BR112020011315A2 - catalisador, artigo catalítico, sistema de tratamento de emissões, e, método para reduzir as emissões de uma corrente de escape. - Google Patents

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David Micallef
Andrew Newman
Alex Connel Parsons
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Johnson Matthey Public Limited Company
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Abstract

a presente invenção se refere a catalisadores que têm um primeiro revestimento catalisador e um segundo revestimento catalisador, sendo que o primeiro revestimento catalisador inclui uma blenda de 1) pt em um suporte, e 2) uma peneira molecular, e o segundo revestimento catalisador inclui um catalisador de rcs.

Description

CATALISADOR, SISTEMA DE TRATAMENTO DE EMISSÕES, E, MÉTODO PARA REDUZIR AS EMISSÕES DE UMA CORRENTE DE ESCAPE ANTECEDENTES DA INVENÇÃO
[001] A combustão de hidrocarbonetos em motores a diesel, turbinas a gás estacionárias, e outros sistemas gera gás de escape que deve ser tratado para remover óxidos de nitrogênio (NOx), que compreendem NO (óxido nítrico) e NO2 (dióxido de nitrogênio), com NO sendo a maioria do NOx formado. NOx é conhecido por causar vários problemas de saúde em pessoas, bem como causar vários efeitos ambientais prejudiciais, incluindo a formação de smog e a chuva ácida. Para mitigar o impacto ambiental e humano de NOx em gás de escape, é desejável eliminar esses componentes indesejáveis, de preferência por meio de um processo que não gere outras substâncias nocivas ou tóxicas.
[002] Os gases de escape gerados em motores a diesel e de queima enxuta são geralmente oxidantes. Os NOx precisam ser reduzidos seletivamente com um catalisador e um redutor em um processo conhecido como redução catalítica seletiva (RCS), que converte os NOx em nitrogênio elementar (N2) e água. Em um processo de redução catalítica seletiva, um redutor gasoso, tipicamente amônia anidra, amônia aquosa, ou ureia, é adicionado a uma corrente de gás de escape antes que o gás de escape entre em contato com o catalisador. O redutor é absorvido sobre o catalisador e o NOx é reduzido à medida que os gases passam através ou acima do substrato catalisado. Para maximizar a conversão de NOx, é frequentemente necessário adicionar mais do que uma quantidade estequiométrica de amônia à corrente de gás. No entanto, a liberação do excesso de amônia na atmosfera seria prejudicial para a saúde das pessoas e para o ambiente. Além disso, a amônia, especialmente em sua forma aquosa, é cáustica. A condensação de amônia e água em regiões da linha de escape a jusante do catalisador de escape pode
2 / 35 resultar em uma mistura corrosiva que pode danificar o sistema de escape. Portanto, a liberação de amônia em gases de escape deve ser eliminada. Em muitos sistemas de escape convencionais, um catalisador de oxidação de amônia (também conhecido como um catalisador de slip de amônia ou “ASC” [do inglês ammonia slip catalyst]) é instalado a jusante do catalisador de redução catalítica seletiva para remover amônia do gás de escape pela sua conversão em nitrogênio. O uso de catalisadores de slip de amônia pode permitir conversões de NOx maiores que 90% durante um ciclo típico de condução a diesel.
[003] Seria desejável ter um catalisador que proporcionasse tanto a remoção de NOx por redução catalítica seletiva quanto a conversão seletiva de amônia a nitrogênio, onde a conversão de amônia ocorre ao longo de uma ampla faixa de temperaturas em um ciclo de condução de veículo, e são formados subprodutos mínimos de óxido de nitrogênio e óxido nitroso.
SUMÁRIO DA INVENÇÃO
[004] De acordo com algumas modalidades da presente invenção, um catalisador compreende um primeiro revestimento catalisador e um segundo revestimento catalisador, em que o primeiro revestimento catalisador compreende uma blenda de 1) Pt em um suporte, e 2) uma peneira molecular, e o segundo revestimento catalisador compreende um catalisador de RCS.
[005] Em algumas modalidades, o catalisador de RCS compreende um catalisador de Cu-RCS que compreende cobre e uma peneira molecular, e/ou um catalisador Fe-RCS que compreende ferro e uma peneira molecular. O suporte pode incluir, por exemplo, um ou mais dentre: sílica, óxido de titânio, e/ou alumina ou óxido de titânio dopado com Me, onde Me compreende um metal selecionado dentre: W, Mn, Fe, Bi, Ba, La, Ce, Zr, ou misturas de dois ou mais dos mesmos. Em algumas modalidades, a peneira molecular compreende FER, BEA, CHA, AEI, MOR, MFI, e misturas e intercrescimentos dos mesmos. Em algumas modalidades, a Pt está presente
3 / 35 em uma quantidade de cerca de 1 g/pé3 a cerca de 10 g/pé3 em relação ao peso do primeiro revestimento catalisador. Em alguma modalidade, a peneira molecular está presente em uma quantidade de até cerca de 2 g/pol3 em relação ao peso do primeiro revestimento catalisador.
[006] Em algumas modalidades, o primeiro e o segundo revestimentos catalisadores são configurados de modo que o gás de escape entre em contato com o segundo revestimento catalisador antes de entrar em contato com o primeiro revestimento catalisador. Em certas modalidades, o segundo revestimento catalisador se sobrepõe completamente ao primeiro revestimento catalisador. Em algumas modalidades, o segundo revestimento catalisador se sobrepõe parcialmente ao primeiro revestimento catalisador. Em outras modalidades, o primeiro revestimento catalisador e o segundo revestimento catalisador não se sobrepõem.
[007] Em algumas modalidades, o primeiro revestimento catalisador compreende um metal do grupo da platina na peneira molecular. A peneira molecular pode compreender uma peneira molecular substituída com metal; o metal pode compreender, por exemplo, cobre e/ou ferro.
[008] Em algumas modalidades, um artigo catalítico pode incluir um catalisador aqui descrito e um substrato. Um substrato adequado pode incluir, por exemplo, cordierita, uma cordierita de alta porosidade, um substrato metálico, um RCS extrudado, um filtro de fluxo de parede, um filtro, ou um FRCS.
[009] De acordo com algumas modalidades da presente invenção, um sistema de tratamento de emissões compreende: a) um motor a diesel que emite uma corrente de escape incluindo matéria particulada, NOx, e monóxido de carbono; e b) um catalisador conforme descrito na presente invenção (“o RCS/ASC”). Em algumas modalidades, o sistema pode incluir um catalisador de RCS a montante do RCS/ASC. Em algumas modalidades, o catalisador de RCS a montante está acoplado ao RCS/ASC. Em certas
4 / 35 modalidades, o catalisador de RCS a montante e o catalisador de RCS/ASC estão localizados em um único substrato, e o catalisador de RCS a montante está localizado em um lado de entrada do substrato e o catalisador de RCS/ASC está situado no lado de saída do substrato.
[0010] De acordo com algumas modalidades da presente invenção, um método para reduzir as emissões de uma corrente de escape compreende colocar a corrente de exaustão em contato com um catalisador aqui descrito. Em algumas modalidades, o catalisador fornece menor pico de emissões de N2O em comparação com um catalisador que é equivalente, exceto por não incluir uma peneira molecular no primeiro revestimento catalisador. Em algumas modalidades, o catalisador proporciona redução de pelo menos cerca de 25% no pico de emissões de N2O em comparação com um catalisador que é equivalente, exceto por não incluir uma peneira molecular no primeiro revestimento catalisador.
BREVE DESCRIÇÃO DAS FIGURAS
[0011] A Figura 1 representa uma configuração de catalisador que tem um primeiro revestimento catalisador que se estende a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, e um segundo revestimento catalisador que se estende a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato e sobrepondo uma porção do primeiro revestimento catalisador.
[0012] A Figura 2 representa uma configuração de catalisador tendo um primeiro revestimento catalisador que se estende a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, e um segundo revestimento catalisador cobrindo todo o comprimento axial do substrato e que se sobrepõe ao primeiro revestimento catalisador.
[0013] A Figura 3 representa uma configuração de catalisador que
5 / 35 tem um primeiro revestimento catalisador cobrindo todo o comprimento axial do substrato, e um segundo revestimento catalisador que se estende a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato e sobrepondo uma porção do primeiro revestimento catalisador.
[0014] A Figura 4 representa uma configuração de catalisador tendo um primeiro revestimento catalisador cobrindo todo o comprimento axial do substrato, e um segundo revestimento catalisador cobrindo todo o comprimento axial do substrato e que se sobrepõe ao primeiro revestimento catalisador.
