WO1999040645A1

WO1999040645A1 - Batterie au lithium et son procede de fabrication

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Publication number: WO1999040645A1
Application number: PCT/JP1998/000471
Authority: WO
Inventors: Yasuhiro Yoshida; Michio Murai; Takayuki Inuzuka; Shigeru Aihara; Daigo Takemura; Hisashi Shiota; Jun Aragane; Hiroaki Urushibata; Kouji Hamano
Original assignee: Mitsubishi Denki Kabushiki Kaisha
Priority date: 1998-02-05
Filing date: 1998-02-05
Publication date: 1999-08-12
Also published as: KR20010005878A; CN1255249A; KR100312253B1; EP0973223A1

Description

明細書リチウムィオン電池およびその製造方法技術分野

本発明は電解質を保持するセパレー夕を挟んで正極および負極が対向してなるリチウムイオン電池に関するもので、詳しくは、正極、負極、セパレ一夕が相互に接着された電池構造の製造方法に関するものである。背景技術

携帯電子機器の小型 ·軽量化への要望は非常に大きい。その実現は電池の性能向上に大きく依存する。これに対応すべく多様な電池の開発、改良が進められてきた。電池に要求されている特性は、高電圧、高エネルギ一密度、安全性、形状の任意性等がある。リチウムイオン電池は、これまでの電池の中でも最も高電圧かつ高工ネルギ一密度が実現されることが期待される二次電池であり、現在でもその改良が盛んに進められている。

このリチウムイオン電池はその主要な構成要素として正極板、負極板とそれらに挟まれるイオン伝導層を有する。現在実用に共されているリチウムイオン電池においては、正極には活物質としてのリチウムコバルト酸化物等の粉末を集電体に塗布し板状としたもの、負極には同様に活物質として炭素系材料の粉末を集電体に塗布し板状としたものが用いられている。イオン伝導層に関してはポリプロビレン等の多孔質フィルムであるセパレ一夕を挟み非水系の電解液で満たされているものが用いられている。

現状のリチウムイオン電池においては、正極—セパレ一夕—負極間の電気的 ·機械的接合を維持する方法として、電極とセパレ一夕を液体接着混合物で接合した構造が米国特許第 5 4 3 7 6 9 2号に開示されている。また、集電体とセパレ一夕と電極を一体的にラミネートしていく方法が米国特許第 5 4 5 6 0 0 0号に開示されている。

しかしながら、上記何れの従来技術においても一枚のセパレ一夕の両面に正極と負極を配置する構成であり、ズレて配置された場合には正極と負極間で短絡が生じる危険性があった。これを防止するためにセパレ —夕の面積を電極の面積より大きくするのが一般的であるが、電池のコンパクト化の支障となっていた。さらにその製造工程においても一枚のセパレ一夕の両面に正極と負極をズレないように位置合わせして配置するのは簡単ではなかった。

本発明は上記のような問題点を解消するためになされたもので、コンパクトでしかも電極間で短絡の生じにくいリチウムイオン電池を容易に製造することができるリチウムイオン電池およびその製造方法を提供することを目的としている。発明の開示

本発明に係る第 1のリチウムイオン電池の製造方法は、セパレ一夕を介して正極と負極を対向配置したリチウムイオン電池の製造方法において、上記正極および負極それぞれの少なくとも上記対向面を覆うようにそれぞれ別々のセパレ一夕を固定する工程、および上記セパレ一夕で覆つた正極と負極のセパレ一夕面同士を重ね合わせて固定する工程を施すものである。このように、正極および負極の対向面をそれぞれ別々のセパレ一夕で覆ってから正極と負極を重ね合わせるのでズレが生じにくく、さらにズレて重ね合わされた場合にも両極の対向面はセパレ一夕で覆われているので電極間で短絡が生じにくい。また、セパレ一夕の面積を電極の面積より大きくする必要もない。

