CA2741257C - Procede de conversion de "co shift" d'un gaz de synthese en lit fluidise rapide - Google Patents
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Abstract
L'invention consiste en une installation de conversion de CO shift d'un gaz de synthèse au moyen de particules de catalyseur introduites dans un réacteur à lit fluidisé recevant de la vapeur d'eau et en entrée dans une boîte à vent du gaz de synthèse. Selon l'invention, l'installation comporte au moins deux boucles de réacteur à lit fluidisé rapide (1, 2, 3) reliées en série par un circuit de gaz, chaque boucle comportant un réacteur (1A, 2A, 3A) associé à un dispositif de séparation des gaz et des solides (1C, 2C, 3C) et une conduite de retour des solides (1D, 2D, 3D) dans ledit réacteur, et dans laquelle circule lesdites particules de catalyseur, le réacteur (1A) de la première boucle recevant le gaz brut de synthèse en entrée et le réacteur (2A) de la deuxième boucle recevant le gaz séparé en sortie du dispositif de séparation (1C) de la première boucle, et les réacteurs (1A, 2A, 3A) de ces deux boucles fonctionnent à des températures différentes.
Description
WO 2010/052397 PCT[FR2009/051870 PROCEDE DE CONVERSION DE " CO SHIFT " D'UN GAZ DE SYNTHESE EN LIT FLUIDISE
RAPIDE
L'invention concerne un dispositif de conversion de CO shift d'un gaz de synthèse en lit fluidisé rapide.
CO shift désigne ici la réaction entre le monoxyde de carbone et la vapeur d'eau : CO+ H20 - H2 + C02. Cette réaction est appelée en français conversion déplacée du monoxyde de carbone .
La production de carburants synthétiques à base de combustibles fossiles et de biomasses, voire de déchets urbains et industriels, est en cours de développement compte tenu du déséquilibre entre la demande et l'offre limitée notamment suite au manque de nouveaux gisements pétroliers, pour les prochaines années, tandis que les réserves de gaz naturel et de charbons lignites sont plus importantes, et que les biomasses et déchets sont un gisement permanent et inoffensif du point de vue du dioxyde de carbone. Il s'agit par exemple de fabriquer des essences, du méthanol, de l'éthanol, du diméthyléther, des carburants automobiles seuls ou en mélange ou de fabriquer des substituts au carburant diesel.
Cette technique de production de carburants synthétiques repose sur les technologies suivantes, qui sont industriellement connues, particulièrement en Afrique du Sud, mais coûteuses :
- la gazéification sous pression du combustible, en général effectuée à
l'oxygène et à la vapeur d'eau, utilisant des lits fixes, des lits entraînés, ou des lits fluidisés - le vaporéformage de gaz naturel dans des fours tubulaires garnis de catalyseurs, - le CO shift permettant d'ajuster le ratio CO/H2 à la synthèse désirée, - la capture des espèces soufrées H2S et COS issus du combustible, - la capture du C02 dans le gaz de synthèse, - la boucle de synthèse du carburant synthétique.
La réduction de coût de ces technologies et leur intégration pour cette application est une priorité absolue. Elle implique une simplification radicale des
RAPIDE
L'invention concerne un dispositif de conversion de CO shift d'un gaz de synthèse en lit fluidisé rapide.
CO shift désigne ici la réaction entre le monoxyde de carbone et la vapeur d'eau : CO+ H20 - H2 + C02. Cette réaction est appelée en français conversion déplacée du monoxyde de carbone .
La production de carburants synthétiques à base de combustibles fossiles et de biomasses, voire de déchets urbains et industriels, est en cours de développement compte tenu du déséquilibre entre la demande et l'offre limitée notamment suite au manque de nouveaux gisements pétroliers, pour les prochaines années, tandis que les réserves de gaz naturel et de charbons lignites sont plus importantes, et que les biomasses et déchets sont un gisement permanent et inoffensif du point de vue du dioxyde de carbone. Il s'agit par exemple de fabriquer des essences, du méthanol, de l'éthanol, du diméthyléther, des carburants automobiles seuls ou en mélange ou de fabriquer des substituts au carburant diesel.
