KR102119484B1 - Electrode assembly and secondary battery comprising the same - Google Patents
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Abstract
본 발명은 전극 조립체 및 이를 포함하는 이차 전지에 관한 것으로, 상세하게는 제1 판형 집전체, 완충형 집전체, 제2 판형 집전체가 순차적으로 적층된 3중층 집전체 및 상기 3중층 집전체의 적어도 일면에 형성된 활물질 층을 포함하는 전극 조립체에 관한 것이다.
본 발명에 따른 전극 조립체는, 3중층으로 구성되어 있으며 가운데 층에 완충형 집전체를 구비하고 있기 때문에, 집전체 상에 형성된 활물질의 부피가 팽창되더라도 3중층 집전체의 두께가 변화됨으로써 이를 수용할 수 있고, 이에 따라 이차 전지 외관의 부풀음 현상을 억제할 수 있다. 또한, 집전체가 부피 팽창을 수용함에 따라 전지 내부 구조의 변형이 일어나지 않으므로 전지의 수명 특성이 향상될 수 있다.The present invention relates to an electrode assembly and a secondary battery including the same, in detail, a first layered current collector, a buffered current collector, a triple layer current collector in which a second plate current collector is sequentially stacked, and the triple layer current collector. It relates to an electrode assembly comprising an active material layer formed on at least one side.
Since the electrode assembly according to the present invention is composed of a triple layer and has a buffer type current collector in the middle layer, even if the volume of the active material formed on the current collector expands, the thickness of the triple layer current collector changes to accommodate it. This can suppress the swelling phenomenon of the appearance of the secondary battery. In addition, as the current collector accommodates the volume expansion, the deformation of the internal structure of the battery does not occur, so the life characteristics of the battery can be improved.
Description
본 발명은 전극 조립체 및 이를 포함하는 이차 전지에 관한 것이다.The present invention relates to an electrode assembly and a secondary battery comprising the same.
일반적으로, 이차 전지는 충전이 불가능한 일차 전지와 달리, 반복적으로 충방전이 가능한 전지를 의미하며, 휴대폰, 노트북 컴퓨터, 캠코더 등의 전자기기 또는 전기 자동차 등에 널리 사용되고 있다. 특히, 리튬 이차 전지는 전자 장비의 전원으로 많이 사용되는 니켈-카드뮴 전지 또는 니켈-수소 전지보다 용량이 크고, 단위 중량당 에너지 밀도가 높기 때문에 그 활용 정도가 급속도로 증가되는 추세에 있다.In general, a secondary battery, unlike a primary battery that cannot be charged, means a battery that can be repeatedly charged and discharged, and is widely used in electronic devices such as mobile phones, notebook computers, camcorders, or electric vehicles. Particularly, lithium secondary batteries have a larger capacity than nickel-cadmium batteries or nickel-hydrogen batteries, which are frequently used as power sources for electronic equipment, and have high energy density per unit weight, and thus the degree of utilization thereof is rapidly increasing.
이러한 리튬 이차 전지는 주로 리튬계 산화물과 탄소재를 각각 양극 활물질과 음극 활물질로 사용한다. 리튬 이차 전지는, 이러한 양극 활물질과 음극 활물질이 각각 도포된 양극판과 음극판이 세퍼레이터를 사이에 두고 배치된 전극 조립체와, 전극 조립체를 전해액과 함께 밀봉 수납하는 전지 케이스를 구비한다.The lithium secondary battery mainly uses a lithium-based oxide and a carbon material as a positive electrode active material and a negative electrode active material, respectively. The lithium secondary battery includes an electrode assembly in which a positive electrode plate and a negative electrode plate to which the positive electrode active material and the negative electrode active material are respectively applied, and a battery case for sealingly storing the electrode assembly together with an electrolyte.
한편, 리튬 이차 전지는 전지 케이스의 형상에 따라, 전극 조립체가 금속 캔에 내장되어 있는 캔형 이차 전지와 전극 조립체가 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치에 내장되어 있는 파우치형 이차 전지로 분류될 수 있다. 그리고, 캔형 이차 전지는 다시 금속 캔의 형태에 따라 원형 전지와 각형 전지로 분류될 수 있다.Meanwhile, the lithium secondary battery may be classified into a can-type secondary battery in which the electrode assembly is embedded in a metal can and a pouch-type secondary battery in which the electrode assembly is embedded in a pouch of an aluminum laminate sheet, depending on the shape of the battery case. In addition, the can-type secondary battery may be further classified into a circular battery and a square battery according to the shape of the metal can.
한편, 이차 전지의 장수명 특성을 달성하기 위해서는 전지의 스웰링(swelling) 특성의 제어가 요구된다. 전지의 스웰링은 주로 음극 활물질이 리튬화(Lithiation)가 되었을 때 주로 일어나게 되는데, 일반적으로 용량이 많이 발현될수록 스웰링 역시 커지는 현상을 보이고 있다. 용량이 372 mAh/g 수준인 흑연의 경우 약 10 내지 30%, 용량이 3850 mAh/g인 실리콘의 경우 많게는 300% 이상의 부피 팽창이 발생할 수 있다. On the other hand, in order to achieve the long life characteristics of the secondary battery, control of the swelling characteristics of the battery is required. Swelling of the battery mainly occurs when the negative electrode active material is lithiated, and in general, the more the capacity is expressed, the swelling also increases. In the case of graphite having a capacity of 372 mAh/g level, a volume expansion of about 10 to 30%, and in the case of silicon having a capacity of 3850 mAh/g, a volume expansion of 300% or more may occur.
