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Die Erfindung bezieht sich auf ein Wertpapier mit Echtheitsmerkmalen in Form von lumineszierenden Substanzen und ein Verfahren zur Herstellung desselben.
Unter der Bezeichnung "Wertpapier" werden hier Banknoten, Scheckformulare, Aktien und Briefmarken sowie Ausweise, Kreditkarten, Scheckkarten, Pässe, Flugscheine u. a. Urkunden und Dokumente verstanden.
Die Absicherung von Wertpapieren gegen Fälschung mittels lumineszierender Substanzen ist schon seit langem bekannt. Bereits in der DE-PS Nr. 449133 aus dem Jahre 1925 und der DE-PS Nr. 497037 aus dem Jahre 1926 wird das Einbringen von lumineszierenden Substanzen in Wertpapiere beschrieben, wobei die dabei verwendeten Luminophore mit ultravioletten oder andern unsichtbaren Strahlen anregbar sind und im sichtbaren Bereich emittieren.
In den US-PS Nr. 3, 473, 027 und Nr. 3, 525, 698 sind Luminophore und deren Verwendung als Codierfarben auf der Basis von mit Seltenerdmetallen dotierten Wirtsgittern, die gegebenenfalls coaktiviert sind, beschrieben, bei denen die Anregung im UV-Bereich bzw. im kurzwelligen sichtbaren Bereich und die Emission im sichtbaren und auch im daran angrenzenden IR-Bereich erfolgen, wobei die Emissionen im IR-Bereich zur Erweiterung des verwendbaren Spektralbereichs herangezogen werden.
Die in der DE-OS 2547768 beschriebenen Seltenerdmetall-Luminophore werden im IR-Bereich angeregt und emittieren im sichtbaren Bereich.
Die Verwendung von Luminophoren zur Absicherung von Wertpapieren wird ferner in der DE-OS 1599011 beschrieben.
Der Stand der Technik bezüglich der Absicherung von Wertpapieren mit lumineszierenden Substanzen lässt sich dahingehend zusammenfassen, dass solche Luminophore ausgewählt wurden, die verfügbar waren, deren unveränderte Anregungs- und Emissionsspektren im Hinblick auf die Absicherung und Echtheitsprüfung als günstig erscheinen.
In der Patentliteratur werden ferner zahlreiche Vorschläge für die Modifzierung von Luminophoren, beispielsweise durch Kombination derselben mit andern Substanzen oder deren Beschichtung und Umhüllung, für die verschiedensten Zwecke einschliesslich der Änderung der Spektralbereiche gemacht.
So wird beispielsweise vorgeschlagen, die chemische Beständigkeit von Luminophoren durch Ummantelung mit bestimmten Substanzen zu verbessern. Bei Leuchtschirmen wird zur mehrfarbigen Darstellung von Bildern ein Teil der Leuchtstoffe mit einer Sperrschicht ummantelt. Bei der Herstellung von Hochkontrastkathodenstrahlröhren für Farbfernsehempfänger ist es bekannt, die Leuchtstoffe mit Pigmenten zu beschichten.
Zur Verbesserung des Bildes von Bildschirmröhren für Farbfernsehempfänger ist es ferner bekannt, unerwünschte Emissionen der Leuchtstoffe durch Pigmentummantelung zu unterdrücken.
Diesbezüglich kann beispielsweise auf die DE-OS 2754369 und die US-PS Nr. 4, 152, 483 hingewiesen werden.
Es ist auch bekannt, beispielsweise aus der GB-PS Nr. l, 484, 471, den Anregungsbereich eines Luminophors durch Kombination mit einem zweiten Luminophor zu erweitern.
In der DE-OS 2102120 ist die Ummantelung von Luminophoren mit dielektrischen Vielfachbeschichtungen beschrieben, um einen Teil der Emission zu unterdrücken und gleichzeitig die Intensität anderer Emissionen zu erhöhen.
In der DE-OS 1599011 wurde bereits vorgeschlagen, Luminophore, die zur Absicherung von Identifizierungskarten u. dgl. verwendet werden, mit einer Folie abzudecken, um auf diese Weise zu vermeiden, dass die Absicherung mit blossem Auge erkannt werden kann.
