KR20140050597A - 몰리브덴 금속 타켓으로부터 테크네튬의 제조 - Google Patents

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KR20140050597A
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존 윌슨
캐서린 개그논
스테판 맥쿼리
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더 거버너스 오브 더 유니버시티 오브 앨버타
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Abstract

99 mTc or 94 mTc의 대규모 사이클로트론 생산에 적당한 동위원소가 풍부한 몰리브덴 금속 타겟을 리사이클링하는 것은 고농도의 몰리브덴 금속 타겟에 대전 입자를 조사하여 테크네튬 동위원소를 생산하고, 상기 몰리브덴의 조사 후 테크네튬 동위원소를 분리하고, 상기 몰리브덴을 회수하고, 상기 몰리브덴 타겟을 개질하여 추가의 조사 단계에서 사용하는 것을 포함한다. 다음에, 상기 과정이 반복될 수 있다. 상기 테크네튬 동위원소의 분리는 몰리브덴을 산화적으로 분해하여 타겟 지지판으로부터 이를 제거하고, 몰리브덴산염 및 과테크네튬산염을 형성함으로써 달성되는 것이 바람직하다. 상기 테크네튬 동위원소는 ABEC 방법과 같은 여러 수단을 통해 분리된다. 몰리브덴을 재사용하기 위하여, 몰리브덴산염을 분리하고 이를 몰리브덴 금속으로 다시 환원시키는 추가의 단계들이 요구된다. 다음에, 회수된 몰리브덴 금속은 예를 들어 압착 또는 압착 및 소결한 다음 타겟 지지판에 본딩함으로써 타겟으로 개질될 수 있다.

Description

몰리브덴 금속 타켓으로부터 테크네튬의 제조{PRODUCTION OF TECHNETIUM FROM A MOLYBDENUM METAL TARGET}
본 출원은 2011년 4월 10일자 출원된 미국 가출원 제 61473795호의 이익을 35 USC 119(e)하에서 주장한다.
99 mTc는 오늘날 핵의학에서 가장 널리 사용되는 동위원소이다. 99 mTc (t1 /2 = 6 h)는 진단 핵의학 과정들의 80% 이상에서 사용되는 감마 방출 방사선핵종이고, 최근까지 이의 소스는 반응기에서 생성된 99Mo를 통해 얻어졌다. 99Mo (t1 /2 = 66 h)는 알루미나의 작은 칼럼 상에 흡착되고, 99 mTc는 99Mo이 붕괴되어 더 이상의 추출이 비경제적일때 까지, 보통은 약 1 내지 2 주 내에 이러한 발생기로부터 용출될 수 있다.
고농도의 산화몰리브덴은 99 mTc 및 94 mTc(과거 20년 동안 여러 임상 연구에서 사용되어온 포지트론 방출 동위원소)의 사이클로트론 발생에서 사용되어 왔다. 그러나, 산화몰리브덴의 불량한 열전도성은 이러한 타켓(높은 빔 전류로부터 얻어지는 승온에서 용융 또는 휘발됨)에 인가될 수 있는 빔 전류의 양을 상당히 제한한다. 산화몰리브덴에 기반한 타켓을 이용한 94 mTc 생산은 일반적으로 5 μΑ 정도의 전류로 제한된다. 이는 99 mTc의 대규모 생산에 필요한 원하는 100-500 μΑ 보다 2차수 정도 더 작아서, 94 mTc 및 99 mTc에 대한 산화물계 타켓 디자인 방법은 대규모 사용에 실용적이지 않다.
100Mo (p,2n) 방법을 통해 99 mTc를 생산하기 위해 100Mo 층과 함께 사용될 수 있는 다수의 상이한 물질들을 포함하는 "적층" 호일 타켓 디자인의 사용이 개시되어 왔다(WO 2011/002323). 별개의 층들이 서로 본딩되지 않으므로, 조사 동안의 층들 사이의 열전달이 불충분하게 된다. 과도한 가열을 방지하고 타겟 재료의 용융 및 휘발을 방지하기 위하여 > 1 kW 의 고에너지 빔에 의해 발생된 에너지를 사이클로트론 타겟의 냉각 시스템에 효과적으로 분산시키기 위한 효율적인 열전달이 필수적이다.
100Mo의 자연 존재비는 9.63% 이고, 천연 몰리브덴으로부터 100Mo의 동위원소 분리와 관련된 높은 비용은 타켓 리사이클링을 아주 흥미롭게 한다. 또한, 사이클로트론 생성된 94mTc에 관심이 있어 왔는데, 이는 포지트론 이미터(t1/2 = 52.5 min)이고 99 mTc와 아주 동일한 잘 확립된 배위 화학구조를 갖기 때문이다. 94 mTc에 대한 가장 널리 보고된 생산 방법은 94Mo (9.25%의 자연 존재비)의 프로톤 조사를 통한 것이므로, 100Mo(9.63%)의 경우에서와 같이, 고농도 동위원소의 비용 때문에 타겟 리사이클링이 큰 관심을 받고 있다. 대부분의 94 mTc 타켓은 Mo03를 이용하여 제조되어 왔다. Mo03로 이루어진 타켓은 이의 불량한 열전도율 때문에 높은 빔 전류를 견딜 수 없으므로, 제한된 생산 능력을 갖는다.
요약
99 mTc 또는 94 mTc의 대규모 사이클론 생산에 적당한 동위원소가 풍부한 몰리브덴 타겟의 리사이클링이 제안된다. 그 과정은 몇 개의 보조 과정들로 이루어진 사이클이다. 일 실시예에서, 상기 과정은 몰리브덴 금속 타켓에 대전 입자(charged particle)를 조사(irradiation)하여 테크네튬 동위원소를 생산하고, 상기 몰리브덴 및 얻어지는 테크네튬을 산화시키고, 얻어지는 몰리브덴산염으로부터 과테크네튬산염(pertechnate)을 분리하고, 상기 몰리브덴산염을 몰리브덴 금속으로 환원시키고, 상기 몰리브덴 금속 타켓을 개질(reforming)하여 추가의 조사 단계에서 사용하는 것을 포함한다. 다음에, 상기 과정이 반복될 수 있다. 상기 테크네튬 동위원소를 분리하는 것은 몰리브덴 타켓을 산화적으로 용해시켜서 타켓 지지판으로부터 이를 제거한 다음, 수성 이염기성 추출 크로마토그래피(ABEC) 방법과 같은 여러 수단을 통해 테크네튬 동위원소를 분리함으로써 달성되는 것이 바람직하다. 사용될 수 있는 ABEC 및 다른 분리 방법은 테크네튬이 과테크튬산염의 형태이고 몰리브덴이 산화물, 바람직하게는 몰리브덴산염의 형태인 것을 필요로 한다. 몰리브덴을 리사이클링하여 추가의 타겟을 만들기 위하여, 용해된 몰리브덴산염 용액으로부터 금속 몰리브덴을 회수하기 위한 추가의 단계들이 요구된다. 다음에, 회수된 몰리브덴 금속은 예를 들어 압착 또는 압착 및 소결을 통해 개질된 다음 타겟 지지체에 본딩될 수 있다.
또 다른 실시예에서, 상기 과정은 테크네튬 동위원소를 생산하는 것을 포함하는데, 몰리브덴 금속 타켓에 대전 입자를 조사하여 테크네튬 동위 원소를 생산하고, 상기 몰리브덴 금속의 조사 후 테크네튬 동위원소를 분리하고, 몰리브덴 금속을 회수하고, 그 몰리브덴 금속을 추가의 몰리브덴 타켓으로 개질하여 추가의 조사 단계에 사용하는 것을 포함한다. 또 다른 실시예에서는, 대전 입자로 조사하여 테크네튬 동위원소를 생산하기 위한 몰리브덴 금속 타겟을 제조하는 방법으로서, 타겟 지지체에 몰리브덴 금속을 본딩하는 것을 포함하는 방법이 개시된다.
여러 실시예들에서는, 하기의 것들 중 하나 이상이 제공될 수 있다:
몰리브덴 금속을 추가의 몰리브덴 타겟으로 개질하는 것은 몰리브덴 금속을 타켓 지지체에 본딩시키고, 몰리브덴 금속을 타겟 지지체에 본딩시키는 것은 몰리브덴 금속의 펠릿에 열 및 압력(진공하에)을 인가하는 것을 포함하고, 몰리브덴 금속을 개질하는 것은 몰리브덴 금속 분말을 압착하고 얻어지는 압착된 몰리브덴 금속 분말을 소결하여 몰리브덴 금속의 펠릿을 제조한 다음, 그 몰리브덴 금속 분말 펠릿을 지지체에 본딩시키는데, 여기서 상기 소결은 환원 분위기에서 수행되고, 상기 압착된 몰리브덴 금속은 소결하에 제거되는 소결 지지판에 의한 소결 동안 제거되고, 상기 지지체는 제 1 재료로 형성되고, 상기 몰리브덴 금속은 소결 동안 제 2 재료에 의해 지지되고, 상기 제 2 재료는 제 1 재료 보다 높은 용융점을 갖고, 상기 압착된 몰리브덴 금속은 소결 후에 몰리브덴 금속 지지체로부터 분리되는 추가의 물질로부터 소결 동안 지지되고, 상기 소결 지지판은 Ta, Ti, Pt, Zr, Cr, V, h, Hf, Ru, Ir, Nb, Os, 알루미나, 지르코니아 및 흑연 중 임의의 하나 이상으로 이루어지고, 상기 추가의 물질은 캡(cap)을 포함하고, 상기 캡은 Ta, Ti, Pt, Zr, Cr, V, Rh, Hf, Ru, Ir, Nb, Os, 알루미나, 지르코니아 및 흑연 중 임의의 하나 이상으로 이루어지고, 상가 타겟 지지체는 Al, Ag, Pt, Au, Ta, Ti, V, Ni, Zn, Zr, Nb, Ru, Rh, Pd 및 Ir 중 하니 이상을 포함하고, 상기 테크네튬 동위원소를 분리하는 것은 몰리브덴 금속 타겟을 용해시켜서 타겟 지지체로부터 몰리브덴을 제거하고 테크네튬 동위원소를 분리하고, 테크네튬 동위 원소를 분리하는 것은 과산화수소를 이용하여 몰리브덴 금속을 가용성 몰리브덴산염으로 산화시켜서 용액을 형성하고 (상기 테크네튬 동위원소는 과테크네튬산염으로서 분리됨), 동결건조를 통해 몰리브덴산염을 분리하고, 분리된 몰리브덴산염을 몰리브덴 금속으로 환원시키는 것을 포함하고, 테크네튬 동위원소를 분리하는 것은 그 용액을 예를 들어 탄산암모늄으로 중화하는 것을 포함하고, 상기 용해는 용해 조건하에서 일어나고, 상기 타겟 지지체는 용해 조건에 영향받지 않고, 상기 테크네튬 동위원소를 분리하는 것은 수성 이염기성 추출 크로마토그래피를 이용하는 것을 포함하고, 상기 테크네튬 동위 원소는 99 mTc이고, 테크네튬 동위원소가 94 mTc 이다.