이차 전지의 수명이 저하되는 메커니즘 중 가장 주요한 것으로는 충방전에 따른 활물질 간의 컨택(contact) 저하가 있는데, 이는 주로 충전에 의해 벌어졌던 활물질 간 거리가 방전 시 되돌아 오지 않는 것으로부터 기인한다. The most important mechanism for reducing the life of a secondary battery is a decrease in contact between active materials due to charging and discharging, which is mainly due to the distance between active materials that has been caused by charging does not return during discharge.
기존의 원형, 각형의 전지에서는 상기와 같은 팽창을 외부의 캔이 강하게 잡아주어 억제를 하였으나, 실제로 외관에서의 팽창을 완벽히 제어할 수는 없었다. 또한, 여기서 기인한 변형(strain)이 원인이 되어 내부 구조를 변형시키게 되어 오히려 이차 전지의 수명저하가 야기 된다. 한편, 파우치 타입의 전지에서는 팽창이 너무 크게 일어나게 되어 스웰링 특성이 매우 크게 나타난다. In the conventional circular and prismatic batteries, the above-described expansion was strongly suppressed by the external can, but it was not possible to completely control the expansion in appearance. In addition, the strain caused by this causes the internal structure to be deformed, leading to a decrease in the life of the secondary battery. On the other hand, in the pouch type battery, the expansion occurs too large, and the swelling characteristics are very large.
이에, 전지 외관의 스웰링 현상을 줄임과 동시에, 전지 내부의 변형을 작게 하여 우수한 이차 전지의 수명 특성을 나타낼 수 있는 전극 조립체가 요구된다. Accordingly, there is a need for an electrode assembly capable of exhibiting excellent life characteristics of a secondary battery by reducing the swelling phenomenon of the battery exterior and reducing deformation inside the battery.
본 발명의 해결하고자 하는 제1 기술적 과제는, 완충층을 구비한 집전체를 포함함으로써 음극의 부피 팽창을 수용할 수 있는 전극 조립체를 제공하는 것이다.The first technical problem to be solved of the present invention is to provide an electrode assembly capable of accommodating a volume expansion of a negative electrode by including a current collector having a buffer layer.
본 발명의 해결하고자 하는 제2 기술적 과제는, 상기 전극 조립체를 포함하는 이차 전지를 제공하는 것이다.The second technical problem to be solved of the present invention is to provide a secondary battery including the electrode assembly.
본 발명의 해결하고자 하는 제3 기술적 과제는 상기 이차전지를 포함하는 전지 모듈 및 전지 팩을 제공하는 것이다.The third technical problem to be solved of the present invention is to provide a battery module and a battery pack including the secondary battery.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명은 제1 판형 집전체, 완충형 집전체, 제2 판형 집전체가 순차적으로 적층된 3중층 집전체 및 상기 3중층 집전체의 적어도 일면에 형성된 활물질 층을 포함하는 전극 조립체를 제공한다.In order to solve the above problems, the present invention includes a first plate-type current collector, a buffer-type current collector, a triple-layer current collector in which a second plate-type current collector is sequentially stacked, and an active material layer formed on at least one surface of the triple-layer current collector. To provide an electrode assembly.
또한, 본 발명은 상기 전극 조립체 및 전해액을 포함하는 이차 전지를 제공한다.In addition, the present invention provides a secondary battery comprising the electrode assembly and an electrolyte.
본 발명에 따른 전극 조립체는, 3중층으로 구성되어 있으며 가운데 층에 완충형 집전체를 구비하고 있기 때문에, 집전체 상에 형성된 활물질의 부피가 팽창되더라도 3중층 집전체의 두께가 변화됨으로써 이를 수용할 수 있고, 이에 따라 이차 전지 외관의 부풀음 현상을 억제할 수 있다. 또한, 집전체가 부피 팽창을 수용함에 따라 전지 내부 구조의 변형이 일어나지 않으므로 전지의 수명 특성이 향상될 수 있다. Since the electrode assembly according to the present invention is composed of a triple layer and has a buffer type current collector in the middle layer, even if the volume of the active material formed on the current collector expands, the thickness of the triple layer current collector changes to accommodate it. This can suppress the swelling phenomenon of the appearance of the secondary battery. In addition, as the current collector accommodates the volume expansion, the deformation of the internal structure of the battery does not occur, so the life characteristics of the battery can be improved.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지의 충방전 수행 전후의 단면을 나타낸 모식도이다. 1 is a schematic view showing a cross-section before and after performing charging and discharging of a secondary battery according to an embodiment of the present invention.
이하, 본 발명에 대한 이해를 돕기 위해 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. Hereinafter, the present invention will be described in more detail to aid understanding of the present invention.
