AT522323B1 - Membrane reactor - Google Patents
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Abstract
Es wird ein Membranreaktor mit einem ein Gehäuse (1) durchsetzenden, einen Katalysator (17) aufnehmenden Strömungskanal (7) für ein Prozessgas (9) und mit einem Strömungsweg für ein Permeat (15) beschrieben, der vom Strömungskanal (7) für das Prozessgas (9) durch eine für das Permeat (15) durchlässige Membran (13) getrennt ist. Um vorteilhafte Konstruktionsbedingungen zu schaffen, wird vorgeschlagen, dass das Gehäuse (1) aus einzelnen Gehäusemodulen (2, 3, 4) zusammengesetzt ist, die den von Gehäusemodul (2, 3, 4) zu Gehäusemodul (2, 3, 4) durchgehenden Strömungskanal (7) für das Prozessgas (9) bilden und an eine Sammelleitung (14) für das Permeat (15) angeschlossene, quer zum Strömungskanal (7) ausgerichtete Hohlkörper (12) als Träger für die Membran (13) aufweisen.A membrane reactor is described with a flow channel (7) for a process gas (9), which passes through a housing (1) and accommodates a catalyst (17), and with a flow path for a permeate (15) leading from the flow channel (7) for the process gas (9) is separated by a membrane (13) which is permeable to the permeate (15). In order to create advantageous design conditions, it is proposed that the housing (1) be composed of individual housing modules (2, 3, 4) which form the flow channel running through the housing module (2, 3, 4) to the housing module (2, 3, 4) (7) for the process gas (9) and have hollow bodies (12) connected to a collecting line (14) for the permeate (15) and aligned transversely to the flow channel (7) as a carrier for the membrane (13).
Description
[0001] Die Erfindung bezieht sich auf einen Membranreaktor mit einem ein Gehäuse durchsetzenden, einen Katalysator aufnehmenden Strömungskanal für ein Prozessgas und mit einem Strömungsweg für ein Permeat, der vom Strömungskanal für das Prozessgas durch eine für das Permeat durchlässige Membran getrennt ist. The invention relates to a membrane reactor with a housing penetrating, a catalyst receiving flow channel for a process gas and with a flow path for a permeate which is separated from the flow channel for the process gas by a permeate permeable membrane.
[0002] Um die mit der Lagerung von Wasserstoff beispielsweise als Treibstoff für Schiffsantriebe verbundenen Schwierigkeiten zu vermeiden, wurde bereits vorgeschlagen, Methanol, das eine hohe Energiedichte besitzt und eine unbegrenzte Lagerung ohne Verluste erlaubt, als flüssigen, gut handhabbaren Wasserstoffspeicher einzusetzen. In einem Membranreaktor wird ein verdampftes Methanol-Wassergemisch als Prozessgas in einer katalytischen Reaktion im Wesentlichen in Wasserstoff und Kohlendioxid umgesetzt, wobei der Wasserstoff die Hauptkomponente des Permeats und das Kohlendioxid die Hauptkomponente des Retentats bilden. Das im Wesentlichen aus Methanol und Wasser gebildete Prozessgas wird durch einen mit einem Katalysator bestückten Rohrkanal geleitet, dessen Mantel als poröser Träger für die Membran dient. Das durch den die Membran durchsetzenden Wasserstoff gebildete Permeat wird im Gegenstrom zum Prozessgas durch den Ringspalt zwischen dem Rohrkanal und dem den Rohrkanal mit Abstand umschließenden Reaktorgehäuse abgezogen. In order to avoid the difficulties associated with the storage of hydrogen, for example as a fuel for ship propulsion, it has already been proposed to use methanol, which has a high energy density and allows unlimited storage without losses, as a liquid, easily manageable hydrogen storage device. In a membrane reactor, a vaporized methanol-water mixture is converted as a process gas in a catalytic reaction essentially into hydrogen and carbon dioxide, the hydrogen forming the main component of the permeate and the carbon dioxide forming the main component of the retentate. The process gas, which is essentially formed from methanol and water, is passed through a tubular channel equipped with a catalyst, the jacket of which serves as a porous carrier for the membrane. The permeate formed by the hydrogen penetrating the membrane is withdrawn in countercurrent to the process gas through the annular gap between the pipe channel and the reactor housing enclosing the pipe channel at a distance.