[0015] A Figura 5 representa uma configuração de catalisador que tem um primeiro revestimento catalisador que se estende a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, e um segundo revestimento catalisador que se estende a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato e onde o primeiro e segundo revestimentos catalisadores não se sobrepõem.
[0016] A Figura 6 representa uma configuração de catalisador que tem um primeiro revestimento catalisador que se estende a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, e um segundo revestimento catalisador que se estende a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, e onde o primeiro e segundo revestimentos catalisadores não se sobrepõem. O catalisador inclui um revestimento catalisador adicional cobrindo pelo menos parte do primeiro revestimento catalisador.
[0017] A Figura 7 representa uma configuração de catalisador que tem um primeiro revestimento catalisador que se estende a partir da
6 / 35 extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, e um segundo revestimento catalisador que se estende a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, e onde o primeiro e segundo revestimentos catalisadores não se sobrepõem e têm um espaço entre eles.
[0018] A Figura 8 representa uma configuração de catalisador que tem um substrato extrudado de RCS, onde o primeiro e o segundo revestimentos podem estar situados na extremidade de saída do substrato.
[0019] A Figura 9 representa uma configuração de catalisador que tem um substrato extrudado de RCS, onde um primeiro revestimento catalisador se estende a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, e um segundo revestimento catalisador também se estende a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, que cobre completamente todo o comprimento axial do substrato.
[0020] A Figura 10 mostra resultados do teste de conversão de NH3 e de seletividade para N2O.
DESCRIÇÃO DETALHADA DA INVENÇÃO
[0021] Os catalisadores da presente invenção se relacionam a artigos catalisadores tendo funcionalidade de redução catalítica seletiva (RCS) e de catalisador de slip de amônia (ASC). O artigo catalisador pode ter uma camada incluindo um catalisador de RCS (que pode ser chamada aqui como o segundo revestimento catalisador), e uma camada que inclui uma blenda de 1) platina em um suporte, e 2) uma peneira molecular (que pode ser chamada aqui como o primeiro revestimento catalisador). Tradicionalmente, tais artigos catalisadores têm incluído funcionalidade de RCS na camada superior ou frontal, e funcionalidade de ASC em uma camada de fundo ou posterior. No catalisador da presente invenção, os revestimentos catalisadores podem ser
7 / 35 dispostos de modo que o gás de escape entre em contato com o segundo revestimento catalisador antes de entrar em contato com o primeiro revestimento catalisador. Foi surpreendentemente observado que a inclusão de uma peneira molecular tanto em uma primeira quanto em uma segunda camada fornece vários benefícios e vantagens para a conversão de NH3, bem como configurações de ASC em zonas com seletividade desejável e atividade de catalisador. Especificamente, a incorporação de peneiras moleculares como zeólitas e metal-zeólitas no componente de oxidação de um ASC pode otimizar a redução de NH3 e a seletividade para N2.
[0022] Os artigos catalíticos da presente invenção podem ter várias configurações em um substrato que tem um comprimento axial. Em algumas modalidades, o artigo catalítico tem um primeiro revestimento catalisador que se estende a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, e um segundo revestimento catalisador que se estende a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato e sobrepondo uma porção do primeiro revestimento catalisador.
[0023] Em algumas modalidades, o artigo catalítico tem um primeiro revestimento catalisador que se estende a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, e um segundo revestimento catalisador cobrindo todo o comprimento axial do substrato e que se sobrepõe ao primeiro revestimento catalisador.
[0024] Em algumas modalidades, o artigo catalítico tem um primeiro revestimento catalisador cobrindo todo o comprimento axial do substrato, e um segundo revestimento catalisador que se estende a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato e sobrepondo uma porção do primeiro
8 / 35 revestimento catalisador.
[0025] Em algumas modalidades, o artigo catalítico tem um primeiro revestimento catalisador cobrindo todo o comprimento axial do substrato, e um segundo revestimento catalisador cobrindo todo o comprimento axial do substrato e se sobrepondo ao primeiro revestimento catalisador.
[0026] Em algumas modalidades, o artigo catalítico tem um primeiro revestimento catalisador que se estende a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, e um segundo revestimento catalisador que se estende a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, e onde o primeiro e segundo revestimentos catalisadores não se sobrepõem.
[0027] Em algumas modalidades, o artigo catalítico tem um primeiro revestimento catalisador que se estende a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, e um segundo revestimento catalisador que se estende a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída e cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, onde o primeiro e segundo revestimentos catalisadores não se sobrepõem, e um revestimento catalisador adicional que se estende a partir da extremidade de saída e cobrindo pelo menos parte do primeiro revestimento catalisador.
[0028] Em algumas modalidades, o artigo catalítico tem um primeiro revestimento catalisador que se estende a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, e um segundo revestimento catalisador que se estende a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, e onde o primeiro e o segundo revestimentos catalisadores não se sobrepõem e têm um espaço entre eles.
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[0029] Em algumas modalidades, o substrato é um RCS extrudado. Em algumas modalidades com um substrato extrudado, ao menos uma porção do substrato extrudado é deixada não revestida. Em algumas modalidades, o primeiro e o segundo revestimentos podem estar situados na extremidade de saída do substrato extrudado. Em algumas modalidades, o segundo revestimento se estende mais em direção à extremidade de entrada do substrato do que o primeiro revestimento. Catalisador de oxidação de amônia
[0030] Os artigos catalisadores da presente invenção podem incluir um ou mais catalisadores de oxidação de amônia, também chamados de catalisador de slip de amônia (“ASC”). Um ou mais ASC podem ser incluídos com ou a jusante de um catalisador de RCS, para oxidar o excesso de amônia e impedir que a mesma seja liberada para a atmosfera.
[0031] Em algumas modalidades, o ASC pode ser incluído no mesmo substrato que um catalisador de RCS, ou misturado com um catalisador de RCS. Em certas modalidades, o material de ASC pode ser selecionado para favorecer a oxidação da amônia em nitrogênio em vez da formação de NOx ou N2O. Os materiais catalisadores preferenciais incluem platina, paládio ou uma combinação dos mesmos. O ASC pode compreender platina e/ou paládio suportados em um suporte. Em algumas modalidades, o suporte pode incluir um óxido metálico. Em algumas modalidades, o suporte pode incluir sílica, óxido de titânio e/ou alumina ou óxido de titânio dopado com Me, onde Me poderia ser um metal da lista de W, Mn, Fe, Bi, Ba, La, Ce, Zr, ou misturas de dois ou mais dos mesmos. Em algumas modalidades, o ASC pode compreender platina e/ou paládio suportados em uma peneira molecular como uma zeólita. Em algumas modalidades, o catalisador está disposto sobre um suporte de grande área superficial, incluindo mas não se limitando à alumina.
[0032] Em algumas modalidades, um ASC pode incluir uma mistura de: 1) um metal do grupo da platina em um suporte, e 2) uma peneira
10 / 35 molecular. O ASC pode compreender, consistir essencialmente em, ou consistir em uma blenda de: 1) um metal do grupo da platina em um suporte, e 2) uma peneira molecular. Em algumas modalidades, a peneira molecular compreende uma zeólita. Em algumas modalidades, a peneira molecular inclui uma peneira molecular substituída com metal; o metal pode incluir, por exemplo, cobre e/ou ferro. Em algumas modalidades, uma peneira molecular adequada inclui, por exemplo, FER, BEA, CHA, AEI, MOR, MFI, e misturas e intercrescimentos dos mesmos. A peneira molecular pode incluir qualquer uma dentre as peneiras moleculares descritas em detalhes abaixo.
[0033] Em algumas modalidades, um ASC pode incluir um metal do grupo da platina em uma quantidade de cerca de 1 g/pé3 a cerca de 10 g/pé3; cerca de 1 g/pé3 a cerca de 5 g/pé3; cerca de 1 g/pé3 a cerca de 3 g/pé3; cerca de 1 g/pé3 a cerca de 2 g/pé3; cerca de 3 g/pé3; cerca de 4 g/pé3; cerca de 5 g/pé3; cerca de 6 g/pé3; cerca de 7 g/pé3; cerca de 8 g/pé3; cerca de 9 g/pé3; ou cerca de 10 g/pé3, em relação ao volume total do ASC.