Schliesslich ist es aus der GB-PS Nr. l, 186, 253 bekannt, Aufzeichnungen mit lumineszierenden Substanzen teilweise mit für Emissionsstrahlung undurchlässigen Farbstoffen zu überdecken, um damit bestimmte Zeichen, wie Buchstaben, darstellen zu können.
Luminophore mit charakteristischen Eigenschaften, die sich zur Absicherung von Wertpapieren für eine automatisierte Echtheitserkennung eignen, sind jedoch in ihrer Zahl beschränkt. Dies trifft insbesondere auf die Seltenerdmetall-Luminophore zu, die zur Absicherung von Wertpapieren bevorzugt eingesetzt werden. Die meisten andern anorganischen und organischen Luminophore haben uncharakteristische breite Spektren und sind überdies oft handelsüblich.
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Solche breiten Anregungs- und Emissionsspektren führen, worauf beispielsweise in der US-PS Nr. 3, 473, 027 hingewiesen¯. wird, ferner. dazu,. dass die gleichzeitige Verwendung von mehr als einem einzigen breitbandigen Luminophor nicht praktikabel ist.
Es werden zwar im Stand der Technik, worauf vorstehend eingegangen wurde, verschiedene Massnahmen zur Abänderung des Spektrums von Luminophoren vorgeschlagen, diese Vorschläge dienen jedoch nicht zur Verbesserung der automatischen Erkennbarkeit oder automatischen Unterscheidbarkeit auf Grund der Lumineszenzeigenschaften, sondern beispielsweise zur Unterdrückung der Lumineszenzeigenschaften überhaupt, zur Änderung der Farbeigenschaften, wie bei der Modifizierung von Luminophoren für Bildschirmröhren, oder andern Zwecken.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die Anzahl von Luminophoren, die sich als Echtheitsmerkmal für Wertpapiere eignen, zu erhöhen, und insbesondere Wertpapiere mit Echtheitsmerkmalen in Form von lumineszierenden Substanzen zu schaffen, die sich gegenüber Wertpapieren mit bekannten Luminophoren durch ein charakteristisch abgeändertes Anregungs- und/oder Emissionsspektrum auszeichnen.
Der Erfindung liegt die Erkenntnis zugrunde, dass diese Aufgabe dadurch gelöst werden kann, dass durch Kombination der lumineszierenden Substanzen mit geeigneten absorbierenden Stoffen das Anregungs- und/oder Emissionsspektrum in charakteristischer Weise geändert wird.
Gegenstand der Erfindung ist ein Wertpapier mit Echtheitsmerkmalen in Form von lumineszierenden Substanzen, das dadurch gekennzeichnet ist, dass die lumineszierenden Substanzen aus einem Luminophor und einem oder mehreren absorbierenden Stoffen bestehen, wobei das Absorptionsspektrum der absorbierenden Stoffe das Emissionsspektrum oder das Anregungsspektrum des Luminophors überlappt oder überdeckt und in charakteristischer Weise verändert.
Diese Änderungen können beispielsweise durch Einengen des Spektralbereichs oder auch "Verformen"der Anregungs-und/oder Emissionsspektren erfolgen. Die Einengung geschieht dabei in einfachster Weise durch Abtrennen von Randbereichen der Spektren, während die "Verformung" z. B. durch gezielte Dämpfung schmaler Spektralbereiche breitbandiger Spektren bzw. durch Eliminieren bestimmter Spektrallinien erfolgen kann.
Die charakteristischen Unterschiede zwischen den Spektren der Luminophore und denen der erfindungsgemäss hergestellten lumineszierenden Echtheitsmerkmale sind messtechnisch erfassbar.
Auf diese Weise gelingt es, die Anzahl der für die automatische Echtheitserkennung geeigneten und untereinander unterscheidbaren Lumineszenzmerkmale bedeutend zu vergrössern sowie Merkmale mit charakteristischeren Spektren bereitzustellen.
Die für die Absicherung von Wertpapieren besonders geeigneten Seltenerdmetall-Luminophore haben im allgemeinen mehrere Anregungs-und Emissionsbereiche bzw. Banden oder Linien. Durch Kombination mit geeigneten absorbierenden Stoffen kann ein Teil der Anregungs- und Emissionsbereiche unterdrückt werden. Auf diese Weise lässt sich aus einem einzigen Seltenerdmetall-Luminophor eine grosse Anzahl unterscheidbarer Absicherungssubstanzen herstellen, die untereinander und auch von andern ähnlichen Stoffen eindeutig unterscheidbar sind.