이하, 실시예들을 첨부도면을 참조하여 예로서 설명하기로 한다. 도면에서, 동일 도면 부호는 동일 구성요소를 나타낸다.
도 1은 테크네튬 생산의 완전한 사이클을 도시한다.
도 2는 몰리브덴을 분리하기 위한 방법 단계들을 도시한다.
도 3은 몰리브덴산 암모늄으로부터 몰리브덴 금속을 회수하기 위한 방법 단계들을 도시한다.
도 4는 금속 타겟의 제작을 도시한다.
도 5는 소결 동안 몰리브덴의 휨(bowing)을 방지하기 위하여 사용된 탄탈 캡을 따른 압착된 몰리브덴 분말/탄탈판 어셈블리의 개략적 단면도를 도시한다.
도 6은 SUSS 웨이퍼 본딩 시스템의 상부 및 바닥부 가열 요소의 시료 측정 온도 프로필을 도시하는 그래프이다.
도 7은 Mo/Al/Cu 판의 SEM 프로필을 도시한다.
도 8은 조사 후의 소결된 natMo 타겟을 도시한다.
도 9는 용해된 타겟으로부터 테크네튬의 분리에 대한 개략도를 도시한다.
도 10은 몰리브덴산 암모늄을 몰리브덴 금속으로 환원하기 위한 단계들에 대한 시료 온도 프로필을 도시한다.
상세한 설명
특허청구범위를 벗어나지 않고 본원에 기재된 실시예들에 대한 무형의 변경이 이루어질 수 있다. 특허청구범위에서, 단어 "포함하는"은 포괄적인 의미로 사용되는 것으로서, 다른 구성요소가 존재하는 것을 배제하는 것이 아니다. 특허청구범위 특징 이전의 부정관사 "a" 및 "an"은 하나 보다 많은 특징이 존재하는 것을 배제하는 것이 아니다. 본원에 기재된 개개의 특징들의 각각이 하나 이상의 실시예들에서 사용될 수 있고, 본원에 기재된다고 해서, 특허청구범위에서 정의한 바와 같은 모든 실시예들에 필수적인 것으로 해석되지 않는다.
99 mTc의 대규모 생산을 위해 필요한 고전력 조사시 광범위 100Mo (94 mTc의 경우 94Mo)의 용융/휘발을 방지하기 위하여, 99 mTc의 대규모 생산을 위해 필요한 고전력 조사와 양립가능한 금속의 열적 특성으로서 금속 Mo 타겟이 사용되어야 한다. 고전력 조사를 허용하고 충분한 구조적 안정성을 유지하기 위하여, 고농도(enriched) 100Mo 분말이 고체 구조체로서 형성 또는 침착되어야 한다. 바람직하게, 새로운 금속겟은 (1) 높은 빔전류에서 최적의 프로톤을 포착하기에 충분한 두께를 갖는 타켓을 제작하는 능력이 있어야 하고(조사 에너지 및 타켓 각도에 의존하게 되는 요인), (2) 표적 지지체 타켓에 몰리브덴을 침착/부착하는 능력이 있어야 하고, (3) 타겟 제조 동안 고가의 고농도 몰리브덴을 상실하지 않아야 하고, (4) 고전력 조사하에서 충분한 열 제거를 제공하여야 하고, (5) 제작이 용이하고 다수의 타겟들의 동시 제작을 가능하게 하여야 한다.
일 실시예에서, 개시된 과정은 99 mTc 또는 94 mTc의 대규모 사이클로트론 생산에 적당한 동위원소가 풍부한 몰리브덴 금속 타킷을 리사이클링하는 것을 포함한다. 상기 과정은 몇 개의 보조 과정들로 이루어진 사이클이다. 도 1을 참조하면, 예시적인 과정은 몰리브덴 금속 타겟에 대전 입자를 조사(10)하여 테크네튬 금속을 생산하고, 몰리브덴의 조사 후 테크네튬 동위원소를 분리(20)하고, 몰리브덴 금속을 회수(30)하고, 몰리브덴 타겟을 개질(40)하여 추가의 조사 단계(10)에서 사용하는 것을 포함한다. 다음에, 이러한 과정은 반복될 수 있다. 조사 후, 금속 몰리브덴 금속은 최종 생성물이 원하는 몰리브덴산 암모늄의 간단한 정제를 가능하게 하도록 용해 및 분리되는 것이 바람직하다. 도 2를 참조하면, 테크네튬 동위원소를 분리(20)하는 것은 몰리브덴 타겟을 산화적으로 용해(22)하여 이를 타겟 지지판으로부터 제거한 다음, 테크네튬 동위원소를 여러 수단을 통해 분리(24)함으로써 달성하는 것이 바람직하다. 벌크 몰리브덴산염으로부터 과테크네튬염의 분리 방법의 예들은 예를 들어, 알려진 액-액 추출, 이온 교환 크로마토그래피, 수성 이염기성 교환 크로마토그래피, ABEC™ 또는 전기화학적 방법을 이용하여 달성될 수 있다. 또한, 벌크 몰리브덴으로부터 테크네튬의 분리를 위한 승화 기반 방법들이 알려져 있는데, 이러한 방법들도 테크네튬의 효율적인 추출 전에 몰리브덴을 산화물 형태로 유지하는 것을 필요로 한다. ABEC 또는 다른 방법을 이용한 방사성 테크네슘의 분리 전에, 몰리브덴 금속은 몰리브덴산염으로 우선 산화되어야 한다. 본 발명에서, 다른 형태도 가능할 수 있었지만 이러한 몰리브덴산 암모늄이 전략적으로 선택되었다. 테크네튬 추출 후, 몰리브덴산 암모늄을 분리하고 이를 몰리브덴 금속으로 환원시키는 추가의 단계(30)가 있다. 도 3에서 도시한 바와 같이, 몰리브덴산염으로부터 몰리브덴을 회수하는 과정은 몰리브덴산 암모늄 용액을 동결건조(32)하여 휘발성 염 및 물을 제거하고, 건조 및 정제된 몰리브덴산 암모늄을 예를 들어 환원 분위기에서 가열(34)하는 것을 포함한다. 도 4에서 도시한 바와 같이, 다음에 회수한 몰리브덴은 예를 들어 압착(42) 또는 소결을 통해 개질(40)(예를 들어, 펠릿의 치밀화는 1600 ℃의 온도에서 환원 분위기하에 압착 몰리브덴 금속 분말을 가열함으로써 일어날 수 있다)한 다음, 표적 지지체에 본딩(46)시킨다. 예를 들어, 생성된 몰리브덴 펠릿은 탄탈 소결 지지판으로부터 제거된 다음, 진공하에 펠릿에 열 및 압력을 인가함으로써 알루미늄 또는 구리 또는 다른 적당한 타겟 지지체에 본딩될 수 있다.
100Mo→ 99Mo→ 99 mTc 과정에 대한 타겟이 알려져 있는데, 99 mTc가 승화를 통해 100Mo로부터 분리된다. 승화 방법을 통한 벌크 몰리브덴으로부터 방사 테크네튬의 분리는 잘 설명되어 왔고 여러 변형 방법을 포함한다. 상기 승화는 몰리브덴이 몰리브덴산염과 같은 산화물의 형태 존재하는 것을 필요로 한다. 가장 일반적으로, 타겟은 석영관에서 제어된 산소 분위기에서 가열된다. 얻어지는 휘발성의 산화된 테크네튬 및 몰리브덴은 상기 관을 통해 흐른다(예를 들어, 기체의 첨가를 통해 및/는 자연 대류를 통해). 관 내의 온도 구배 및 테크네튬 종의 더욱 높은 증기압 때문에, 두 종이 석영 관 벽의 상이한 위치에 흡착됨에 따라 분리가 달성된다. 얻어지는 몰리브덴산염은 수소 분위기 하에서 >600 ℃에서 다시 몰리브덴 금속으로 환원된다. 98/99Mo(98Mo의 중성자 활성화)로부터 99 mTc 및 94Mo으로부터 94 mTc의 분리를 위한 승화가 널리 보고되어 왔다. 100Mo에 대하여 논의되어 왔지만, 실험 데이터의 양은 제한적이다.
예시적인 실시예는 고농도의 100Mo 타겟을 이용한 99 mTc의 생산에 초점을 두고있지만, 사용된 과정의 특성 및 재료(즉, 동일 금속의 서로 다른 동위원소 풍부 시편들)의 특성 때문에, 개시된 방법은 의료용 94 mTc 동위원소와 같은 원하는 테크네튬 동위원소를 생산(고농도의 94Mo 타겟을 이용하여)하는 목적을 위해 고농도의 몰리브덴 금속 타겟에 대전 입자 빔이 조사되는 임의의 경우에 적용될 수 있는 것으로 확실히 예상된다. 또한, 상기 방법이 저농도(non-enriched) 몰리브덴에도 적용될 수 있으나, 천연 존재비의 몰리브덴(natMo)은 아주 값싸기 때문에 저농도(즉, 천연 존재비)의 몰리브덴이 사용되는 경우 상기 사이클을 따를 필요가 없고, 따라서 현재의 경제적 상태하에서는 리사이클링하는 것에 대한 비용의 이점이 없다.
산화몰리브덴이 아닌 금속 몰리브덴 타겟의 사용을 선택한 이유는 이들은 아주 더 높은 빔 전류를 견디므로, 아주 더 많은 양의 원하는 테크네튬 제품의 생산이 가능하기 때문이다.산화 몰리브덴과 다르게, 금속 몰리브덴을 사용하는 것은 그 금속을 회수하기 위한 정제 및 처리를 필요로 하는데, 이는 과테크네튬산염 회수를 위한 산화물로 전환되기 때문이다. 또한, 상기 금속은 사이클로트론 타겟 어셈블리와 양립가능하도록 추가로 처리되는 분말 형태로 구입 또는 회수된다. 몰리브덴 금속으로부터 물리브덴 사이클로트론 타겟을 제작하는데 사용하기 위한 몇몇 방법들이 평가되었다.