본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.The terms or words used in the present specification and claims should not be interpreted as being limited to ordinary or lexical meanings, and the inventor can appropriately define the concept of terms in order to best describe his or her invention. Based on the principle that it should be interpreted as meanings and concepts consistent with the technical spirit of the present invention.
본 명세서에서 사용되는 용어는 단지 예시적인 실시예들을 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도는 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. The terminology used herein is only used to describe exemplary embodiments, and is not intended to limit the present invention. Singular expressions include plural expressions unless the context clearly indicates otherwise.
본 명세서에서, "포함하다", "구비하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 실시된 특징, 숫자, 단계, 구성 요소 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 구성 요소, 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.In this specification, the terms "comprises", "haves" or "have" are intended to indicate the presence of implemented features, numbers, steps, elements or combinations thereof, one or more other features or It should be understood that the existence or addition possibilities of numbers, steps, elements, or combinations thereof are not excluded in advance.
구체적으로, 본 발명에서는 제1 판형 집전체, 완충형 집전체, 제2 판형 집전체가 순차적으로 적층된 3중층 집전체 및 상기 3중층 집전체의 적어도 일면에 형성된 활물질 층을 포함하는 전극 조립체를 제조할 수 있다. Specifically, in the present invention, an electrode assembly including a first layered current collector, a buffered current collector, a triple layer current collector sequentially stacked with a second plate current collector, and an active material layer formed on at least one surface of the triple layer current collector Can be produced.
즉, 본 발명의 전극 조립체는, 제1 판형 집전체 및 제2 판형 집전체의 사이에 완충형 집전체를 구비하는 3중층의 집전체를 포함함으로써, 상기 3중층 집전체 상에 형성된 활물질 층이 부피 팽창을 하더라도 완충형 집전체가 부피 팽창을 수용함으로써 전극 조립체 전체의 부피 변화를 억제할 수 있다. 이에 따라, 상기 전극 조립체를 포함하는 이차 전지의 외관이 스웰링 현상으로 인해 부풀어 오르는 것을 막을 수 있다. That is, the electrode assembly of the present invention includes a triple-layer current collector having a buffer-type current collector between the first plate-type current collector and the second plate-type current collector, whereby an active material layer formed on the triple-layer current collector is provided. Even if the volume is expanded, the volume change of the entire electrode assembly can be suppressed by accommodating the volume expansion by the buffer current collector. Accordingly, the appearance of the secondary battery including the electrode assembly may be prevented from swelling due to the swelling phenomenon.
나아가, 각형이나 원형의 이차 전지에 사용되는 강성이 있는 셀 케이스로 인해, 활물질 층의 부피 팽창으로 전지 내부의 구조가 변형되는 것을 상기 3중층 집전체가 용이하게 수용함으로써 내부 구조 변형으로 인한 이차 전지의 수명 저하를 억제할 수 있다. Furthermore, due to the rigid cell case used for the prismatic or circular secondary battery, the secondary battery due to the internal structure deformation by easily accommodating the triple-layer current collector that the internal structure of the battery is deformed due to the volume expansion of the active material layer It is possible to suppress the decrease in life.
본 발명의 전극 조립체 있어서, 상기 완충형 집전체는 S형 집전체를 사용할 수 있으나, 상기 완충형 집전체가 이에 제한되는 것은 아니며, 전자의 이동이 용이하며 외부 응력에 의해 쉽게 변형할 수 있는 형태 및 성질을 가진 것이면 제한 없이 사용할 수 있다. In the electrode assembly of the present invention, the buffer-type current collector may use an S-type current collector, but the buffer-type current collector is not limited thereto, and it is easy to move electrons and can be easily deformed by external stress. And if it has a property it can be used without limitation.
상기 S형 집전체는, 알파벳 S가 반복되는 형태일 수 있고, 구체적으로는 마루와 골이 반복되는 파장 형태일 수 있다. The S-type current collector may have a shape in which the alphabet S is repeated, and specifically, may have a wavelength shape in which the floor and the valley are repeated.
더욱 구체적으로, 상기 S형 집전체의 마루와 가장 인접한 마루 사이의 거리는 20 ㎛ 내지 2000 ㎛이고, 상기 S형 집전체의 높이는 20 ㎛ 내지 200 ㎛일 수 있다. More specifically, the distance between the floor of the S-type current collector and the closest floor may be 20 μm to 2000 μm, and the height of the S-type current collector may be 20 μm to 200 μm.
또한, 상기 S형 집전체를 이루는 판의 두께는 1 ㎛ 내지 10 ㎛인 것을 사용할 수 있다.In addition, the thickness of the plate constituting the S-type current collector may be used to be 1 ㎛ to 10 ㎛.
상기 S형 집전체를 이루는 판은 외부의 응력에 대하여 용이하게 변형될 수 있도록 구리 또는 구리니켈로 이루어진 것을 사용할 수 있고, 구체적으로 구리를 사용할 수 있다.The plate constituting the S-type current collector may be made of copper or copper nickel so that it can be easily deformed against external stress, and specifically copper.
또한, 상기 제1 판형 집전체 및 제2 판형 집전체는 판상형의 형태를 가질 수 있고, 이때 두께는 5 ㎛ 내지 20 ㎛인 것을 사용할 수 있다.In addition, the first plate-shaped current collector and the second plate-shaped current collector may have a plate-like shape, wherein a thickness of 5 μm to 20 μm may be used.
