JPH02131401A - 殺菌性組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、アリールアルカノール及びこれに溶解された
殺菌性化合物を含む液状殺菌溶液に関する。

本発明はまた、ポリマー加工助剤及びアリールアル力ノ
ールに溶解された殺菌性化合物を含む組成物に関する。

〔従来技術〕

ポリマー又はプラスチック中に殺菌性組成物を含めるこ
とにより、微生物たとえばバクテリア又は閑類の攻撃か
らポリマー又はプラスチック組成物を保護することは、
現在一般に行われている。

得られたポリマー組成物は、可塑剤、又は物品に望む物
理特性を与え及び物品の成形を容易にするためにポリマ
ーに通常含められる他のポリマー添加物への微生物的攻
撃による、ポリマー組成物から形成された物品の劣化を
防ぐ。

人手できる殺菌性物質の多くは固体であり、これをポリ
マー組成物中に均一に含ませるために、これを最初に該
物質を溶解する又は均一に分散する液体と混合し、次に
かく形成された液状組成物をポリマーと混合することが
必要である。不幸なことに、多くの一般的溶剤への徽生
物学的活性物質の多くの溶解度は全く低い。従って、ポ
リマーに十分高濃度の殺菌性物質を含めることは困難で
あり、又はもし十分高濃度の殺菌性物質をポリマーに含
めることができたとしても望ましくない程度濃度の溶剤
もポリマーに含められねばならず、これはポリマー組成
物の望ましい特性の劣化を結果する。

これらの問題を解決する試みは、種々の異る、しばしば
限られた成功をもたらした。たとえば米国特許第３，２
８８，６７４号（１９６６年１１月２９日、イエーガ−
（Ｙｅａｇａｒ）　）　、及び同第３，６８９，４４９
号（１９７２年９月５日、イエーガー及びウィルソン（
Ｗｉｌ５０ｎ）　）は、殺菌活性なフェノキシアルシン
化合物を溶解するために活性水素を持つ溶剤、好ましく
はノニルフェノールの使用を開示し、限られた溶液は次
に樹脂組成吻に含められる。不幸なことに、ノニルフェ
ノール可塑剤調製物へのフエノキシアルシンの溶解性は
低濃度に限られており、これは、樹脂において望むフェ
ノキシアルシン濃度を達成するために、ノニルフェノー
ルを望ましい以上の高濃度で樹脂に含めることを必要と
する。

米国特許第３，３６０．４３１号（１　９　６　７年１
２月、イエーガー）は、殺菌活性なアルセノベンゼン化
合物を溶解し、次に樹脂組成物に加えるために、活性水
素含有溶剤、好ましくはノニルフェノールを用いること
を開示する。

米国特許第４．０４９，８２２号（１　９　７　７年９
月２０日、レイ　（Ｒｅｉ）及びウイノレソン）は、グ
リシルホスファイト又はグリシルホスホネートに溶解さ
れた殺菌性のフェノキシアルシンを開示し、得られた溶
解は次に樹脂組成物中に含められる。

〔本発明の構成〕

本発明に従い、アリールアルカノール及びこれに溶解さ
れた殺菌性化合物を含む液状殺菌性溶液が提供される。

また、本発明に従い、ポリマー加工助剤、及び組成物に
殺菌性を与えるのに少くとも十分な量の殺菌性化合物（
これはアリールアルカノール溶剤中の溶質としてポリマ
ー加工助剤中に存在する）を含む組成物が提供される。

〔本発明の好ましい態様の説明〕

本発明で溶剤として有用なアリールアルカノールは、ア
ルキレン基を通して芳香族環に結合されたヒドロキシル
基を持つ化合物である。すなわち、本発明のアリールア
ルカノールは、芳香環を含み、これに式−Ｒ−ＯＨを持
つ基が結合される。ここでＲは、直鎖又は分技鎖のアル
キレン基であり、好ましくは１〜６個の炭素原子、より
好ましくは１〜３個の炭素原子、最も好ましくは１個の
炭素原子を持つ。アルキレン基は、他の基たとえばハロ
ゲン、アミン、メチル、ヒドロキシル又はアルコキシル
基で置換されていても、いなくてもよい。

本明細書でアリールという言葉は芳香環を云い、これは
官能基で置換されていてもよい。そのような芳香環の例
としては、ベンゼン、ナフタレン、及びビフェニル環が
挙げられるが、これらに限られるものではない。アリー
ル基が官能基で置換されている場合、それは芳香環に結
合された任意の数の基を持つことができ、官能基のタイ
プ、環におけるその位置及び／又はその数が殺菌性化合
物を溶解するアリールアルカノールの能力を妨げないこ
と、又はそれがポリマー組成物の一部として用いられる
なら、ポリマーとその相容性を妨げないことのみが要求
される。アリール環上のそのような官能基の例としては
、ハロゲン、アリーロキシ、アミノ、ヒドロキシ、アル
コキシル及び二トロ基が挙げられるが、これらに限定さ
れない。