한 가지 선택방법은 몰리브덴 금속 분말을 타겟 지지판내로 압착하는 것이다. 이러한 방법은 제조가 용이하지만 두 가지 문제점이 있다. 첫째, 분말 그레인이 서로 양호한 열적 접촉을 갖는 것이 확보되지 않는다. 따라서, 몰리브덴 타겟이 조사 동안 이의 건전성(integrity)을 유지할 수 없다. 둘째, 분말은 안정하지만, 주변으로 이동, 운반 또는 충돌된 후 이의 건전성을 유지하지 못할 가능성이 있다. 따라서, 조사 후 고방사능 타겟 물질의 상실의 염려가 있을 수 있다. 그러나, 이송 동안 표적 물질 상실의 문제는 커버 호일의 첨가를 통해 완화될 수 있다. 따라서, 제조가 용이하게 되고 이송 동안 더욱 좋은 강도가 제공된다. 그러나, 커버 호일을 사용하면, 냉각이 더욱 복잡해지고, 그레인들 사이의 열접촉이 불량해 지고, 타겟이 방사성이 있으므로 호일이 멀리 제거되어야 하기 때문에 후처리의 어려움이 증가한다. 실험적으로, 본 발명자들은 압착 몰리브덴 타겟에 조사하였지만, 커버 호일은 사용하지 않았다. 압착 조건에 관하여, 본 발명자들은 소량의 분말을 첨가하고, 약간 더 많은 양의 분말을 첨가하고, 원하는 질량의 분말이 압착될 때까지 압착하는 등의 시도를 했다. 그렇지 않으면, 본 발명자들은 모든 분말을 동시에 압착했다. 단일의 "동시" 방법은 다수의 압착 단계보다 탁월한 결과를 제공했다. 또한, 고농도의 금속 몰리브덴 호일 타겟을 사용하는 것도 가능하다(이는 운송 동안 최상의 강도를 갖고 양호한 열적 성능을 갖기 때문에). 몰리브덴 호일계의 경우 타겟 지지판이 필요하지 않기 때문에, 판 오염의 염려가 없다.
자연 존재비의 몰리브덴 호일에의 조사가 수행되었으나, 고농도의 몰리브덴 호일은 필요한 두께로 상업적으로 입수가능한 것이 아니다. 타겟의 제조를 위한 또 다른 선택방법은 몰리브덴을 용해시켜서, 운반 동안 타겟의 강도를 증가시키고 몰리브덴에 더욱 좋은 열적 특성을 제공하는 것이다. 본 발명자들은 용융을 e-빔 용융을 통해 탄탈로 이루어진 타켓 지지판상에 몰리브덴을 용융시키기 위한 시도를 했다. 그러나, 몰리브덴의 높은 용융점 때문에, 정교한 온도 제어가 필요했고, 타겟 지지판 재료의 선택은 고전류 조사와 양립할 수 있는 양호한 활성화 또는 열적 특성을 반드시 갖지 않는 고융점의 것들로 제한되었다. 필요한 제어를 달성할 수 없기 때문에, 이러한 방법을 이용한 타겟 제조는 성공적이지 않았다. 이러한 방법에서 성공이 확인되는 경우에도, 이러한 방법에서의 한 가지 문제는 타겟을 대규모로 생산하는데 있어서의 시간 및 효율이고, 많은 타켓들이 동시에 실시될 수 있는 지가 의문시된다. 타겟 제조를 위한 더 좋은 방법은 소결인 것으로 확인되었다. 소결은 밤새 수행될 수 있고, 약간의 사용자의 개입을 필요로 하고(즉, 이를 작동 개시하고 아침에 시료를 수집한다), 많은 타겟을 실시하는 능력을 제공한다(현재까지 본 발명자들은 7개를 동시에 소결했지만, 몇 개 더 많이 소결할 수 있다). 다른 한편으로, 용융은 더욱 높은 수준의 제어, 모니터링 및 제조를 포함하는 것으로 보이고, 사용된 시스템에 따라 용이하게 규모가 조절될 수 없다.
운반 강도 및 조사 건전성의 사항을 고려하여, 본 발명자들은 개선된 강도 및 열적 접촉을 갖는 타겟 디자인을 원했다. 이를 위하여, 본 발명자들은 소결을 조사했다. 소결은 분말 그래인들이 조밀하게 되는 방법이다(그 물질의 융점이 달성되지 않았지만). 이를 위하여, 본 발명자들은 타겟을 고융점의 물질내로 압착했다(본 발명자들은 탄탈을 사용했지만, 높은 융점(>1600 ℃)의 다른 비활성 물질도 사용될 수 있었다). 몰리브덴 금속의 고체 펠릿을 제조하기 위하여 타겟은 환원 분위기(본 발명자들은 1600 ℃에서 H2 분위기를 사용했다)하에서 가열되는 것이 바람직하다. 얻어지는 예시적인 펠릿의 휨을 방지하기 위하여, 소결 동안 캡(cap)의 사용은 평평한 몰리브덴 펠릿이 형성되도록 하는데 필수적인 것으로 확인되었다. 소결된 금속 몰리브덴 펠릿은 소결 과정 동안 소결 지지판에 부착하는 것으로 확인되지 않지만, 조사 목적의 타겟 지지판에 펠릿을 본딩하기 위하여 본딩 단계가 실시될 수 있다. 압착된(소결되지 않은) 분말의 경우와 비교하여, 얻어지는 소결 및 본딩된 타켓은 운반 동안 증가된 강도를 가졌고 몰리브덴 금속과 타겟 지지판 사이의 열적 접촉이 개선되었다. 또한, 넓은 선택 범위의 타겟 지지판 재료도 사용될 수 있다. 소결을 통한 제조는 약간의 시간이 걸리지만, 많은 타겟을 동시에 제조할 수 있다.
초기의 소결 최적화 연구는 natMo를 이용하여 수행되었다. 상업적으로 이용가능한 natMo (Aldrich사, > 99.9% 금속 기준)를 이용하거나 [natMo]-몰리브덴산 암모늄의 수소 환원으로부터 몰리브덴/탄탈 어셈블리를 제조했다. 상업적으로 입수가능한 금속 100Mo(Trace Sciences International사)으로부터 고농도의 타겟을 제조했다: 100Mo (97.39 %), 98Mo (2.58 %), 97Mo (0.01 %), 96Mo (0.005 %), 95Mo (0.005 %), 94Mo (0.005 %), 및 92Mo (0.005 %). 원하는 양의 몰리브덴 금속 분말(300 내지 350 mg)을, 탄탈 소결 지지판의 0.5 cm x 1.0 cm x 0.1 cm (semi-minor x semi-major x depth) 치수의 타원형 웰(well)에 장입하고 단단한 스틸 다이를 이용하여 유압식으로 압착했다. 몰리브덴/탄탈 어셈블리를 Carbolite TZF 16/610 퍼니스에 장입한 수, 그 몰리브덴을 750-1000 sccm의 공칭 유속(최종의 고농도 100Mo 펠릿의 경우 750 sccm이 사용되었음)에서 수소 분위기(UHP, 5.0)하에 하기의 온도 조절 파라미터(표 1)를 이용하여 가열했다.
몰리브덴 금속 펠릿의 소결에 사용된 프로그램된 온도 프로필
단계 온도 범위(℃) 프로그램된 온도 속도(℃/분)
1 25 → 600 5
2 600 (유지 x 1 시간) 0
3 600 → 1000 5
4 1000 (유지 x 1 시간) 0
5 1000 → 1600 5
6 1600 (유지 x 1 시간) 0
7 1600 → 25 -5
표 1의 단계 2 및 4가 소결에 반드시 필요한 것은 아니지만, 이러한 단계는 소결 전 미량의 산화물을 환원시키기 위한 시도로서 추가되었다. 이러한 유지 시간이 요구되는 정도는 알려지지 않았지만, 실험을 통해 쉽게 결정될 수 있다. 타원형의 소결된 금속 몰리브덴 펠릿은 최초 타겟 형상으로부터 크기가 감소된다. 그 이유는 질량 손실(<2%의 대표적인 손실이 기록됨)때문이 아니다. 실제로, 그 크기의 감소는 밀도의 증가 때문이다. 소결을 통해 확인된 이점들 중 하나는 얻어지는 펠릿이 소결 과정 동안 탄탈 지지체에 부착하지 않는다는 것이다. 이는 펠릿이 제거되어, 조사 단계에 더욱 적합할 수 있는 상이한 재료로 제작된 타겟 지지판내로 장입될 수 있기 때문에 유익한 것이다. 탄탈 외에도, 소결 동안 펠릿을 지지하는 양호한 후보물질인 다른 고온 펠릿도 타겟에 조사할 때 바람직하게 되는 특성들을 반드시 갖는 것은 아니다. 반대로, 조사에 아주 적합한 재료가 소결에 필요한 고온과 양립할 수 있는 융점을 반드시 갖는 것은 아니다(예를 들어 Al 및 Cu). 금속 몰리브덴 분말 그레인들 사이의 우수한 접촉이 관찰된다. 소결이 펠릿 도처에서(즉, 표면 만이 아님) 일어나도록 하기 위하여, 소결된 펠릿을 둘로 파쇄하고 가장자리에서의 SEM 이미지를 얻고 펠릿 도처의 소결을 관찰했다. 본 연구에서는, 93% 이하의 펠릿 밀도가 관찰되었고, 소결 이후의 질량 손실은 일반적으로 2% 미만이었다.
탄탈은 높은 융점을 갖고 소결 조건하에서 화학적으로 비활성이기 때문에 소결 과정 동안의 몰리브덴 지지체로 선택되었다. 다름 금속(예를 들어, Ti, Pt, Zr, Cr, V, h, Hf, Ru, Ir, Nb, Os 또는 알루미나, 지르코니아, 흑연 등과 같은 물질을 포함하나 이에 제한되지 않음)이 몰리브덴 지지체로 선택될 수 있었으나, 텅스텐의 미량의 오염물의 프로톤 활성화는 레늄을 산출하게 되기 때문에 타겟 제조의 임의의 지점에서도 텡스텐은 사용하지 않는 것이 바람직하다. 테크네튬과의 화학적 유사성 때문에, 임의의 오염물인 레늄은 최종 99 mTc 정제에 대한 복잡성을 추가하게 된다.
본 발명자들의 초기의 natMo 연구 동안에 발생한 한 가지 중요한 도전과제는 소결된 펠릿이 두드러지게 휘었다는 것이다. 이는 평평한 몰리브덴 펠릿이 바람직하기 때문에 이후의 필요한 본딩 단계의 측면에서 문제가 되었다. 도 5에서 도시한 바와 같이, 몰리브덴에 대한 추가의 질량 및 구조적인 지지를 제공하기 위하여 소결 과정 동안 몰리브덴(54)의 상부에 2 mm 두께의 캡(50)을 위치시켰다. 상기 캡(50)은 Ta, Ti, Pt, Zr, Cr, V, Rh, Hf, Ru, Ir, Nb, Os, 알루미나, 지르코니아 및 흑연 또는 다른 적당한 재료들 중 하나 이상으로 이루어질 수 있다. 상기 타원형 캡(50)은 탄탈 지지체(52)에 형성된 0.5 cm x 1.0 cm 반축(semi-axes) 탄탈 웰(56)로 수(male) 절단했다. 이러한 소량의 추가의 질량은 몰리브덴 펠릿의 임의의 두드러진 휨을 제거하는데 충분한 것으로 확인되었다. 몰리브덴 펠릿이 형성된 후, 소결 지지체로부터 제거한 다음, 타겟 지지판에 본딩한다. 또한, 스테아르산 아연 또는 바인더와 같은 다른 물질의 첨가, 젖은 수소 및 진공의 사용, 온도 및 소결 온도에 대한 여러 가지 변경과 같은, 소결 공정을 개선하기 위한 알려진 기법들을 사용할 수도 있다.