Aus breitbandigen Luminophoren, die für die Absicherung von Wertpapieren an sich ungeeignet sind, sei es weil die Spektren zu uncharakteristisch sind oder weil die Stoffe handelsüblich sind, lassen sich durch Kombination mit absorbierenden Stoffen Merkmalsstoffe herstellen, die charakteristische und von handelsüblichen Stoffen unterscheidbare Spektren aufweisen.
Bei der automatischen Echtheitserkennung von Wertpapieren stellt es einen zusätzlichen Sicherheitsfaktor dar, wenn die Absicherung im sichtbaren Spektralbereich keine Emissionen zeigt und damit "nicht-sichtbar" ist. Bei Luminophoren, die eine solche unerwünschte Emission im sichtbaren Bereich zeigen, lässt sich erfindungsgemäss die sichtbare Lumineszenz beseitigen, indem der Luminophor mit einem absorbierenden Stoff kombiniert wird, der zumindest im Bereich der sichtbaren Emission des Luminophors absorbiert.
Selbst die Ermittlung eines in einem Wertpapier als Echtheitsmerkmal vorliegenden Luminophors wäre bei den erfindungsgemässen Wertpapieren noch nicht zielführend, da der reine Luminophor andere Spektren zeigt als die Kombination von Luminophor und absorbierenden Stoffen im Wertpapier.
Bei den erfindungsgemässen Wertpapieren besteht die Absicherung aus einer lumineszierenden
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und einer absorbierenden Komponente.
Die lumineszierende Komponente kann ein bekannter, für die Wertpapierabsicherung geeigneter Luminophor, aber auch ein handelsüblicher und deshalb an sich nicht für die Wertpapierabsicherung geeigneter Luminophor sein. Anregung und Emission der Luminophore können im sichtbaren Bereich liegen. Vorzugsweise finden Merkmale Verwendung, deren Emission im nichtsichtbaren Spektralbereich angesiedelt ist.
Als absorbierende Komponente kommen insbesondere Farbstoffe, Farbzusätze, wie IR- oder UV-Absorber, u. a. absorbierende Substanzen, die bei der Wertpapierherstellung ohne Schwierigkeiten eingesetzt werden können, in Betracht.
Beide Komponenten können organische oder anorganische Substanzen sein, die in gelöster Form oder als unlösliches Pulver eingesetzt werden können.
Das Unterdrücken von nicht erwünschten Emissionen, insbesondere im sichtbaren Bereich, kann durch Verwendung von absorbierenden Substanzen erfolgen, die in jenen Wellenlängenbereichen absorbieren, bei denen der Luminophor eine unerwünschte Emission aufweist. Für diesen Zweck eignen sich insbesondere Farbstoffe und Farbpigmente. Vorzugsweise werden die Luminophore mit den absorbierenden Substanzen ummantelt.
Insbesondere werden bei den erfindungsgemässen Wertpapieren solche Luminophore eingesetzt, die lösungsmittelecht sind und allen bezüglich Banknotenfarben vorgeschriebenen Beständigkeit- prüfungen entsprechen. Bei weniger hohen Ansprüchen an die Beständigkeit können aber natürlich auch andere Stoffe, die nicht alle diese bei der Banknotenherstellung üblichen Anforderungen erfüllen, verwendet werden.
Die Luminophore können beispielsweise mit den absorbierenden Substanzen ummantelt der Druckfarbe zugegeben werden. Alternativ kann der Luminophor in Mischung mit der absorbierenden Substanz der Druckfarbe zugesetzt werden oder in das Papier eingebracht oder auf eine Sicherheitsfadenfolie aufgebracht werden. Der absorbierende Stoff kann gegebenenfalls in einem Firnis gelöst vorliegen. Ferner kommt es in Betracht, das Druckbild, das mit einer den Luminophor enthaltenden Druckfarbe hergestellt wurde, mit der absorbierenden Substanz zu überdecken, z. B. durch einen zweiten Druckvorgang.
Die Erfindung wird nachstehend an Hand von Beispielen erläutert.