本発明に係る第 2のリチウムィォン電池の製造方法は、上記第 1の方法において、正極および負極とそれぞれのセパレー夕は、それぞれ接着により固定するものであり、これにより電極とセパレ一夕との間でズレがより生じにくい。

本発明に係る第 3のリチウムィォン電池の製造方法は、上記第 2の方法において、正極および負極とそれぞれのセパレー夕の接着は、フヅ化ビニリデンまたはビニルアルコールの単独重合体または共重合体を用いて行うものであり、フヅィ匕ビニリデンまたはビニルアルコールの単独重合体または共重合体は電解液に溶解しにくく安定であるため好ましい。木発明に係る第 4のリチウムイオン電池の製造方法は、上記第 1の方法において、重ね合わせたセパレ一夕面同士を接着するものであり、これによりセパレー夕間でズレがより生じにくい。

本発明に係る第 5のリチウムィォン電池の製造方法は、上記第 4の方法において、セパレ一夕面同士の接着は複数の孔を有する膜を介して行うものであり、孔の部分は接着されないので、セパレ一夕の開孔が全て接着剤で覆われてイオン伝導性に悪影響を及ぼすのを防止できる。

本発明に係る第 6のリチウムィォン電池の製造方法は、上記第 4の方法において、セパレ一夕面同士の接着は熱および圧力を加えることにより行うものであり、接着剤が不要であるので製造工程を簡略化できる。本発明に係る第 1のリチウムイオン電池は、正極と負極間に少なくとも 2枚のセパレ一夕を有し、上記正極および負極とセパレ一夕間並びにセパレ一夕同士の間にそれぞれ接着層を有する電極積層体を備えたものる。

本発明に係る第 2のリチウムイオン電池は、上記第 1の電池において、電極積層体の複数層を備えたものである。本発明に係る第 3のリチウムイオン電池は、上記第 2の電池において、電極積層体の複数層が、両面にセパレ一夕を接着した正極および負極を交互に積層することにより形成されたものである。

本発明に係る第 4のリチウムイオン電池は、上記第 2の電池において、電極積層体の複数層が、両面にセパレ一夕を接着した帯状の正極および負極を、正極と負極が交互に配置されるように巻き上げることにより形成されたものである。

この第 1ないし第 4のリチウムイオン電池により、電極積層体を作製するのに正極および負極の対向面をそれぞれ別々のセパレ一夕で覆ってから正極と負極を重ね合わせることができるのでズレが生じにくく、さらにズレて重ね合わされた場合にも両極の対向面はセパレ一夕で覆われているので電極間で短絡が生じにくい。また、セパレ一夕の面積を電極の面積より大きくする必要もない。よって、積層体の複数層を有する積層電極型の電池としても、コンパクトでしかも電極間で短絡が生じにくく、電池容量が大きな実用的なリチウムイオン電池を容易に製造することができる。図面の簡単な説明

第 1図および第 2図は、本発明の一実施の形態によるリチウムイオン電池を示す主要部断面模式図である。発明を実施するための最良の形態

以下に、図に従って本発明の実施の形態を説明する。

第 1図および第 2図は、本発明の一実施の形態によるリチウムイオン電池を示す主要部断面模式図である。

第 1図および第 2図において、 1は正極、 2は負極、 1 0は正極に固定されたセパレ一夕、 2 0は負極に固定されたセパレ一夕、 3は接着層である。正極 1と負極 2間に少なくとも 2枚のセパレ一夕 1 0および 2 0を有し、上記正極 1および負極 2とセパレ一夕 1 0および 2 0間並びにセパレ一夕 1 0と 2 0同士の間にそれぞれ接着層 3を有する電極積層体の複数層を備えている。

第 1図は、両面にセパレ一夕 1 0を接着した正極 1と両面にセパレ一夕 2 0を接着した負極 2を交互に積層してセパレー夕面同士を接着した構造であり、第 2図は、両面にセパレ一夕 1 0を接着した帯状の正極 1 と両面にセパレ一夕 2 0を接着した帯状の負極 2を、正極 1と負極 2が交互に配置されるように巻き上げてセパレ一夕面同士を接着した構造である。

