BE464522A - - Google Patents

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BE464522A
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BE
Belgium
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acid
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methane
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BE464522A
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Frank O Cockerille
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Du Pont
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C309/00Sulfonic acids; Halides, esters, or anhydrides thereof
    • C07C309/01Sulfonic acids
    • C07C309/02Sulfonic acids having sulfo groups bound to acyclic carbon atoms
    • C07C309/03Sulfonic acids having sulfo groups bound to acyclic carbon atoms of an acyclic saturated carbon skeleton
    • C07C309/05Sulfonic acids having sulfo groups bound to acyclic carbon atoms of an acyclic saturated carbon skeleton containing at least two sulfo groups bound to the carbon skeleton
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J31/00Catalysts comprising hydrides, coordination complexes or organic compounds
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    • C07C303/00Preparation of esters or amides of sulfuric acids; Preparation of sulfonic acids or of their esters, halides, anhydrides or amides
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Nouveau procédé de préparation de l'acide méthane trisulfonique et produits en résultant 
L'invention se rapporte à la préparation de l'acide méthane-trisulfonique et de mélanges diacides sulfoniques contenant cet acide et utilisables notamment comme catalyseurs. 



    On a découvert récemment un nouveau catalyseur, l'acide méthane-trisulfonique, de la réaction entre 1;. acétylène et les acides carboxyliques. Cette réaction (ou combinaison) qui avance lentement (si même elle se produit en l'absence de catalyseur)donne des esters vinyliques et des esters de vinylidene. Sous forme d'équation, la réaction peut être représentée par l'addition de une ou de deux molécules d'acide carboxylique à la molécule d'acétylène..   
 EMI1.1 
 



  Si on. prend l'acide acétique comnle exemple. le cours de la réaction peut être représenté conne se faisant en deux stades suivant les équations ci-dessous ; Oo-cH3 E0 * CH lî-0 = 0-li li-0-OH H-o-O-OH3 H Q-C=-CH3 H-o-O-CH3 H-o-O-OH3 \1 nI/II 0 0 0 tylene ac acétate de acacéti- diacétate d1éthyli- acétique vinyle que dene. 



  Ces deux réactions se produisent simultanément en proportions plus ou moins grandes qui dépendent de façon géné- rale des conditions et plus particUliéieNént de la tel4Pér&tÙre. 



  Cgn connait un procédé de préparation de l'acide méthane-trisulfonique qui donne un mélange d'acides sul1'oniques (dont l'acide méthane trisulfonique) utilisable sans purifica- tion ni autre traitement pour catalyser les réactions du type ci-dessus. Ci mélange contient essentiellement environ 15 

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 EMI2.1 
 d'acide méthane-trisulfonique, environ 62 diacide pulfoacéti- que, et 23 1- d'autres acides sulfoniques, dont le principal est 1"acide méthane-sulfonique. Dans ce procédé, un sel de mercure accompagne toujours l'acide méthane-trisulfonique #t ses associes   comme   catalyseur synergique ou auxiliaire. 
 EMI2.2 
 La présente invention a pour o"ij,;t un procède   nouveau et amélioré de préparation de l'acide méthanetrisulfonique.

   Elle a en même temps pour objet de fournir   un catalyseur plus puissant de la réaction d'absorption 
 EMI2.3 
 entre l'acétylène et un acide aliphatique ca.rbo-.:ylique liquide, réaction qui donne des est.3:i:s de vinyle ou d'éthyli- àéne , ou des deux. Ce procédé procure des mélanges dl acides sulfoniques contenant Ul16 forte proportion décide méthanetrisulfonique qui permettent de préparer les acétates de vinyle et d'éthylidéne en employant une moins grande quantité d2,catalyseur que selon les procédée antérieurs. Ces mélanges catalyseurs utilisables également pour la formation d'esters à partir de   l'acétyle   et des acides carboxyliques 
 EMI2.4 
 liquides, contiennent au moins 50 % d'acide métha-ne-triaul- fonique, mais seulement des traces d'acide méthionique. 



