JPH05291017A - 希土類磁石粉の製造方法 - Google Patents

希土類磁石粉の製造方法

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JPH05291017A
JPH05291017A JP4120051A JP12005192A JPH05291017A JP H05291017 A JPH05291017 A JP H05291017A JP 4120051 A JP4120051 A JP 4120051A JP 12005192 A JP12005192 A JP 12005192A JP H05291017 A JPH05291017 A JP H05291017A
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JP
Japan
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rare earth
magnet
powder
alloy
magnet powder
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JP4120051A
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Kouji Sezaki
好司 瀬▲ざき▼
Takuji Nomura
卓司 野村
Shogo Miki
章伍 三木
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Kanegafuchi Chemical Industry Co Ltd
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Kanegafuchi Chemical Industry Co Ltd
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    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01FMAGNETS; INDUCTANCES; TRANSFORMERS; SELECTION OF MATERIALS FOR THEIR MAGNETIC PROPERTIES
    • H01F1/00Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties
    • H01F1/01Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials
    • H01F1/03Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity
    • H01F1/032Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity of hard-magnetic materials
    • H01F1/04Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity of hard-magnetic materials metals or alloys
    • H01F1/047Alloys characterised by their composition
    • H01F1/053Alloys characterised by their composition containing rare earth metals
    • H01F1/055Alloys characterised by their composition containing rare earth metals and magnetic transition metals, e.g. SmCo5
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    • H01F1/0573Alloys characterised by their composition containing rare earth metals and magnetic transition metals, e.g. SmCo5 and IIIa elements, e.g. Nd2Fe14B in the form of particles, e.g. rapid quenched powders or ribbon flakes obtained by reduction or by hydrogen decrepitation or embrittlement