Cette technique de production de carburants synthétiques repose sur les technologies suivantes, qui sont industriellement connues, particulièrement en Afrique du Sud, mais coûteuses :
- la gazéification sous pression du combustible, en général effectuée à
l'oxygène et à la vapeur d'eau, utilisant des lits fixes, des lits entraînés, ou des lits fluidisés - le vaporéformage de gaz naturel dans des fours tubulaires garnis de catalyseurs, - le CO shift permettant d'ajuster le ratio CO/H2 à la synthèse désirée, - la capture des espèces soufrées H2S et COS issus du combustible, - la capture du C02 dans le gaz de synthèse, - la boucle de synthèse du carburant synthétique.
La réduction de coût de ces technologies et leur intégration pour cette application est une priorité absolue. Elle implique une simplification radicale des
2 technologies et idéalement doit permettre de répondre aux tailles des très grandes unités industrielles mais aussi des unités de taille moyenne voire de petite taille s'agissant de biomasses forestières et agricoles.
Il est connu du document de brevet WO 97/31858 de réaliser le CO
shift en sortie d'un système de gazéification au moyen d'un réacteur à lit fluidisé
à lit dense de catalyseur recevant en entrée du gaz de synthèse et de la vapeur d'eau. Le catalyseur est essentiellement de l'alumine. Ce CO shift est réalisé
en une seule étape et donc à une seule température comprise entre environ 530 et 980 C.
Un tel agencement ne permet de convertir qu'une portion limitée du monoxyde de carbone, de l'ordre de 80%. Ce rendement limité en conversion de monoxyde de carbone en hydrogène entraîne des pertes de monoxyde de carbone et donc de dioxyde de carbone lors du rejet à l'atmosphère, dans un contexte de combustion.
Par ailleurs, la consommation de vapeur du CO shift est très surstoechiométrique par rapport au besoin de la réaction, ce qui pénalise cette conversion du point de vue énergétique.
Enfin le méthane issu de la gazéification passe à travers cette conversion et doit être évacué au niveau de la boucle de synthèse du carburant synthétique.
L'invention résout ces problèmes techniques et pour ce faire, elle propose une installation de conversion de CO shift d'un gaz de synthèse au moyen de particules de catalyseur introduites dans un réacteur à lit fluidisé recevant de la vapeur d'eau et en entrée dans une boîte à vent du gaz de synthèse, caractérisée en ce qu'elle comporte au moins deux boucles de réacteur à lit fluidisé
reliées en série par un circuit de gaz, chaque boucle comportant un réacteur associé à un dispositif de séparation des gaz et des solides et une conduite de retour des solides dans ledit réacteur, et dans laquelle circule lesdites particules de catalyseur, le réacteur de la première boucle recevant le gaz brut de synthèse en entrée et le réacteur de la deuxième boucle recevant le gaz séparé en sortie du
Il est connu du document de brevet WO 97/31858 de réaliser le CO
shift en sortie d'un système de gazéification au moyen d'un réacteur à lit fluidisé
à lit dense de catalyseur recevant en entrée du gaz de synthèse et de la vapeur d'eau. Le catalyseur est essentiellement de l'alumine. Ce CO shift est réalisé
en une seule étape et donc à une seule température comprise entre environ 530 et 980 C.
Un tel agencement ne permet de convertir qu'une portion limitée du monoxyde de carbone, de l'ordre de 80%. Ce rendement limité en conversion de monoxyde de carbone en hydrogène entraîne des pertes de monoxyde de carbone et donc de dioxyde de carbone lors du rejet à l'atmosphère, dans un contexte de combustion.
Par ailleurs, la consommation de vapeur du CO shift est très surstoechiométrique par rapport au besoin de la réaction, ce qui pénalise cette conversion du point de vue énergétique.
Enfin le méthane issu de la gazéification passe à travers cette conversion et doit être évacué au niveau de la boucle de synthèse du carburant synthétique.