   D'autres buts de l'invention   résulteront   de la description qui va   suivre*   
 EMI2.5 
 On a trouvé qu' ,;::. ajoutant lentement une partie d'acide acétique ou d'anhydride acétique' à 4 h ? parti2S s d'oléum dans des conditions àe température "oi,5n déterminées on obtient un mélange 1,:.1 acide sulfonique dans lequel l'acide 1.,éthanet:isUl':'011ique figure pour au moins 50 ejo. On obtient un rendement un .J3U plus élevé (dans chaque type #eonditioB opératoires) en employant l'anhydride   acétique   au lieu de l'acide   acétique,   de sorte qu'on   préfère     employai   cet anhydride quand on veut   préparer   
 EMI2.6 
 de l'acide xiétBane-ti?l-iu1±Jnlque cristallisé. 



   Pour la   préparation   des   mélanges   catalyseurs,   on'     préfère     généralement   l'acide   acétique   glacial, parce qu'il 
 EMI2.7 
 donne des mélanges de 3ulfoacides solubles ne contenant pas de   sous-produits   qui   précipitent   à la longue. Les mé- langes catalyseurs ainsi obtenus sont de six à huit fois 
 EMI2.8 
 plus actifs q.l8 Iss mélanges utilisés antérieurement.

   Une autre raison qui fait préférer l'acide acétique c '-3Et qu'il permet de mieux régler 1 tempéra-turs ç;t d'ajouter plus 1'apidement 1 !oléum., Ceci est un avaÀtad- )a9P'éii' lé dans la pratique Industrielle, car cela demande beaucoup moins d'attention de la part d? l'ovl.'c.tv:lZ'1c Le mélange catalytiqu.e décrit ci-dessus est des- tiné à   remplacer   celui qui est décrit dans le brevet amé- ricain   2.254.212   de   Dinwiddie.   Pour être bref et pour ne pas   encombrer   ce   brevet  de citations, on   renvoie   a ce brevet   antérieur   pour les détails de l'emploi du   catalyseur.   



   La description qui suit, qui   montre     plusieurs     applications de la présente invention et donne des détails sur ce qu'on croit être la meilleure façon de l'appliquer,   fait comprendre   comment   sont atteints les buts de la pré- sente   invention.   Les proportions sont en poids dans toute la suite du présent texte, sauf   indication   contraire. 

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 EMI3.1 
 



  EXEMPLE I. ---------- 
 EMI3.2 
 On ajoute' lentement en agitant constmllIllent 20b parties d'acide acétique glacial (a raison d'environ 2 parties par minute) à 1070 parties d'oléum à 65 o. Le iné- lange est effectué dans un vase émaillé muni d'un dis2pSi- tif d'agitation efficace. L'addition est ré, ée de telle façon que la teilpératuce initiale de 30  C (à plus ou znoins 10  0; prés) monte graduellement et atteigne 70 - 75  C. quand on a versé 120 parties d'acide acétique. Les derniè- 
 EMI3.3 
 res 80 parties d'acide acétique sont ajoutées lentement et en agitant. de façon à maintenir la température entre 80  C. 
 EMI3.4 
 et 85  Ce quand tout l'acide acétique a été versé -on porte progressivement la tenipé:atuxe â.9-50 C. 
 EMI3.5 
 



  A ce stade, il se dégage spontanément de la chaleur et la mousse (qui se produit à toutes les températures au- 
 EMI3.6 
 dessus de 700 0) devient plus abondante. On refroidit pour 
 EMI3.7 
 modérer l'allure de la réaction. Quand le, dégagement de cha- 
 EMI3.8 
 leur s'est ralenti, on eliauffe,pour maintenir la température dans la masse du liquide à 95  ci à plus ou moins 3  ce prés. 



  Ce chauffage à 95  0 et J'agitation sont maintenus pendant 15 
 EMI3.9 
 heures. On dilue alors la masse en réaction avec 3600 parties d'acide acétique glacial dont les 400 premières parties sont ajoutées lentement en refroidissant le-vase par l'extérieur et en continuant à agiter pour éviter les surchauffes locales. 