本発明で有用なアリールアルカノールは、さらに下記の
一般式で定義されうる ＯＨ Ｒ Ａ ここでＡは芳香環、好ましくはベンゼンであり、これは
非置換たとえばフエニルであることができ、又はハロ、
アリーロキシ、アミノ、ヒドロキシル、アルコキシル又
はニトロ基の一つ又は二以上で置換されていてもよい。

Ｒは直鎖又は分子鎖のアルキレン基であり、好ましくは
１〜６個の炭素原子を持つ。これは非置換であることが
でき、又はハロ、アミノ、メチル、ヒドロキシル又はア
ルコキシル基で置換されていることができる。

本発明で有用なアリールアルカノールは、アルカノール
のヒドロキシル基が第一、第二又は第三アルコールであ
るものである。好ましいアリールアルカノールは、ヒド
ロキシル基が第ニアルコールであるものである。

本発明で用いうるアリールアルコールの例としては下記
のものが挙げられる（しかしこれらに限定されない）。

フエネチルアルコール ベンジルアルコール ３−フェニル−１−プロバノール Ｃβ ２．４−ジクロルベンジルアルコール ｍ−フェノキシベンジルアルコール これらアリールアルカノールのうち、ベンジルアルコー
ル、２．　　４−シクロルベンジルアルコール、及ヒス
チルアリルアルコールだ好ましく、ベンジルアルコール
が特に好ましい。

上に例示したアリールアルカノールは、固体でちる２，
４−ジクロルベンジルアルコールを除いては総て液体で
ある。２，４−ジクロルベンジルアルコールは、全く驚
ろくべきことに、液体である殺菌性化合物のための溶媒
（又は共溶媒）として働くことが見い出された。もし２
．４−ジクロルベンジルアルコールが僅か加熱されると
、それは溶融して安定な溶液を形成する。２，４−ジク
口ルベンジルアルコールはまた、それ自体、殺微主物活
性を示す。すなわちそれは、本発明に従う２菌性溶液を
作るために他のアリールアルカノーレたとえばベンジル
アルコールに溶解できる。

広い種類の殺菌性化合物が本発明において有用である。

一般に、脊用な殺菌性化合物は殺微生物古性を持ち、ア
リールアルカノールに可溶である。

もしアリールアルカノール／殺菌性化合物溶液がポリマ
ー加工助剤及び／又はポリマーを含む組成物において用
いられるべきであれば、殺菌性化合物はそのようなポリ
マー加工助剤又はポリマーと相容性でなければならない
。

本発明で用いうる殺菌性化合物は、マレイミド、イソイ
ンドール　ジカルボキシイミド（ジカルボキシイミド基
の窒素原子に結合した硫黄原子を持つ）、ハロゲン化ア
リールアルカノール又はイソチアゾリノン化合物である
． 本発明の組成物において有用な殺菌性マレイミド化合物
は、好ましいマレイミドであるＮ−（２一メチルナフチ
ル）マレイミドにより例示される．ジカルボキシイミド
基の窒素原子に結合した硫黄原子を持つイソインドール
　ジカルボキシイミドである本発明で有用な殺菌性化合
物は、下記式をもつ少くとも一つの基を含む化合物であ
る：ビス−Ｎ−　（１．１．２．２−テトラクロルエチ
ル）チオ〕−４−シクロヘキセン−１．２−ジカルボキ
シイミド 好ましいイソインドール　ジカルボキシイミドは下記の
ものである。

Ｎ一トリクロルメチルチオ−４−シクロヘキセンー１，
２−ジカルボキシイミド Ｎ−｝リクロルメチルチオ　フタルイミド本発明に従う
殺菌性化合物として用いるハロゲン化アリールアルカノ
ールは、好ましい化合物２．４−ジクロルベンジルアル
コールにより例示される。