Beispiel 1 : Als lumineszierende Substanz wurde Methylenblau eingesetzt. Das Anregungsspektrum dieses Farbstoffes ist verhältnismässig uncharakteristisch.
In Fig. l ist das Anregungsspektrum von Methylenblau durch die strichlierte Linie wiedergegeben, die ab 530 nm zu grösseren Wellenlängen hin von der durchgezogenen überlagert wird.
Eine transparente Sicherheitsfolie wurde zunächst mit Methylenblau, das in einem Foliendruckfirnis dispergiert war, mit einer Schichtdicke von 20 11m beschichtet. Die so erhaltene lumineszierende Folie wurde danach mit dem Farbstoff Permanentrot R extra (Fa. Hoechst AG), der in einem Tiefdruckfirnis dispergiert war, überdruckt. Durch dieses Überdrucken änderte sich das Anregungsspektrum in der in Fig. 1 schematisch dargestellten Weise. Das Anregungsspektrum der Kombination von Methylenblau mit Permanentrot R extra ist dabei als durchgezogene Linie in Fig. l gezeigt.
Beispiel 2 : 200 g Lumilux CD 118 (Fa. Riedel de Hanen), 60 g Isophorondiisocyanat, 34 g Toluolsulfonamid 20 g Melamin und 8 g Lichtblau 2R (Fa. Bayer AG) wurden in einem beheizbaren Kneter bei 140 C gemischt, wobei durch exotherme Reaktion unter Temperatursteigerung auf 2000C ein spröder Festkörper entstand. Das Produkt wurde noch weitere 30 min bei 180 C auspolymerisiert und anschliessend vermahlen.
Es wurde ein blaugefärbtes Pigment erhalten. Bei Anregung mit UV-Strahlung von 365 nm zeigte das Pigment ein Emissionsspektrum wie es in Fig. 2 in Form der durchgezogenen Linie wiedergegeben ist. Gegenüber dem Emissionsspektrum von Lumilux CD 118 (Fa. Riedel de Haën), das als strichlierte Linien in Fig. 2 wiedergegeben ist, ist das Spektrum charakteristisch abge- ändert.
Beispiel 3 : Es wurde ein Pigment wie in Beispiel 2 beschrieben, hergestellt, wobei jedoch 1 g des Azofarbstoffes Orange II an Stelle von 8 g Lichtblau 2R eingesetzt wurde.
Es wurde ein organgefarbene Pigment erhalten, dessen Emissionsspektrum bei einer An-
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regung mit UV-Strahlung bei 365 nm in Fig. 3 als durchgezogene Linie wiedergegeben ist und das sich von dem strichliert in Fig. 3 gezeigten Emissionsspektrum von Lumilux CD 118 (Fa. Riedel de Haën) charakteristisch unterscheidet.
EMI4.1
Das erhaltene Thulium-aktivierte-Yttriumvanadat hatte die Zusammensetzung Y o, 95 Tm 0, 05 vs,.
Das Produkt wurde auf eine-Teilchengrösse von 2 um gemahlen.
Bei Anregung mit UV-Strahlung von 310 nm zeigte der Luminophor starke schmalbandige Emissio- nen bei 480 nm und 800 nm.
Diese Luminophor wurde gemäss Beispiel 2 gemeinsam mit dem Farbstoff Permanentrot R extra (Fa. Hoechst AG) in ein Kunstharz eingebettet.
In Fig. 4 ist das Remissionsspektrum des Farbstoffes Permanentrot R extra wiedergegeben.
Es sind auch die schmalbÅandigen Emissionen des Luminophors eingezeichnet. Durch die Kombination von Luminophor und Farbstoff wird die Emission bei 480 nm unterdrückt und es ist lediglich die Emission bei 800 nm beobachtbar.
Beispiel 5 : Es wurde gemäss Beispiel 4 gearbeitet, wobei jedoch an Stelle des Farbstoffes Permanentrot R extra der Farbstoff Hostapermgrün 8G (Fa. Hoechst AG) eingesetzt wurde.
In Fig. 5 ist das Remissionsspektrum von Hostapermgrün 8G wiedergegeben sowie die Emissionslinien des Luminophors Y 0, 95 Tm 0, 05 Vo4. (Thulium-aktiviertes-Yttriumvanadat)
Durch die Kombination des Luminophors mit dem Farbstoff wird die Emission bei 800 nm unterdrückt und lediglich die Emission bei 480 nm ist beobachtbar.