本発明の一実施の形態によるリチウムイオン電池の製造方法は、セパレ一夕を介して正極と負極を対向配置した例えば第 1図および第 2図に示すようなリチウムイオン電池の製造方法において、正極 1および負極 2それぞれの少なくとも対向面を覆うようにそれぞれ別々のセパレ一夕 1 0および 2 0を固定する工程、およびセパレー夕 1 0および 2 0で覆つた正極 1と負極 2のセパレ一夕面同士を重ね合わせて固定する工程を施すものである。このように、正極 1および負極 2の対向面をそれぞれ別々のセパレ一夕 1 0および 2 0で覆ってから正極 1と負極 2を重ね合わせるのでズレが生じにくく、さらにズレて重ね合わされた場合にも両極の対向面はセパレー夕で覆われているので電極間で短絡が生じにくい。また、セパレ一夕の面積を電極の面積より大きくする必要もない。

なお、正極および負極をセパレ一夕で覆う方法は、電極に対しセパレ —夕が固定され、正極および負極の活物質の表面のうち少なくとも対極に対向する部分が覆われていればよく、限定はないが、セパレ一夕により袋状に包む方法、電極両面からセパレー夕で挟み込み電極外周部でセパレ一夕同士を接着する方法等がある。

また、正極および負極とそれぞれのセパレ一夕とが、それぞれ接着により固定されていると、各電極とセパレ一夕との固定がより強固になる。接着する方法は、特に限定はないが、接着においてはイオン伝導性が十分に確保されていて、接着面全面に接着剤塗布むら等の不均一性が少ないことが望まれる。イオン伝導性が十分でない場合や接着剤塗布むらのある場合には、充放電特性等の電池特性が悪くなる。接着剤は電解液に溶解しないものであれば各種のものが使用できる。限定するものではないが、合成ゴム系樹脂、ポリビニルアルコールを主鎖に含む樹脂等の溶剤含有型の接着剤、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂等の反応型の接着剤が使用可能である。特に、フッ化ビニリデンまたはビニルアルコールの単独重合体または共重合体は電解液と反応しにくく安定であるため好ましく用いられる。フッ化ビニリデンの共重合体としては、フッ化ビニリデンと例えばへキサフルォロプロピレン、テトラフルォロエチレン等のフッ素系のモノマ一と共重合させたものがあるが限定されたものではない。また、このフヅ化ビニリデンまたはビニルアルコールの単独重合体または共重合体には、他の高分子有機化合物、低分子有機化合物、無機化合物等、電池特性に対して悪影響を与えないものであれば混合していてもよい。

セパレ一夕で表面を覆った正極および負極を重ね合わせて積層を行う方法は、負極活物質層と正極活物質層とが対向するように配置して重ね合わせるものである。第 1図に示すような平板状のものを重ね合わせた構造、第 2図に示すような巻き型構造、あるいはこれらの複合構造としてもよい。さらに、電極積層体の 1層を備えた単層構造のものでもよい。正極および負極をできるだけ間隙を生じさせないように重ね合わせることが必要である。 / 5

セパレ一夕面同士を重ね合わせて固定する方法は、ケース、バンド、テープ等を用いて電極を固定する方法等があるが、重ね合わせたセパレ一夕面同士を接着すればセパレ一夕間でズレがより生じにくく、より有効である。

セパレー夕の対向面を接着する方法は、セパレ一夕周辺部のみ、全面いずれの場合でもよいが、一般にセパレ一夕同士の接着部分のイオン伝導性は低下することが多く、この様な場合は、接着面積が 5 mm²以下の接着部分がセパレ一夕の対向面の全面に分布している状態、または、ィオン導伝性が確保できる接着方法が用いられていること、あるいは、活物質の存在する部分以外の部分で行われていることが好ましい。局所的なイオン伝導性のない部分が活物質表面の延長上にあるような構成にすると、電池特性に悪影響を与え好ましくない。