금속 몰리브덴 펠릿이 본딩되는 타겟 지지판의 재료 선택을 고려하여, 본 발명자들은 몰리브덴이 알루미늄 판 외에도 구리판(직접 본딩이 가능할 수도 있지만, 중재적인 알루미늄 호일의 사용을 통해 간접적으로)에도 본딩될 수 있는 것을 확인했다. 그러나, Ag, Pt, Au, Ta, Ti, V, Ni, Zn, Zr, Nb, Ru, Rh, Pd 및 Ir 중 하나 이상과 같은 임의의 적당한 지지 물질을 사용할 수 있다. 펠릿을 본딩하기 위하여, 승온(예를 들어, 400 내지 500 ℃)에서 압력이 인가될 수 있다. 진공이 필요한 지는 여전히 알려지지 않았으나, 실험은 진공(5xlO-4Torr)에서 수행되었다. 통상적인 실험을 통해, 사용되는 지지판 재료에 따라 본딩을 위한 최적 압력, 온도 및 분위기를 결정할 수 있다.
일 실시예에서, 도 8을 참조하면, 타겟 지지판(60)은 6061 알루미늄으로 제작했다. 알루미늄은 최소로 활성화되고, 용이하게 가공되고, 값싸고(따라서, 판이 재사용될 필요가 없음), 적당한 열전도율을 갖고, 본 발명자들이 99 mTc 추출을 위해 실시한 용해계(즉, 과산화수소를 통한 용해 후 탄산암모늄을 이용한 염기성화)에 대해 불활성이기 때문에 선택되었다. 탄탈 판과 크기가 동일한 타원형 웰(62)외에도, o-링 홈(64) (즉, 조사 동안 헬륨 냉각을 유지하기 위한)이 알루미늄 판 내로 가공되었다. 알루미늄 상에 몰리브덴을 본딩하기 전에, 알루미늄 판을 ~50 mL의 29-32% w/w H202 (Alfa Aesar사, ACS Grade) 및 ~150 mL의 70% HN03 (Sigma-Aldrich사, ACS Grade)에 밤새 침적시켜서 세정했다.
알루미늄에 몰리브덴을 본딩하기 위하여, 본 발명자들은 진공 분위기 하에서 열 및 압착력의 인가를 선택했다. 이를 위하여, 몰리브덴 펠릿(54)을 알루미늄 지지판(60)상의 웰(62)에 장입했다. 몰리브덴은 상기 웰의 상부 아래에 위치하므로, 압력을 인가하는 목적을 위해, 전술한 탄탈 캡(50)들 중 하나를 몰리브덴의 상부에 위치시켰다(즉, 몰리브덴은 탄탈 캡(50)과 알루미늄 타겟 지지판(60)의 사이에 개재되었다). 다음에, 이러한 개재된 몰리브덴 어셈블리를 앨버타 대학의 마이크로 및 나노제작 연구실(NanoFab, Edmonton, AB)에 위치한 ELAN CB6L (SUSS MicroTec) 웨이퍼 본딩 시스템에 로딩했다.
알루미늄에의 몰리브덴의 본딩은 챔버를 5 x 10-4 Torr까지 비우고, 상기 샌드위치 구조에 1500 N의 압착력을 인가하고, 상부 및 바닥부 가열 요소 모두를 400 ℃까지 가열함으로써 달성되었다. 몰리브덴의 산화를 피하기 위하여, 챔버가 밴트(vent)되고 인가된 힘이 방출되기 전에 가열 요소를 300 ℃까지 냉각시켰다. 대표적인 온도/챔버 진공/압착 사이클이 도 6에서 도시되어 있다. 본딩된 Mo-Al-Cu의 예가 도 7에서 도시되어 있다.
최대 시스템 파라미터(즉, 500 ℃ 및 8800 N)를 이용하여 높여진 온도 및 압력 조건을 시도했지만, 이러한 시도는 알루미늄 타겟 판이 본딩 시스템의 더욱 낮은 가열 요소에 직접 본딩되기 때문에 문제가 있는 것으로 확인되었다. 이러한 이유 때문에, 모든 추가의 본딩 연구는 본딩 시스템과 알루미늄 판 사이의 적소에서 추가의 3 mm 보호 강재 판을 이용하여 수행했다.
전체 3 개의 natMo 및 3개의 100Mo 타겟을 전술한 바와 같이 본딩했다. 밀착력/구조적 안정성을 확인하기 위하여, 세 개의 natMo 타겟을 약 1.5 m의 높이로부터 지면상에 낙하시켰다. 세 개의 타겟 중 2개는 부착된 채로 유지되었고, 제3 타겟에서 분리의 이유는 알지 못했다. 나머지 natMo 본딩 펠릿중 하나는 550 ℃까지 미리 설정된 열판에 90 초간 위치시킨 다음, 즉시 제거하고, 액상 질소에 침적한 다음, 약 1.5 m의 높이로부터 다시 낙하시켜서 시험했다. 몰리브덴의 표면상의 산화(즉, 공기중에서의 가열에 의한)의 증거는 차치하고, 타켓은 그대로 남아있었다. 100Mo 타겟은 낙하시키지 않았다.
이러한 방법으로 제조한 고농도의 100Mo 타겟은 조사 후 구조적 안정성을 유지한 것으로 확인되었다. 알루미늄 타겟 판에 펠릿을 하나씩 본딩했지만, 규모 증대의 목적을 위해 한꺼번에 많은 타겟들의 동시적 본딩이 가능하도록 장비를 채택하는 것이 가능하다.
두 개의 나머지 natMo 소결/본딩 판 및 세 개의 100Mo 소결/본딩 판들에 대한 시험 조사(irradiation)를 수행했다. 모든 타겟은 빔에 대하여 30도의 각도로 배향하였고, 조사는 Edmonton PET Centre (Edmonton, AB)에 위치한 가변 에너지TR 19/9 Cyclotron(Advanced Cyclotron Systems Inc., Richmond, BC), at the Edmonton PET Centre (Edmonton, AB)에서 수행했다. 조사 조건의 요약이 하기 표 2에서 보여진다.
본 연구에서 제조한 natMo 및 100Mo에 대한 조사 조건
시료 재료 Mo 타겟 질량(mg) 에너지
(MeV)		 작동 전류(ｕA) 통합 전/류(ｕA/분) 평균 전류 (ｕA) 조사 길이(분)
1 natMO ~350 17.5 95 972 49 20
2 natMO ~350 17.5 80 1500 71 21
3 100MO ~300 18.5 80 25551 71 360
4 100MO ~300 18.5 80 25002 69 360
5 100MO ~300 18.5 45 14750 41 360
타켓에 대한 최대 빔을 확보하기 위하여(예를 들어, 타겟의 헬륨 냉각 어셈블리에 대한 빔을 손실하지 않음), 열전대를 타겟의 헬륨 냉각부에 고정하고 조사 동안 실시간으로 모니터했다. 헬륨 어셈블리에 대한 온도를 최소화하고자 노력했다(온도는 대표적으로 80 ℃ 아래로 유지했다). 이러한 최적화는 유의한 빔 튜닝(beam tuning)(예를 들어, 때때로 1 시간 넘게)을 필요로 했고, 따라서, 표 2의 작동 전류는 평균 전류와 상당히 다른 것이 대부분이다.
조사 후, 소결된 natMo 타켓은 육안 검사에 앞서 긴 시간 동안 방치하여 붕괴시켰다. 몰리브덴의 표면상에서 산화의 증거가 확인되었지만, 시료 2에 대한 질량 손실을 평가한 결과(표 2), 조사 후 유의한 질량 손실이 관찰되지 않았다(m초기 = 4.6417 g; m최종 = 4.6418 g).
공기 작동식 해제 기구를 이용하여 타겟을 납 용기내로 멀리 낙하시킴으로써 100Mo 타겟을 제거했다(대표적으로 30-45 분의 후-EOB). 낙하한 거리는 약 10 cm 였고, 이러한 과정 동안 모든 타겟은 그대로 유지되었다. 차폐된 용기를 뜨거운 셀에 옮기고, 타겟을 즉시 처리하여 [99 mTc]Tc04 -를 추출했다.
본 연구에서 조사된 100Mo 타겟의 경우, [99 mTc]Tc04-는, 기존의 이염기성 추출 크로마토그래피(ABEC) 기술을 적용하기에 적합한 Bioscan Reform Plus 모듈을 이용하여 추출했다. 모든 세 배치(batch)의 경우, 1 큐리(Curie) 이상의 99 mTc (수집된 비붕괴)의 성공적인 회수가 보고된다(즉, 60.5 GBq, 51.9 GBq, 및 44.7 GBq). 이러한 시스템에서는 30 분의 대표적인 추출 시간이 기록된다. EOB와 최종 99 mTc 활성의 분석 사이의 시간은, 타겟이 제거 전 약 30 내지 45분간 붕괴되도록 방치되었기 때문에 101 내지 136분의 사이에서 변화했다. 추출된 [99 mTc]Tc04 -를 평가한 결과, 본 발명자들은 Al3 + 농도, pH 및 방사화학적 순도가 모두 USP 한계(US Pharmacopeia, 2011) 내에 있다는 것을 확인했다. 94 gTc, 95 mTc, 95 gTc, 96 gTc 및 97mTc로부터의 결과물을 평가한 후, 99 mTc의 방사핵적 순도는 EOB시 99.9%를 초과했다. 표지된 MDP의 방사화학적 순도는 표지 후 24 시간까지 98% 초과인 것으로 확인되었다.
4.8 GBq/μΑ와 비교하여 추출 전 및 추출 후에 수행한 분석에 기반한 이론적 포화 수율(%)
시료 추출전 수율(%) 추출후 수율(%)
3 57 46
4 54 38
5 66 55
회수 수율 및 이론적 99 mTc 수율 사이의 비교 결과(표 3), 화학적 추출 시스템의 최적화(예를 들어, 수지 질량, 유속 등)의 최적화로부터 개선이 얻어질 수 있었다. 더욱 소형이고 효율적인 시스템은 증발하는 과산화물/수증기를 포착하므로 용해 단계 동안 테크네튬의 손실을 회피하게 된다. 소결 후 밀도 증가로 인한 펠릿 크기를 감소로 인해 과도한 크기의 몰리브덴 타켓 펠릿을 생성하고 타겟 시스템의 헬륨 냉각 어셈블리에서의 빔의 임의의 손실(온도 모니터링을 통해 이러한 손실을 최소화하기 위한 노력에도 불구하고)을 감소시키면, 99 mTc의 회수 수율이 증가한다.