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Abstract

(57)【要約】 【目的】 本発明はR(Rはイットリウムを含む希土類
元素の少なくとも1種)、ほう素、T(TはFeを主体
とする3d族遷移金属元素)を主成分とする合金磁石の
磁気特性を向上せしめる希土類磁石粉の製造方法に関す
る。 【構成】 R(但し、Rはイットリウムを含む希土類元
素の少なくとも1種):10〜30原子%、ほう素:2
〜28原子%、T(但し、TはFeを主体とする3d族
遷移金属元素):65〜82原子%からなる合金磁石を
機械的に粉砕した後に水素を吸蔵させ、真空中、200
〜800℃の温度で脱水素を行う希土類磁石粉の製造方
法。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明はR(Rはイットリウムを
含む希土類元素の少なくとも1種)、ほう素、T(Tは
Feを主体とする3d族遷移金属元素)を主成分とする
合金磁石を粉砕することによって磁気特性を向上させた
希土類−鉄−ほう素系希土類磁石粉の製造方法に関する
ものである。
【0002】
【従来の技術】近年、希土類系永久磁石材料は、エレク
トロニクス機器の軽薄短小化の傾向に呼応して大幅な伸
長を果している。これまで開発されている希土類系磁石
材料は大別して、Sm−Co系とNd−Fe−B系があ
るが、前者は全希土類中数原子%しか含まれていないS
mを使用すること、さらに原料供給が不安定なCoを多
量に含んでいることから資源上の問題を抱えている。後
者は近年精力的に研究されている永久磁石材料であり、
高価なCoを含まず、資源的にもSmより豊富なNdを
主体とした永久磁石材料であり、注目されている。これ
まで実用化されているNd−Fe−B系磁石に関するも
のは、特開昭59−46008号公報に代表されるよう
に、粉末冶金法によっていわゆる焼結磁石とした永久磁
石と、特開昭59−64739号公報に代表されるよう
に、溶融合金を急冷薄帯製造装置によってアモルファス
リボンにし、その後熱処理、粉砕することによって磁粉
として製造し、等方性のボンド磁石の材料とする態様と
が代表的なものである。さらに、アモルファスリボンに
よる方法は特開昭60−100402号公報に開示され
ているように上記の磁粉をホットプレスによって成形体
とした後に、高温下で塑性変形させることによって異方
性のバルク磁石を得る方法が開示されており、かかる合
金磁石を粉砕することによって異方性のボンド磁石用磁
粉を得ることもできる。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記の
従来技術では、異方性の磁粉は得られるものの、本来の
合金磁石の磁気特性を考えると粉砕後の磁粉の磁気特性
が粉砕によって大幅に低下し、ボンド磁石として十分な
性能が得られていないのが現状である。これらの問題点
を解決するために、上記の合金を水素吸蔵法によって粉
砕する方法が提案されているが、この方法は粉砕による
磁気特性の劣化をある程度抑えられるものの、そのレベ
ルはまだ十分ではなく、かつ粉砕プロセスも水素の吸
蔵、水素の放出を数回繰り返す必要があり、プロセスコ
ストが相当高くなる。また、水素吸蔵粉砕によって得ら
れた磁粉は結晶粒界に沿って粉砕される傾向が強いた
め、例えば、超急冷後にダイアップセットによって異方
性のバルク磁石とした合金磁石を用いた場合は粉砕粒子
形状が偏平状になりやすく、異方性ボンド磁石用の磁粉
としては成形時に配向度が高くならないという問題もあ
る。
【0004】このように上記の従来の技術による希土類
−鉄−ほう素系磁石粉は磁気特性は比較的高いもののい
まだ充分ではなく、さらなる特性向上が待望されてい
る。本発明は、さらに上記材料の磁気特性を向上させう
る希土類磁石粉の製造方法を提供することを目的とす
る。
【0005】
【課題を解決するための手段】この目的を達成するため
に本発明の希土類磁石粉の製造方法は、R(但し、Rは
イットリウムを含む希土類元素の少なくとも1種):1
0〜30原子%、ほう素:2〜28原子%、T(但し、
TはFeを主体とする3d族遷移金属元素):65〜8
2原子%からなる合金磁石を機械的に粉砕した後に水素
を吸蔵させ、真空中、200〜800℃の温度で脱水素
を行う希土類磁石粉の製造方法を主たる構成要件として
いる。
【0006】
【作用】この構成の製造方法によって、希土類−鉄−ほ
う素系希土類磁石粉の磁気特性を簡便な方法でかつ確実