  On obtient finalement une liqueur claire, rouge-cerise. Aucun cristal ne s'en sépare même au bout de plusieurs semaines* 
 EMI3.10 
 La solution contient environ 15 % d'acide méthane-trisulfoni- que (compté en anhYdride), environ 5 % d'acide sulfurique et environ 5 o d'acide sulfo-acétique*,-,.Il y à des traces d'aci- de méthionigue (acide méthane-diSUlfonique) et d'autres aci- 
 EMI3.11 
 des sulfoniques et le reste est de l'acide acétique employé 
 EMI3.12 
 connne solvant. Dans ce cas, le rendement en acide méthane- tr1sulfonique est d'environ 76 fo du rendement théorique rap- porté au poids d'acide acétique züis en oeuvre avant le com zuencement de la dilution. 
 EMI3.13 
 



  Cette solution claire dans l'acide acétique est 
 EMI3.14 
 (#ÉÉ $µÉrÉÎ/Éaài%ÎÉÎàiÀÉùÙI comme catalyseur atabsorp- tion pour la,fabrication de l'acétate de vinyle et du diacéta- te alétllyllaene Son activité est elle qu'il n'en faut qu'en- viron la moitié de la quantité employée dans l'exemple Il du brevet de Dinwidélie. On croit que cela est élû à la présence d'environ trois fois plus d'acide méthane-trisulfonique dans la solution d'acides guli'oniques. rl.XEMPLE.11. 



  A 10'70 parties atol6= 65 contenues dans un vase éina111é, on ajoute très lentement en agitant 175 parties d ynnydride acétique à 95-98 10. L'addition d'anhYdride est réglée de façon que la température qui est de 25  C. au début monte graéluelleJilent et atteigne '75  C. environ, qu.and 105 ¯par- ties d'anhydride ont été ajoutées. On ajoute les 10 dernieres parties 80-85  C. et on éléve ensuite sreduellement la tem- pérature jusqutà 95  C. 

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 EMI4.1 
 



  Il se pioduit j;lçn.daut cette péliode le >é1le úébd.g0rIk>Ylt (le cnaleur que dans l'exemple 1 et il ust nécessaire de refroi- dir pour iuodéi2l la l'éaction. Quand le d6éL e..i.eJ.i de chaleur se ralentit, on chauffe du façon â maintenir la tempéiatuie à 95  c dans toute la masse. On continue ce àL 950 c. et l'agitation Fondant 3 Heures au bout desquelles on dilue avec 400 parties d'acide acétique glacial a. maison de 5 parties par minute en continuant d'agiter. Ceci fait, on ajoute encore '3200 parties d'acide acétique glacial à une a11u#à t1i peu plus rapide. 



  La solution contient erwüor 15 jo d'acide méthane-   trisulfonique   compté en anhydride, environ o % d'acide sulfu- rique et, environ 3% d'acide   sulfoacétique.   On trouve également ,des traces diacide   méthionique   et d'autres acides   sulfoniques.   



    'Le   reste du liquide est de l'acide acétique employé comme solvant, 
 EMI4.2 
 Le rendement en acide autthane-trieulfonique a été - dans ce cas de 8,3 lez- rapporté à la quantité d'anhydride acétique eraployée,,   Apres   avoir été bien   mélangée   la solution peut être employée telle quelle comme catalyseur pour la   préparation   de l'acétate 
 EMI4.3 
 de vinyle et du diacétate dtétliylidenef 
EXEMPLE III ------------ On fait un essai semblable au précédent, mais au lieu 
 EMI4.4 
 de diluer avec de l'acide acétique glacial, on continue à chaud- fer à 95  C. pendant 12 heures et pendant ce temps le mélange en réaction qui est un. liquide sirupeux devient une suspension cristalline épaisse. A ce moment, tout dégagement de gaz cesse presque.

   On refroidit et on ajoute de l'eau très lentementjus- qu'à ce que tous les cristaux se soient dissous en laissant la température monter à 1500 C. On continue   à   refroidir et à agiter   jusque   ce que la température soit descendue à 250 C, environ. 



   Il se produit une cristallisation abondante et on sépare les cristaux de la liqueur mère par   centrifugation.   Ces cristaux sont une forme hydratée de l'acide méthane-trisulfoni- que contenant environ 2% d'acide sulfurique. En les chauffant 
 EMI4.5 
 à 1500 C. avec la plus petite quantité d1eau nécessaire pour les dissoudre complètement, puis en refroidissant en agitant, puis centrifugeant le liquide restant, on obtient des cristaux 
 EMI4.6 
 qui ne contiennent Jlu5'qe Ot5 ,o diacide sulfurique# on peut augmenter la pureté du produit par des   recristallisation?   suc- cessives. On enlevé les traces de coloration facilement en traitant la solution par un charbon actif et'filtrant à chaud. 