구체적으로, 본 발명의 전극 조립체 있어서, 상기 S형 집전체를 이루는 판의 두께는 제1 판형 집전체 및 제2 판형 집전체에 비해 얇을 수 있다. S형 집전체를 이루는 판은 외부의 응력에 대하여 용이하게 변형될 수 있도록 보다 얇은 판을 사용할 수 있고, 반면에 제1 판형 집전체와 제2 판형 집전체는 활물질 층의 팽창에 의해 가해지는 응력에 변형되지 않으면서도 완충형 집전체에 이를 용이하게 전달할 수 있도록 다소 두꺼울 수 있다.Specifically, in the electrode assembly of the present invention, the thickness of the plate constituting the S-type current collector may be thinner than the first and second plate-type current collectors. The plate constituting the S-type current collector can use a thinner plate so that it can be easily deformed against external stress, while the first plate-type current collector and the second plate-type current collector are stresses caused by the expansion of the active material layer. It can be somewhat thick so that it can be easily transferred to a buffer-type current collector without being deformed.
또한, 상기 제1 판형 집전체, 제2 판형 집전체는 활물질 층의 팽창에 의해 가해지는 응력에 변형되지 않으면서도 완충형 집전체에 이를 용이하게 전달할 수 있도록 구리 니켈을 사용할 수 있다. 다만, 상기 집전체의 재료가 이에 제한되는 것은 아니며, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것을 사용할 수 있다.In addition, the first plate-shaped current collector and the second plate-shaped current collector may use copper nickel to easily transfer them to the buffer-type current collector without being deformed by stress applied by the expansion of the active material layer. However, the material of the current collector is not limited thereto, and copper, stainless steel, aluminum, nickel, titanium, calcined carbon, or a surface treated with carbon, nickel, titanium, or silver may be used on the surface of aluminum or stainless steel. You can.
한편, 상기 3중층 집전체의 일면, 또는 양면에 활물질 층이 형성될 수 있다. 상기 활물질 층은 음극 활물질을 포함할 수 있고, 상기 음극 활물질은 인조 흑연, 천연 흑연 및 실리콘 금속으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있다. Meanwhile, an active material layer may be formed on one side or both sides of the triple-layer current collector. The active material layer may include a negative electrode active material, and the negative electrode active material may be one or more selected from the group consisting of artificial graphite, natural graphite, and silicon metal.
전지의 스웰링은 주로 음극 활물질에 리튬화(Lithiation)가 되었을 때 주로 일어나게 되는데, 일반적으로 용량이 많이 발현될수록 스웰링 역시 커지는 현상을 보이고 있다. 용량이 372 mAh/g 수준인 흑연의 경우 약 10 내지 30%, 용량이 3850 mAh/g의 경우 많게는 300% 이상의 부피 팽창이 발생할 수 있다. 그러나 전극 조립체가 상기 음극 활물질을 포함하더라도 활물질 층이 형성되어 있는 3중층 집전체가 팽창을 수용하여주기 때문에, 전극 조립체 전체의 부피 변화가 거의 없어 스웰링 현상이 억제된다. The swelling of the battery usually occurs when the anode active material is lithiated, and in general, the more the capacity is expressed, the swelling also increases. In the case of graphite having a capacity of 372 mAh/g, a volume expansion of about 10 to 30% and a capacity of 3850 mAh/g may be more than 300%. However, even if the electrode assembly includes the negative electrode active material, since the triple-layer current collector in which the active material layer is formed accommodates expansion, there is little change in the volume of the entire electrode assembly, so the swelling phenomenon is suppressed.
이때, 상기 활물질 층의 두께는 50 ㎛ 내지 500 ㎛일 수 있다. 만약, 상기 두께를 초과하는 경우에는 상기 활물질 층의 부피 팽창에 따른 응력을 집전체가 모두 수용할 수 없어, 스웰링 현상 및 내부 구조의 변형이 발생하는 문제점이 있다. At this time, the thickness of the active material layer may be 50 μm to 500 μm. If it exceeds the thickness, the current collector cannot accommodate all the stresses due to the volume expansion of the active material layer, and there is a problem that a swelling phenomenon and deformation of the internal structure occur.
상기 본 발명의 전극 조립체는 제1 판형 집전체, 완충형 집전체, 제2 판형 집전체가 순차적으로 적층된 3중층 집전체 및 상기 3중층 집전체의 일면 또는 양면에 형성된 음극 활물질 층을 포함하는 음극, 양극 집전체 및 상기 양극 집전체의 일면 또는 양면에 형성된 양극 활물질 층을 포함하는 양극 및 상기 음극과 양극 사이에 개재된 분리막을 포함할 수 있다. The electrode assembly of the present invention includes a first plate-type current collector, a buffer-type current collector, a triple-layer current collector in which a second plate-type current collector is sequentially stacked, and a negative electrode active material layer formed on one or both surfaces of the triple-layer current collector. A negative electrode, a positive electrode current collector, and a positive electrode including a positive electrode active material layer formed on one or both surfaces of the positive electrode current collector and a separator interposed between the negative electrode and the positive electrode may be included.