본 발명자들은 상기 제안된 소결된 타겟 제조 방법을 이용하여 큐리 량의 고품질 [99 mTc]Tc04 -를 성공적으로 제조했다. 1 kW 초과의 빔 전력에 대한 이러한 새로이 개발된 타겟의 성공적인 조사가 보고되고, 타겟은 조사후 양호한 구조적 안정성을 유지한 것으로 확인되었다(즉, 원격/자동 타겟 회수가 가능함). 이러한 타겟의 조사후, 변형된 자동식 합성 모듈을 따라, 큐리 량의 고품질 99 mTc를 추출했다. 에전의 94 mTc 고농도 몰리브덴 표적화 시스템이 일반적으로 5 μΑ 정도의 조사 전류로 제한되었다는 것을 고려하면, 상기 제안된 방법(몇 개의 타겟을 동시에 제조할 수 있음)은 99 mTc의 대규모 사이클로트론 생산을 달성하는 것에 크게 진일보한 단계이다.
바람직하게, 타겟 판 금속은 조사 동안 열전도성이 있어야 하고, 화학적으로 불활성이어야 하고, 프로톤 빔 또는 다른 입자 빔에 의해 활성화되지 않거나 미흡하게 활성화되어야 한다. 몰리브덴을 또 다른 금속의 타겟 판에 고정함으로서 타겟을 제조하는 경우, 타겟판은 용해 과정 동안 용해 조건에 영향받지 않는 것이 바람직하다. 용해 용액 자체를 통해 또는 타겟 판으로부터 용해 과정에 도입되는 임의의 이온은, 지속된 리사이클링 동안 급속히 축적될 수 있기 때문에 다음 타겟의 제조를 위한 몰리브덴의 회수에 앞서 제거되어야 한다. 또한, 금속 이온 오염물은 조사과정 동안 활성화되어 방사성 부산물을 발생할 수 있다.
타겟 판으로부터 몰리브덴을 용해시키기 위해 여러 용매 및 용매 조건을 사용할 수 있다. 몇몇의 용해 조건이 검사한 결과, 각각의 용해 조건은 고려되어야 하는 단점 및 고려사항을 갖는다. 예를 들어, 60 ℃에서 황산: 질산: 과산화수소(H202)의 1:2:1 혼합물을 사용하는 것은 다양한 종류의 타겟 판 재료, 특히 최대 열전도율을 갖는 두 금속, 즉 알루미늄 및 구리에 대하여 아주 부식성이 있고, 산염은 제거하기가 어렵다. 질산염은 제거될 수 있지만, 이는 99 mTc의 분리를 방해한다. 60 ℃의 6M 질산: H202의 3:1 혼합물은 알루미늄 타겟 판이 견딜 수 있고, 질산염은 제거될 수 있지만, 99 mTc의 분리를 방해한다. 60 ℃의 12% 차아염소산염 나트륨은 알루미늄 판 타겟이 견딜 수 있고, 그 염산염은 제거하기가 어렵고, 지연된 반응 시간이 요구된다. 본 발명자들은 알루미늄 타겟 판이 견딜 수 있는 과산화수소의 용액, 예를 들어 50 내지 60 ℃의 30% H202를 선택하고, 이온을 첨가하지 않고, 최종 용액의 온화한 산성을 탄산암모늄 또는 다른 적당한 염기로 중화하여, ABEC 시스템을 이용한 99 mTc의 분리를 촉진한다. 본원에 기재된 조건을 이용하면, 추가의 카운더 이온(예를 들어, 금속, 나트륨, 칼륨, 또는 염소)이 분리시 첨가되지 않고; 이러한 이온들은 위에서 기재한 예전에 개시된 방법의 경우와 같이 일단 도입되면 제거하기가 어렵고, 원하는 테크네튬 및 몰리브덴으로부터 이러한 추가의 불순물을 효율적으로 제거하기 위하여 추가의 정제 단계가 요구된다. 본 개시의 분리 공정은 탄산염 이외에 추가된 이온이 없는 몰리브덴산염의 용액을 발생하기 때문에, 최종 몰리브덴산 암모늄 함유 분획들은 동결 건조되어 임의의 추가의 정제 단계없이 몰리브덴산 암모늄을 분리할 수 있다. 50 내지 60 ℃의 30% H202를 사용하는 것이 명백히 탁월하므로 바람직하다. 그러나, 당업자에게 알려지고 쉽게 개발될 수 있는 바와 같이 다른 용매 및 조건도 몇몇 실시예에서 사용될 수 있다.
조사된 타겟의 용해의 실시예 1: 100Mo의 조사후, 그 조사된 타겟 판을 60 ℃로 설정된 열판 상의 비이커에 위치시켰다. 원격 조정기의 사용을 통해, ~10 mL의 29-32% w/w H202 (Alfa Aesar사, ACS Grade)의 단게적 첨가를 통해 몰리브덴을 용해시긴 다음, 2mL의 3M (NH4)2C03의 첨가를 통해 염기성화했다. 그 염기성화된 용액을 밀폐된 20 mL 바이알에 옮기고, 그 용해 비이커를 8 mL의 3M (NH4)2C03로 세정하고 밀폐 바이알에 첨가했다. 추가의 처리 전에 그 바이알의 활성을 평가했다(99 mTc 세팅[즉, Calibration # 079], CRC-15PET dose calibrator).
조사된 타겟의 용해의 실시예 2: 압착된 금속 몰리브덴 타겟을 비이커에서 50 내지 60 ℃로 5 분간 가열하여 용해시킨 다음, 5 mL의 신선한 29-32% w/w H202 (Alfa Aesar사, ACS Grade)를 첨가했다. 그 H202를 교반 없이 5 분간 반응시킨 다음, 1 mL의 3M (NH4)2C03(Alfa Aesar사, ACS Grade)를 첨가하여 그 용액을 염기성화했다. 약 l 내지 2 분 후 그 용액이 암적색이 아니라 담황색이라는 것을 육안으로 확인한 후, 그 용액을 열로부터 제거하고 약 1 분간 방치했다. 낮은 과산화 수소 농도에서는 황색 디퍼옥소몰리브데이트 종이 형성되지만, 아주 과량의 과산화수소는 적갈색 테트라퍼옥소몰리브데이트 종을 형성하는 것으로 보고되어 있기 때문에, 본 발명자들은 관찰된 색상 변화가 과량의 과산화수소의 분해 때문이라고 생각했다. 다음에, 그 용액을 1 mL의 3M (NH4)2C03)가 채워진 1개 말단의 30 mL 주사기에 주입했다. 다음에, 용해 비이커를 5 mL의 0.5 M (NH4)2C03로 세정하고 상기 30 mL 주시기에 주입했다.
몰리브덴 및 테크네튬의 산화적 용해 후, 그 물질들은 용액 상태에 있고, 알려진 ABEC (또는 다른 방법)을 통해 몰리브덴산염으로부터 과테크네톤산염이 제거될 수 있다. 테크네튬 추출 후, 몰리브덴산염은 동결 건조를 통해 분리될 수 있다. 상기 용해 과정은 용액이 산성이 되게 하므로, 그 용액을 (NH4)2C03를 이용하여 염기성화했다. (NH4)2C03 염은 두 가지 이유에서 선택되었다. 첫째, ABEC 수지와 양립가능한 이상 형성 음이온(예를 들어, C03 2 -)을 선택하는 것이 중요하다. 둘째, 100Mo의 리사이클링에 도움이 되는 99 mTc 추출 방법을 개발하는데 있어서, 본 발명자들은 몰리브덴산 암모늄의 증발 정제를 촉진하기 위하여 용질을 비휘발성 염으로 제한했다.
알려져 있는 바와 같이, ABEC 수지는 이염기성을 나타내는 강한 이온성의 여용액으로부터 전하 및 크기에 기반하여 이온 종들의 사이를 구별할 수 있다. 과테크네튬산염 및 몰리브덴산염 이온의 염은 ABEC 수지 상에서의 과테크네톤산염 이온의 선택적인 체류로 인해 강한 이온성의 용액으로부터 분리될 수 있는 것으로 확인되었다. 다음에, 상기 과테크네톤산염은 물로 세척하여 수지를 제거한다.
타켓 처리에 대한 두 독립적인 세트의 실험을 수행했다. 한 세트의 실험은 표 2에서 나타낸 고전류의 소결된 타겟의 조사를 필요로 했다. 이러한 고전류 조사의 목적은 소결된 타겟의 열적 성능을 평가하고 큐리 량의 99 mTc를 생산하기 위해서였다. 제 2 세트의 조사는 몰리브덴산염의 분리, 환원 및 리사이클링을 상세히 검토하면서 제한된 양만의 99 mTc를 생산하기 위한 목적으로 수행되었다. 후지 세트의 실험의 경우, 압착된 몰리브덴 금속 타겟이 사용되었고, 14.3 MeV의 공칭 프로톤 추출 에너지가 알루미늄 분해기를 이용하여 12.1 MeV로 감소되었다. 99Mo 및 100Mo는 화학적으로 분리될 수 있으므로, 12 MeV의 조사는 조사 후 몇 주내에(즉, 오염물 99Mo의 붕괴를 제한) 분리된 몰리브덴의 운반(환원을 위해)을 가능하게 했다. 조사 전류를 검증하기 위하여, 모든 조사의 경우 티타늄 모니터 호일을 배치했다. 이러한 구성을 통해, 100Mo는 ~6.5 MeV의 프로톤 출구 에너지(즉, 100Mo(p,2n)99mTc 반응 한계값 보다 아주 아래)를 달성하기에 충분히 두꺼웠다. 이러한 두 번째 세트에 대한 조사 조건은 하기 표 4에서 보여진다.
새롭고(N) 리사이클링된(R) 100Mo 금속 타겟에 대한 조사 조건
시료명 조사 선류(μA) 조사 시긴(분) 100Mo의 질량(mg)
1-N 20 80 186
2-N 20 79 175
3-N 30 72 182
4-N 20 80 175
평균: 180 ± 5
1-R 20 80 174
2-R 30 60 177
3-R 25 80 178
평균: 176 ± 2
고전류의 소결된 타겟 세트의 실험 및 상세한 리사이클링 세트의 실험의 경우, 과테크네톤산염의 분리를 위해 ABEC 추출 과정을 실시했다. 고전류 조사에 의해 부여된 높은 방사량으로 인해, 본 발명자들은 자동식 Bioscan Reform Plus 모듈을 이용하여 99 mTc의 추출(예전에는 수동)을 수행했다.
