattförmig ausgeführte Elektrode 2-00 des zu verschweissenden Elements besteht aus einem Kollektorgewebe 52, insbesondere einer Gaze, und ein oder mehr Schichten aus elektrochemisch aktivem Material 51, die jedoch im Randabschnitt 53 des Kollektorgewebes 52 fehlen. Beim Schweissen verschmelzen die Leisten 21,12 und 20 des Rahmens 1-01 mit dem Werkstoff des Rahmens 1-00, so dass sich auf dem Rahmen 1-00 wieder neue Leisten bilden.

Fig. 7 zeigt die Verwendung vorgeformter Elemente, in denen ein blattförmiges Elektrodenelement 74 bereits im Rahmen 72 befestigt ist. Der zu verschweissende Rahmen 72 ist mit seinen Schweissleisten auf die Stapelung 71 aufgebracht, während sich auf diesem Rahmen 72 das Ultraschall-Schweisshorn 73 befindet. Das Elektrodenelement 74 wurde beim Spritzgiessen am Rahmen 72 angebracht und liegt an dessen Unterseite vor. Die Schweissleiste 75 dringt durch das Elektrodengewebe hindurch.

Beispiel 1

5 Entsprechend der Ausführungsform nach Fig. 7 wurden vorgeformte Elemente mit Elektroden- und Rahmenelementen der dort geschilderten Art, in denen der thermoplastische Werkstoff ein Polyphenyloxidharz ist und es sich bei der Kollektorgaze um ein Nickelgewebe handelt, durch eine Ultra-10 schallschweissung mittels eines mit einer Frequenz von 20 kHz wirkenden Branson-Ultraschall-Schweissgeräts aneinander befestigt.

Die auf diese Weise hergestellte Stapelung enthielt zwölf Elemente sowie oben und unten eine Abdeckplatte, wobei 15 sich sämtliche Schweissverbindungen als gas- und flüssigkeitsdicht erwiesen und die Kanäle 3 und Querkanäle 301, 302 sich nicht mit erweichtem thermoplastischem Werkstoff gefüllt hatten.

20 Beispiel 2

Entsprechend der erwähnten dritten Ausführungsform wurden vorgeformte Elemente mit Elektroden- und Rahmenelementen durch Reibungsschweissen mit Hilfe eines bei einer Frequenz von 100 Hz wirkenden Branson-Reibschweiss-25 geräts aneinander befestigt.

Die so erhaltene Stapelung fasste 32 Elemente, die je oben und unten mit einer Abdeckplatte versehen waren, wobei sich sämtliche Schweissverbindungen als gas- und flüssigkeitsdicht erwiesen und die Kanäle 3 sowie Querkanäle 301,302 30 sich nicht mit erweichtem thermoplastischem Werkstoff gefüllt hatten.

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3 Blatt Zeichnungen

Claims

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1. Verfahren zur Herstellung einer elektrochemischen Zelle, bei dem man Elemente (1,2; 72, 74) aufeinanderstapelt, die aus mindestens zwei plattenförmigen Elektrodenelementen (2; 74) und ganz oder teilweise aus thermoplastischem Werkstoff hergestellten Rahmenelementen (1 ; 72) bestehen, und so eine Stapelung (41 ; 71) der Elemente aufbaut, wobei die Elektrodenelemente (2; 74) in den Rahmenelementen (1 ; 72) derart eingefasst sind, dass sich beim Aufeinanderstapeln zwischen den Elektrodenelementen (2; 74) Gas- oder Flüssigkeitskammern (11) und durch Öffnungen (3 bis 10) in den Elementen (1,2; 72, 74) Kanäle für den Zu- oder Abfluss von Flüssigkeit oder Gas bilden, und bei dem man die aufeinan-derliegenden Elemente (1,2; 72,74) in der Stapelung (41 ; 71) durch Zusammenschmelzen des thermoplastischen Werkstoffes der Rahmenelemente (1 ; 72) unter anschliessender Erstarrung desselben miteinander verschweisst, dadurch gekennzeichnet, dass an den Rändern der Öffnungen (3 bis 10) und am Innen- und/oder Aussenrand mindestens eines der auf-einanderliegenden Rahmenelemente (1 ; 72) Schweissleisten (12 bis 21 ; 75) aus dem thermoplastischen Werkstoff gebildet werden und danach die Elemente (1 und 2; 72 und 74) durch Vibrationsschweissung aufeinander befestigt werden.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass jedesmal beim Aufstapeln eines Rahmenelementes (1 ; 72) Schweissleisten (12 bis 21 ; 75) angebracht werden.

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PATENTANSPRÜCHE

3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, bei dem die Elektrodenelemente (2) jeweils mehrere Schichten (51 ; 52) aufweisen, wobei zumindest eine der Schichten (51 ; 52) aus elektrisch leitender Metallgaze (52) besteht, dadurch gekennzeichnet, dass man die Stapelung (41) derart aufbaut, dass man auf das zuvor aufgestapelte, die Schweissleisten (12 bis 21) an der Oberseite seines Rahmenelementes (1) aufweisende Element (1,2) das nächstfolgende Rahmenelement (1) und auf dieses das dazugehörige plattenförmige Elektrodenelement (2) legt, dessen Gaze (52) an der Stelle des Rahmenelementes (1) frei vorliegt, und dass man anschliessend das aufgelegte Rahmenelement (1) und Elektrodenelement (2) der Wirkung eines Ultraschall-Schweisshorns (42) unterwirft, das an seiner Berührungsfläche mit der Oberseite der Stapelung (41) Rillen (54; 55; 56) aufweist, durch welche während der Ultraschall-schweissung der thermoplastische Werkstoff durch die Metallgaze (52) hindurch nach oben an die Oberseite der Stapelung (41) fliesst und neue Schweissleisten (12 bis 21) ausgebildet werden.

4. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem die Elektrodenelemente (74) jeweils mehrere Schichten (51 ; 52) aufweisen, wobei zumindest eine der Schichten (51, 52) aus elektrisch leitender Metallgaze (52) besteht, dadurch gekennzeichnet, dass man die bereits vorgeformten Elemente (72, 74) mit dem im Rahmenelement (72) eingefassten plattenförmigen Elektrodenelement (74), dessen Metallgaze (52) an der Stelle des Rahmenelementes (72) frei vorliegt und das sich an der die Schweissleisten (75) aufweisenden Aussenseite des Rahmenelementes (72) befindet, aufeinanderstapelt, indem man ein einem Element (72, 74) nachfolgendes Element (72,74) mit den Schweissleisten (75) auf dem vorhergehenden Element (72, 74) anordnet und die an der Oberseite gelegene Fläche des Rahmenelementes (72) der Wirkung eines Ultraschall-Schweisshorns (73) unterwirft.

5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man die Elemente (1,2; 72, 74) vorformt und mit den Schweissleisten (12 bis 21 ; 75) mittels Schweissung durch Reibung aufeinander befestigt.

6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass man zumindest sechs Elemente (1 und 2; 72 und 74) aufeinander befestigt.

7. Elektrochemische Zelle, hergestellt nach dem Verfahren nach Anspruch 1.

8. Anwendung des Verfahrens nach Anspruch 1 zur Herstellung einer elektrochemischen Batterie.