L'invention résout ces problèmes techniques et pour ce faire, elle propose une installation de conversion de CO shift d'un gaz de synthèse au moyen de particules de catalyseur introduites dans un réacteur à lit fluidisé recevant de la vapeur d'eau et en entrée dans une boîte à vent du gaz de synthèse, caractérisée en ce qu'elle comporte au moins deux boucles de réacteur à lit fluidisé
reliées en série par un circuit de gaz, chaque boucle comportant un réacteur associé à un dispositif de séparation des gaz et des solides et une conduite de retour des solides dans ledit réacteur, et dans laquelle circule lesdites particules de catalyseur, le réacteur de la première boucle recevant le gaz brut de synthèse en entrée et le réacteur de la deuxième boucle recevant le gaz séparé en sortie du
3 dispositif de séparation de la première boucle, et en ce que les réacteurs de ces deux boucles fonctionnent à des températures différentes.
Le principe de l'invention est d'effectuer la réaction de CO shift en boucle de lit fluidisé rapide avec circulation du catalyseur sous pression, permettant de façon simple de contrôler l'exothermicité de chaque étape de conversion.
L'invention permet d'éviter la division des courants gazeux à traiter en CO shift , sachant que chaque courant gazeux dans la technique existante doit être traité à des étages de températures différentes exigeant chacune des échangeurs de chaleur spécifiques, ce qui amène à une complexité et des coûts importants.
Du fait de l'importante turbulence régnant dans chaque réacteur, l'obtention de la conversion avec une quasi stoechiométrie de vapeur injectée est rendue possible.
L'invention permet donc un gain de rendement, une réduction de taille du réacteur, une minimisation de vapeur consommée, une simplification et une extrapolation à toutes les tailles d'unité.
Le catalyseur n'est pas fixe mais circule en boucle et assure la fonction de caloporteur.
L'exothermicité de la réaction CO shift est désormais transférée par des échanges gaz et solides, le solide étant le catalyseur.
L'invention est décrite plus en détail à l'aide de figures représentant l'installation selon un mode préféré de l'invention.
La figure 1 est une vue schématique en coupe verticale d'une installation conforme à l'invention.
La figure 2 est une vue en coupe verticale de détail de cette installation.
Selon ce mode de réalisation préféré, l'installation de conversion de CO
shift d'un gaz de synthèse comporte trois boucles de réacteur à lit fluidisé
rapide 1, 2, 3 reliées en série par un circuit de gaz de synthèse, chaque boucle comportant un réacteur 1A, 2A, 2B dans lequel sont introduites des particules de
Le principe de l'invention est d'effectuer la réaction de CO shift en boucle de lit fluidisé rapide avec circulation du catalyseur sous pression, permettant de façon simple de contrôler l'exothermicité de chaque étape de conversion.
L'invention permet d'éviter la division des courants gazeux à traiter en CO shift , sachant que chaque courant gazeux dans la technique existante doit être traité à des étages de températures différentes exigeant chacune des échangeurs de chaleur spécifiques, ce qui amène à une complexité et des coûts importants.
Du fait de l'importante turbulence régnant dans chaque réacteur, l'obtention de la conversion avec une quasi stoechiométrie de vapeur injectée est rendue possible.
L'invention permet donc un gain de rendement, une réduction de taille du réacteur, une minimisation de vapeur consommée, une simplification et une extrapolation à toutes les tailles d'unité.
Le catalyseur n'est pas fixe mais circule en boucle et assure la fonction de caloporteur.
L'exothermicité de la réaction CO shift est désormais transférée par des échanges gaz et solides, le solide étant le catalyseur.
L'invention est décrite plus en détail à l'aide de figures représentant l'installation selon un mode préféré de l'invention.
La figure 1 est une vue schématique en coupe verticale d'une installation conforme à l'invention.
La figure 2 est une vue en coupe verticale de détail de cette installation.
Selon ce mode de réalisation préféré, l'installation de conversion de CO
shift d'un gaz de synthèse comporte trois boucles de réacteur à lit fluidisé
rapide 1, 2, 3 reliées en série par un circuit de gaz de synthèse, chaque boucle comportant un réacteur 1A, 2A, 2B dans lequel sont introduites des particules de
4 catalyseur et recevant en entrée dans une boîte à vent 1B, 2B, 3B du gaz de synthèse en tant que gaz de fluidisation et en partie basse du récateur, au-dessus de la grille de fluidisation formant le plafond de la boîte à vent, de la vapeur d'eau.