に向上させることが可能となる。
【0007】
【実施例】以下本発明の詳細を実施例に基づき説明す
る。上述の従来技術による希土類−鉄−ほう素系希土類
磁石粉について本発明者が鋭意研究の結果、上記合金磁
石を機械的に粉砕し粉状とした後に、水素を吸蔵させ、
かかる磁粉をさらに脱水素処理を施すことによって磁気
特性が向上することを見い出し本発明を完成させたもの
である。
【0008】本発明で用いられる機械的粉砕方法とは、
ハンマーミル、ボールミル、ジェットミル、スタンプミ
ル、ジョークラッシャー、ディスクミル、ブラウンミ
ル、などを用いる粉砕方法が例示できる。機械的粉砕時
の酸化による磁気特性の劣化を防止するためには、粉砕
雰囲気を不活性ガス、例えば窒素ガス、アルゴンガスと
することが好ましい。さらに、粉砕時の磁粉の温度を−
196〜0℃の範囲に保つことがより好ましい。より高
い磁気特性を有する磁粉を得るためには、−196〜−
40℃であることが望ましい。粉砕前の合金磁石の温度
が0℃より高くなると、iHcの低下が大きくなり、か
つBrの値も高くならない。合金磁石を−196℃より
さらに低下させても本発明と同様の効果が得られるが、
冷却媒体として液体ヘリウムを用いる必要があり、工業
的観点から望ましい方法とはいえなくなる。本発明にお
ける粉砕前の合金磁石の冷却方法としては、液体窒素を
用いて−196℃とすることが望ましいが、他の冷却方
法、例えばドライアイスによる冷却、冷凍機などの冷却
装置を用いてもかまわない。
【0009】本発明において、機械的粉砕後の水素吸
蔵、脱水素処理は熱処理である。水素吸蔵条件は、水素
ガス圧を0.001〜100atmに保持した状態で1
00〜600℃の温度に加熱することによって水素を磁
粉に吸収させる。さらに、水素を吸収した磁粉からの脱
水素は真空中で200〜800℃の熱処理を施すことに
よって行うことができる。脱水素の温度はより好ましく
は300〜700℃である。
【0010】本発明で用いられる合金磁石は焼結磁石、
圧延磁石、鋳造磁石、急冷薄帯及びダイアップセット成
形体、などであり、等方性磁石、異方性磁石のいずれで
もよい。
【0011】本発明における希土類元素(R)はイット
リウム(Y)を含む希土類元素の1種以上であって、ネ
オジウム(Nd),プラセオジウム(Pr),ランタン
(La),セリウム(Ce),サマリウム(Sm),ガ
ドリニウム(Gd),プロメシウム(Pm),ユーロピ
ウム(Eu),ルテチウム(Lu),ジスプロシウム
(Dy),テルビウム(Tb),ホルミウム(Ho)な
どが例示できる。イットリウム(Y)は希土類元素では
ないが本発明では他の希土類元素と同様に扱える。本発
明において好ましい希土類元素(R)はNdもしくはP
rを主体とするものであるが、複合希土類であるミッシ
ュメタルやジジムあるいは他の希土類元素を含んでもか
まわない。
【0012】また、本発明において磁気特性を改良する
ために添加元素を加えてもかまわない。添加元素として
は、Al、Si、Ti、V、Cr、Mn、Cu、Zn、
Ga、Ge、Zr、Nb、Mo、In、Sn、Sb、H
f、Ta、W、Pb、Bi、Cなどが例示できるが、こ
れらの添加元素はBr、iHc、角型性、などの諸特性
を向上させることを目的として1種以上添加することが
できる。
【0013】また本発明にかかわる永久磁石粉をボンド
磁石用磁粉として用いる場合はその粒子径が1〜100
0μm以下であることが成形性から好ましい。さらに、
好ましくはプレス成形ボンド磁石の場合は700μm以
下、射出成形ボンド磁石の場合は200μm以下の粒子
径である。
【0014】また、本発明には、粉砕後の後処理を行う
こともできる。後処理としては、防錆を目的とした樹脂
コーティング、めっきなどの処理などが例示でき、適宜
施すことができる。
【0015】以下、本発明を実施例により説明するが、
本発明はこれらにより何ら制限されるものではない。 (実施例1)出発原料としてNd:13原子%、Fe:
76原子%:Co:5原子%、B:6原子%の組成に調
製した合金を高周波溶解炉によって作製した。得られた
合金を片ロール法によって急冷リボンとし、このリボン
を粉砕し等方性の磁粉を得た。ついでこのリボン粉砕磁
粉をアルゴンガス中、750℃の温度下でホットプレス
を行い密度が7.5g/cm3 の合金インゴットを得
た。かかるインゴットをアルゴンガス中で750℃の温
度下でダイアップセットにより塑性変形させ、圧縮方向
に異方性を有する磁石インゴットを得た。この磁石の磁
気特性を測定した結果、Br=12.5kG、iHc=
12.5kOe、(BH)max=37.4MGOeで