  On peut reprendre les liqueurs mères en les   combinent   avec le 
 EMI4.7 
 produit d'une préparation suivante, mais en rejet,-aiit cependant la première liqueur mère qui ne contient que 1 % u3 tout l'acide méthane-trisulfonique formé et qui est formée principalement des aous-produits. On obtient ainsi 890 parties d'acide méthane- trisulfonique à 38 U, ce qui correspond à un rendement de 83 ,o du rendement calculé (en supposant qu'on ait affaire au trihydrate). 



     EXEMPLE   IV. 



   ----------- 
 EMI4.8 
 A 1020 parties d'oléum à 80 on ajoute lentement 205 parties d'acide acétique glacial en deuxportions de 150 et de 55 parties. La   première   portion (la plus grande) est a- joutée en laissant la   température   monter jusqu'à 75  C. (une 
 EMI4.9 
 température comprise entre '5 et 80u 0* convi84t)& On maintient 

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 EMI5.1 
 pendant une rieuxe entre 75 et 80  C. puis on ajoute la deuxième portion à une température comprise entre 80  0. et 900 C. La   chaleur dégagée dans cet essai n'est pas beaucoup plus grande que dans cessai 1 dans lequel on emploie un oléum un peu moins   
 EMI5.2 
 fort.

   On élevé ensuite la température à 950 C. en une heure et on maintient à cette température pendant 18   heures.Pendant   ce temps, le produit cristallise au point de paraître sec à la fin. 



   Sauf pour cette apparence finale, il n'y a pas de différence appréciable entre le cours de cette réaction et celui décrit dans l'exemple I. On dilue avec de l'eau comme dans   l'exemple   III, puis on fait cristalliser et'on centrifuge l'acide hydraté. 
 EMI5.3 
 Le rendement en acide méthane-trisulfonique (rapporté au trlhy- drate) est de 932 parties, soit 88 % du rendement calculé. 



   EXEMPLE V. 



   On ajoute lentement 175 parties diacide acétique 
 EMI5.4 
 glacial va 1070 parties d'oléum à 65 o. La température atteint 5  C. après addition de 120 parties. On maintient pendant une heure à cette température, puis. on ajoute les 55 dernières parties 
 EMI5.5 
 à 83--85  C. On fait ensuite monter la température progressivement à 950 C. et on maintient à cette température pendant 6 heures. 



  On dilue le produit de 1-,¯réactîon avec de l'acide acétique com- me dans l'exemple I. L'analyse montre que le mélange dilué con- tient 11,2 jo d'acide méthane-trisulfonique. Cela correspond à un rendement de 69,1 % rapporté à la quantité d'acide acétique mise en oeuvre avant la dilution. 



   EXEMPLE VI. 
 EMI5.6 
 



  A 1070 parties d'oléum à 65 à 250 C. contenues dans un vase émaillé, on ajoute très lentement et en agitant 175 parties d'anhydride acétique à   95-98     %.   On règle cette addition de   façon   que la température, qui était au début de 25  Ce attei- gne 75  Ce environ quand 105 parties ont été ajoutées. On ajoute les 70 dernières parties à une température comprise entre 80 
 EMI5.7 
 et 85  C. L'addition terminée, on élève graduellement la t8mpé- rature à 95 C. 



   Il se produit un dégagement de chaleur comme dans les exemples I et II et il est nécessaire de refroidir pour modérer l'allure de la réaction. Quand ce dégagement de chaleur se ralentit on chauffe de façon. à maintenir la température à 95  C. dans toute la masse. 



   On continue à chauffer à 95  C. et à agiter pendant 20 heures. La masse en réaction est alors devenue une suspension épaisse de cristaux dans un liquide visqueux très coloré. On re- 
 EMI5.8 
 froidit entre 15 et 25  C. de préférence à 15  C. environ et on ajoute 125 kilos d'acide acétique glacial refroidi (à 10-y15  C.), très lentement et en agitant de façon que la température dans la masse ne dépasse jamais 25  C. La quantité d'acide acétique em-   ployée pour ce lavage doit rester entre 20 et 30 % du poids de la masse cristalline. On obtient une pâte épaisse qu'on refroi-   dit à 15  C. et centrifuge pour séparer le solide du liquide. 