이때, 양극 집전체는 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것을 사용할 수 있고, 양극 활물질 층 내의 양극 활물질은 특별히 한정되지 않지만, 구체적으로 리튬 전이금속 산화물을 사용할 수 있다. 상기 리튬 전이금속 산화물로는, 예를 들면, LiCoO2 등의 LiㆍCo계 복합 산화물, LiNixCoyMnzO2 등의 LiㆍNiㆍCoㆍMn계 복합 산화물, LiNiO2 등의 LiㆍNi계 복합 산화물, LiMn2O4 등의 LiㆍMn계 복합 산화물 등을 들 수 있고, 이들을 단독 또는 복수 개 혼합하여 사용할 수 있다. 상기 분리막으로는 종래에 분리막으로 사용된 통상적인 다공성 고분자 필름, 예를 들어 에틸렌 단독 중합체, 프로필렌 단독 중합체, 에틸렌/부텐 공중합체, 에틸렌/헥센 공중합체 및 에틸렌/메타크릴레이트 공중합체 등과 같은 폴리 올레핀계 고분자로 제조한 다공성 고분자 필름을 단독으로 또는 이들을 적층하여 사용할 수 있으며, 또는 통상적인 다공성 부직포, 예를 들어 고융점의 유리 섬유, 폴리에틸렌테레프탈레이트 섬유 등으로 된 부직포를 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.At this time, the positive electrode current collector may be stainless steel, aluminum, nickel, titanium, calcined carbon, or a surface treated with carbon, nickel, titanium, or silver on the surface of aluminum or stainless steel, and the positive electrode active material in the positive electrode active material layer may be Although not particularly limited, a lithium transition metal oxide can be specifically used. As the lithium transition metal oxide, for example, Li·Co-based complex oxide such as LiCoO 2 , Li·Ni·Co•Mn-based complex oxide such as LiNi x Co y Mn z O 2 , Li· such as LiNiO 2 And Li-Mn-based composite oxides such as Ni-based composite oxides and LiMn 2 O 4. These may be used alone or in combination of a plurality of them. The separator is a conventional porous polymer film conventionally used as a separator, for example, polyolefins such as ethylene homopolymer, propylene homopolymer, ethylene/butene copolymer, ethylene/hexene copolymer, and ethylene/methacrylate copolymer. A porous polymer film made of a polymer based polymer may be used alone or by laminating them, or a conventional porous nonwoven fabric, for example, a high melting point glass fiber, a polyethylene terephthalate fiber, or the like may be used, but is not limited thereto. It is not.
전술한 바와 같이, 본 발명의 전극 조립체는 활물질의 부피가 팽창되더라도 완충형 집전체를 구비하고 있기 때문에, 3중층의 집전체가 부피 팽창을 수용함에 따라 이차 전지 외부 및 내부 구조의 변형이 일어나지 않아 수명특성이 향상될 수 있다. As described above, since the electrode assembly of the present invention has a buffer-type current collector even when the volume of the active material is expanded, deformation of the external and internal structures of the secondary battery does not occur as the current collector of the triple layer accommodates the volume expansion. Life characteristics can be improved.
구체적으로, 상기 전극 조립체 내의 3중층 집전체의 두께가 x, 상기 3중층 집전체 상에 형성된 활물질 층의 총 두께는 y이고, 상기 이차 전지의 충방전 수행 후, 상기 3중층 집전체의 두께는 ax, 상기 활물질 층의 총 두께는 by로 변한다고 할 때, 상기 이차 전지의 충방전 전후의 3중층 집전체와 활물질 층의 두께의 합은 하기 수학식 1과 같은 관계로 표현될 수 있다. Specifically, the thickness of the triple-layer current collector in the electrode assembly is x, the total thickness of the active material layer formed on the triple-layer current collector is y, and after charging and discharging the secondary battery, the thickness of the triple-layer current collector is ax, when the total thickness of the active material layer is changed to by, the sum of the thicknesses of the triple-layer current collector before and after charging and discharging of the secondary battery and the active material layer may be expressed by the following equation (1).
[수학식 1][Equation 1]
0.9(x+y)≤(ax+by)≤1.1(x+y) (이때, 0<a<1, 1<b<10임). 0.9(x+y)≤(ax+by)≤1.1(x+y) (where 0<a<1, 1<b<10).
상기 수학식으로 나타낸 바와 같이, 이차 전지가 수 차례의 충방전을 수행한 후에는 활물질 층의 총 두께가 by로 증가하는 반면, 상기 두께의 증가를 수용하여 3중층 집전체의 두께가 ax로 감소하기 때문에, 결국, 3중층 집전체와 활물질 층의 두께의 합은 충방전을 수행하기 전과 후가 유사하게 나타남을 알 수 있다. As shown in the above equation, after the secondary battery performs several charges and discharges, the total thickness of the active material layer increases by, while the thickness of the triple layer current collector decreases to ax by accommodating the increase in thickness. Therefore, it can be seen that, after all, the sum of the thicknesses of the triple-layer current collector and the active material layer appears similarly before and after performing charge and discharge.