セパレ一夕面の接着によって、セパレ一夕に有する貫通孔の全体の面積に対する比率が小さくなる場合が多いが、張り合わせた後の貫通孔の全体の面積に対する比率は少なくとも 1 0 %、好ましくは 3 0 %以上あることが望ましい。

また、セパレ一夕面同士の接着は複数の孔を有する膜を介して行うと、孔の部分は接着されないので、セパレー夕の開孔が全て接着剤で覆われてイオン伝導性に悪影響を及ぼすのを防止できる。用いられる膜は、表面がセパレ一夕表面と接着可能であり、電解液に対して溶解しないものである必要がある。ポリプロピレン、ポリエチレン等の熱可塑性樹脂や熱架橋性樹脂からなる多孔膜、網等が使用可能である。

また、セパレ一夕面同士の接着は熱および圧力を加えることにより行うと、接着剤が不要であるので製造工程を簡略化できる。接着面はセパレー夕周辺部のみ、全面いずれの場合でもよい。熱および圧力を加える手段は、特に限定はないが、プレス、ロールによるものが利用可能であ W 9/406 5

る。この場合の熱は、 5 0 °Cないし 1 2 0 °Cの範囲が望ましく、 5 0 °C 以下では接着は困難であり、 1 2 0 °C以上ではセパレ一夕が損傷を受け好ましくない。圧力の適正値は温度に依存するのであるが、 5 k g重/ c m²ないし 1 5 O k g重/ c m²の範囲であり、接着面でのむらができるだけ小さいことが望ましい。圧力が小さすぎる場合は、セパレ一夕同士の接触が十分行われず良好な接着ができない。逆に大きすぎる場合には、セパレ一夕の多孔質構造が破壊され電池としての機能が損なわれるため好ましくない。

なお、セパレー夕は、絶縁性の多孔膜、網、不繊布等で十分な強度があればどのようなものでも使用可能である。特に限定するものではないが、ポリプロピレン、ポリエチレン等からなる多孔質膜の使用が接着性、安全性の確保の観点から好ましい。イオン伝導性を確保するために、貫通孔を有する必要があるが、貫通孔の全体の面積に対する比率は少なくとも 1 0 %、好ましくは 3 0 %以上あることが望ましい。

また、電極は、例えば活物質を集電体上に塗着したものが用いられる。活物質は、正極においては、例えばコバルト、マンガン、ニッケル等の遷移金属の酸化物、カルコゲン化合物、あるいはこれらの複合化合物、各種の添加元素を有するものが限定されることなく使用可能である。負極においては、炭素質材料が好ましく用いられるが、本発明の電池においては、化学的特性に関わらず用いることができる。これら活物質の形状は粒状のものが用いられる。粒径は 0 . 3〃111ないし 2 0〃mのものが使用可能である。特に好ましくは 1 zmないし 5 111のものである。粒径が小さすぎる場合には接着時の接着剤による活物質表面の被覆面積が大きくなりすぎ、充放電時のリチウムイオンのドープ、脱ドープが効率よく行われず、電池特性が低下してしまう。粒径が大きすぎる場合、薄膜化が容易でなく、また、充填密度が低下するため好ましくない。集電体は電池内で安定な金属であれば使用可能であるが、正極ではァルミ二ゥム、負極では銅が好ましく用いられる。集電体の形状は箔、網状、ェクスパンドメタル等いずれのものでも使用可能である。

なお、正極と負極とで用いるセパレー夕の種類を違えてもよく、例えば、一方を強度が大きくしかも貫通孔の孔径が大きなもの、他方を昇温時の溶融性に優れるものとすることにより、加圧および加熱による接着を容易に行え、しかも機械的強度およびイオン伝導性を確保できる。以下に、本発明のリチウムイオン電池の実施例についてさらに詳しく説明するが、勿論、これらにより本発明が限定されるものではない。実施例 1.