   On trouve que la plus grande partie des produits inférieurs de sulfonation, principalement l'acide sulfoacétique, se dissout dans l'acide acétique et est   entraînée   par lui. Le liquide filtré est employé aux lieu et place d'acide acétique 
 EMI5.9 
 ..glacial pour la préparation d1un ot/d1acide méthane-trisulfonique. 



    @ suivant   

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 EMI6.1 
 On recueille sur la ce ;triiv.g;euse un produit cristal- lisé qui est une forme brut,,; d'un composé équimoléculaire d'a- cide .ulïurique et d'acide :tna:ze-tzi:;ulfonique. On le lave sur la centrifugeuse avec de ),;.ti ts quantités d'acide d.c.jtiqu.3 gié-ciai refroidi poui enlever les trace.3 adhérentes de liqueur   mère,   mais ce lavage   occapionne   une   perte   sensible de produit cristallise. 0 a trouva qu'il est plus   pratique   de préparer 
 EMI6.2 
 de? cristaux débarrassés d'acide acétique et d'autres ru:tance5 volatiles par chauffage du produit   centrifugé   dans le vide à environ 1000 C. 



   Le composé moléculaire cristallisé, qui est, autant 
 EMI6.3 
 qu'on le sache, un composé crLti3:,wrt nouveau, possède un cer47 tain nombre de propriétés peu ordinaires. Il est extrêmement hy- groscopique et constitue un déphydratant sans doute unique en son J'lU"", car l'eau agit sur lui chimiquement et de façon ir- réversible, en donnant de l'acide sulfurique et du trihydrate ('!.' acide méthane-trisulfonique. Même un déshydratant aussi énergique que l'anhydride acétique est incapable de déshydrater 
 EMI6.4 
 ce trihydrate.

   Ni la combinaison moléculaire, ni les produits de son hydrolyse ne montrent aucun indice de volatilité au-des- sous de 2000   C.   environ.   Quand   on   hydrolyse   la combinaison mo- 
 EMI6.5 
 léculaire, il se form? des cristaux de trîliyarate dans une liqueur mère   diacide   sulfurique fort. On peut séparer ces cristaux et lesemployer avec ou sans purification   comme   dit dans l'exemple III. 



   De plus, ce composé moléculaire sert admirablement 
 EMI6.6 
 comme source de catalyseur à l'acide ,nthane-triqulfonique pour la réaction d'absorption de l'acétylène   par   l'acide acé- tique. Ce compos : moléculaire ae dissout sans altération dans de petites quantités d'acide ou   d'anhydride   acétique chaud, ou d'un mélange chaud des deux, comme on l'a vu dans certains des   exemples   précédents. Ces solutions peuvent être employées avec avantage comme catalyseur non seulement de la réaction d'absorption de l'acétylène par l'acide acétique, mais aussi de la réaction entre les substances cellulosiques et l'anhy- dride acétique.

   Dans ce dernier rôle, leur emploi procure une certaine économie d'anhydride en raison de 'la nature hy- 
 EMI6.7 
 grosco.Qique de ce catalyseur, nt écarte assez largement les objections faites à l'emploi de l'acide   sulfurique.   



   Les intervalles da   températures   qui conviennent pour cette nouvelle préparation de l'acide méthane-trisulfo- nique sont assez étroits. Si on laisse la température monter trop vite au début en perd de l'anhydride sulfurique, ce qui diminue le pouvoir sulfonant de   l'oléum*   L'acide   acétyl-sulfu-   rique qui se forme au-dessous de 70  C. se transforme en acide   sulfo-acétique   avec dégagement de chaleur entre 70 et 75  C. 



   Cette transformation se produit également à température plus basse, mais lentement. 