Ce réacteur est associé à un dispositif de séparation des gaz et des solides, de type cyclone 1C, 2C, 3C, et une conduite de retour 1D, 2D, 3D des solides dans le bas du réacteur. Un catalyseur en particules circule donc dans chaque boucle.
Le réacteur 1A de la première boucle reçoit le gaz brut de synthèse, à une température d'environ 800 à 1000 C et à une pression comprise entre 5 et 50 bars, en entrée dans sa boîte à vent 1B, le réacteur 2A de la deuxième boucle reçoit dans sa boîte à vent 2B le gaz séparé en sortie du dispositif de séparation 1C de la première boucle et le réacteur 3A de la troisième reçoit dans sa boîte à
vent 3B le gaz séparé en sortie du dispositif de séparation 2C de la deuxième boucle. Le gaz de synthèse final dépourvu de monoxyde de carbone est récupéré
en sortie des gaz du dispositif de séparation 3C de la troisième boucle.
Les réacteurs de ces trois boucles fonctionnent à des températures différentes. De préférence, le réacteur 1A de la première boucle fonctionne à
une température comprise entre environ 400 et 550 C, de préférence entre 450 et environ 500 C, le réacteur 2A de la deuxième boucle fonctionne à une température comprise entre environ 280 et 400 , de préférence entre 350 et environ 400 C et le réacteur 3A de la troisième boucle fonctionne à une température comprise entre environ 180 et 300 C, de préférence entre 250 et environ 280 C.
Dans les première et deuxième boucles 1, 2, le catalyseur utilisé est de préférence de l'oxyde de fer Fe203 activé par de l'oxyde de chrome Cr203. Dans la troisième boucle 3, le catalyseur est de préférence de l'oxyde de cuivre et de l'oxyde de zinc supportés par de l'alumine. Ce catalyseur est en particules de diamètre moyen compris entre 20 et 80 microns.
Les solides circulant dans chaque boucle pouvant être de composition différente optimisée pour la résistance aux polluants sulfurés, que sont le carbonyle de sulfure COS et le sulfure d'hydrogène H2S, en fonction des températures de fonctionnement ci-dessus, les circuits de solides de chaque boucle sont de préférence indépendants.
Chaque boucle de réacteur comporte un échangeur de chaleur de contrôle de la température sur son circuit des solides. Cet échangeur 1E, 2E, 3E peut être
Ce réacteur est associé à un dispositif de séparation des gaz et des solides, de type cyclone 1C, 2C, 3C, et une conduite de retour 1D, 2D, 3D des solides dans le bas du réacteur. Un catalyseur en particules circule donc dans chaque boucle.
Le réacteur 1A de la première boucle reçoit le gaz brut de synthèse, à une température d'environ 800 à 1000 C et à une pression comprise entre 5 et 50 bars, en entrée dans sa boîte à vent 1B, le réacteur 2A de la deuxième boucle reçoit dans sa boîte à vent 2B le gaz séparé en sortie du dispositif de séparation 1C de la première boucle et le réacteur 3A de la troisième reçoit dans sa boîte à
vent 3B le gaz séparé en sortie du dispositif de séparation 2C de la deuxième boucle. Le gaz de synthèse final dépourvu de monoxyde de carbone est récupéré
en sortie des gaz du dispositif de séparation 3C de la troisième boucle.
Les réacteurs de ces trois boucles fonctionnent à des températures différentes. De préférence, le réacteur 1A de la première boucle fonctionne à
une température comprise entre environ 400 et 550 C, de préférence entre 450 et environ 500 C, le réacteur 2A de la deuxième boucle fonctionne à une température comprise entre environ 280 et 400 , de préférence entre 350 et environ 400 C et le réacteur 3A de la troisième boucle fonctionne à une température comprise entre environ 180 et 300 C, de préférence entre 250 et environ 280 C.