(正極の作製）

L i Co0₂を 87重量％、黒鉛粉（ロンザ（株）製、商品名： KS— 6) を 8重量％、バインダ樹脂としてポリフヅ化ビニリデン（呉羽化学工業（株）製、商品名： KF 1100) を 5重量％に調整した正極活物質ペーストを、集電体となる厚さ 20/ mのアルミ箔上にドクターブレード法で厚さ約 100 zmに塗布し、正極を作製した。

(負極の作製）

メソフェーズマイクロビーズカーボン（大阪ガス（株）製）を 95重量％、バインダとしてポリフッ化ビニリデン（呉羽化学工業（株）製、商品名： KF 1100) を 5重量％に調整した負極活物質ペーストを、集電体となる厚さ 12〃mの銅箔上にドク夕一ブレード法で厚さ約 10 0 mに塗布し、負極を作製した。

(電池の作製）

正極および負極を 5 cmx 4 cmの長方形に切断し、集電用の端子を取り付けた。セパレ一夕（へキストセラニーズ（株）製、商品名：セルガード #2400) を l l cmx 5 cmに切断し、半分に折って電極を O 5

10 挟み込み、端部を接着剤（住友スリーェム（株）製、商品名： Scotch- Gr ip4693) で接着した。この後、両電極を重ね合わせて筒型に加工したァルミラミネートフィルムに挿入して固定し、十分に乾燥した後、これにエチレンカーボネート（関東化学（株）製）と 1， 2—ジメトキシェ夕ン（和光純薬工業（株）製）の混合溶媒（モル非で 1 ： 1) に、六フッ化リン酸リチウム（東京化成工業（株）製）を 1. Omo lZdm³の濃度で溶解させた電解液を注入後、アルミラミネ一トフイルムを封口して電池を完成させた。

作製した電池の電池特性は、重量エネルギー密度で 8 OWh/kgが得られた。電流値 C/2で 200回の充放電を行った後でも、充電容量は初期の 90%と高い値が維持された。

実施例 2.

5 cmx 4 cmの長方形に切断し、接着剤（住友スリ一ェム（株）製、商品名： Scotch-Grip4693) を希釈しスプレーにて少量塗布したセパレ一夕（へキストセラニーズ（株）製、商品名：セルガード # 2400) を、実施例 1と同様の正極および負極を 5 cmx 4 cmの長方形に切断して集電用の端子を取り付けた電極の対向面にそれぞれ張り付けた。この後、対向面にそれぞれ別々のセパレ一夕を張り付けた両電極のセパレー夕面同士を重ね合わせて筒型に加工したアルミラミネートフィルムに揷入して固定し、十分に乾燥した後、実施例 1と同様の電解液を注入後、アルミラミネ一トフィルムを封口して電池を完成させた。

作製した電池の電池特性は、重量エネルギー密度で 106Wh/kg が得られた。電流値 C/2で 200回の充放電を行った後でも、充電容量は初期の 60 %が確保された。

実施例 3.

実施例 2と同様に作製した対向面にそれぞれ別々のセパレー夕を接着した電極を用い、正極に接着したセパレー夕表面にさらに接着剤（住友スリ一ェム（株）製、商品名： Scotch- Grip4693) を少量塗布し、負極のセパレ一夕面と重ね合わせることで正極と負極を接着した。これを筒型に加工したアルミラミネートフィルムに挿入し、十分に乾燥した後、実施例 1と同様の電解液を注入後、アルミラミネ一トフイルムを封口して電池を完成させた。

作製した電池の電池特性は、重量エネルギー密度で約 10 OWh/k gが得られた。電流値 C/2で 200回の充放電を行った後でも、充電容量は初期の 60 %が確保された。

実施例 4.