   Il est donc préférable de suspendre l'addition   d'aci-   de acétique jusque ce que les signes de cette   transformation   aient disparus. Ce sont ces deux considérations qui justifient le choix de la température intermédiaire de 75  C. ( indiquée , comme devant être atteinte   quand   environ 60% de l'anhydride acétique total ou de l'acide acétique glacial total ont été   ajoutés).   En résumé, on perd de l'anhydride sulfurique si la   température   monte trop vite et on accumule   trop     d'énergie   la- tente si on retarde l'élévation de température en continuant à ajouter de l'acide ou de   l'anhydride   acétique,

   

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On introduit dans le procédé un élément de sécurité en ajoutant le corps acétylé en deux portions. On peut d'ailleurs faire varier dans d'assez larges limites les proportions de ces deux parties sans modifier de façon critiqua l'allure de la ré- action. Par exemple, dans le premier stade, on ajoute une par- tie d'acide ou d'anhydride acétique pour environ 10 parties 
 EMI7.1 
 d'oléum , 65 b. (D3S olê11S dtune autre force demandent'des proportions différentes d'acide ou d'anhydride acétique dans le premier   stade).,   Il en résulte que la   première   portion d'acide 
 EMI7.2 
 ou d'anhydride acétique peut représenter de 50 po à 75 po de l'addition totale. 



   Au lieu d'opérer à la température intermédiaire de 75  C, qui marque la fin du premier stade de réaction, on peut starranger pour que la température n'atteigne que 65  C. à la fin du premier stade, en ajoutant plus lentement l'acide ou l'anhydride acétique. Si, au contraire, on ajoute la première portion plus rapidement, la température monte plus rapidement et atteint 80  C. à la fin de cette première addition. 



   La deuxième température critique dans ce procédé est celle de 95  C. Si on permet à la température de s'élever de plus de   quelques.degrés   au-dessus de cette limite, par exemple au-dessus de 1000 C., il se forme une quantité notable d'acide   méthionique   aux dépens d'une quantité équivalente de l'acide   méthane-trisulfonique.   A quelques degrés en-dessous, par exemple 
 EMI7.3 
 à 90<' Ct la formation de l'acide méthane-trieulfonique est consi- stérablement ralentie. 



   Le rapport de l'acide, ou de l'anhydride acétique, à l'oléum doit aussi-rester compris dans un intervalle assez étroit. 



  Si on augmente notablement la proportion de composé organique au-delà de la limite indiquée (4 à 7 parties d'oléum par partie diacide ou d'anhydride acétique), le rendement en acide méthane- trisulfonique diminue très nettement et la production d'acide sulfoacétique qu'on peut considérer comme un produit   inférieur   de sulfonation, augmente proportionnellement. La diminution du rap- port entre le produit organique etl'oléum diminue également d'une manière importante le rendement simplement parce qu'il 
 EMI7.4 
 nty a plus assez de substance à sulfone. 



   Les limites relatives à l'acide acétique et celles re- latives à l'anhydride acétique sont sensiblement les mêmes par- ce que le pouvoir déshydratant de   l'anhydride   acétique   compense     presqu'exactement   son équivalence pondérale moindre dans la   fa-   
 EMI7.5 
 culté d'épuiser le pouvoir-sulfonant d'un poids donné d'oléum. 



  L'anhYdride-acétique consomme à la fois de l'acide et de ll ti1Y- dride sulfurique poux sa sulfonation, alors que l'acide acéti- que ne consomme que de l'anhydride sulfurique.   D'après   cela, il 
 EMI7.6 
 est natur81 que remploi de l'anhydride acétique dOITn3 un plus haut rendement en acide méthane-trlsulfon1que, mais cette consi- dération n'est pas toujours la plus importante. 



   L'emploi d'oléum à   75-80   % au lieu de   l'oléum   commer-   cial à 65 % donne des rendements un peu plus élevés en acide méthane-trisulfonique. Il est surtout avantageux quand on emploie   l'acide acétique glacial. 
 EMI7.7 
 



  1n ce qui concerne les mérites respectifs de l'acids 'acétique et de l'anhydride acétique, on obtient avec l'anhydri- de des rendements un peu plus élevés en'acide méthane-trisuifo- 

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 EMI8.1 
 nique, tandis que la t3:;1#li"a.t.ùra est pluà facile 0 a, contrôler (.1.1" on peut i""""J.L.."..,., 1 . : . 1 .r, z t 1 L' un # 1 ==. ,,1 .. a .1':,.-¯.. ' .t i; .," #i l'a- cile acétique l é a1 c '" 'l" '. , 1 ",,,,, i = 1 1 = 1 . 1 ': ur ., .= ù .>io 1 #1< ,i' qu'avec l''::'j'.:..1;CJ:1'I",j, Le pouvoir déshydratant de l 1 o LftJ.1il <9 #1 t , à poi-..5 r 1 .' 1 ..... i'" . 25 h ( 1" . '1-' .à qu celui de l'anhydride acétique.