Dans les première et deuxième boucles 1, 2, le catalyseur utilisé est de préférence de l'oxyde de fer Fe203 activé par de l'oxyde de chrome Cr203. Dans la troisième boucle 3, le catalyseur est de préférence de l'oxyde de cuivre et de l'oxyde de zinc supportés par de l'alumine. Ce catalyseur est en particules de diamètre moyen compris entre 20 et 80 microns.
Les solides circulant dans chaque boucle pouvant être de composition différente optimisée pour la résistance aux polluants sulfurés, que sont le carbonyle de sulfure COS et le sulfure d'hydrogène H2S, en fonction des températures de fonctionnement ci-dessus, les circuits de solides de chaque boucle sont de préférence indépendants.
Chaque boucle de réacteur comporte un échangeur de chaleur de contrôle de la température sur son circuit des solides. Cet échangeur 1E, 2E, 3E peut être
5 disposé sur la conduite de retour des solides ID, 2D, 3D et/ou cet échangeur 1F, 2F, 3F est disposé dans le réacteur lA, 2A, 2B. Ces échangeurs assurent le contrôle de température des réacteurs et transfère l'exothermicité des réactions de CO shift .
L'installation comporte un circuit unique d'eau et de vapeur d'eau 4 qui alimente chaque échangeur 1E, 2E, 3E, 1F, 2F, 3F. La vapeur d'eau produite par ce circuit 4 est partiellement utilisée comme réactif dans la réaction de CO
shift et l'excédent est exporté sur un réseau vapeur. L'échangeur 3E, 3F de la troisième boucle à plus basse température est par exemple un économiseur, tandis qu'un évaporateur et un surchauffeur basse température sont par exemple installés dans les autres boucles 1, 2.
Le deuxième réacteur 2A et le troisième réacteur 3A comporte un dispositif de filtration par cyclone à haute vitesse 2G, 3G intégré en amont de leur boîte à vent, afin de minimiser la pollution des catalyseurs par la perte des fines particules à travers des cyclones 1C, 2C des première et deuxième boucle. Un tel agencement est représenté sur la figure 2.
La boîte à vent 2B, 3B équipée en partie haute de buses de fluidisation 5 alimentant la partie basse du réacteur 2A, 3A est ouverte sur sa partie basse au moyen d'un tube plongeur 7. Cette partie basse du réacteur comporte également des cannes 6 d'injection de la vapeur d'eau, à proximité immédiate du retour des solides fe façon à dissiper l'exothermicité de la réaction dans le flux de solides recyclés..
Le tube plongeur 7 forme la sortie des gaz du cyclone à haute vitesse 2G, 3G dans lequel entre le gaz séparé en sortie du dispositif de séparation 1C, 2C de type cyclone de la boucle précédente, au moyen d'une conduite latérale 8. Les fines particules sont donc évacuées en partie basse du cyclone à haute vitesse 2G,
L'installation comporte un circuit unique d'eau et de vapeur d'eau 4 qui alimente chaque échangeur 1E, 2E, 3E, 1F, 2F, 3F. La vapeur d'eau produite par ce circuit 4 est partiellement utilisée comme réactif dans la réaction de CO
shift et l'excédent est exporté sur un réseau vapeur. L'échangeur 3E, 3F de la troisième boucle à plus basse température est par exemple un économiseur, tandis qu'un évaporateur et un surchauffeur basse température sont par exemple installés dans les autres boucles 1, 2.
Le deuxième réacteur 2A et le troisième réacteur 3A comporte un dispositif de filtration par cyclone à haute vitesse 2G, 3G intégré en amont de leur boîte à vent, afin de minimiser la pollution des catalyseurs par la perte des fines particules à travers des cyclones 1C, 2C des première et deuxième boucle. Un tel agencement est représenté sur la figure 2.
La boîte à vent 2B, 3B équipée en partie haute de buses de fluidisation 5 alimentant la partie basse du réacteur 2A, 3A est ouverte sur sa partie basse au moyen d'un tube plongeur 7. Cette partie basse du réacteur comporte également des cannes 6 d'injection de la vapeur d'eau, à proximité immédiate du retour des solides fe façon à dissiper l'exothermicité de la réaction dans le flux de solides recyclés..