또한, 본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 전극 조립체와 전해액을 포함하는 이차 전지를 제공한다. In addition, according to an embodiment of the present invention, there is provided a secondary battery including the electrode assembly and the electrolyte.
상기 전해액은 비수계 유기용매와 금속염을 포함할 수 있다. The electrolyte may include a non-aqueous organic solvent and a metal salt.
상기 비수계 유기용매로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 프로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.Examples of the non-aqueous organic solvent include N-methyl-2-pyrrolidinone, propylene carbonate, ethylene carbonate, butylene carbonate, dimethyl carbonate, diethyl carbonate, and gamma. -Butyl lactone, 1,2-dimethoxy ethane, tetrahydroxy franc, 2-methyl tetrahydrofuran, dimethyl sulfoxide, 1,3-dioxorun, formamide, dimethylformamide, dioxol , Acetonitrile, nitromethane, methyl formate, methyl acetate, phosphoric acid triester, trimethoxy methane, dioxorun derivative, sulfolane, methyl sulfolane, 1,3-dimethyl-2-imidazolidinone, propylene carbohydrate Aprotic organic solvents such as nate derivatives, tetrahydrofuran derivatives, ethers, methyl propionate, and ethyl propionate can be used.
상기 금속염은 리튬염을 사용할 수 있고, 상기 리튬염은 상기 비수 전해액에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.The metal salt may be a lithium salt, the lithium salt is a material that is soluble in the non-aqueous electrolyte, for example, LiCl, LiBr, LiI, LiClO 4 , LiBF 4 , LiB 10 Cl 10 , LiPF 6 , LiCF 3 SO 3, LiCF 3 CO 2, LiAsF 6, LiSbF 6, LiAlCl 4,
또한, 상기 이차 전지는 원형, 각형, 파우치형으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종의 형태일 수 있다.In addition, the secondary battery may be in the form of one type selected from the group consisting of circular, prismatic, and pouch-shaped.
종래 원형, 각형의 이차 전지의 경우 외부의 캔이 강하게 변형을 막아주어 외관의 변화는 다소 제어가 가능했으나, 내부 구조의 스트레인을 막을 수 없는 문제점이 있었다. 또한, 파우치형의 전지에서는 팽창이 너무 크게 일어나게 되어 스웰링 현상이 매우 크게 나타나는 문제점이 있었다.In the case of a conventional circular or prismatic secondary battery, the external can strongly prevents deformation, so that the appearance change is somewhat controllable, but there is a problem that the strain of the internal structure cannot be prevented. In addition, in the pouch-type battery, the expansion occurs too large, and there is a problem in that the swelling phenomenon is very large.
하지만, 본 발명에서는 원형, 각형과 같은 외부의 강성이 높은 캔을 쓰는 경우에도 내부 응력을 3중층 집전체가 흡수할 수 있어 내부 구조 변화를 방지할 수 있고, 파우치형의 전지의 경우에도 음극 활물질의 팽창을 3중층 집전체가 용이하게 수용하기 때문에 스웰링 현상을 억제할 수 있다. However, in the present invention, even when using a can of high external rigidity such as a circular shape or a square shape, the internal stress can be absorbed by the triple-layer current collector to prevent changes in the internal structure. In the case of a pouch type battery, the negative electrode active material The swelling phenomenon can be suppressed because the triple-layer current collector easily accommodates the expansion.
또한, 본 발명의 다른 일 실시예에 따르면, 상기 이차전지를 단위 셀로 포함하는 전지 모듈 및 이를 포함하는 전지 팩을 제공한다. 상기 전지 모듈 및 전지 팩은 우수한 수명 특성 및 스웰링 특성이 억제된 상기 이차전지를 포함하므로, 모바일 전자기기, 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차 또는 전력저장장치로 이용될 수 있다. In addition, according to another embodiment of the present invention, a battery module including the secondary battery as a unit cell and a battery pack including the same are provided. Since the battery module and the battery pack include the secondary battery in which excellent life characteristics and swelling characteristics are suppressed, it can be used as a mobile electronic device, an electric vehicle, a hybrid electric vehicle, a plug-in hybrid electric vehicle, or a power storage device. .
이하, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 실시예에 대하여 상세히 설명한다. 그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다. Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail so that those skilled in the art to which the present invention pertains can easily practice. However, the present invention can be implemented in many different forms and is not limited to the embodiments described herein.
실시예Example
<실시예 1> < Example 1>
단계 step 1: 3중층1: triple layer 집전체의Whole 제조 Produce
두께 3 ㎛인 구리판을 마루와 가장 인접한 마루 사이의 거리가 200 ㎛, 높이는 10 ㎛인 파동 형태로 성형하여 S형 집전체로 준비하였다. A copper plate having a thickness of 3 µm was formed into a wave shape with a distance of 200 µm and a height of 10 µm between the floor and the closest floor to prepare an S-type current collector.
두께 5 ㎛인 2 개의 구리판 집전체 사이에 상기 S형 집전체를 개재하여 3중층 집전체를 제조하였다. A three-layer current collector was prepared by interposing the S-type current collector between two copper plate current collectors having a thickness of 5 μm.