   Selon les ,a;,aJ's"t10^a: indiquées plus haut, la quanti- t d'oleum  .:j)10ß:::: 8st 211.108 de cinq i0i .z .>1u . ";J.a::1::.S q'c..'" m 1 a li . ;!'>O'1--';"'(;'" Il =:.: ,u7.;, n-at0i1 ßaut; cotrai:.'2ct ce qui ait au ...J1:'?;.li:,, 8.00...(l1 lij1i6,;).;.' la >± 1 ± f à - . i r;. c ú.'¯.;lè:.:.atati#;. 



  =ut;': lucide é-c à t 1 c;-i## et 1,¯ïil,;¯i.:la, ac..:.tlCj1).2r sa'.L.' :::'J.2v.'J.C. on " 1 < 1 . - ¯ uï'i:. - . 1c ..f.^.:.:v ," acids . ','" ( " .t"., 1'" . i ' . 1  >1.-i<: ,-,l,:"\Í-.:.....Q9.?1,j12, i>1,>;,: ',b.l, i:...!.;' qua-id on 'Y"':;'l..lt y). 1,.6x4 l'acid-3 c...13tal1is. 



  L'acide .,1-': ...lL-J.;.:. L:.l.J.'oniq'J., ;. J c c'Li,. alc 1- .ce à part :.,f7.4.. . 1>s COm.l!02.S' ùrga#iiq.1>.ù at les CO',....J03j' ;.lin¯au::. 8 "1 ., .."., d'ionisation v:2t .'.,1.,.vt à1é'và, sa solubilité da=18 la solvant?' k)Oldii;.S, son pau é.; t7lünJJ..i,' .c, dcuie 1..,),8 :001-,aúts non polaires, 1 .lttI31.Lt avec lis ;.LVi.L.' .iil:'.;él:ü.i 0:.!\"'J..d[:1t, v.oil.sl8 'c:uc tur ' , il doit J'r" Caïl: i(x. y c0iîl.,le un produit organique* CI,±,t l'un des :'ar",,"i acides qui dis,,OlVl1t l'acier inoxydable. 



  Contraireusnt à ce qui .#1 oS .J0.3S<3 avec 1'-' acides polybasiques tùiil:'au3, lcs 'lrcls ònctio:à.s aCiù.8.3 de cet acide sont presque àp iét ,.iÎ..,c fore", Ctcst la seul de:;; acides C>#r';a qui donne des sels complexes analogues à C:,1J.A que donnant la,8 acides ....Ùo,::;110- :::iqU8, 'ùO:ciqU8. silicique, citrique, ta't::.:iqu2 et les autres acides faibles. L'acide ..üJtha:k'-t:;:i.sulfoniqu3 et sja sels us- t ai i 1 qv, <> ; , cpux, par :x::;l,l de qi or 1"1:;o , potasiui.1, a;,iaio:ïiv.u, cale ium, 1.1.3 ::':CU::.:8 8t autres, ont beaucoup d t aj#<1 1 e at 1 o:-s 1.it à- r ± s .J a=1. t .? #. 



  Ces sali peuvent être  tù,?10;ß". C0111.118 éàa-tli's analy- tiques pour le -9 p ot as à iiz<o , 1 t alu..i.LJi1.1.Ü, l1a':;i.OÚiu.Úl, quelques autres létaux et ce:'taiÜ:'-'3 =oaà#:;s organiques. Ces Bêle sont éja- i#¯i,ient 81.J.1?loy.3 en galvanoplastie et ::il thérapeutique calcique, On psut les Si,lyl0y.:ï ava.ütag";1.1.sement C01(U18 dissolvants des matié- res colorantes (dans l'impression 11er C:Gl.wre pour enlever la peinture, pour dstacner l'encra, COU6 constituant secondaire des entrais et pour la clarification du sirop de sucre On obtient un acid3 li1étlla::e-t:,,'i.8uL.'o;(lique de bonne qualité C01llill::::rciale (à g8 )1) , siilY:i...¯:t un diluant 13 produit 
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 de la réaction avec un peu d'eau et faisant cristalliser.