[0003] Nachteilig bei diesen Membranreaktoren ist, dass sich entlang des axialen Strömungswegs des Prozessgases durch den Rohrkanal die für die katalytische Reaktion bestimmenden Parameter, wie Druck, Temperatur und chemische Zusammensetzung, ändern, sodass sich hinsichtlich der Optimierung des Umsetzungsprozesses Schwierigkeiten ergeben, die zu ungünstigen Wirkungsgraden führen. The disadvantage of these membrane reactors is that the parameters that determine the catalytic reaction, such as pressure, temperature and chemical composition, change along the axial flow path of the process gas through the pipe channel, so that difficulties arise in terms of optimizing the implementation process lead to unfavorable degrees of efficiency.
[0004] Der Erfindung liegt somit die Aufgabe zugrunde, einen Membranreaktor so auszugestalten, dass über den gesamten örtlichen und zeitlichen Reaktionsverlauf vorteilhafte Parameter für die katalytische Umsetzung eines Prozessgases in ein Permeat, insbesondere zur Gewinnung von Wasserstoff aus Methanol, gewährleistet werden können. The invention is therefore based on the object of designing a membrane reactor so that advantageous parameters for the catalytic conversion of a process gas into a permeate, in particular for the production of hydrogen from methanol, can be guaranteed over the entire local and temporal course of the reaction.
[0005] Ausgehend von einem Membranreaktor der eingangs geschilderten Art löst die Erfindung die gestellte Aufgabe dadurch, dass das Gehäuse aus einzelnen Gehäusemodulen zusammengesetzt ist, die den von Gehäusemodul zu Gehäusemodul durchgehenden Strömungskanal für das Prozessgas bilden und an eine Sammelleitung für das Permeat angeschlossene, quer zum Strömungskanal ausgerichtete Hohlkörper als Träger für die Membran aufweisen. Starting from a membrane reactor of the type described above, the invention solves the problem in that the housing is composed of individual housing modules that form the continuous flow channel for the process gas from housing module to housing module and connected to a collecting line for the permeate, transversely have hollow bodies aligned with the flow channel as a carrier for the membrane.
[0006] Aufgrund der Zusammensetzung des Gehäuses des Membranreaktors aus einzelnen Gehäusemodulen, die je einen Strömungskanalabschnitt bilden, können für jeden Strömungsabschnitt des Prozessgases bzw. des Reaktionsgases, das sich aus dem Prozessgas und dem Retentat aus dem bereits umgesetzten Prozessgas zusammensetzt, jeweils vorteilhafte Parameter für die katalytische Umsetzung und die Abscheidung des Permeats vorgegeben werden, weil die einzelnen Gehäusemodule entsprechend gestaltet werden können. Mit dem Vorsehen von einzelnen Gehäusemodulen zur Permeatableitung entlang des Strömungskanals für das Produktgas und von diesen Gehäusemodulen zugeordneten Katalysatoren, die gegebenenfalls die sich aufgrund der Permeatableitung und der chemischen Reaktionen ändernde Zusammensetzung des Reaktionsgases berücksichtigen, können im Bereich jeder dieser voneinander gesonderten Abschnitte für die katalytischen Reaktionen vorteilhafte, weitgehend konstante Umsetzungsparameter gewährleistet werden. Due to the composition of the housing of the membrane reactor from individual housing modules, which each form a flow channel section, each advantageous parameter for each flow section of the process gas or the reaction gas, which is composed of the process gas and the retentate from the process gas already converted the catalytic conversion and the separation of the permeate can be specified because the individual housing modules can be designed accordingly. With the provision of individual housing modules for permeate discharge along the flow channel for the product gas and catalysts assigned to these housing modules, which may take into account the change in the composition of the reaction gas due to the permeate discharge and the chemical reactions, each of these separate sections for the catalytic reactions can be used in the area advantageous, largely constant implementation parameters are guaranteed.