단계 2: 전극 조립체의 제조Step 2: Preparation of the electrode assembly
음극 활물질로 금속 실리콘(Si) 및 흑연, 결합재로 폴리 비닐리덴 디플루오리드(PVdF), 도전재로 카본 블랙 (carbon black)을 각각 96 중량%, 3 중량%, 1 중량%로 하여 용제인 N-메틸-2 피롤리돈(NMP)에 첨가하여 음극 합제를 제조하였다. 상기 음극 합제(3)를 상기 단계 1에서 제조된 3중층 집전체(1)에 도포, 건조를 통하여 두께 300 ㎛의 음극 활물질 층이 형성된 음극을 제조하였다. 양극 활물질로 리튬 코발트 복합산화물 92 중량%, 도전재로 카본 블랙 (carbon black) 4 중량%, 결합제로 PVDF 4 중량%를 용제인 N-메틸-2 피롤리돈(NMP)에 첨가하여 양극 합제를 제조하였다. 상기 양극 합제(7)를 두께가 20 ㎛인 양극 집전체의 알루미늄(Al) 박막에 도포, 건조를 통하여 양극을 제조한 후 롤 프레스(roll press)를 실시하였다. 상기 양극 및 음극 사이에 다공성 폴리에틸렌인 분리막(5)을 개재하여 전극 조립체를 제조하였다(도 1 참조). Metal silicon (Si) and graphite as a negative electrode active material, polyvinylidene difluoride (PVdF) as a binder, and carbon black as a conductive material are 96% by weight, 3% by weight, and 1% by weight, respectively. -Methyl-2 pyrrolidone (NMP) was added to prepare a negative electrode mixture. The negative electrode mixture (3) was applied to the triple layer current collector (1) prepared in
단계 3: 이차 전지의 제조Step 3: Preparation of secondary battery
상기 단계 2에서 제조된 전극 조립체를 각형 캔(10)에 삽입한 후, 에틸렌카보네이트(EC), 디에틸렌카보네이트(DEC), 리튬염(LiPF6)으로 구성된 전해액을 주입하고, 캔 덮개를 덮은 다음 가장자리를 레이저 용접하여 각형 이차 전지를 제작하였다(도 1 참조).After inserting the electrode assembly prepared in step 2 into the square can 10, an electrolyte solution composed of ethylene carbonate (EC), diethylene carbonate (DEC), and lithium salt (LiPF 6 ) is injected, and then the can cover is covered. A rectangular secondary battery was manufactured by laser welding the edges (see FIG. 1 ).
<비교예 1> < Comparative Example 1>
상기 실시예 1의 단계 1의 3중층 집전체 대신, 두께 20 ㎛인 구리판 집전체를 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 수행하여 각형 이차 전지를 제작하였다.A rectangular secondary battery was manufactured in the same manner as in Example 1, except that a copper plate current collector having a thickness of 20 μm was used instead of the triple layer current collector of
<< 실험예Experimental Example 1> 수명 특성 1> Life characteristics
상기 실시예 1 및 비교예 1에서 제조된 이차 전지의 수명 특성을 알아보기 위해 하기와 같은 실험을 수행하였다. The following experiment was performed to examine the life characteristics of the secondary battery prepared in Example 1 and Comparative Example 1.
리튬 이차 전지의 수명 특성은 첫번째 사이클은 0.1 C로 충방전을 수행하고, 이후 사이클은 0.5 C로 충방전을 실시하였다. 첫번째 사이클 방전 용량에 대한 49번째 사이클 방전 용량의 비율을 측정하고, 그 결과를 표 1에 나타내었다. The lifespan characteristics of the lithium secondary battery were charged and discharged at 0.1 C for the first cycle, and charged and discharged at 0.5 C for the subsequent cycles. The ratio of the 49th cycle discharge capacity to the first cycle discharge capacity was measured, and the results are shown in Table 1.
- 수명 특성: (49번째 사이클 방전 용량/첫번째 사이클 방전 용량)×100 -Life characteristics: (49th cycle discharge capacity/first cycle discharge capacity)×100
<< 실험예Experimental Example 2> 전지 두께 측정 2> Battery thickness measurement
상기 실시예 1 및 비교예 1에서 제조된 이차 전지를 1시간 동안 상온에서 90℃까지 승온시킨 후, 90℃에서 4시간을 보관하였다. 이후 다시 90℃에서 1시간 동안 감온한 후 초기 충전 두께와 충방전 50회 이후 만충전 두께 변화를 측정하였다. 결과를 표 2에 나타내었다.The secondary battery prepared in Example 1 and Comparative Example 1 was heated to 90°C at room temperature for 1 hour, and then stored at 90°C for 4 hours. Subsequently, the temperature was again reduced at 90° C. for 1 hour, and then the thickness of the initial charge and the thickness of the full charge were measured after 50 charges and discharges. Table 2 shows the results.
두께(mm)Early full discharge
Thickness(mm)
만충전 두께(mm)After 50 cycles
Full charge thickness (mm)
이상에서 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니며, 이하의 청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 속하는 것이다.Although the preferred embodiments of the present invention have been described in detail above, the scope of the present invention is not limited thereto, and various modifications and improvements of those skilled in the art using the basic concept of the present invention defined in the following claims are also provided. It belongs to the scope of the invention.