Le tube plongeur 7 forme la sortie des gaz du cyclone à haute vitesse 2G, 3G dans lequel entre le gaz séparé en sortie du dispositif de séparation 1C, 2C de type cyclone de la boucle précédente, au moyen d'une conduite latérale 8. Les fines particules sont donc évacuées en partie basse du cyclone à haute vitesse 2G,
6 3G et sont extraites par un sas 9 puis stockées dans un réservoir 10 avant leur recyclage.
Claims (11)
1. Installation de conversion de "CO shift" d'un gaz de synthèse au moyen de particules de catalyseur introduites dans un réacteur à lit fluidisé recevant de la vapeur d'eau et en entrée du gaz de synthèse et, caractérisé en ce qu'elle comporte au moins deux boucles de réacteur à lit fluidisé rapide (1, 2, 3) reliées en série par un circuit de gaz, chaque boucle comportant un 'réacteur (1A, 2A, 3A) associé à un dispositif de séparation des gaz et des solides (1C, 2C, 3C) et une conduite de retour des solides (1D, 2D, 3D) dans ledit réacteur, dans laquelle circule lesdites particules de catalyseur, le réacteur (1A) de la première boucle recevant le gaz brut de synthèse en entrée et le réacteur (2A) de la deuxième boucle recevant le gaz séparé en sortie du dispositif de séparation (1C) de la première boucle, et en ce que les réacteurs (1A, 2A, 3A) de ces deux boucles fonctionnent à des températures différentes.
2. Installation selon la revendication 1, caractérisée en ce qu'elle comporte trois dites boucles de réacteur à lit fluidisé (1, 2, 3) reliées en série par ledit circuit de gaz, le réacteur (3A) de la troisième recevant le gaz séparé en sortie du dispositif de séparation (2C) de la deuxième boucle, et en ce que les réacteurs (1A, 2A, 3A) de ces trois boucles fonctionnent à des températures différentes.
3. Installation selon la revendication 1 ou 2, caractérisée en ce que chaque dite boucle de réacteur (1, 2, 3) comporte un circuit de particules de catalyseur indépendant.
4. Installation selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisée en ce que chaque boucle de réacteur (1, 2, 3) comporte un échangeur de chaleur de contrôle de la température sur son circuit des solides.
5. Installation selon la revendication 4, caractérisée en ce que ledit échangeur (1E, 2E, 3E) est disposé sur ladite conduite de retour des solides (1D, 2D, 3D).
6. Installation selon la revendication 4 ou 5, caractérisée en ce que ledit échangeur (1F, 2F, 3F) est disposé dans ledit réacteur (1A, 2A, 3A).
7. Installation selon les revendications 3 et 6, caractérisée en ce que un circuit unique d'eau et de vapeur d'eau alimente chaque dit échangeur (1E, 2E, 3E, 1F, 2F, 3F).
8. Installation selon l'une quelconque des revendications 1 à 7, caractérisée en ce que chaque réacteur comporte une boîte à vent (1B, 2B, 3B) dans laquelle est introduit le gaz de synthèse en tant que gaz de fluidisation et des cannes d'alimentation (6) de la vapeur d'eau en partie basse du réacteur.
9. Installation selon l'une quelconque des revendications 2 à 8, caractérisée en ce que ledit deuxième réacteur (2A) et éventuellement ledit troisième réacteur (3A) comportent un dispositif de filtration par cyclone haute vitesse (2G, 3G) en aval de leur boîte à vent (2B, 3B).
10.Installation selon la revendication 9, caractérisé en ce que ladite boîte à
vent comporte en partie basse un tube plongeur ouvert (7) formant la sortie des gaz du cyclone à haute vitesse (2G, 3G).
vent comporte en partie basse un tube plongeur ouvert (7) formant la sortie des gaz du cyclone à haute vitesse (2G, 3G).
11. Installation selon l'une quelconque des revendications 2 à 10, caractérisée en ce que le réacteur (1A) de ladite première boucle fonctionne à une température comprise entre environ 400 et environ 550°C, le réacteur (2A) de ladite deuxième boucle fonctionne à une température comprise entre environ 280 et environ 400°C et le réacteur (3A) de ladite troisième boucle fonctionne à une température comprise entre environ 180 et environ 280°C.
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