[0034] Em algumas modalidades, um ASC pode incluir uma peneira molecular em uma quantidade de até cerca de 2 g/pol3; de cerca de 0,1 g/pol3 a cerca de 2 g/pol3; de cerca de 0,1 g/pol3 a cerca de 1 g/pol3; de cerca de 0,1 g/pol3 a cerca de 0,5 g/pol3; de cerca de 0,2 g/pol3 a cerca de 0,5 g/pol3; cerca de 0,1 g/pol3; cerca de 0,2 g/pol3; cerca de 0,3 g/pol3; cerca de 0,4 g/pol3; cerca de 0,5 g/pol3; cerca de 1 g/pol3; cerca de 1,5 g/pol3; ou cerca de 2 g/pol3, em relação ao volume total do ASC.
[0035] Em algumas modalidades, o ASC compreende um metal do grupo da platina distribuído sobre uma peneira molecular. O ASC pode compreender, consistir em, ou consistir essencialmente em uma formulação de ASC à base de peneira molecular.
[0036] Em geral, uma peneira molecular incluída no ASC pode compreender uma peneira molecular que tem uma estrutura de aluminossilicato (por exemplo, zeólita), uma estrutura de aluminofosfato (por
11 / 35 exemplo, AlPO), uma estrutura de silicoaluminofosfato (por exemplo, SAPO), uma estrutura de aluminosilicato contendo heteroátomo, uma estrutura de aluminofosfato contendo heteroátomo (por exemplo, MeAlPO, onde Me é um metal), ou uma estrutura de silicoaluminofosfato contendo heteroátomo (por exemplo, MeSAPO, onde Me é um metal). O heteroátomo (isto é, em uma estrutura contendo heteroátomo) pode ser selecionado do grupo que consiste em boro (B), gálio (Ga), titânio (Ti), zircônio (Zr), zinco (Zn), ferro (Fe), vanádio (V) cobre (Cu) e combinações de quaisquer dois ou mais dos mesmos. É preferencial que o heteroátomo seja um metal (por exemplo, cada uma das estruturas contendo heteroátomo acima podem ser uma estrutura contendo metal).
[0037] A descrição das peneiras moleculares da presente invenção descreve peneiras moleculares que podem ser adequadas como um suporte para um metal à base de platina e/ou como um componente misturado com um metal à base de platina no suporte. Em algumas modalidades, uma peneira molecular presente em um ASC compreende, ou consiste essencialmente em, uma peneira molecular tendo uma estrutura de aluminossilicato (por exemplo, zeólita) ou uma estrutura de silicoaluminofosfato (por exemplo, SAPO).
[0038] Quando a peneira molecular tem uma estrutura de aluminossilicato (por exemplo, a peneira molecular é uma zeólita), então tipicamente a peneira molecular tem uma razão molar de sílica para alumina (SAR) de 5 a 200 (por exemplo, de 10 a 200), de 10 a 100 (por exemplo, de 10 a 30 ou de 20 a 80), como de 12 a 40 ou de 15 a 30. Em algumas modalidades, uma peneira molecular adequada tem uma SAR de > 200; > 600; ou > 1200. Em algumas modalidades, a peneira molecular tem uma SAR de cerca de 1500 a cerca de 2100.
[0039] Tipicamente, a peneira molecular é microporosa. Uma peneira molecular microporosa tem poros com um diâmetro menor que 2 nm (por exemplo, de acordo com a definição IUPAC de “microporosa”, [consulte
12 / 35 Pure & Appl. Chem., 66(8), (1994), 1739-1758)]).
[0040] Uma peneira molecular incluída em um ASC pode compreender uma peneira molecular de poros pequenos (por exemplo, uma peneira molecular tendo um tamanho máximo de anel de oito átomos tetraédricos), um peneira molecular de poros médios (por exemplo, uma peneira molecular tendo um tamanho máximo de anel de dez átomos tetraédricos) ou uma peneira molecular de poros grandes (uma peneira molecular tendo um tamanho máximo de anel de doze átomos tetraédricos) ou uma combinação de dois ou mais dos mesmos.
[0041] Quando a peneira molecular é uma peneira molecular de poros pequenos, então a peneira molecular de poros pequenos pode ter uma estrutura representada por um Código de Tipo de Estrutura (FTC) selecionado do grupo que consiste em ACO, AEI, AEN, AFN, AFT, AFX, ANA, APC, APD, ATT, CDO, CHA, DDR, DFT, EAB, EDI, EPI, ERI, GIS, GOO, IHW, ITE, ITW, LEV, LTA, KFI, MER, MON, NSI, OWE, PAU, PHI, RHO, RTH, SAT, SAV, SFW, SIV, THO, TSC, UEI, UFI, VNI, YUG e ZON, ou uma mistura e/ou um intercrescimento de dois ou mais dos mesmos. De preferência, a peneira molecular de poros pequenos tem uma estrutura representada por um FTC selecionado do grupo que consiste em CHA, LEV, AEI, AFX, ERI, LTA, SFW, KFI, DDR e ITE. Com mais preferência, a peneira molecular de poros pequenos tem uma estrutura representada por um FTC selecionado do grupo que consiste em CHA e AEI. A peneira molecular de poros pequenos pode ter uma estrutura representada pelo FTC CHA. A peneira molecular de poros pequenos pode ter uma estrutura representada pelo FTC AEI. Quando a peneira molecular de poros pequenos é uma zeólita e tem uma estrutura representada pelo FTC CHA, então a zeólita pode ser chabazita.
[0042] Quando a peneira molecular é uma peneira molecular de poros médios, então a peneira molecular de poros médios pode ter uma estrutura representada por um Código de Tipo de Estrutura (FTC) selecionado do grupo
13 / 35 que consiste em AEL, AFO, AHT, BOF, BOZ, CGF, CGS, CHI, DAC, EUO, FER, HEU, IMF, ITH, ITR, JRY, JSR, JST, LAU, LOV, MEL, MFI, MFS, MRE, MTT, MVY, MWW, NAB, NAT, NES, OBW, -PAR, PCR, PON, PUN, RRO, RSN, SFF, SFG, STF, STI, STT, STW, -SVR, SZR, TER, TON, TUN, UOS, VSV, WEI e WEN, ou uma mistura e/ou um intercrescimento de dois ou mais dos mesmos. De preferência, a peneira molecular de poro médio tem uma estrutura representada por um FTC selecionado do grupo que consiste em FER, MEL, MFI e STT. Com mais preferência, a peneira molecular de poro médio tem uma estrutura representada por um FTC selecionado do grupo que consiste em FER e MFI, particularmente MFI. Quando a peneira molecular de poro médio é uma zeólita e tem uma estrutura representada pelo FTC FER ou MFI, então a zeólita pode ser ferrierita, silicalita ou ZSM-5.
[0043] Quando a peneira molecular é uma peneira molecular de poros grandes, então a peneira molecular de poros grandes pode ter uma estrutura representada por um Código de Tipo de Estrutura (FTC) selecionado do grupo que consiste em AFI, AFR, AFS, AFY, ASV, ATO, ATS, BEA, BEC, BOG, BPH, BSV, CAN, CON, CZP, DFO, EMT, EON, EZT, FAU, GME, GON, IFR, ISV, ITG, IWR, IWS, IWV, IWW, JSR, LTF, LTL, MAZ, MEI, MOR, MOZ, MSE, MTW, NPO, OFF, OKO, OSI, -RON, RWY, SAF, SAO, SBE, SBS, SBT, SEW, SFE, SFO, SFS, SFV, SOF, SOS, STO, SSF, SSY, USI, UWY, e VET, ou uma mistura e/ou um intercrescimento de dois ou mais dos mesmos. De preferência, a peneira molecular de poros grandes tem uma estrutura representada por um FTC selecionado do grupo que consiste em AFI, BEA, MAZ, MOR e OFF. Com mais preferência, a peneira molecular de poros grandes tem uma estrutura representada por um FTC selecionado do grupo que consiste em BEA, MOR e MFI. Quando a peneira molecular de poros grandes é uma zeólita e tem uma estrutura representada por um FTC BEA, FAU ou MOR, então a zeólita pode ser uma beta zeólita, faujasita,
14 / 35 zeólita Y, zeólita X ou mordenita.