조사된 타겟으로부터 99 mTc 분리의 실시예 1: 과산화수소 용해 및 표 2에서 나타낸 100Mo 타겟 조사의 (NH4)2C03를 이용한 염기성화 후, 용해된 타겟 용액을, 알려진 이염기성 추출 크로마토그래피 시스템(예를 들어, 미국특허 5,603,834호에 개시된 바와 같은) 및 [99 mTc]Tc04 -의 추출을 위해 변형시킨 자동식 Bioscan Reform Plus 모듈을 이용하여 정제했다. 이러한 모듈을 이용하여, 용해된 용액을 500 mg의 100-200 매시 ABEC-2000 수지의 칼럼(Eichrom)에 통과시키고, 과테크네튬산염을 유지시켰다. 다음에, 상기 칼럼을 1 mL의 3 M 탄산암모늄 용액으로 세척하여 잔류 몰리브덴산염을 제거한 다음, 3 mL의 1 M 탄산나트륨 용액으로 세척했다. 과테크네튬산염의 용리를 방지하기 위해 높은 염 농도가 필요했다. ABEC 칼럼을 10 mL의 멸균수로 세척하여 과테크네튬산염을 제거하고, 얻어지는 용액을 강한 양성자 교환 수지(All-Tech)에 통과시켜서 pH를 허용가능한 수준으로 감소시켰다. 분리에 앞서 멸균수를 이용하여 탄산암모늄(Alfa Aesar, ACS Grade) 및 탄산나트륨(Fisher Scientific, ACS Grade) 용액을 제조했다. 칼럼의 컨디셔닝은 ABEC를 20 mL의 3 M 탄산타트륨으로 세척하고 SCX를 10 mL의 멸균수로 세척하는 것을 포함했다. 이러한 고전류 조사로부터의 용리된 [99 mTc]Tc04 -의 활성은 검량기(dose calibrator)를 이용하여 분석했다. 다음에, [99 mTc]Tc04 -를 오린트리카르복시산 스팟 테스트(spot test)를 이용하여 Al3 + 농도, 비색 스팟 테스트를 이용하여 pH, γ-선 분광분석법을 통해 방사핵종 순도, 및 ITLC를 통해 방사화학적 활성을 평가했다. 또한, 수집한 [99 mTc]Tc04 -의 분획을 이용하여 MDP를 표지하여, 그 안정성을 ITLC로 평가했다.
조사된 타겟으로부터 99 mTc 분리의 실시예 2; 본 과정은 표 4에서 "새로운"으로 나타낸 시료에 대하여 수행되었다. 몰리브덴산염의 분리, 몰리브덴 금속으로의 환원, 및 이러한 리사이클링된 물질을 이용한 추가의 타겟의 제조 단계 후, 표 4에서 "리사이클링"으로 나타낸 시료에 대하여 테크네튬 분리를 다시 수행했다. 표 4에서 나타낸 100Mo 타겟 조사의 과산화물 용해 및 (NH4)2C03를 이용한 염기성화 후, 용해 및 산화된 타겟 용액을 도 9에서 나타낸 바와 같이 반전 30 mL 주사기(90)내로 로딩하여 테크네튬을 수동으로 추출했다. 다음에, 타겟 용액을 20 mL의 3M (NH4)2C03로 미리 조절한 484 ± 13 mg (리사이클된 100Mo의 경우 484 ± 2 mg) 100-200 매시 , ABEC-2000 수지(Eichrom)의 카트리지(94)상에서 3방향 밸브를 통해 조절했다. 각각의 분리를 위한 새로운 수지 카트리지를 제조했다. ABEC 수지는 [99mTc] 과테크네튬산염을 유지하지만, 고농도의 [100Mo] 몰리브덴산염은 초기의 높은 이온성 분획에 용리된다(96). 상기 라인 및 수지를 3M (NH4)2C03로 세척하여 100Mo 회수(96)를 최대화한 다음, 5 mL의 공기로 쓸어냈다. 그 몰리브덴산염 용리액을 수집하여 더욱더 리사이클링했다. 다음에, 수지 상의 잔류 암모니아를 3 mL 의 1M Na2C03 (Aldrich사, ACS Grade)를 이용한 용리(95, 97)를 통해 제거한 다음, 5 mL의 공기를 폐 바이알내로 주입했다. 과테크네튬산염이 용리되는 것을 방지하기 위하여 높은 염 농도가 필요했다. 끝으로, 7-10 mL의 18 ΜΩ-cm H20를 이용한 다음 5 mL의 공기를 이용하여 수지로부터 [99 mTc]과테크네튬산염을 용리(95, 99)하고, Chromafix® PS-H 강한 양이온 교환 (SCX) 카트리지 98 (10 mL 18 ΜΩ-cm H20로 미리 조절됨)에 통과시켜서 중화했다. 용해의 시작부터 최종 분리된 [99 mTc] 과테크네톤산염 용액까지의 공정 시간은 30분 미만이었다.
표 4에서 나타낸 바와 같은 타겟 조사 및 위에서 나타낸 바와 같이 99 mTc를 추출하기 위하여, 용해된 몰리브덴산염 용액 및 회수된 과테크네톤산염을 하가와 같이 추가로 처리 및 평가했다. 100Mo 수집 바이알로부터의 분취량을 방사핵종 불순물 분석을 위해 제거했다. 100Mo 회수를 최대화하기 위하여, 초기 타겟 용해 비이커를 10 mL의 0.5 M (NH4)2C03로 세정했다. 일차 100Mo 수집 바이알 및 추가의 10 10 mL의 용해 비이커 세정액을 갖는 바이알을 붕괴되도록 방치했다.
99 mTc의 분취량을 QC 평가를 위해 제거했다. 용리된 [99 mTc]Tc04 -의 활성을 분석한 다음, 방사화학 활성, Al3 + 농도(아우린트리카르복시산 스팟 테스트) 및 pH를 평가했다. 콜로이드 테크네튬을 실리카 겔 ITLC (0.9% 식염수)을 이용하여 평가하고, 유리 과테크네튬산염을 Whatman 31 ET 크로마토그래피 페이퍼(아세톤)를 이용하여 평가했다. 또한, 수집된 [99 mTc]Tc04 -의 분획을 이용하여 MDP를 표지했다(안정성을 ITLC를 통해 평가함). 나머지 99 mTc (약 1.5-2.5 GBq)를 추가의 방사 약학 표지 연구에 사용했다. 새로운(N=4)의 100Mo의 조사 후, 추출된 [99 mTc]Tc04 -는 5.0과 7.0 사이의 pH, >99% Tc04 -의 방사화학 순도 및 <2.5 μg/mL의 Al3 + 농도를 가졌다. 리사이클링(N=3) 100Mo의 조사 후, 추출된 [99 mTc]Tc04 -는 6.0과 6.5 사이의 pH, >99% Tc04 -의 방사화학 순도 및 <2.5 μg/mL의 Al3 + 농도를 가졌다. 미국약전(USP)의 과테크네튬산염 모노그래프(2011)에 나타낸 한계는 4.5와 7.5 사이의 pH, >95% Tc04 -의 방사화학 순도 및 <10 μg/mL의 Al3 + 농도이다. 모든 값들은 미국약전(USP)의 과테크네튬산염 모노그래프(2011)에 나타낸 한계치내에 있다.
100Mo 및 99 mTc 분취물(대표적으로 약 l 내지 20 μL)내의 상대 방사핵종 불순물은 HPGe 검출기(Ortec model GEM35P4-S)를 이용하여 γ-선 분광분석을 통해 측정했다. 세 개의 테크네튬 불순물에 다한 붕괴 검출 EOB 활성의 중량 평균을 평가했다(각각의 불순물은 전체 99 mTc 활성의 %로서 개별적으로 기록된다). 새롭고 리사이클링된 100Mo의 불순물들은 두 개의 표준 편차 내에서 일치한다. EOB에서 99 mTc 활성에 대한 94 gTc 불순물 활성의 비율은 새로운 100Mo의 경우 0.019 ± 0.002%(N=3, 표 4의 시료 2-N은 불시의 전력 중단으로 인해 시료가 EOB후 24 시간 후에 평가되었기 때문에 제외되었음)이고 및 리사이클링된 100Mo (N=3)의 경우 0.023 ± 0.002% 였다. EOB에서 99 mTc 활성에 대한 95 gTc 불순물 활성의 비율은 새로운 100Mo(N=4)의 경우 0.040 ± 0.002%이고 100Mo (N=3)의 경우 0.043 ± 0.002% 였다. EOB에서 99mTc 활성에 대한 96 gTc 불순물 활성의 비율은 새로운 100Mo(N=4)의 경우 0.015 ± 0.001%이고 100Mo (N=3)의 경우 0.016 ± 0.001%였다.
관찰결과, 본 실험에서의 화학적 니오븀 및 몰리브덴은 ABEC 수지에 유지되지 않는 것으로 확인되었다. 그러나, 오염물인 181Re 및 182 mRe (즉 99 mTc EOB 활성의 <0.05% 및 <0.5%)가 새로운 100Mo가 아닌 리사이클된 100Mo에서 관찰되었다. Re의 이러한 소스는 환원 과정 동안의 텅스텐 보드로부터의 오염 (및 이후의 활성화)에 기인한다. 그 밖의 비테크네튬 감마 방출 방사핵적 오염물은 99 mTc 분취물에서 확인되지 않았다.
토끼의 경우 발생기 생성 99 mTc와 비교한 리사이클된 100Mo의 프로톤 조사로 표지된 MDP의 생체내 흡수의 비교 결과, 정량적 차이가 없다.
몰리브덴산염에서 몰리브덴 금속으로의 전환이 문헌에 잘 알려져 있다. 출발 몰리브덴산염은 일반적으로, Mo03 또는 몰리브덴산 암모늄(ΝΗ4)6Μο7O24, (ΝΗ4)6Μο7O24·4Η2O, (ΝΗ4)2Μo2O7, (NH4)2Mo04를 포함하나 이에 제한되지 않는 여러 형태들 중 하나를 취할 수 있음)의 형태이다. 100ΜoO3는 수소 가스의 존재하에서의 가열을 통해 100Mo로 다시 환원되지만, 다른 용도의 경우, 이러한 환원 과정에서 몰리브덴산 암모늄(AM)의 환원은 환원된 MoO3와 비교하여 더욱 좋은 소결특성을 갖는 Mo 금속 분말을 제공하는 것으로 보고되었다. 몰리브덴산 암모늄의 분리는 예를 들어 휘발성 염의 여과 또는 증발을 통해 달성될 수 있다. 몰리브덴산 암모늄은 온수에서 MoO3를 분해하는 것으로 보고되었기 때문에, 본 연구에서는 용해된 몰리브덴 용액의 가열을 통한 증발보다는 동결건조를 실시했다. 염 및 물을 증발하기 위한 용액의 가열은 동결건조 시스템이 쉽게 이용될 수 없는 경우에 적절한 대한이 될 수 있다.
몰리브덴산 암모늄의 분리(방법 #1: 휘발성 염의 사용): Tc/Mo 분리의 최종 생성물로서, AM을 얻는다. 또한, 다른 이온/염도 존재한다. 현명하게 선택한다면, 휘발성 염들이 간단히 증발될 수 있다. 이러한 경우, 과산화물이 용해를 위해 사용되고 탄산암모늄이 0.5M 내지 3M 범위의 농도의 중화를 위해 사용된다. 농도가 높을 수록 시료내 염의 양이 많아서 이를 제거하기 위한 시간이 길다.