実施例 1と同様の、 5 cmx4 cmの長方形に切断して集電用の端子を取り付けた正極および負極の対向面に、ポリフッ化ビニリデン（呉羽化学工業（株）製、商品名： KF 1100) 10重量％のN—メチルビロリドン（NMP) 溶液をそれぞれ塗布し、セパレ一夕（へキストセラニーズ（株）製、商品名：セルガード #2400) を 5 c mx 4cmの長方形に切断したものをそれぞれ別々に張り付けた。これを真空乾燥することで電極とセパレ一夕を接着した。この正極のセパレ一夕表面に再びポリフッ化ビ二リデン溶液を塗布し、負極のセパレー夕と張り合わせて真空乾燥し、両極を接着した。これを筒型に加工したアルミラミネ一トフイルムに挿入し、十分に乾燥した後、実施例 1と同様の電解液を注入後、アルミラミネートフィルムを封口して電池を完成させた。

作製した電池の電池特性は、重量エネルギー密度で約 8 OWh/kg が得られた。電流値 C/2で 200回の充放電を行った後でも、充電容量は初期の 65%が確保された。

実施例 5.

ポリエチレンフィルムを延伸して作成したポリエチレン多孔膜を作成した。この両面にポリフッ化ビニリデン（呉羽化学工業（株）製、商品名： KF 1100) 10重量％のNMP溶液を塗布し、実施例 4と同様に作製したそれぞれ別々のセパレ一夕を接着した正極と負極のセパレ一夕間に挟み込んだ。これを真空乾燥し両極を接着した。これを筒型に加ェしたアルミラミネートフィルムに挿入し、十分に乾燥した後、実施例 1と同様の電解液を注入後、アルミラミネートフィルムを封口して電池を完成させた。

作製した電池の電池特性は、重量エネルギー密度で約 75Wh/kg が得られた。電流値 C/2で 200回の充放電を行った後で、充電容量は初期の 50 %が確保された。

実施例 6.

実施例 2と同様に作製したセパレー夕を接着した正極と負極のセパレ —夕面同士を重ね合わせ、温度 95°C、圧力 SkgZcm²の口一ルプレスに通した。電極表面の平面性が十分に保たれていればセパレー夕同士が接着する。これを 80°Cで真空乾燥し、筒型に加工したアルミラミネ —トフイルムに挿入し、十分に乾燥した後、実施例 1と同様の電解液を注入後、アルミラミネ一トフィルムを封口して電池を完成させた。

作製した電池の電池特性は、重量エネルギー密度で約 8 OWh/kg が得られた。電流値 C/2で 200回の充放電を行った後でも、充電容量は初期の 60 %が確保された。

実施例 7.

実施例 4と同様に作製したそれぞれ別々のセパレ一夕を接着した正極と負極のセパレー夕間に、ポリエチレンフィルムを延伸し直前にプラズマ処理したポリエチレン多孔膜を挟んで重ね合わせ、温度 95°C、圧力 5 kg/cm²のロールプレスに通しこれらを接着した。これを 80°Cで真空乾燥し、筒型に加工したアルミラミネートフィルムに挿入し、十分に乾燥した後、実施例 1と同様の電解液を注入後、アルミラミネ一トフィルムを封口して電池を完成させた。

作製した電池の電池特性は、重量エネルギー密度で約 6 O W h/k g が得られた。電流値 C/ 4で 2 0 0回の充放電を行った後でも、充電容量は初期の約 6 0 %が確保された。

実施例 8 .