[0044] Em algumas modalidades, um metal do grupo da platina é presente no suporte em uma quantidade de cerca de 0,1% em peso a cerca de 10% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; de cerca de 0,1% em peso a cerca de 6% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; de cerca de 0,1% em peso a cerca de 5% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; de cerca de 0,1% em peso a cerca de 4% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; cerca de 0,1% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; cerca de 0,3% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; cerca de 0,5% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; cerca de 1% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; cerca de 2% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; cerca de 3% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; cerca de 4% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; cerca de 5% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; cerca de 6% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; cerca de 7% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; cerca de 8% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; cerca de 9% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; ou cerca de 10% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; Quando o suporte compreende um suporte não zeólita, um metal do grupo da platina pode estar presente sobre o suporte em uma quantidade de cerca de 0,05% em peso a cerca de 1% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; de cerca de 0,1% em peso a cerca de 1% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; de cerca de 0,1% em peso a cerca de 0,7% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; de cerca de 0,1% em peso a cerca de 0,5% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do
15 / 35 suporte; de cerca de 0,2% em peso a cerca de 0,4% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; ou cerca de 0,3% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte. Quando o suporte compreende um suporte de zeólita, um metal do grupo da platina pode estar presente sobre o suporte em uma quantidade de cerca de 0,5% em peso a cerca de 10% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; de cerca de 0,5% em peso a cerca de 7% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; de cerca de 1% em peso a cerca de 5% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; de cerca de 2% em peso a cerca de 4% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte; ou cerca de 0,3% em peso do peso total do metal do grupo da platina e do suporte.
[0045] Em algumas modalidades, um artigo catalisador pode incluir uma composição de ASC em um primeiro revestimento catalisador e uma composição de ASC em um segundo revestimento catalisador. Em algumas modalidades, as composições de ASC no primeiro e no segundo revestimentos de catalisador podem compreender a mesma formulação. Em algumas modalidades, as composições de ASC no primeiro e no segundo revestimentos de catalisador podem compreender formulações diferentes uma da outra. Catalisador de RCS
[0046] Os sistemas da presente invenção podem incluir um ou mais catalisadores RCS.
[0047] O sistema de escape da invenção pode incluir um catalisador de RCS que é posicionado a jusante de um injetor para introduzir amônia ou um composto degradável a amônia no gás de escape. O catalisador de RCS pode ser posicionado diretamente a jusante do injetor para injeção de amônia ou de um composto degradável a amônia (por exemplo, não há catalisador intermediário entre o injetor e o catalisador de RCS).
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[0048] Em algumas modalidades, o catalisador de RCS inclui um substrato e uma composição de catalisador. O substrato pode ser um substrato de escoamento ou um substrato de filtragem. Quando o catalisador de RCS tem um substrato de escoamento, então o substrato pode compreender a composição do catalisador de RCS (i.e. o catalisador de RCS é obtido por extrusão) ou a composição do catalisador de RCS pode estar disposta ou suportada sobre o substrato (i.e. a composição do catalisador de RCS é aplicada sobre o substrato por um método de washcoating).
[0049] Quando o catalisador de RCS tem um substrato de filtragem, então ele é um catalisador de filtro de redução catalítica seletiva, que é chamado na presente invenção pela abreviatura “FRCS”. O FRCS compreende um substrato de filtragem e a composição de redução catalítica seletiva (RCS). As referências ao uso de catalisadores RCS ao longo deste pedido são compreendidas como incluindo também o uso de catalisadores FRCS, onde aplicável.
[0050] A composição para redução catalítica seletiva pode compreender, ou consistir essencialmente em uma formulação de catalisador de RCS à base de um óxido metálico, uma formulação de catalisador de RCS à base de uma peneira molecular, ou mistura dos mesmos. Tais formulações de catalisador de RCS são conhecidas na técnica.
[0051] A composição para redução catalítica seletiva pode compreender, ou consistir essencialmente em uma formulação de catalisador de RCS à base de um óxido metálico. A formulação de catalisador de RCS à base de óxido metálico compreende vanádio ou tungstênio ou uma mistura dos mesmos suportado em um óxido refratário. O óxido refratário pode ser selecionado do grupo que consiste em alumina, sílica, óxido de titânio, zircônia, óxido de cério e combinações dos mesmos.
[0052] A formulação de catalisador de RCS à base de óxido metálico pode compreender, ou consistir essencialmente em um óxido de vanádio (por
17 / 35 exemplo V2O5) e/ou um óxido de tungstênio (por exemplo WO3) suportado em um óxido refratário selecionado do grupo que consiste em óxido de titânio (e.g. TiO2), óxido de cério (e.g. CeO2), e um óxido misto ou composto de cério e zircônio (por exemplo CexZr(1-x)O2, em que x = 0,1 a 0,9, de preferência x = 0,2 a 0,5).
[0053] Quando o óxido refratário é óxido de titânio (e.g. TiO2), então de preferência a concentração do óxido de vanádio é de 0,5 a 6% em peso (por exemplo, da formulação de RCS à base de óxido metálico) e/ou a concentração do óxido de tungstênio (por exemplo, WO3) é de 3 a 15% em peso. Com mais preferência, o óxido de vanádio (por exemplo, V2O5) e o óxido de tungstênio (por exemplo, WO3) estão suportados em óxido de titânio (e.g. TiO2).
[0054] Quando o óxido é refratário é óxido de cério (e.g. CeO2), então de preferência a concentração do óxido de vanádio é de 0,1 a 9% em peso (por exemplo, da formulação de RCS à base de óxido metálico) e/ou a concentração do óxido de tungstênio (por exemplo, WO3) é de 0,1 a 9% em peso.
[0055] A formulação de catalisador de RCS à base de óxido metálico pode compreender, ou consistir essencialmente em um óxido de vanádio (por exemplo, V2O5) e opcionalmente um óxido de tungstênio (por exemplo, WO3), suportado sobre óxido de titânio (por exemplo, TiO2).
[0056] A composição para redução catalítica seletiva pode compreender, ou consistir essencialmente em, uma formulação de catalisador de RCS à base de uma peneira molecular. A formulação de catalisador de RCS à base de uma peneira molecular compreende uma peneira molecular, a qual é opcionalmente uma peneira molecular substituída com metal de transição. É preferencial que a formulação do catalisador de RCS compreenda uma peneira molecular substituída com metal de transição.
[0057] Em geral, a formulação de catalisador de RCS à base de
18 / 35 peneira molecular pode compreender uma peneira molecular que tem uma estrutura de aluminossilicato (por exemplo, zeólita), uma estrutura de aluminofosfato (por exemplo, AlPO), uma estrutura de silicoaluminofosfato (por exemplo, SAPO), uma estrutura de aluminosilicato contendo heteroátomo, uma estrutura de aluminofosfato contendo heteroátomo (por exemplo, MeAlPO, onde Me é um metal), ou uma estrutura de silicoaluminofosfato contendo heteroátomo (por exemplo, MeSAPO, onde Me é um metal). O heteroátomo (isto é, em uma estrutura contendo heteroátomo) pode ser selecionado do grupo que consiste em boro (B), gálio (Ga), titânio (Ti), zircônio (Zr), zinco (Zn), ferro (Fe), vanádio (V) e combinações de quaisquer dois ou mais dos mesmos. É preferencial que o heteroátomo seja um metal (por exemplo, cada uma das estruturas contendo heteroátomo acima podem ser uma estrutura contendo metal).
[0058] A formulação de catalisador de RCS à base de uma peneira molecular pode compreender, ou consistir essencialmente em uma peneira molecular tendo uma estrutura de aluminossilicato (por exemplo, zeólita) ou uma estrutura de silicoaluminofosfato (por exemplo, SAPO).
[0059] Quando a peneira molecular tem uma estrutura de aluminossilicato (por exemplo, a peneira molecular é uma zeólita), então tipicamente a peneira molecular tem uma razão molar entre sílica e alumina (SAR) de 5 a 200 (por exemplo, de 10 a 200), de preferência de 10 a 100 (por exemplo, de 10 a 30 ou de 20 a 80), como de 12 a 40 ou de 15 a 30.
[0060] Tipicamente, a peneira molecular é microporosa. Uma peneira molecular microporosa tem poros com um diâmetro menor que 2 nm (por exemplo, de acordo com a definição IUPAC de “microporosa”, [consulte Pure & Appl. Chem., 66(8), (1994), 1739-1758)]).
[0061] Uma formulação de catalisador de RCS à base de peneira molecular pode compreender uma peneira molecular de poros pequenos (por exemplo, uma peneira molecular tendo um tamanho máximo de anel de oito
19 / 35 átomos tetraédricos), um peneira molecular de poros médios (por exemplo, uma peneira molecular tendo um tamanho máximo de anel de dez átomos tetraédricos) ou uma peneira molecular de poros grandes (uma peneira molecular tendo um tamanho máximo de anel de doze átomos tetraédricos) ou uma combinação de dois ou mais dos mesmos.