   On 
 EMI8.3 
 obtient unpioduit plus ¯.ai , ne contenant Jé.S de aulfate, en transformant l'acide nietnane-trisulfonique =1; son J V 1 d 1 il..10lÜ1,lj,Il, le raisant recristalli-ser plusioure ois (par dissolution dans 1 }vau et précipitation par lucide acétique ou l'alcool métnyllque) -:.:t revenant enfin a j.'acide libre par traitement par l'eau ràgaie On obtient le produit cristallise en évaporant une solution de l'acide à 150  C. dans un courant d'air. 



  L'acide methane-trisulfonique, pur ou co..L.u2:::cia.l, et oees sels, peuvent être employés pour beaucoup d'autres usages 
 EMI8.4 
 que la catalyse dans la préparation des esters vinyliques et des 
 EMI8.5 
 àiest¯,s ethylidéniques. on peut employer l'acide co:1i-ile cataly- seur dlacétylation. de saponification ou de déshydratation. On peut aussi l'employer comme réactif de Twitchell pour 1 'ilydiz- lyse des graisses. comllle agent de dessiccation, pour décaper les métaux, comme l-actif intermédiaire dans l'extraction du potassium 0t de l'aluminium de leurs minerais, comme électrolyte 
 EMI8.6 
 ..dams les batteries d'accumulateurs, etc. Il peut encore servir 

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   en gravure, et pour faciliter certaines réactions de polymérisation ou de condensation. A température modérée, c'est un agent d'oxydation doux.

   Son emploi dans les engrais se rattache à sa tendance à fermer des sels complexes ce qui lui permet de   solubiliser certains éléments qui ne sont ordinairement acces-   sibles   aux végétaux que dans certaines conditions favorables. 



   Le principal,avantage de la présente invention, est la 
 EMI9.1 
 production d1un.mélang d'acides sulfoniques contenant proportion- nellement aux autres acides sulfonés beaucoup plus d'acide métha- ne-trisulfonique q'#elleS mélanges préparés auparavant. Les pro- portions en poids sont approximativement: = 5 diacide méthane- trisulionique, une trace d'acide n1étàane'àisùlÎonique 2 d'acide sulfoaoétique, 2'd'acide sulfurique. 



   De plus, ce procédé peut être appliqué avec beaucoup moins de surveillance que les procédés 'antérieurs et donne un produit plus uniforme de jour en Jour. 



   Naturellement, l'invention n'est nullement limitée aux modes d'exécution et aux   applications   indiquées qui n'ont été choisis qu'à titre   d'exemple.   



    REVENDICATIONS   
 EMI9.2 
 1.- Procédé de préparation d'acide inéthane-trisul3'oni que ou de mélanges contenant cet acide, caractérisé en ce qu'on ajoute de l'acide acétique glacial ou de l'anhydride acétique à de l'oléum, à raison de 4 à 7 parties   d'oléum   pour chaque partie d'acide ou d'anhydride acétique, en laissant monter la   températu-   
 EMI9.3 
 re jusqu'à 65-850 C. au cours de l'addition de 50 à 75 du réactif acétique et en ne le laissant pas dépasser 90  C pendant   laddition   du reste de ce réactif. 



   2.- Mode d'exécution du procédé suivant la   revendica-   tion 1, caractérisé en ce que l'oléum contient de 50 à 80% d'anhydride   sulfurique.   



   3.- Mode   diexécution   du procédé   sùivant   la revendication 1, caractérisé en ce qu'on laisse monter la température 
 EMI9.4 
 jusqu'à 70-80<' C. pendant l'addition de 50 a 75 % du réactif acétique, le restant étant ajouté une température inférieure à 90  C.

Claims (1)

  1. 4. - Mode d'exécution du procédé suivant la revendication EMI9.5 1, caractérisé en ce quton utilise de Itolêum à 65 %.
    5.- A titre de produit industriel nouveau, un cataly- seur contenant de l'acide méthane trisulfonique, convenant comme catalyseur de la réaction entre l'acétylène et un acide carboxy- EMI9.6 lique, ct prépaxé pax le proc2dé suiraut lune ou l'autre des revendications précédentes. - 6.- A titre de produit industriel nouveau1 produit ]iil(Ùô/1iA'ÎÉÎÎÉÉ"É'"""" tant en un acide méthane trisillfonique hydraté à un degré de 'pu- reté d'au moins 98 et exempt d'impuretés métalliques.
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