なお、上記各実施例では、正極と負極がセパレー夕を介して対向配置された電極積層体の 1層を有する単層型のリチウムイオン電池の製造について説明したが、上記電極積層体の複数層を有する多層型のリチウムイオン電池も同様に製造できる。

以下に、第 1図に示すような、両面にセパレー夕 1 0および 2 0を接着した正極 1および負極 2を交互に積層した平板状積層構造を有する多層型のリチウムイオン電池の製造方法について説明する。

(正極の作製）

L i C o 0₂を 8 7重量％、黒鉛粉（ロンザ（株）製、商品名： K S— 6 ) を 8重量％、ポリフツ化ビニリデン（呉羽化学工業（株）製、商品名： K F 1 1 0 0 ) を 5重量％に調整した正極活物質ペーストを、ドク夕一ブレード法で厚さ 3 0 0〃mに調整しつつ塗布して帯状の活物質薄膜を作製した。その上部に正極集電体となる厚さ 3 0 /mの帯状のアルミニゥム網を載せ、さらにその上部にドクターブレード法で厚さ 3 0 0 mに調整して正極活物質ペーストを塗布した。これを 6 0 °Cの乾燥機中に 6 0分間放置して半乾き状態にして積層体を作製した。この積層体を 4 0 0 zmになるように圧延することにより正極集電体に正極活物質層を積層した帯状の正極 1を作製した。

(負極の作製）

メソフェーズマイクロビーズ力一ボン（大阪ガス（株）製）を 9 5重量％、ポリフッ化ビニリデン（呉羽化学工業（株）製、商品名： KF 1 100) を 5重量％に調整した負極活物質ペーストを、ドク夕一ブレード法で厚さ 300 mに調整しつつ塗布して帯状の活物質薄膜を作製した。その上部に負極集電体となる厚さ 20〃mの帯状の銅網を載せ、さらにその上部にドク夕一ブレード法で厚さ 300 /mに調整して負極活物質ペーストを塗布した。これを 60°Cの乾燥機中に 60分間放置して半乾き状態にして積層体を作製した。この積層体を 400/ Π1になるように圧延することにより、負極集電体に負極活物質層を積層した帯状の負極 2を作製した。

(電池の作製）

ロール状に束ねられた多孔性のポリプロピレンシ一ト（へキストセラニーズ（株）製、商品名：セルガード # 2400) からなる帯状の 2枚のセパレー夕 10のそれぞれの片面にポリフッ化ビニリデン（呉羽化学工業（株）製、商品名： KF 1100) 10重量％の NMP溶液を塗布し、帯状の正極 1をセパレ一夕の塗布面の間に挟み、密着させて張り合わせた後、真空乾燥した。

同様に、ロール状に束ねられた多孔性のポリプロピレンシート（へキストセラニーズ（株）製、商品名：セルガード #2400) からなる帯状の 2枚のセパレ一夕 20のそれぞれの片面にポリフッ化ビニリデン (呉羽化学工業（株）製、商品名： KF 1100) 10重量％の NMP 溶液を塗布し、帯状の負極 2をセパレ一夕の塗布面の間に挟み、密着させて張り合わせた後、真空乾燥した。

次に、両面にセパレー夕を接着した正極 1および負極 2を所定の大きさに打ち抜き、この所定の大きさに打ち抜いた正極 1 (または負極）の一方のセパレ一夕 10面に接着剤としてポリフッ化ビニリデン（呉羽化学工業（株）製、商品名： KF 1100) 10重量％のNMP溶液を塗布し、所定の大きさに打ち抜いた負極 2 (または正極）の一方のセパレ —夕 2 0面を張り合わせ、さらに、所定の大きさに打ち抜いた別の正極 1 (または負極）の一方のセパレ一夕 1 0面に同様の接着剤を塗布し、このセパレ一夕の接着剤塗布面を先に張り合わせた負極 2 (または正極）の他方のセパレ一夕 2 0面に張り合わせた。この工程を繰り返し、複数層の電極積層体を有する電池体を作製し、この電池体を加圧しながら真空乾燥し、第 1図に示すような、平板状積層構造を有する電池構造物を作製した。

この平板状積層構造電池体の正極および負極集電体それぞれの端部に接続した集電タブを、正極同士、負極同士スポット溶接することによつて、上記平板状積層構造電池体を電気的に並列に接続した。

この平板状積層構造電池体を、エチレンカーボネ一卜とジメチルカ一ボネートの混合溶媒（モル比で 1 ： 1 ) に 6フッ化リン酸リチウムを 1 . O m o 1 /d m³の濃度で溶解させた電解液中に浸した後、アルミラミネ一トフイルムで作製した袋に熱融着で封入し、平板状積層構造電池体を有するリチウムイオン二次電池とした。

実施例 9 .