[0062] Quando a peneira molecular é uma peneira molecular de poros pequenos, então a peneira molecular de poros pequenos pode ter uma estrutura representada por um Código de Tipo de Estrutura (FTC) selecionado do grupo que consiste em ACO, AEI, AEN, AFN, AFT, AFX, ANA, APC, APD, ATT, CDO, CHA, DDR, DFT, EAB, EDI, EPI, ERI, GIS, GOO, IHW, ITE, ITW, LEV, LTA, KFI, MER, MON, NSI, OWE, PAU, PHI, RHO, RTH, SAT, SAV, SFW, SIV, THO, TSC, UEI, UFI, VNI, YUG e ZON, ou uma mistura e/ou um intercrescimento de dois ou mais dos mesmos. De preferência, a peneira molecular de poros pequenos tem uma estrutura representada por um FTC selecionado do grupo que consiste em CHA, LEV, AEI, AFX, ERI, LTA, SFW, KFI, DDR e ITE. Com mais preferência, a peneira molecular de poros pequenos tem uma estrutura representada por um FTC selecionado do grupo que consiste em CHA e AEI. A peneira molecular de poros pequenos pode ter uma estrutura representada pelo FTC CHA. A peneira molecular de poros pequenos pode ter uma estrutura representada pelo FTC AEI. Quando a peneira molecular de poros pequenos é uma zeólita e tem uma estrutura representada pelo FTC CHA, então a zeólita pode ser chabazita.
[0063] Quando a peneira molecular é uma peneira molecular de poros médios, então a peneira molecular de poros médios pode ter uma estrutura representada por um Código de Tipo de Estrutura (FTC) selecionado do grupo que consiste em AEL, AFO, AHT, BOF, BOZ, CGF, CGS, CHI, DAC, EUO, FER, HEU, IMF, ITH, ITR, JRY, JSR, JST, LAU, LOV, MEL, MFI, MFS, MRE, MTT, MVY, MWW, NAB, NAT, NES, OBW, -PAR, PCR, PON, PUN, RRO, RSN, SFF, SFG, STF, STI, STT, STW, -SVR, SZR, TER, TON,
20 / 35 TUN, UOS, VSV, WEI e WEN, ou uma mistura e/ou um intercrescimento de dois ou mais dos mesmos. De preferência, a peneira molecular de poro médio tem uma estrutura representada por um FTC selecionado do grupo que consiste em FER, MEL, MFI e STT. Com mais preferência, a peneira molecular de poro médio tem uma estrutura representada por um FTC selecionado do grupo que consiste em FER e MFI, particularmente MFI. Quando a peneira molecular de poro médio é uma zeólita e tem uma estrutura representada pelo FTC FER ou MFI, então a zeólita pode ser ferrierita, silicalita ou ZSM-5.
[0064] Quando a peneira molecular é uma peneira molecular de poros grandes, então a peneira molecular de poros grandes pode ter uma estrutura representada por um Código de Tipo de Estrutura (FTC) selecionado do grupo que consiste em AFI, AFR, AFS, AFY, ASV, ATO, ATS, BEA, BEC, BOG, BPH, BSV, CAN, CON, CZP, DFO, EMT, EON, EZT, FAU, GME, GON, IFR, ISV, ITG, IWR, IWS, IWV, IWW, JSR, LTF, LTL, MAZ, MEI, MOR, MOZ, MSE, MTW, NPO, OFF, OKO, OSI, -RON, RWY, SAF, SAO, SBE, SBS, SBT, SEW, SFE, SFO, SFS, SFV, SOF, SOS, STO, SSF, SSY, USI, UWY, e VET, ou uma mistura e/ou um intercrescimento de dois ou mais dos mesmos. De preferência, a peneira molecular de poros grandes tem uma estrutura representada por um FTC selecionado do grupo que consiste em AFI, BEA, MAZ, MOR e OFF. Com mais preferência, a peneira molecular de poros grandes tem uma estrutura representada por um FTC selecionado do grupo que consiste em BEA, MOR e MFI. Quando a peneira molecular de poros grandes é uma zeólita e tem uma estrutura representada por um FTC BEA, FAU ou MOR, então a zeólita pode ser uma beta zeólita, faujasita, zeólita Y, zeólita X ou mordenita.
[0065] A formulação de catalisador de RCS à base de uma peneira molecular compreende preferencialmente uma peneira molecular substituída com metal de transição. O metal de transição pode ser selecionado do grupo
21 / 35 que consiste em cobalto, cobre, ferro, manganês, níquel, paládio, platina, rutênio e rênio.
[0066] O metal de transição pode ser cobre. Uma vantagem das formulações contendo um catalisador de RCS contendo uma peneira molecular substituída com cobre é que tais formulações têm excelentes atividades de redução de NOx em baixa temperatura (por exemplo, ela pode ser superior à atividade de redução de NOx em baixa temperatura de uma peneira molecular substituída com ferro). As formulações do catalisador de RCS podem incluir, por exemplo, SAPO-34 substituída com Cu, zeólita CHA substituída com Cu, zeólita AEI substituída com Cu, zeólitas FER substituída com Cu, ou combinações das mesmas.
[0067] O metal de transição pode estar presente em um sítio extra- estrutural na superfície externa da peneira molecular ou dentro de um canal, cavidade ou gaiola da peneira molecular.
[0068] Tipicamente, a peneira molecular substituída com metal de transição compreende o metal de transição em uma quantidade de 0,10 a 10% em peso da peneira molecular substituída com metal de transição, preferencialmente uma quantidade de 0,2 a 5% em peso da peneira molecular substituída com metal de transição.
[0069] Em geral, o catalisador de redução catalítica seletiva compreende a composição de redução catalítica seletiva em um carregamento total de 0,5 a 4,0 g/pol3, de preferência de 1,0 a 3,0 g/pol3.
[0070] A composição do catalisador de RCS pode compreender uma mistura de uma formulação de catalisador de RCS à base de óxido metálico e uma formulação de catalisador de RCS à base de peneira molecular. Uma formulação de catalisador de RCS à base de óxido metálico pode compreender, ou consistir essencialmente em, um óxido de vanádio (por exemplo, V2O5) e opcionalmente um óxido de tungstênio (por exemplo, WO3), suportado sobre óxido de titânio (por exemplo, TiO2). Uma formulação
22 / 35 de catalisador de RCS à base de peneira molecular pode compreender uma peneira molecular substituída com metal de transição.
[0071] Quando o catalisador de RCS é um FRCS, então o substrato de filtragem pode, de preferência, ser um monolito de substrato de filtro de fluxo de parede. O monolito de substrato de filtro de fluxo de parede (por exemplo do RCS-DPF) tem tipicamente uma densidade celular de 60 a 400 células por polegada quadrada (cpsi). É preferencial que o monolito de substrato de filtro de fluxo de parede tenha uma densidade celular de 100 a 350 cpsi, com mais preferência de 200 a 300 cpsi.
[0072] O monolito de substrato de filtro de fluxo de parede pode ter uma espessura de parede (por exemplo, espessura de parede interna média) de 0,20 a 0,50 mm, de preferência de 0,25 a 0,35 mm (por exemplo, cerca de 0,30 mm).
[0073] Em geral, o monolito de substrato de filtro de fluxo de parede não-revestido tem uma porosidade de 50 a 80 %, de preferência de 55 a 75 %, e com mais preferência de 60 a 70 %.
[0074] O monolito de substrato de filtro de fluxo de parede não- revestido tem tipicamente um tamanho médio de poro de pelo menos 5 µm. É preferencial que o tamanho médio de poro seja de 10 a 40 µm, como de 15 a 35 µm, com mais preferência de 20 a 30 µm.
[0075] O substrato de filtro de fluxo de parede pode ter um design de célula simétrico ou design de célula assimétrico.
[0076] Em geral, para um RCSF, a composição de redução catalítica seletiva está disposta dentro da parede do monolito de substrato de filtro de fluxo de parede. Adicionalmente, a composição de redução catalítica seletiva pode estar disposta sobre as paredes dos canais de entrada e/ou nas paredes dos canais de saída. Revestimentos e configurações
[0077] As modalidades da presente invenção podem incluir um
23 / 35 revestimento que inclui um catalisador de RCS e um revestimento incluindo um ASC. Em algumas modalidades, o catalisador de RCS é incluído em um segundo revestimento catalisador e o ASC é incluído em um primeiro revestimento catalisador. O segundo revestimento catalisador pode compreender, consistir essencialmente em, ou consistir em um catalisador de RCS. O primeiro revestimento catalisador pode compreender, consistir essencialmente em, ou consistir em uma blenda de 1) um metal do grupo da platina em um suporte, e 2) uma peneira molecular. Em algumas modalidades, o uso de peneiras moleculares e peneiras moleculares substituídas com metal em tecnologias de ASC podem melhorar tanto a remoção de NH3 quanto a seletividade para N2. Tal conceito pode funcionar porque introduz um mecanismo alternativo para a remoção de NH3 para desafiar a reação de oxidação, particularmente abaixo de cerca de 400°C. É nessas temperaturas que N2O é um produto dominante da oxidação de NH3. Foi surpreendentemente observado que a inclusão de um componente armazenador de amônia em uma camada oxidativa pode fornecer benefícios porque o NH3 pode ser oxidado ou armazenado; em temperaturas mais altas, o NH3 é liberado, e então funcionará para remover os NOx.