[0007] Besonders einfache Konstruktionsverhältnisse ergeben sich, wenn die Gehäusemodule Gehäuseringe bilden, die zwischen zwei einerseits mit einem Zulauf für das Prozessgas und anderseits mit einem Ablauf für das Retentat versehenen Endkappen zusammengeflanscht sind, sodass zwischen den beiden Endkappen in ihrem Aufbau und in ihrer Anzahl unterschiedliche Gehäusemodule zu einem an die jeweiligen Anforderungen angepassten Membranreaktor zusammengefasst werden können. Die einzelnen Gehäuseringe können dabei in einfacher Weise mithilfe von Ringdichtungen gegeneinander abgedichtet werden. Particularly simple construction conditions arise when the housing modules form housing rings which are flanged together between two end caps provided on the one hand with an inlet for the process gas and on the other hand with an outlet for the retentate, so that between the two end caps in their structure and number different housing modules can be combined to form a membrane reactor adapted to the respective requirements. The individual housing rings can be sealed against one another in a simple manner with the aid of ring seals.
[0008] Obwohl die Gehäusemodule zur Permeatableitung auf der Strömungszulaufseite mit entsprechenden Katalysatoren versehen sein können, ergeben sich hinsichtlich der Gestaltungsfreiheit Vorteile, wenn der Katalysator und die mit der Membran versehenen Hohlkörper in gesonderten Gehäusemodulen vorgesehen sind. Although the housing modules for permeate discharge on the flow inlet side can be provided with appropriate catalysts, there are advantages in terms of design freedom if the catalyst and the hollow body provided with the membrane are provided in separate housing modules.
[0009] Die quer zum Strömungskanal ausgerichteten, mit einer Membran zur Permeatableitung umschlossenen Hohlkörper können in einfacher Weise aus porösen Rohren gebildet werden, die in außen an den Gehäusemodulen vorgesehene, an die Sammelleitung angeschlossene Sammelräume münden. Mit der Anzahl und dem Durchmesser dieser die Membran tragenden Rohre lässt sich das Verhältnis der Membranfläche zum Querschnitt des Strömungskanals für das Prozessgas bzw. das Reaktionsgas einfach festlegen. The aligned transversely to the flow channel, enclosed with a membrane for permeate drainage hollow bodies can be formed in a simple manner from porous tubes which open into collecting spaces provided on the outside of the housing modules and connected to the collecting line. With the number and the diameter of these tubes carrying the membrane, the ratio of the membrane area to the cross section of the flow channel for the process gas or the reaction gas can easily be determined.
[0010] Um Einfluss auf die Temperatur nehmen zu können, kann zumindest ein Gehäusemodul einen Wärmetauscher aufweisen. Mit solchen Wärmetauschermodulen kann je nach Bedarf Wärme sowohl zugeführt als auch abgeführt werden, um die jeweils günstigste Prozesstemperatur einstellen zu können. [0010] In order to be able to influence the temperature, at least one housing module can have a heat exchanger. With such heat exchanger modules, heat can both be supplied and removed as required in order to be able to set the most favorable process temperature in each case.
[0011] In der Zeichnung ist der Erfindungsgegenstand beispielsweise dargestellt. Es zeigen [0012] Fig. 1 einen erfindungsgemäßen Membranreaktor in einem schematischen Längsschnitt, [0013] Fig. 2 einen Schnitt nach der Linie Il-Il der Fig. 1 und In the drawing, the subject matter of the invention is shown for example. FIG. 1 shows a membrane reactor according to the invention in a schematic longitudinal section, FIG. 2 shows a section along the line II-II in FIGS
[0014] Fig. 3 eine Ausführungsvariante eines erfindungsgemäßen Membranreaktors in einem der Fig. 1 entsprechenden, schematischen Schnitt. 3 shows a variant embodiment of a membrane reactor according to the invention in a schematic section corresponding to FIG. 1.
[0015] Ein erfindungsgemäßer Membranreaktor weist ein Gehäuse 1 auf, das sich aus einzelnen, vorzugsweise Gehäuseringe bildenden Gehäusemodulen 2, 3 und 4 zusammensetzt, die zwischen zwei Endkappen 5, 6 dichtend zusammengeflanscht sind. Die zusammengeflanschten Gehäusemodule 2, 3 und 4 bilden einen durchgehenden Strömungskanal 7, der durch einen Zulauf 8 der Endkappe 5 mit einem Prozessgas 9 beaufschlagt wird und im Bereich der gegenüberliegenden Endkappe 6 in einen Ablauf 10 für das Retentat 11 mündet. A membrane reactor according to the invention has a housing 1, which is composed of individual housing modules 2, 3 and 4, preferably forming housing rings, which are sealingly flanged together between two end caps 5, 6. The flanged housing modules 2, 3 and 4 form a continuous flow channel 7, which is exposed to a process gas 9 through an inlet 8 of the end cap 5 and opens into an outlet 10 for the retentate 11 in the area of the opposite end cap 6.