몰리브덴산 암모늄의 분리(방법 #2: 여과의 사용): 질산이 첨가되는 경우, 얻어지는 혼합물은 AM, 질산암모늄, 및 임의의 질산염 오염물을 함유한다. AM은 에탄올 및 메탄올에서 불용성이지만, 많은 다른 질산염은 가용성이다(예를 들어, 질산아연, 질산암모늄, 질산구리, 질산알루미늄, 질산암모늄 등). 따라서, AM은 여과를 통해 이러한 불순물로부터 분리될 수 있다. 휘발성 염의 사용이 여과 방법 보다 바람직하지만(여과지 상에서 질량 손실의 가능성이 크기 때문에), 여과 방법은 시스템에 다른 오염물이 존재할 가능성이 있는 경우에 실행가능한 대안이다(예를 들어, 구리의 표적 지지 판이 사용되는 경우, 여과를 통해 제거될 수 있는 질산 구리 오염물이 최종 AM 생성물에 존재할 가능성이 있다). 추가의 양이온(예를 들어, 알루미늄, 구리, 코발트 등)이 오염된 몰리브덴 용액은 질산의 첨가를 통한 환원전에 정제될 수 있고 알코올에서 몰리브덴산 암모늄 및 질산염 오염물의 상대적 용해도에 기초하여 분리(예를 들어, 여과, 원심분리 등)될 수 있다.
몰리브덴산 암모늄의 분리(물(및 염)의 증발): 이는 여과 또는 증발 방법으로서 계로부터 물을 어느 정도 제거하여야 한다. AM은 물에서 분해되는 것으로 보고된다. 이러한 문제를 회피하기 위하여, 동결건조가 물 및 휘발성 염을 제거하기 위하여 사용되었다. 여과의 경우, 건조된 혼합물은 예를 들어 메탄올 또는 에탄올에 첨가되고, 여과되어 그 AM의 침전물이 수집된다.
몰리브덴산염 분리의 실시예: 4 세트의 1차 수집 (및 세정) 바이알을 몰리브덴 리사이클링을 위해 풀링(pooling)했다(표 4). 그 용액을 0.22 μm (Millex®-GP) 필터에 통과시켰다. 100Mo 몰리브덴산 암모늄 용액의 동결건조를 통해 물 및 휘발성 염을 제거했다(Labconco, 12 L, Model 77540). 정제 및 건조된 AM의 경우, 몰리브덴산염을 몰리브덴 금속으로 바로 환원시키기에 적합히다. 하기의 전환 단계는 공지의 기법에 근거한다. 최근까지 본 발명자들의 실험은 튜브 퍼니스내의 텅스텐 보트에 AM을 위치시켜서 수행되었다. 반드시 텅스텐이 사용될 수 있는 유일한 재료인 것은 아니다. 또한, 본 발명자들의 실험을 위한 튜브 퍼니스는 정적이지만, 회전식 튜브 퍼니스도 사용될 수 있었다. 보트의 재료를 변화시키고, 온도 변화율, H2 농도 및 유속을 변화시킴에 의한 이러한 과정의 최적화는 통상적인 실험을 통해 결정될 수 있다.
몰리브덴 환원의 실시예: 분리된 몰리브덴산 암모늄 분말을 세 개의 텅스텐 보트(25.4 mm W x 58.8 mm L x 2.4 mm 깊이, Ted Pella, Inc.)로 나누고, 퍼니스 내에 위치시켰다(74 mm I.D. Carbolite, TZF 16/610). 승온에서 몰리브덴산 암모늄에서 몰리브덴 금속으로의 환원은 잘 알려진 3단계 과정으로서, 몰리브덴산 암모늄의 Mo03으로의 분해, Mo03에서 Mo02로의 수소 환원, 및 최종적으로Mo02에서 Mo 금속으로의 수소 환원을 포함한다. Mo03에서 Mo02로의 전환은 발열 과정이고, 과도한 열이 발생하는 경우, 국소적인 온도가 Mo03의 기화를 초래할 수 있다. 고농도의 타켓 재료의 유의한 손실을 피하기 위하여, 본 발명자들은 저농도 H2 가스 (즉, N2에서 1% H2, Praxair 인증 표준)를 이용하고 감소된 승온 속도를 유지함으로써 Mo03에서 Mo02로의 단계에 대한 반응 속도를 제한했다. 750 ℃를 초과하면(즉, Mo03에서 Mo02로의 환원이 완결된 것으로 간주되는 온도가 되면), 유속을 증가시키고, 분위기를 순수 수소(UHP 5.0)로 설정했다. 도 10은 측정된 온도 프로필을 도시하고 실제 프로그램된 온도 단계는 다음과 같았다: 단계 1에서는, 500 sccm의 공칭 유속에서 N2에서 1% H2의 분위기에서 온도는 25℃ 에서 500 ℃로 5 ℃/min의 프로그램된 속도로 증가시켰다. 단계 2에서는, 500 sccm의 공칭 유속에서 N2에서 1% H2의 분위기에서 온도는 500 ℃ 에서 750 ℃로 2 ℃/min의 프로그램된 속도로 증가시켰다. 단계 3에서는, 1000 sccm의 공칭 유속에서 100% H2의 분위기에서 온도는 750 ℃ 에서 1100 ℃로 5 ℃/min의 프로그램된 속도로 증가시켰다. 단계 4에서는, 1000 sccm의 공칭 유속에서 100% H2의 분위기에서 온도는 1100 ℃로 1 시간 동안 유지했다. 단계 5에서는, 1000 sccm의 공칭 유속에서 100% H2의 분위기에서 온도는 1100 ℃ 에서 400 ℃로 -5 ℃/min의 프로그램된 속도로 감소시켰다. 단계 6에서는, 1000 sccm의 공칭 유속에서 100% Ar의 분위기에서 온도는 4000 ℃ 에서 25 ℃로 -5 ℃/min의 프로그램된 속도로 감소시켰다.
단계 1, 2 및 3은 각각, 몰리브덴산 암모늄을 분해하고 Mo03 및 Mo02를 환원하도록 디자인되었다. 단계 4는 냉각(즉, 단계 5 및 6)에 앞서 완전한 환원을 확보하기 위한 것이다. 몰리브덴산 암모늄에서 몰리브덴 금속으로의 환원은 환원 전후에 분리된 100Mo의 시료에 대하여 x선 회절(XRD)을 통해 확인했다.
여러 형태의 몰리브덴산 알루미늄에서 몰리브덴의 상대적 질량 존재비에 근거하여, 본 발명자들은 환원 단계의 효율은 95% 초과인 것으로 판단했다. 100Mo의 조절된 샘플링에 대한 보정 후 리사이클링 과정의 경우 87%의 전체 금속 회수율이 얻어졌다(즉, 환원 전에 분말 XRD의 경우 53.5 mg의 몰리브덴산 암모늄이 제거되었다).
몰리브덴 동위원소 조성의 평가는 두 가지 이유 때문에 중요하다. 첫째, 몰리브덴 동위원소를 발생할 수 있는 넓은 배열의 핵 반응식 때문에(직접적으로는, 예를 들어 100Mo(p,t)98Mo [Q-값 = -5.7 MeV], 또는 간접적으로는, 예를 들어 100Mo(p,a)97Nb → 97Mo [Q-값 = 4.3 MeV]), 몰리브덴 조성이 그 자체의 조사에 의해 변화할 수 있는 가능성이 존재한다. 둘째, 타겟 용해 및 99 mTc 추출에 사용된 용매에 존재하는 natMo 불순물의 도입과 관련이 있다. 몰리브덴 동위원소 조성을 ICP-MS을 통해 평가했다. 새로운 100Mo와 리사이클된 100Mo 사이의 몰리브덴 동위원소 조성의 차이가 관찰되지 않았다(도 3에서 도시된 바와 같이). 본 발명자들의 측정된 농도와 Isoflex 분석 증명서(COA)에 의해 보고된 농도 사이의 모순의 이유는 알지 못한다. 새로운 100Mo에 대하여 측정된 동위원소 조성은 0.03% 92Mo, 0.02% 94Mo, 0.04% 95Mo, 0.05% 96Mo, 0.04% 97Mo, 0.45% 98Mo 및 99.37% 100Mo 이다. 리사이클된 100Mo에 대하여 측정된 동위원소 조성은 0.03% 92Mo, 0.02% 94Mo, 0.04% 95Mo, 0.05% 96Mo, 0.04% 97Mo, 0.45% 98Mo 및 99.37% 100Mo 이다. 새로운 100Mo에 대한 공칭(Isoflex COA) 동위원소 조성은 0.06% 92Mo, 0.03% 94Mo, 0.04% 95Mo, 0.05% 96Mo, 0.08% 97Mo, 0.47% 98Mo 및 99.27% 100Mo 이다.
고농도 금속 100Mo 타겟의 효율적인 리사이클링을 확인했다. 공정 사이클은 용해된 100Mo 금속 타겟으로부터 99 mTc 추출에 의한 몰리브덴산 암모늄 정제, 얻어지는 몰리브덴산 암모늄의 정제, 및 87%의 금속 회수율로 금속 몰리브데늄으로의 수소 환원을 이용하여 100Mo 금속 타겟을 고농도화했다. 타겟 용해 및 이염기성화 동안에 도입된 이온의 조심스럽게 선택한 결과, 몰리브덴산염에서 몰리브덴으로의 환원 전에 추가의 정제가 요구되지 않도록 동결 건조를 통해 몰리브덴산 암모늄을 분리하는 것이 가능했다. 이는 더욱 많은 양(예를 들어 몇 그램 초과)의 물질로 처리하여 개선되는 것으로 예상된다. 이는 다량의 99 mTc의 생산과 양립할 수 있다. 리사이클된 100Mo를 새로운 타겟으로 제작하고 이를 이용하여 발생기 유도 99 mTc와 유사한 [99 mTc]Tc04를 생산했다.
본 연구에서 제조한 100Mo를 ICP-MS를 통해 평가한 결과, 리사이클된 100Mo와 비교한 새로운 100Mo의 측정된 동위원소 조성이 차이가 관찰되지 않았다. 새롭거나 리사이클된 100Mo의 조사 후에 얻은 [99 mTc]과테크네튬은 USP 추천과 일치하는 pH, 방사화학적 순도 및 Al3 + 농도 값을 가졌다. 방사핵적 순도의 평가 결과, 새롭거나 리사이클된 100Mo의 조사후 94 gTc, 95 gTc 및 96 gTc의 차이가 확인되지 않았지만, 181Re 및 182 mRe의 방사핵적 오염물들이 리사이클된 100Mo의 조사후에 확인되었다. 이러한 오염물들은 선량의 증가를 초래하고 이미지 품질을 저하시킬 수 있기 때문에(예를 들어, 182 mRe의 고에너지 γ선 때문에), 이들 오염물들은 텅스텐이 아닌 탄탈 또는 석영 보트를 이용하여 완화시킬 수 있다. 더욱 많은 양의 몰리브덴산 암모늄을 환원시키는 목적을 위하여, 석영 회전 반응기 튜브 퍼니스(예를 들어, Carbolite HTR)의 사용은 또 다른 선택방법이다.