[0078] Em algumas modalidades, o primeiro revestimento catalisador e o segundo revestimento catalisador se sobrepõem para formar três zonas: uma primeira zona para remover principalmente NOx, uma segunda zona para principalmente oxidar amônia a N2, e uma terceira zona para principalmente oxidar monóxido de carbono e hidrocarbonetos. Em algumas modalidades, o primeiro revestimento catalisador e o segundo revestimento catalisador estão configurados para formar duas zonas: uma primeira zona para remover principalmente NOx, e uma segunda zona para principalmente oxidar amônia a N2.
[0079] Em algumas modalidades, o catalisador de RCS inclui um catalisador de Cu-RCS que compreende cobre e uma peneira molecular, e/ou
24 / 35 um catalisador Fe-RCS que compreende ferro e uma peneira molecular. Tipicamente, a peneira molecular substituída com metal de transição compreende o metal de transição em uma quantidade de 0,10 a 10% em peso da peneira molecular substituída com metal de transição, de 0,10 a 8% em peso da peneira molecular substituída com metal de transição, de 0,20 a 7% em peso da peneira molecular substituída com metal de transição, preferencialmente uma quantidade de 0,2 a 5% em peso da peneira molecular substituída com metal de transição. Em geral, o catalisador de redução catalítica seletiva compreende a composição de redução catalítica seletiva em um carregamento total de 0,5 a 4,0 g/pol3, de preferência de 1,0 a 3,0 g/pol3.
[0080] Conforme descrito na presente invenção, o primeiro revestimento catalisador inclui uma blenda de 1) um metal do grupo da platina sobre um suporte, e 2) uma peneira molecular. Em algumas modalidades, o primeiro revestimento catalisador inclui platina em um suporte, sendo que o suporte compreende um óxido metálico, gama alumina, sílica-óxido de titânio como sílica (12%) e óxido de titânio (88%), sílica, óxido de titânio, e/ou alumina ou óxido de titânio dopado com Me onde Me pode ser um metal a partir da lista W, Mn, Fe, Bi, Ba, Fa, Ce, Zr, ou misturas de dois ou mais dos mesmos. Em algumas modalidades, o primeiro revestimento catalisador pode compreender platina suportada em uma peneira molecular como uma zeólita. As peneiras moleculares adequadas para tal suporte podem incluir, por exemplo, FER, BEA, CHA, AEI, MOR, MFI, e misturas e intercrescimentos dos mesmos.
[0081] Em algumas modalidades, a peneira molecular no primeiro revestimento catalisador é uma zeólita. Em algumas modalidades, a peneira molecular inclui uma peneira molecular substituída com metal; o metal pode incluir, por exemplo, cobre e/ou ferro. Em algumas modalidades, uma peneira molecular adequada inclui, por exemplo, FER, BEA, CHA, AEI, MOR, MFI, e misturas e intercrescimentos dos mesmos.
25 / 35
[0082] O primeiro revestimento catalisador pode incluir platina em uma quantidade de cerca de 1 g/pé3 a cerca de 10 g/pé3; cerca de 1 g/pé3 a cerca de 5 g/pé3; cerca de 1 g/pé3 a cerca de 3 g/pé3; cerca de 1 g/pé3 a cerca de 2 g/pé3; cerca de 3 g/pé3; cerca de 4 g/pé3; cerca de 5 g/pé3; cerca de 6 g/pé3; cerca de 7 g/pé3; cerca de 8 g/pé3; cerca de 9 g/pé3; ou cerca de 10 g/pé3, em relação ao volume total do primeiro revestimento catalisador. O primeiro revestimento catalisador pode incluir uma peneira molecular em uma quantidade de cerca de 0,1 g/pol3 a cerca de 5 g/pol3; de cerca de 0,2 g/pol3 a cerca de 4 g/pol3; de cerca de 0,2 g/pol3 a cerca de 0,5 g/pol3; de cerca de 1 g/pol3 a cerca de 5 g/pol3; de cerca de 2 g/pol3 a cerca de 4 g/pol3; cerca de 0,1 g/pol3; cerca de 0,2 g/pol3; cerca de 0,3 g/pol3; cerca de 0,4 g/pol3; cerca de 0,5 g/pol3; cerca de 1 g/pol3; cerca de 1,5 g/pol3; cerca de 2 g/pol3; cerca de 3 g/pol3; cerca de 4 g/pol3; ou cerca de 5 g/pol3, em relação ao volume total do primeiro revestimento catalisador. Quando o suporte não compreende uma peneira molecular, o primeiro revestimento catalisador pode incluir uma peneira molecular em uma quantidade de cerca de 0,1 g/pol3 a cerca de 2 g/pol3; de cerca de 0,1 g/pol3 a cerca de 1 g/pol3; de cerca de 0,1 g/pol3 a cerca de 0,5 g/pol3; de cerca de 0,2 g/pol3 a cerca de 0,5 g/pol3; cerca de 0,1 g/pol3; cerca de 0,2 g/pol3; cerca de 0,3 g/pol3; cerca de 0,4 g/pol3; cerca de 0,5 g/pol3; cerca de 1 g/pol3; cerca de 1,5 g/pol3; ou cerca de 2 g/pol3, em relação ao volume total do primeiro revestimento catalisador. Quando o suporte compreende uma peneira molecular, o primeiro revestimento catalisador pode incluir uma peneira molecular em uma quantidade de cerca de 0,1 g/pol3 a cerca de 5 g/pol3; de cerca de 1 g/pol3 a cerca de 5 g/pol3; de cerca de 1,5 g/pol3 a cerca de 4,5 g/pol3; de cerca de 2 g/pol3 a cerca de 4 g/pol3; cerca de 0,1 g/pol3; cerca de 0,5 g/pol3; cerca de 1 g/pol3; cerca de 2 g/pol3; cerca de 3 g/pol3; cerca de 4 g/pol3; ou cerca de 5 g/pol3, em relação ao volume total do primeiro revestimento catalisador.
[0083] Com referência à Figura 1, os artigos catalíticos das
26 / 35 modalidades da presente invenção podem incluir um primeiro revestimento catalisador que inclui uma blenda de 1) Pt em um suporte, e 2) uma peneira molecular, e um segundo revestimento catalisador incluindo um catalisador de RCS. O artigo catalítico pode ser configurado de modo que o primeiro revestimento catalisador se estenda a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, e o segundo revestimento catalisador se estenda a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato e sobrepondo uma porção do primeiro revestimento catalisador.
[0084] Com referência à Figura 2, os artigos catalíticos das modalidades da presente invenção podem incluir um primeiro revestimento catalisador que inclui uma blenda de 1) Pt em um suporte, e 2) uma peneira molecular, e um segundo revestimento catalisador incluindo um catalisador de RCS. O artigo catalítico pode ser configurado de modo que o primeiro revestimento catalisador se estenda a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, e o segundo revestimento catalisador cobrindo todo o comprimento axial do substrato e sobrepondo o primeiro revestimento catalisador.
[0085] Com referência à Figura 3, os artigos catalíticos das modalidades da presente invenção podem incluir um primeiro revestimento catalisador que inclui uma blenda de 1) Pt em um suporte, e 2) uma peneira molecular, e um segundo revestimento catalisador incluindo um catalisador de RCS. O artigo catalítico pode ser configurado de modo que o primeiro revestimento catalisador cubra todo o comprimento axial do substrato, e o segundo revestimento catalisador se estenda a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato e sobrepondo uma porção do primeiro
27 / 35 revestimento catalisador.
[0086] Com referência à Figura 4, os artigos catalíticos das modalidades da presente invenção podem incluir um primeiro revestimento catalisador que inclui uma blenda de 1) Pt em um suporte, e 2) uma peneira molecular, e um segundo revestimento catalisador incluindo um catalisador de RCS. O artigo catalítico pode ser configurado de modo que o primeiro revestimento catalisador cubra todo o comprimento axial do substrato, e o segundo revestimento catalisador cubra todo o comprimento axial do substrato e se sobreponha ao primeiro revestimento catalisador.