[0016] Wie insbesondere der Fig. 2 entnommen werden kann, weisen die Gehäusemodule 2 quer zum Strömungskanal 7 verlaufende Hohlkörper 12 in Form von porösen Rohren als Träger für eine Membran 13 auf. Diese Hohlkörper 12 münden in einen außen an den Gehäusemodulen 2 vorgesehenen, an eine Sammelleitung 14 für das Permeat 15 angeschlossenen Sammelraum 16. As can be seen in particular from FIG. 2, the housing modules 2 have hollow bodies 12 running transversely to the flow channel 7 in the form of porous tubes as supports for a membrane 13. These hollow bodies 12 open into a collecting space 16 provided on the outside of the housing modules 2 and connected to a collecting line 14 for the permeate 15.
[0017] Den Gehäusemodulen 2 zur Permeatableitung sind in Strömungsrichtung des Prozessgases 9 mit einem Katalysator 17 versehene Gehäusemodule 3 vorgelagert. In diesen Katalysatoren 17 findet die katalytische Umsetzung des Prozessgases 9 in ein Permeat 15 und ein Retentat 11 statt. Das sich bildende Permeat wird in dem jeweils nachfolgenden Gehäusemodul 2 über die Membran 13 abgeschieden und durch die Hohlkörper 12 ausgetragen. Von dem Reaktionsgas verbleibenden, wird der Prozessgasanteil in einem nachfolgenden Strömungsabschnitt wieder katalytisch umgewandelt, um gegebenenfalls nach einer mehrstufigen katalytischen Umwandlung mit nachfolgender Permeatableitung ein weitgehend prozessgasfreies Retentat 11 aus dem Membranreaktor abführen zu können. The housing modules 2 for permeate discharge are upstream of the housing modules 3 provided with a catalyst 17 in the flow direction of the process gas 9. The catalytic conversion of the process gas 9 into a permeate 15 and a retentate 11 takes place in these catalytic converters 17. The permeate that forms is deposited in the respectively following housing module 2 via the membrane 13 and discharged through the hollow body 12. Of the reaction gas remaining, the process gas portion is catalytically converted again in a subsequent flow section in order to be able to remove a largely process gas-free retentate 11 from the membrane reactor after a multi-stage catalytic conversion with subsequent permeate discharge, if necessary.
[0018] Der Temperatureinfluss auf die katalytische Reaktion kann durch Gehäusemodule 4 berücksichtigt werden, die einen Wärmetauscher 18 aufnehmen, beispielsweise in Form von in Windungen verlegte Rohrschlangen für einen Wärmeträger, mit dessen Hilfe je nach Bedarf entweder Wärme eingebracht oder abgeführt werden kann. The temperature influence on the catalytic reaction can be taken into account by housing modules 4, which accommodate a heat exchanger 18, for example in the form of coiled pipes for a heat transfer medium, with the help of which either heat can be introduced or removed as required.
[0019] Wird ein Membranreaktor gemäß der Fig. 1 zur Wasserstoffgewinnung mit einem Methanol-Wasserdampfgemisch als Prozessgas 9 beaufschlagt, so erfolgt zunächst in einem Gehäusemodul 3 eine teilweise katalytische Umsetzung des Prozessgases 9 in die Hauptkomponenten Kohlendioxid und Wasserstoff, der im nachfolgenden Gehäusemodul 2 über die Membran 13 durch die Hohlkörper 12 abgeleitet wird. Das verbleibende Reaktionsgas aus mit Kohlendioxid angereichertem Prozessgas wird durch Wärmezufuhr im anschließenden Wärmetauscher 18 eines Gehäusemoduls 4 auf eine für die nachfolgende katalytische Reaktion günstige Prozesstem-If a membrane reactor according to FIG. 1 is charged with a methanol-water vapor mixture as process gas 9 for hydrogen production, a partially catalytic conversion of the process gas 9 into the main components carbon dioxide and hydrogen takes place first in a housing module 3, which is transferred in the subsequent housing module 2 the membrane 13 is diverted through the hollow body 12. The remaining reaction gas from process gas enriched with carbon dioxide is converted to a process system which is favorable for the subsequent catalytic reaction by supplying heat in the subsequent heat exchanger 18 of a housing module 4.