이러한 설명은 99 mTc의 사이클로트론 생산에 초점을 두고 있지만, 그 방법은 다른 의학적으로 적절한 테크네튬 동위원소(에를 들어, 94 mTc)의 사이클로트론 생산에 적용될 수 있다. 또한, 본 발명자들은 이러한 실험에서 ABEC 분리 방법을 실시하였으나, 제안된 리사이클링 방법을 다른 기존의 99 mTc 추출 방법으로 확장하는 것이 가능하다.
예비적인 생체 분포 데이터는 본원에 기재한 사이클로트론 조사 및 동위원소 분리 방법에 의해 생산한 99 mTc 또는 핵발생기 유래의 물질을 이용하여 발생시킨 99mTc로 표지 시 MDP의 생물학적 취급의 유의적인 차이를 나타내지 않는다. 정량적 분석을 수행하지는 않았지만, 대등한 이미징 파라미터, 카운트 및 생체내 분포는 고농도의 100Mo 금속 타겟의 리사이클링을 이용한 99 mTc의 사이클로트론 생산과 함께 표지된 MDP가 임상 핵의학 실시에서 임상 방사선약물의 통상적인 생산을 위한 새로운 경로를 제공한다는 것을 암시한다. 사이클로트론 및 발생기에 기반한 99 mTc로 표지된 디이소페닌외에도 과테크네튬산염은 유사한 QA/QC 데이터, 생체내 흡수 이미지 및 생체내 분포 데이터를 나타냈다.

Claims (38)

  1. 테크네튬 동위원소의 제조 방법으로서,
    몰리브덴 금속 타겟에 대전 입자를 조사하여 테크네튬 동위원소를 생산하고,
    상기 몰리브덴 금속의 조사 후 상기 테크네튬 동위원소를 분리하고,
    상기 몰리브덴 금속을 회수하고,
    상기 몰리브덴 금속을 추가의 몰리브덴 타겟으로 개질하고 상기 몰리브덴 금속을 타겟 지지체에 본딩함으로써 추가의 조사 단계를 실시하는 것을 포함하는 방법.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 타겟 지지체에 몰리브덴 금속을 본딩하는 것은 상기 몰리브덴 금속의 펠릿에 열 및 압력을 인가하는 것을 포함하는, 방법.
  3. 제 2 항에 있어서, 상기 압력은 진공하에 인가되는, 방법.
  4. 제 1 항, 제 2 항 또는 제 3 항에 있어서, 상기 몰리브덴 금속을 개질하는 것은 상기 몰리브덴 금속 펠릿을 지지체에 본딩하기 전에, 몰리브덴 금속 분말을 압착하고, 얻어지는 압착된 몰리브덴 금속 분말을 소결하여 몰리브덴 금속을 생성하는 것을 포함하는, 방법.
  5. 제 4 항에 있어서, 상기 소결은 환원 분위기하에 수행되는, 방법.
  6. 제 4 항 또는 제 5 항에 있어서, 상기 압착된 몰리브덴 금속은 소결후에 제되는 소결 지지판에 의해 소결 동안 지지되는, 방법.
  7. 제 5 항 또는 제 6 항에 있어서, 상기 지지체는 제 1 물질로 형성되고, 상기 몰리브덴 금속은 소결 동안 제 2 물질에 의해 지지되고, 상기 제 1 물질은 제 1 물질 보다 높은 용융점을 갖는, 방법.
  8. 제 5 항, 제 6 항 또는 제 7 항에 있어서, 상기 압착된 몰리브덴 금속은 소결 후 몰리브덴 금속 펠릿으로부터 분리되는 추가의 물질에 의해 소결 동안 지지되는, 방법.
  9. 제 8 항에 있어서, 상기 소결 지지판이 Ta, Ti, Pt, Zr, Cr, V, Rh, Hf, Ru, Ir, Nb, Os, 알루미나, 지르코니아 및 흑연 중 어느 이상으로 이루어지는, 방법.
  10. 제 8 항에 있어서, 상기 추가의 물질이 캡을 포함하는, 방법.
  11. 제 10 항에 있어서, 상기 캡이 Ta, Ti, Pt, Zr, Cr, V, Rh, Hf, Ru, Ir, Nb, Os, 알루미나, 지르코니아 및 흑연 중 어느 하나 이상으로 이루어지는, 방법.
  12. 제 1 항 내지 제 11 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 타겟 지지체가 Al, Ag, Pt, Au, Ta, Ti, V, Ni, Zn, Zr, Nb, Ru, Rh, Pd 및 Ir 중 하나 이상을 포함하는, 방법.
  13. 제 1 항 내지 제 12 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 테크네튬 동위원소를 분리하는 것은 상기 몰리브덴 금속 타겟을 용해시켜서 타겟 지지체로부터 몰리브덴을 제거하고, 테크네튬 동위원소를 분리하는 것을 포함하는, 방법.
  14. 제 13 항에 있어서, 상기 테크네튬 동위원소를 분리하는 것은 과산화수소를 이용하여 상기 몰리브덴 금속 타겟을 가용성 몰리브덴산염으로 산화시켜서 용액을 형성하는 것을 포함하고, 상기 테크네튬 동위원소는 과테크네튬산염 형태로 분리되는, 방법.
  15. 제 14 항에 있어서, 상기 몰리브덴산염을 동결건조를 통해 분리하고 분리된 몰리브덴산염을 몰리브덴 금속으로 환원시키는 것을 추가로 포함하는 방법.
  16. 제 14 항 또는 제 15 항에 있어서, 상기 테크네튬 동위원소를 분리하는 것은 상기 용액을 중화하는 것을 포함하는, 방법.
  17. 제 13 항, 제 14 항, 제 15 항 또는 제 16 항에 있어서, 상기 용해는 용해 조건하에서 일어나고, 상기 타겟 지지체는 용해 조건에 영향을 받지 않는, 방법.
  18. 제 13 항, 제 14 항, 제 15 항, 제 16 항 또는 제 17 항에 있어서, 상기 테크네튬 동위원소를 분리하는 것은 수성 이염기성 추출 크로마토그래피를 이용하는 것을 포함하는, 방법.
  19. 제 1 항 내지 제 20 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 테크네튬 동위원소가 99mTc 또는 94 mTc인, 방법.
  20. 대전 입자가 조사되어 테크네튬 동위원소를 생산하기 위한 몰리브덴 금속 타겟의 제조 방법으로서, 타겟 지지체에 몰리브덴 금속을 본딩하는 것을 포함하는 방법.
  21. 제 20 항에 있어서, 상기 타겟 지지체에 몰리브덴 금속을 본딩하는 것은 진공하에 몰리브덴 금속의 펠릿에 열 및 압력을 인가하는 것을 포함하는, 방법.
  22. 제 20 항 또는 제 21 항에 있어서, 상기 지지체에 몰리브덴 금속을 본딩하기 전에, 몰리브덴 금속 분말을 압착하고, 그 압착된 몰리브덴 금속 분말을 소결하여 몰리브덴 금속의 펠릿을 생산하는 것을 추가로 포함하는 방법.
  23. 제 22 항에 있어서, 상기 소결이 환원 분위기에서 수행되는, 방법.
  24. 제 22 항 또는 제 23 항에 있어서, 상기 압착된 몰리브덴 금속은 소결 후에 제거되는 소결 지지판에 의해 소결 동안 지지되는, 방법.
  25. 제 22 항, 제 23 항 또는 제 24 항에 있어서, 상기 압착된 몰리브덴 금속은 소결 후 몰리브덴 금속 펠릿으로부터 분리되는 추가의 물질에 의해 소결동안 지지되는, 방법.
  26. 제 24 항에 있어서, 상기 소결 지지판이 Ta, Ti, Pt, Zr, Cr, V, Rh, Hf, Ru, Ir, Nb, Os, 알루미나, 지르코니아 및 흑연 중 어느 하나 이상으로 이루어지는, 방법.
  27. 제 25 항에 있어서, 상기 추가의 물질이 캡을 포함하는, 방법.
  28. 제 27 항에 있어서, 상기 캡이 Ta, Ti, Pt, Zr, Cr, V, Rh, Hf, Ru, Ir, Nb, Os, 알루미나, 지르코니아 및 흑연 중 어느 하나 이상으로 이루어지는, 방법.
  29. 제 20 항 내지 제 28 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 타겟 지지체가 Al, Ag, Pt, Au, Ta, Ti, V, Ni, Zn, Zr, Nb, Ru, Rh, Pd 및 Ir 중 하나 이상을 포함하는, 방법.
  30. 테크네튬 동위원소의 제조 방법으로서,
    몰리브덴 금속 타겟에 대전 입자를 조사하여 테크네튬 동위원소를 생산하고,
    몰리브덴 금속 타겟을 용해시켜 타겟 지지체로부터 몰리브덴을 제거하고 테크네튬 동위원소를 분리함으로써 상기 몰리브덴 금속의 조사 후 테크네튬 동위언소를 분리하고,
    상기 몰리브덴 금속을 회수하고,
    상기 몰리브덴 금속을 추기의 조사 단계를 위한 추가의 몰리브덴 타겟으로 개질하는 것을 포함하는 방법.
  31. 제 30 항에 있어서, 상기 테크네튬 동위원소를 분리하는 것은 과산화수소를 이용하여 상기 몰리브덴 금속 타겟을 가용성 몰리브덴산염으로 산화시키는 것을 포함하고, 상기 테크네튬 동위원소가 과테크네튬산염 형태로 분리되는, 방법.
  32. 제 31 항에 있어서, 상기 몰리브덴산염을 동결건조를 통해 분리하고 그 분리된 몰리브덴산염을 몰리브덴 금속으로 환원시키는 것을 추가로 포함하는 방법.
  33. 제 32 항에 있어서, 상기 용액을 중화하고 상기 테크네튬 동위원소를 과테크네튬산염 형태로 분리하는 것을 추가로 포함하는 방법.
  34. 제 33 항에 있어서, 상기 중화가 탄산나트륨을 이용하여 수행되는, 방법.
  35. 제 30 항 내지 제 34 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 용해가 용해 조건하에서 일어나고, 상기 타겟 지지체가 상기 용해 조건에 영향을 받지 않는, 방법.
  36. 제 30 항 내지 제 35 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 테크네튬 동위원소를 분하는 것이 수성 이염기성 추출 크로마토그래피를 이용하는 것을 포함하는, 방법.
  37. 제 29 항 내지 제 36 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 테크네튬 동위원소가 99mTc 또는 94 mTc인, 방법.
  38. 테크네튬 동위원소의 제조 방법으로서,
    몰리브덴 금속 타겟에 대전 입자를 조사하여 테크네튬 동위원소를 생산하고,
    상기 몰리브덴 금속의 조사 후 상기 테크네튬 동위원소를 분리하고,
    상기 몰리브덴 금속을 회수하고,
    상기 몰리브덴 금속을 추가의 조사 단계를 위한 추가의 몰리브덴 타겟으로 개질하는 것을 포함하는 방법.
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