[0087] Com referência à Figura 5, os artigos catalíticos das modalidades da presente invenção podem incluir um primeiro revestimento catalisador que inclui uma blenda de 1) Pt em um suporte, e 2) uma peneira molecular, e um segundo revestimento catalisador incluindo um catalisador de RCS. O artigo catalítico pode ser configurado de modo que o primeiro revestimento catalisador se estenda a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, e o segundo revestimento catalisador se estenda a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, e onde o primeiro e segundo revestimento catalisador não se sobreponham.
[0088] Com referência à Figura 6, os artigos catalíticos das modalidades da presente invenção podem incluir um primeiro revestimento catalisador que inclui uma blenda de 1) Pt em um suporte, e 2) uma peneira molecular, e um segundo revestimento catalisador incluindo um catalisador de RCS. O artigo catalítico pode ser configurado de modo que o primeiro revestimento catalisador se estenda a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, e o segundo revestimento catalisador se estenda a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída, cobrindo menos
28 / 35 que todo o comprimento axial do substrato, onde o primeiro e segundo revestimento catalisador não se sobrepõem, e onde o catalisador inclui uma camada de catalisador adicional cobrindo pelo menos parte do primeiro revestimento catalisador.
[0089] Com referência à Figura 7, os artigos catalíticos das modalidades da presente invenção podem incluir um primeiro revestimento catalisador que inclui uma blenda de 1) Pt em um suporte, e 2) uma peneira molecular, e um segundo revestimento catalisador incluindo um catalisador de RCS. O artigo catalítico pode ser configurado de modo que o primeiro revestimento catalisador se estenda a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, e o segundo revestimento catalisador se estenda a partir da extremidade de entrada em direção à extremidade de saída, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, onde o primeiro e o segundo revestimento catalisador não se sobrepõem e onde há um vão entre o primeiro e o segundo revestimentos catalisadores.
[0090] Com referência à Figura 8, os artigos catalíticos das modalidades da presente invenção podem incluir revestimentos em um catalisador de RCS extrudado. O primeiro revestimento catalisador, tendo uma blenda de 1) Pt sobre um suporte, e 2) uma peneira molecular, pode se estender a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, e o segundo revestimento catalisador, tendo um catalisador de RCS, pode se estender a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, com o segundo revestimento catalisador cobrindo a totalidade ou uma porção do primeiro revestimento catalisador.
[0091] Com referência à Figura 9, os artigos catalíticos das modalidades da presente invenção podem ser revestidos em um catalisador de
29 / 35 RCS extrudado. O primeiro revestimento catalisador, tendo uma blenda de 1) Pt sobre um suporte, e 2) uma peneira molecular, pode se estender a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, e o segundo revestimento catalisador, tendo um catalisador de RCS, pode se estender a partir da extremidade de saída em direção à extremidade de entrada, cobrindo menos que todo o comprimento axial do substrato, com o segundo revestimento catalisador cobrindo o primeiro revestimento catalisador e se estendendo uma distância além do primeiro revestimento catalisador, mas sem cobrir todo o comprimento axial do substrato.
COD
[0092] Os artigos e sistemas catalisadores da presente invenção podem incluir um ou mais catalisadores de oxidação a diesel. Os catalisadores de oxidação, e em particular os catalisadores de oxidação a diesel (CODs), são bem conhecidos na técnica. Os catalisadores de oxidação são projetados para oxidar CO a CO2 e hidrocarbonetos de fase gasosa (HC) e uma fração orgânica de particulados de diesel (fração orgânica solúvel) a CO2 e H2O. Os catalisadores de oxidação típicos incluem platina e opcionalmente também paládio em um suporte de óxido inorgânico de grande área superficial, como alumina, sílica-alumina e uma zeólita. Substrato
[0093] Os catalisadores da presente invenção podem cada um compreender adicionalmente um substrato de escoamento ou substrato de filtro. Em uma modalidade, o catalisador pode ser revestido sobre o substrato de escoamento ou de filtro, e de preferência, depositado sobre o substrato de escoamento ou de filtro usando um procedimento washcoat.
[0094] A combinação de um catalisador de RCS e um filtro é conhecida como um filtro de redução catalítica seletiva (catalisador FRCS). Um catalisador de FRCS é um dispositivo de substrato único que combina a
30 / 35 funcionalidade de um RCS e filtro particulado, e é adequado para modalidades da presente invenção, conforme desejado. Deve-se compreender que a descrição e as referências ao catalisador de RCS ao longo deste pedido incluem também, onde aplicável, o catalisador de FRCS.
[0095] O substrato de escoamento ou de filtro é um substrato que é capaz de conter catalisador/componentes adsorventes. De preferência o substrato é um substrato cerâmico ou um substrato metálico. O substrato cerâmico pode ser produzido a partir de qualquer material refratário adequado, por exemplo, alumina, sílica, óxido de titânio, óxido de cério, zircônia, magnésia, zeólitas, nitreto de silício, carbureto de silício, silicatos de zircônio, silicatos de magnésio, aluminossilicatos e metalo-aluminossilicatos (como cordierita e espodumena), ou uma mistura ou óxido misto de quaisquer dois ou mais dos mesmos. Cordierita, um aluminossilicato de magnésio, e carbeto de silício, são particularmente preferenciais.
[0096] O substrato metálico pode ser produzido a partir de qualquer metal adequado, e em particular, metais e ligas de metal resistentes ao calor, como titânio e aço inoxidável, bem como ligas ferríticas contendo ferro, níquel, cromo e/ou alumínio em adição a outros traços de metais.
[0097] O substrato de escoamento é de preferência um monolito de escoamento que tem uma estrutura de colmeia com muitos canais pequenos, com paredes delgadas paralelos que correm axialmente através do substrato e que se estendem completamente a partir uma entrada ou uma saída do substrato. A seção transversal do canal do substrato pode ser de qualquer formato, mas de preferência é quadrada, senoidal, triangular, retangular, hexagonal, trapezoidal, circular, ou oval. O substrato de escoamento também pode ser de alta porosidade que permita que o catalisador penetre nas paredes do substrato.
[0098] O substrato filtrante é, de preferência, um filtro de monolito de fluxo de parede. Os canais de um filtro de fluxo de parede são alternadamente
31 / 35 bloqueados, o que permite que a corrente de gás de escape entre em um canal a partir da entrada, então flua através das paredes do canal e saia do filtro a partir de um canal diferente que leva à saída. Os particulados na corrente de gás de escape são assim aprisionados no filtro.
[0099] O catalisador/adsorvedor pode ser adicionado ao substrato de escoamento ou de filtro por quaisquer meios conhecidos, tais como um procedimento washcoat. Redutor/Injetor de ureia
[00100] O sistema pode incluir meios para introduzir um redutor nitrogenoso no sistema de escape a montante de um catalisador de RCS e/ou FRCS. Pode ser preferencial que os meios para introduzir um redutor de nitrogênio no sistema de escape estejam diretamente a montante do catalisador de RCS ou FRCS (por exemplo, não há catalizador intermediário entre os meios para introduzir um redutor de nitrogênio e o catalisador de RCS ou FRCS).
[00101] O redutor é adicionado ao gás de escape fluente por quaisquer meios adequados para introduzir o redutor nos gases de escape. Os meios adequados incluem um injetor, aspersor ou alimentador. Tais meios são bem conhecidos na técnica.
[00102] O redutor de nitrogênio para uso no sistema pode ser amônia por si só, hidrazina, ou um precursor de amônia selecionado do grupo que consiste em ureia, carbonato de amônio, carbamato de amônio, hidrogênio carbonato de amônio e formiato de amônio. A ureia é particularmente preferencial.
[00103] O sistema de escape pode compreender também um meio para controlar a introdução de redutor no gás de escape para reduzir NOx no mesmo. Meios de controle preferenciais podem incluir uma unidade de controle eletrônico, opcionalmente uma unidade de controle de motor, e pode adicionalmente compreender um sensor de NOx localizado a jusante do
32 / 35 catalisador de redução de NO. Sistemas e métodos
[00104] Os sistemas para tratamento de emissões da presente invenção podem incluir um motor a diesel que emite uma corrente de escape incluindo matéria particulada, NOx e monóxido de carbono, e um artigo catalítico conforme descrito na presente invenção. Um sistema pode incluir um catalisador de RCS a montante do artigo catalítico. Em algumas modalidades, o catalisador de RCS está acoplado ao artigo catalítico. Em algumas modalidades, o catalisador de RCS e o artigo catalítico estão localizados em um único substrato, e o catalisador de RCS está situado em um lado de entrada do substrato e o artigo catalítico está situado no lado de saída do substrato.