1: 3중층 집전체
3: 음극 합제
5: 다공성 폴리에틸렌 분리막
7: 양극 합제
10: 각형 캔1: 3-layer current collector
3: Cathode mixture
5: porous polyethylene separator
7: Anode mixture
10: square can
Claims (16)
상기 3중층 집전체의 적어도 일면에 형성된 활물질 층을 포함하고,
상기 완충형 집전체는 S형 집전체인 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
A first-layer current collector, a buffer-type current collector, and a third-layer current collector in which a second plate-type current collector is sequentially stacked, and
It includes an active material layer formed on at least one surface of the triple-layer current collector,
The buffer-type current collector is an electrode assembly, characterized in that the S-type current collector.
상기 S형 집전체는 마루와 골이 반복되는 파장 형태인 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
The method according to claim 1,
The S-type current collector is an electrode assembly, characterized in that the wave shape of the floor and the bone is repeated.
상기 마루와 가장 인접한 마루 사이의 거리는 20 ㎛ 내지 2000 ㎛인 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
The method according to claim 3,
The electrode assembly, characterized in that the distance between the floor and the nearest floor is 20 ㎛ to 2000 ㎛.
상기 S형 집전체의 높이는 20 ㎛ 내지 200 ㎛이고,
상기 S형 집전체를 이루는 판의 두께는 1 ㎛ 내지 10 ㎛인 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
The method according to claim 1,
The height of the S-type current collector is 20 μm to 200 μm,
The electrode assembly, characterized in that the thickness of the plate forming the S-type current collector is 1 ㎛ to 10 ㎛.
상기 S형 집전체는 구리로 이루어지고,
상기 제1 판형 집전체 및 제2 판형 집전체는 각각 구리 니켈로 이루어진 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
The method according to claim 1,
The S-type current collector is made of copper,
The first plate-shaped current collector and the second plate-shaped current collector are each made of copper nickel.
상기 제1 판형 집전체 및 제2 판형 집전체의 두께는 각각 5 ㎛ 내지 20 ㎛인 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
The method according to claim 1,
The electrode assembly characterized in that the thickness of the first plate-shaped current collector and the second plate-shaped current collector is 5 μm to 20 μm, respectively.
상기 활물질 층은 음극 활물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
The method according to claim 1,
The electrode assembly, characterized in that the active material layer comprises a negative electrode active material.
상기 활물질 층의 두께는 50 ㎛ 내지 500 ㎛인 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
The method according to claim 1,
The electrode assembly, characterized in that the thickness of the active material layer is 50 ㎛ to 500 ㎛.
상기 음극 활물질은 인조 흑연, 천연 흑연 및 실리콘 금속으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 전극 조립체.
The method according to claim 8,
The negative electrode active material is an electrode assembly, characterized in that at least one selected from the group consisting of artificial graphite, natural graphite and silicon metal.
A secondary battery comprising the electrode assembly of claim 1 and an electrolyte.
상기 전극 조립체 내의 3중층 집전체의 두께가 x,
상기 3중층 집전체 상에 형성된 활물질 층의 총 두께는 y이고,
상기 이차 전지의 충방전 수행 후, 상기 3중층 집전체의 두께는 ax, 상기 활물질 층의 총 두께는 by로 변한다고 할 때,
상기 이차 전지의 충방전 전후의 3중층 집전체와 활물질 층의 두께의 합은 하기 수학식 1과 같은 관계로 표현되는 것을 특징으로 하는 이차 전지;
[수학식 1]
0.9(x+y)≤(ax+by)≤1.1(x+y) (이때, 0<a<1, 1<b<10임).
The method according to claim 11,
The thickness of the triple layer current collector in the electrode assembly is x,
The total thickness of the active material layer formed on the triple-layer current collector is y,
When the secondary battery is charged and discharged, the thickness of the triple-layer current collector is ax, and the total thickness of the active material layer is changed to by.
The secondary battery, characterized in that the sum of the thickness of the triple-layer current collector before and after charging and discharging of the secondary battery is represented by the following equation (1);
[Equation 1]
0.9(x+y)≤(ax+by)≤1.1(x+y) (where 0<a<1, 1<b<10).
상기 이차 전지는 원형, 각형, 파우치형으로 이루어진 군으로부터 선택된 1종의 형태인 것을 특징으로 하는 이차 전지.
The method according to claim 11,
The secondary battery is a secondary battery, characterized in that one type selected from the group consisting of a circular, prismatic, pouch-shaped.
A battery module comprising the secondary battery of claim 11 as a unit cell.
A battery pack comprising the battery module of claim 14 and used as a power source for a device.
상기 디바이스는 모바일 전자기기, 전기자동차, 하이브리드 전기자동차, 플러그-인 하이브리드 전기자동차 또는 전력저장장치인 것을 특징으로 하는 전지 팩.The method according to claim 15,
The device is a mobile electronic device, an electric vehicle, a hybrid electric vehicle, a plug-in hybrid electric vehicle or a battery pack characterized in that the power storage device.
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A201 | Request for examination | ||
| E902 | Notification of reason for refusal | ||
| E701 | Decision to grant or registration of patent right | ||
| GRNT | Written decision to grant |