Durch Vergleich der Fig. 4 und 5 ist ferner ersichtlich, dass aus dem verwendeten Luminophor durch Kombination mit geeigneten Farbstoffen zwei bezüglich ihrer Emissionsspektren charakteristisch unterschiedliche Luminophore bereitgestellt werden können.
Beispiel 6 : 94 g Calciumcarbonat CaCOa und 5, 8 g Thuliumoxyd Tam203 wurden in Salzsäure HC1 gelöst. Mit Natronlauge NaOH wurde auf einen p-Wert von 10 eingestellt und mit einer wässerigen Natriumwolframatlösung gefällt. Das erhaltene Mischwolframat wurde mit 120 g Natrium- wolfram at Na2 WO. abgemischt, in einen Tiegel aus Aluminiumoxyd Übergeführt und 4 h bei 1100 C geglüht.
Nach dem Abkühlen wurde das Flussmittel mit Wasser herausgewaschen.
Es wurde ein weisses Pulver der Zusammensetzung Na 0,03 Ca 0,94 Tm 0, 03 WO. mit einer mittleren Korngrösse von 2 um erhalten.
Dieses thuliumaktivierte Calciumwolframat weist bei Anregung mit UV-Licht eine blaue Lumineszenz bei 480 nm sowie Lumineszenzen im IR bei 800 und 1700 nm auf.
Die Lumineszenzen bei 480 und 800 nm liessen sich durch Kombination mit geeignet absorbierenden Farbstoffen, nämlich beispielsweise Miloriblau (Fa. Langer, Ritterhude) unterdrücken.
Da die Lumineszenz bei 1700 nm im mittleren IR-Bereich liegt, in welchem die organischen Farbstoffe im allgemeinen durchlässig sind, lassen sich die meisten Farbstoffe und viele Pigmente zum Unterdrücken der Emissionen bei 480 und 800 nm verwenden. Die Farbstoffe und Pigmente zum Ändern des Anregungsspektrums sind entsprechend auszuwählen.
Beispiel 7 : 21, 4 g Yttriumoxyd YOs, 1, 7 g Europiumoxyd Eu203 und 23, 4 g Ammoniummetavanadat NHV03 wurden gemischt und auf eine Korngrösse von 3 11m gemahlen. Die Mischung wurde anschliessend in eine Platinschale 1 h bei 7300C gesintert und danach auf Raumtemperatur abgekühlt. Das Produkt wurde nochmals gemahlen und wieder 1 h bei 7300C erhitzt.
Das erhaltene Europium-aktivierte-Yttriumvanadat Y 0, 95 Eu 0, 05 V0 war ein homogenes Pulver mit einer mittleren Korngrösse von 2 11m.
Der Luminophor zeigt bei Anregung mit UV-Licht bei 313 nm eine Emission bei 618 nm.
Die Emission bei 618 nm zeigt sich jedoch auch bei einer Anregung im Bereich von 590 bis 615 nm.
Die Pulverkörner wurden mit einem Kunstharz, das 2, 4 Dihydroxybenzophenon enthielt, ummantelt. Das so hergestellte Produkt zeigte bei UV-Anregung keine Lumineszenz, jedoch bei Anregung im Bereich von 590 bis 615 nm eine Lumineszenz bei 618 nm.
Beispiel 8 : 500 g des in Beispiel 4 hergestellten thuliumaktivierten Yttriumvanadats YoTmo.osVO. t werden zusammen mit 1, 8 g Cadmiumrot (eingetragenes Warenzeichen der Farbenfabrik Siegle u. Co.) in 500 ml Wasser in einer Rührwerkskugelmühle gemahlen.
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Zu dieser Pigment-Leuchtstoffmischung gibt man 0, 6 g (Feststoffgehalt) einer Emulsion, bestehend aus 94% Äthylacrylat und 6% Acrylsäure und dann 2 g (Feststoffgehalt) einer Emulsion, bestehend aus 45% Äthylacrylat, 52% Methylmetacrylat und 3% Dimethylaminoäthylmethacrylat.
Danach wird der PH-Wert des Systems mit Essigsäure auf 4 eingestellt.