peratur erwärmt, um im Anschluss den aus dem Prozessgas umgesetzten Wasserstoff in einem Gehäusemodul 2 ableiten zu können. Der in den einzelnen Gehäusemodulen 2 abgeschiedene Wasserstoff wird durch eine diesen Gehäusemodulen 2 gemeinsame Sammelleitung 14 zur weiteren Verwendung abgezogen. Das Rententat 11, im Wesentlichen Kohlendioxid und Wasser, verlässt den Membranreaktor durch den Ablauf 10 der Endkappe 6. temperature so that the hydrogen converted from the process gas can then be diverted into a housing module 2. The hydrogen separated in the individual housing modules 2 is drawn off for further use through a collecting line 14 common to these housing modules 2. The rent 11, essentially carbon dioxide and water, leaves the membrane reactor through the outlet 10 of the end cap 6.
[0020] Durch unterschiedliche Kombinationen der Gehäusemodule 2, 3 und 4 lässt sich der Membranreaktor in einfacher Art an unterschiedliche Anforderungen anpassen. So zeigt die Fig. 3 beispielsweise einen Membranreaktor, dessen zulaufseitiger Katalysatorabschnitt gegenüber dem Ausführungsbeispiel nach der Fig. 1 durch das Hintereinanderschalten von zwei einen Katalysator 17 aufnehmenden Gehäusemodulen 3 verlängert wurde. Außerdem wird auf die Prozesstemperatur in diesem verlängerten Katalysatorabschnitt durch einen vorgelagerten Wärmetauscher 18 eines Gehäusemoduls 4 Einfluss genommen. Die nachfolgende Umsetzung des im Reaktionsgas verbleibenden Prozessgases wird entsprechend der Fig. 1 optimiert, indem zunächst nach dem Ableiten des Permeats das verbleibende Gasgemisch im Wärmetauscher 18 eines nachfolgenden Gehäusemoduls 4 auf die gewünschte Prozesstemperatur gebracht und dann das restliche Prozessgas in einem Gehäusemodul 3 in ein Permeat und ein Retentat umgesetzt wird, bevor das Permeat in einem abschließenden Gehäusemodul 2 aus dem Gasgemisch abgeleitet wird. By different combinations of the housing modules 2, 3 and 4, the membrane reactor can be adapted in a simple manner to different requirements. For example, FIG. 3 shows a membrane reactor, the inlet-side catalyst section of which has been lengthened compared to the exemplary embodiment according to FIG. 1 by connecting two housing modules 3 accommodating a catalyst 17 in series. In addition, the process temperature in this extended catalyst section is influenced by an upstream heat exchanger 18 of a housing module 4. The subsequent conversion of the process gas remaining in the reaction gas is optimized according to FIG. 1 by first bringing the remaining gas mixture in the heat exchanger 18 of a subsequent housing module 4 to the desired process temperature after the permeate has been discharged, and then bringing the remaining process gas into a permeate in a housing module 3 and a retentate is converted before the permeate is discharged from the gas mixture in a final housing module 2.
[0021] Es zeigt sich somit, dass durch den modulartigen Aufbau der Membranreaktor in optimaler Art an unterschiedliche Anforderungen der Umwandlungs- und Abscheidevorgänge angepasst werden kann, weil die Anordnung und Eigenschaften von Katalysatoren, Wärmetauschern und Membranen beliebig verändert werden und auf die jeweilige Reaktion sowie auf anfangs unbekannte Randbedingungen und Komponenteneigenschaften abgestimmt werden können, sodass sämtliche Gehäusemodule in einem optimalen Bereich der für die Umwandlung maßgebenden Parameter arbeiten können. It thus shows that the modular structure of the membrane reactor can be optimally adapted to different requirements of the conversion and separation processes, because the arrangement and properties of catalysts, heat exchangers and membranes can be changed as desired and on the respective reaction as well can be adjusted to initially unknown boundary conditions and component properties so that all housing modules can work in an optimal range of the parameters relevant for the conversion.
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