[00105] Os métodos da presente invenção podem incluir colocar a corrente de escape em contato com um artigo catalítico, conforme descrito na presente invenção. Benefícios
[00106] Tradicionalmente, artigos catalisadores têm incluído funcionalidade RCS na camada superior ou frontal, e funcionalidade ASC camada de fundo ou posterior. Nos catalisadores das modalidades da presente invenção, os revestimentos catalisadores podem ser dispostos de modo que o gás de escape entre em contato com o segundo revestimento catalisador antes de entrar em contato com o primeiro revestimento catalisador. Foi surpreendentemente observado que a inclusão de uma peneira molecular tanto em uma primeira e uma segunda camadas fornece vários benefícios e vantagens para conversão de NH3, bem como configurações em zonas de ASC com seletividade desejável e atividade de catalisador. Especificamente, a incorporação de peneiras moleculares como zeólitas e metal-zeólitas no componente de oxidação de um ASC pode melhorar a redução de NH3 bem como a seletividade para N2.
33 / 35
[00107] Em algumas modalidades, a inclusão de uma peneira molecular no primeiro revestimento catalisador pode proporcionar benefícios através da introdução de um mecanismo alternativo para remoção de NH3 para desafiar a reação de oxidação. Em algumas modalidades, tais benefícios são particularmente vantajosos em temperaturas quando N2O é um produto dominante da oxidação de NH3, como abaixo de cerca de 400°C. Foi surpreendentemente observado que a inclusão de um componente armazenador de amônia em uma camada oxidativa pode fornecer benefícios porque o NH3 pode ser oxidado ou armazenado; em temperaturas mais altas, o NH3 é liberado, e então funcionará para remover os NOx.
[00108] Conforme usado neste relatório descritivo e nas reivindicações em anexo, as formas singulares “um”, “uma” e “o/a” incluem referências no plural a menos que o contexto claramente indique de outro modo. Dessa forma, por exemplo, referência a “um catalisador” inclui uma mistura de dois ou mais catalisadores, e similares.
[00109] O termo “slip amônia”, significa a quantidade de amônia não reagida que passa através do catalisador de RCS.
[00110] O termo “suporte” significa o material ao qual um catalisador é fixo.
[00111] O termo “calcinar”, ou “calcinação”, significa aquecer o material em ar ou oxigênio. Esta definição é consistente com a definição de calcinação da IUPAC. (IUPAC. Compendium of Chemical Terminology, 2ª ed. (o “Livro de Ouro”). Compilado por A. D. McNaught e A. Wilkinson. Blackwell Scientific Publications, Oxford (1997). versão XML corrigida online: http://goldbook.iupac.org (2006-) criado por M. Nic, J. Jirat, b. Kosata; atualizações compiladas por A. Jenkins. ISBN 0-9678550-9-8. doi:10.1351/ goldbook.) A calcinação é realizada para decompor um sal metálico e promover a troca de íons metálicos dentro do catalisador e também para aderir o catalisador a um substrato. As temperaturas usadas na calcinação
34 / 35 dependem dos componentes no material a ser calcinado e geralmente estão entre cerca de 400 °C a cerca de 900 °C por aproximadamente 1 a 8 horas. Em alguns casos, a calcinação pode ser realizada até uma temperatura de cerca de 1200 °C. Em aplicações envolvendo os processos aqui descritos, as calcinações são geralmente realizadas a temperaturas de cerca de 400 °C a cerca de 700 °C por aproximadamente 1 a 8 horas, de preferência a temperaturas de cerca de 400 °C a cerca de 650 °C por aproximadamente 1 a 4 horas.
[00112] Quando uma faixa, ou faixas, para vários elementos numéricos são fornecidas, a faixa, ou faixas, podem incluir os valores, a menos que especificado em contrário.
[00113] O termo “seletividade para N2” significa o percentual de conversão de amônia em nitrogênio.
[00114] Os termos “catalisador de oxidação a diesel” (COD), “catalisador de exoterma a diesel” (CED), “absorvedor de NOx”, “RCS/APN” (redução catalítica seletiva/adsorvedor passivo de NOx), “catalisador de arranque a frio” (CAF) e “catalisador de três vias” (CTV) são termos bem conhecidos na técnica usados para descrever vários tipos de catalisadores usados para tratar os gases de escape dos processos de combustão.
[00115] O termo “metal do grupo da platina” ou “MGP” refere-se a platina, paládio, rutênio, ródio, ósmio e irídio. Os metais do grupo da platina são de preferência platina, paládio, rutênio ou ródio.
[00116] Os termos “a jusante” e “a montante” descrevem a orientação de um catalisador ou substrato onde o fluxo de gás de escape é a partir da extremidade de entrada até a extremidade de saída do substrato ou artigo. Exemplos Exemplo 1
[00117] O catalisador A foi preparado, incluindo o seguinte: Camada inferior Componente Carga Função dentro do catalisador Alumina 0,3 g/pol3 Material de suporte para Pt
35 / 35 Agente dispersante Conforme necessário Assegurar uma boa dispersão do MGP Sal de Pt 3 g/pé3 Atividade de oxidação de NH3 Zeólita 0,5 g/pol3 Armazenamento de NH3 - reduzir seletividade a N2O Aglutinante Conforme necessário Assegurar boa adesão e coesão do revestimento catalisador Camada superior Componente Carga Função dentro do catalisador Aglutinante Conforme necessário Assegurar boa adesão e coesão do revestimento catalisador Cu-CHA 2 g/pol3 Função de RCS - reduzir a seletividade a NOx Armazenamento de NH3 - reduzir seletividade a N2O
[00118] Um Catalisador comparativo B foi preparado, diferindo do Catalisador A em que ele não contém o zeólita ou aglutinante na camada inferior.
[00119] O Catalisador A e o Catalisador B foram testados para conversão de NH3 e seletividade para N2. Conforme mostrado na Figura 10, o Catalisador A e o Catalisador B mostraram conversão de NH3 comparável, no entanto, o Catalisador A (que inclui a zeólita na camada inferior) fornece uma redução de 25% no pico de emissões de N2O em comparação com o Catalisador B

Claims (14)

REIVINDICAÇÕES
1. Catalisador, caracterizado pelo fato de que compreende um primeiro revestimento catalisador e um segundo revestimento catalisador, o primeiro revestimento catalisador compreendendo uma blenda de 1) Pt em um suporte, e 2) uma peneira molecular, e o segundo revestimento catalisador compreendendo um catalisador de RCS.
2. Catalisador de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o suporte compreende sílica, dióxido de titânio e/ou alumina ou óxido de titânio dopado com Me, sendo que Me compreende um metal selecionado dentre: W, Mn, Fe, Bi, Ba, La, Ce, Zr, ou misturas de dois ou mais dos mesmos.
3. Catalisador de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a peneira molecular compreende FER, BEA, CHA, AEI, MOR, MFI e misturas e intercrescimentos dos mesmos.
4. Catalisador de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a Pt está presente em uma quantidade de cerca de 1 g/pé3 a cerca de 10 g/pé3 em relação ao peso do primeiro revestimento catalisador.
5. Catalisador de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a peneira molecular está presente em uma quantidade de até cerca de 2 g/pol3 em relação ao peso do primeiro revestimento catalisador.
6. Catalisador de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o primeiro e o segundo revestimentos catalisadores são configurados de modo que o gás de escape entre em contato com o segundo revestimento catalisador antes de entrar em contato com o primeiro revestimento catalisador.
7. Catalisador de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o segundo revestimento catalisador se sobrepõe ao primeiro revestimento catalisador.
8. Catalisador de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o primeiro revestimento catalisador e o segundo revestimento catalisador não se sobreporem.
9. Catalisador de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o primeiro revestimento catalisador compreende um metal do grupo da platina sobre a peneira molecular.
10. Catalisador de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que a peneira molecular não ser substituída com metal.
11. Sistema de tratamento de emissões, caracterizado pelo fato de que compreende: a. um motor a diesel que emite uma corrente de escape que inclui matéria particulada, NOx e monóxido de carbono; b. o catalisador conforme definido em qualquer das reivindicações anteriores ("o RCS/ASC").
12. Sistema de acordo com a reivindicação 11, caracterizado pelo fato de que compreende adicionalmente um catalisador de RCS a montante do RCS/ASC.
13. Sistema de acordo com a reivindicação 11, caracterizado pelo fato de que o catalisador de RCS a montante está acoplado ao RCS/ASC.
14. Método para reduzir as emissões de uma corrente de escape, caracterizado pelo fato de que compreende colocar a corrente de escape em contato com o catalisador conforme definido na reivindicação 1.
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