Der mit Cadmiumrot ummantelte Leuchtstoff wird filtriert, mit Wasser gewaschen und getrocknet.
Dieser Luminophor zeigt nur noch eine schmalbandige Emission bei 800 nm. Die blaue Fluoreszenz bei 480 nm wird total unterdrückt.
Beispiel 9 : 250 g eines entsprechend Beispiel 8 hergestellten Ytterbium-aktivierten Yttriumvanadats Y,, 95 Yb,,. s VO werden zusammen mit 1, 2 g Indanthrenbrillantorange GR (Farbwerke Hoechst) und 2, 5 g Tetraäthylenglykoldimethacrylat in 300 ml Benzol in einer Rührwerkskugelmühle gemahlen. Nach dem Abfiltrieren wird das Pulver im Vakuum getrocknet und anschliessend unter kräftigem Rühren in Mineralöl suspendiert. Diese Suspension wird 4 h auf 1100C erhitzt, wodurch Polymerisation des Monomeren eintritt.
Das erhaltene orangerote Leuchtpigment wird abfiltriert, mit Hexan gewaschen und getrocknet.
Bei UV-Anregung zeigt das so hergestellte Produkt keine Lumineszenz, jedoch bei Anregung im Bereich von 940 nm eine Lumineszenz bei 985 nm.
Die Prüfvorrichtung (Fig. 6) besteht aus einem Beleuchtungsteil --4-- und einem Detektor- teil-5--.
Das zu untersuchende Wertpapier-l-wird mittels einer hier nicht dargestellten Transportvorrichtung über das Fenster --3-- gebracht. Aus dem Fenster fällt Anregungslicht auf das Wertpapier, welches von den Beleuchtungseinheiten--6, 7 und 8-- herrührt. Diese Beleuchtungseinheiten bestehen jeweils aus einer Lampe --9--, vorzugsweise eine Xenon-Blitzlampe und einer Linse --10--, welche das Licht parallel durch die Interferenzfilter --11-- treten lässt ; diese Filter gestatten, die Anregung auf beliebige Spektralbereiche zu beschränken. Falls die charakteristische Änderung nur das Emissionsspektrum betrifft, so kann man gegebenenfalls auf zwei der drei Beleuchtungseinheiten --6, 7 und 8-- verzichten.
Das Anregungslicht wird über Strahlteiler --15, 16-- zur Sammellinse --12-- geführt und durch diese auf das Wertpapier gebündelt.
Die Zwischenwände --13-- sorgen für die Unterdrückung von Streulicht.
Das Lumineszenzlicht, welches von den lumineszierenden Substanzen emittiert wird, mit denen das Wertpapier ausgestattet ist, wird durch die Sammellinse --14-- parallel gerichtet und durch die Strahlteiler --18 und 19-- auf die Interferenzfilter --11-- gelenkt. Durch diese wird das Emissionsspektrum in mehrere, nicht überlappende, Kanäle aufgeteilt.
Ein im allgemeinen vergleichsweise schmalbandiger Kanal erfasst gerade den durch die Kombination mit dem absorbierenden Stoff geänderten charakteristischen Teil des Emissionsspektrums ; beispielsweise wird er durch die Detektoreinheit --17-- gemessen. Die beiden andern Detektoreinheiten --20 und 21-- erfassen vergleichsweise breitbandig die an den charakteristischen Teil angrenzenden Spektralbereiche des Emissionsspektrums.
Aus den in Fig. 7 eingezeichneten Anregungsspektren von Methylenblau mit (durchgezogen) und ohne Ummantelung (gestrichelt) wird offenkundig, dass durch das Verhältnis der in den einzelnen Kanälen --22, 23, 24-, welche den in Fig. 6 gezeigten Beleuchtungseinheiten --6, 7 und 8-- entsprechen, gemessenen Werte eine erfindungsgemäss lumineszierende Substanz sicher identifizierbar ist. Selbstverständlich kann bei entsprechend hohen Ansprüchen an die Identifizierung einer erfindungsgemässen Substanz die Anzahl der Kanäle beliebig erhöht und dabei deren spektrale Breite nahezu beliebig vermindert werden.
Auf diese Weise kann man auch sehr hohe Ansprüche an die Echtheitsprüfung erfüllen.
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