あった。この磁石インゴットを窒素ガス雰囲気中で室温
にてハンマーミルによって機械的粉砕を行い、53〜5
00μmの磁粉を得た。得られた磁粉を水素雰囲気中で
300℃、1時間加熱処理を施し水素を吸蔵させた。つ
づいて真空中で600℃の加熱処理を施し、脱水素処理
を行った。得られた処理磁粉とビスフェノールA型エポ
キシ樹脂とフェノールノボラックの混合物をメチルエチ
ルケトンで希釈したバインダー樹脂とを磁粉含率が97
重量%となるように混合し、混合物を攪はんしながらメ
チルエチルケトンを蒸発させ、成形前のブレンド物を得
た。かかるブレンド物を成形圧力5t/cm2 、配向磁
場20kOeの条件でプレス成形し、異方性ボンド磁石
を得た。かかる異方性ボンド磁石の磁気特性を測定した
結果、Br=9.0kG、iHc=12.0kOe、
(BH)max=17.5MGOe、ボンド磁石の密度
=6.02g/cm3 であった。
【0016】(実施例2)実施例1と同一の合金磁石を
用い、それを液体窒素中に浸漬し十分に冷却した後に、
窒素ガス雰囲気中で機械的粉砕法によって53〜500
μmに粉砕した。かかる磁粉を実施例1と同様の方法で
水素吸蔵と脱水素処理を施し、本発明にかかわる磁粉を
得た。その後、実施例1と同様の方法で異方性ボンド磁
石を作製したところ、Br=9.2kG、iHc=1
2.5kOe、(BH)max=18.5MGOe、ボ
ンド磁石の密度=6.07g/cm3 であった。
【0017】(比較例1)実施例1と同一の合金磁石を
用い、それを窒素雰囲気中で室温にて機械的粉砕を行
い、53〜500μmの磁粉を得た。その後実施例1と
同様の方法で異方性ボンド磁石を作製したところ、Br
=8.7kG、iHc=11.5kOe、(BH)ma
x=16.2MGOe、ボンド磁石の密度=6.04g
/cm3 であった。
【0018】(比較例2)実施例1と同一の合金磁石を
400℃、1時間の水素吸蔵処理を施した後に、650
℃、30分の脱水素処理を行い粉砕磁粉を得、この水素
吸蔵、脱水素処理を3回実施することにより53〜50
0μmの磁粉を得た。その後、実施例1と同様の方法で
異方性ボンド磁石を作製したところ、Br=8.6k
G、iHc=12.0kOe、(BH)max=15.
8MGOe、ボンド磁石の密度=6.02g/cm3
あった。
【0019】実施例と比較例からわかるように、本発明
のように機械的粉砕を行った後に、水素を吸蔵させ、脱
水素処理を施すことによって、ボンド磁石のBrを高く
することかでき、(BH)maxも従来法に比べて大幅
に向上させることができた。
【0020】
【発明の効果】以上詳述したように本発明によれば、希
土類−鉄−ほう素系磁石粉において、従来法に比較して
大幅に磁気特性を向上させた磁粉を極めて簡便な方法で
生産性よく製造することができ、工業的価値は極めて高
いということができる。

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 R(但し、Rはイットリウムを含む希土
    類元素の少なくとも1種):10〜30原子%、ほう
    素:2〜28原子%、T(但し、TはFeを主体とする
    3d族遷移金属元素):65〜82原子%からなる合金
    磁石を機械的に粉砕した後に水素を吸蔵させ、真空中、
    200〜800℃の温度で脱水素を行う希土類磁石粉の
    製造方法。
  2. 【請求項2】 機械的粉砕が前記合金磁石を−196〜
    0℃の温度に冷却した状態で粉砕する請求項1記載の希
    土類磁石粉の製造方法。
  3. 【請求項3】 前記合金磁石が急冷薄帯法で製造された
    請求項1または2記載の希土類磁石粉の製造方法。
  4. 【請求項4】 前記合金磁石の粉末粒子径が1〜100
    0μmである請求項1、2または請求項3記載の希土類
    磁石粉の製造方法。
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5673556A (en) * 1992-08-04 1997-10-07 Ergenics, Inc. Disproportionation resistant metal hydride alloys for use at high temperatures in catalytic converters
JP2003168602A (ja) * 2001-11-30 2003-06-13 Japan Science & Technology Corp 異方性希土類ボンド磁石およびその製造方法

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