実施例 8と同様の電極を用いて、第 2図に示すような、両面にセパレ —夕を接着した正極 1および負極 2を、正極 1と負極 2が交互に配置されるように巻き上げることにより作製された平板状卷型積層構造を有する多層型のリチウムイオン電池の製造方法について説明する。

(電池の作製）

実施例 8と同様に、両面にセパレ一夕を接着した帯状の正極 1および負極 2を作製した。

次に、正極 1 (または負極）を間に接合した帯状のセパレー夕の一方の面に上記実施例 8と同じ接着剤を塗布し、このセパレ一夕付きの正極 1の一端を一定量折り曲げ、折り目に上記セパレー夕付きの負極 2 (または正極）を挟み、この負極 2 (または正極）を先の正極 1 (または負極）の折り曲げた端面を包むように折り曲げ対向面に接着剤を塗布して接着し、後は、正極 1と負極 2をそのセパレ一夕面同士を接着剤で接着しながら同時に巻き上げて、複数層の電極積層体を有する電池体を作製し、この電池体を押圧しながら真空乾燥し、第 2図に示したような平板状卷型積層構造を有する電池構造物を作製した。産業上の利用可能性

携帯パソコン、携帯電話等の携帯用電子機器の二次電池として用いられ、電池の性能向上と共に、小型 ·軽量化、任意形状化が可能となる。

Claims

請求の範囲

1 . セパレー夕を介して正極と負極を対向配置したリチウムイオン電池の製造方法において、上記正極および負極それぞれの少なくとも上記対向面を覆うようにそれぞれ別々のセパレー夕を固定する工程、および上記セパレ一夕で覆った正極と負極のセパレ一夕面同士を重ね合わせて固定する工程を施すことを特徴とするリチウムイオン電池の製造方法。

2 . 正極および負極とそれぞれのセパレ一夕は、それぞれ接着により固定することを特徴とする請求の範囲第 1項記載のリチウムイオン電池の製造方法。

3 . 正極および負極とそれぞれのセパレー夕の接着は、フッ化ビニリデンの単独重合体または共重合体を用いて行うことを特徴とする請求の範囲第 2項記載のリチウムイオン電池の製造方法。

4 . 重ね合わせたセパレー夕面同士を接着することを特徴とする請求の範囲第 1項記載のリチウムィォン電池の製造方法。

5 . セパレ一夕面同士の接着は複数の孔を有する膜を介して行うことを特徴とする請求の範囲第 4項記載のリチウムィォン電池の製造方法。

6 . セパレー夕面同士の接着は熱および圧力を加えることにより行うことを特徴とする請求の範囲第 4項記載のリチウムィォン電池の製造方法。

7 . 正極と負極間に少なくとも 2枚のセパレー夕を有し、上記正極および負極とセパレー夕間並びにセパレ一夕同士の間にそれぞれ接着層を有する電極積層体を備えたことを特徴とするリチウムイオン電池。

8 . 電極積層体の複数層を備えたことを特徴とする請求の範囲第 7項記載のリチウムイオン電池。

9 . 電極積層体の複数層が、両面にセパレ一夕を接着した正極および負極を交互に積層することにより形成されたことを特徴とする請求の範囲第 8項記載のリチウムィォン電池。

1 0 . 電極積層体の複数層が、両面にセパレ一夕を接着した帯状の正極および負極を、正極と負極が交互に配置されるように巻き上げることにより形成されたことを特徴とする請求の範囲第 8項記載のリチウムィォン電池。