本発明の組成物において有用な好ましいイソチアゾリノ
ン化合物は、２−（ｎ−オクチル−４−イソチアゾリン
−３−オン）である。

本発明で有用な殺菌性組成物は、組成物又はそれを含む
物質に殺菌性を与えるのに少くとも十分な量で用いられ
なければならない。この量は、用いられる特定の殺菌性
化合物、それが入れられて用いられる組成物の他の成分
、それが機能する環境及びい《つかの他の因子に依存し
て広く変りうる．用いられる殺菌性化合物の最少量は、
それの最少抑止濃度（ＭＩＣ）として従来知られている
ところにより決められるであろう。用いられうる殺菌性
化合物の最高濃度は、組成物の物理特性に悪影響なしに
特定の組成物中に均一に加えうる殺菌性化合物の量によ
ってのみ決められる。一般に、殺菌特性を持つ本発明の
組成物は、約５０〜１０．　Ｏ　Ｏ　Ｏｐｐｍ，好まし
くは約１　０　０〜５　０　０ｐｐｍの殺菌性化合物を
含む。

本発明の液状殺菌性溶液は好ましくは、それに望む殺菌
性を単に与えるのに必要なよりもはるかに多い殺菌性化
合物を含む。このことはまた、ポリマー加工助剤含有組
成物に妥当する。これら組成物は、多量の殺菌性化合物
を含有できる。なぜならそれらは有利には、比較的低濃
度の殺菌性化合物を有し、しかしなお望む程度の殺菌作
用を持つ組成物を作るために“濃厚物”として用いられ
るからである．たとえば液状殺菌性溶液は、約０．　１
〜約３０重量％（全溶液重量に対して）の殺菌性化合物
を含みうる。しかし、たとえば２５％の殺菌性化合物を
含む溶液は、僅か約５％の殺菌性化合物を含むポリマー
加工助剤含有組成物を作るために用いることができ、こ
のポリマー加工助剤含有組成物は一方、僅か１００〜５
００ｐｐｍの殺菌性化合物を含むポリマー組成物を作る
ために用いられうる。

本発明の殺菌性溶液は、ポリマー組成物に殺菌性を与え
るためにポリマー組成物のための添加剤として用いうる
。それらはポリマー組成物を直接加えることができ、又
はそれらはポリマー組成物中に殺菌性溶液を入れるため
の担体として働くポリマー加工助剤中に初めに入れるこ
とができる。

後者の方法が選ばれる場合、ポリマー加工助剤は、ポリ
マー組成物及び殺菌性溶液と相容性である（たとえば殺
菌性化合物が加工助剤と共に用いられたときに組成物溶
液から沈澱しない又は分離しない）ところの各種物質の
いずれかであることができる。これらポリマー加工助剤
の例としては、可塑剤、滑剤、及び揮発性又は非揮発性
溶剤があげられるが、これらに限定されない。これら加
工助剤の詳しい例としては、典型的な可塑剤たとえばト
リクレシルホスフェート、ジプロピレングリコールジベ
ンゾエート、ジフェニルクレシルホスフェート、ジプロ
ピレングリコールジベンゾエート、ジフェニルクレシル
ホスフェート、エポキシ化大豆油、エポキシ化獣脂、ジ
オクチルアゼラート、ジ（２−エチルヘキシル）フタレ
ート、アルキルアリールホスフェート、ジイソブチルフ
タレート、ジイソデシルフタレート、水素化メチルロジ
ンエステル、ｎ−オクチルｎ一デシルフタレート、混合
ｎ−アルキルフタレート、ブチルベンジルフタレート、
ジーｎ−オクチルフタレート、ジｎ−デシルフタレート
、３．４−エポキシシク口ヘキシルメチル３　４−エポ
キシシク口ヘキサン力ルポキシレート、トリオクチルト
リメリテ−１−、及び低分子■ポリマー状可塑剤たとえ
ばロームアンドハース（Ｒｏｈｍ　＆　ｌ｛ａａｓ）社
のＰａｒａｐｌｅｘＧ３０　（商標）可塑剤などが挙げ
られるが、これらに限定されない。これら可塑剤のうち
、ジ（２エチルヘキシル）フタレート、ジイソデシルフ
タレート、プチルヘンジルフタレート及びエポキシ化大
豆油が好ましい。本発明で有用な他のポリマー加工助剤
としては、ポリプロピレングリコール、１，４−ブタン
ジオール、シリコン油たとえばポリジメチルシロキサン
、及びメチルエチルケトンが挙げられるが、これらに限
定されない。

前述したように、殺菌性溶液中の殺菌性化合物の４度は
、該殺菌性溶液から作られたポリマー加工助剤含有組成
物が、これらポリマーに加えられたときにそれから作ら
れた最終的成形ポリマー組成物が殺菌性を持つのに十分
な殺菌性化合物を含むよ・うに十分高いものであること
ができる。本発明の実施で用いられる溶剤が特に有利で
ある場合に、それば本発明の上記態様に含まれる。本発
明のアリールアルカノールは、従来技術の溶剤で達成さ
れうるよりもかなり高い殺菌性化合物濃度を含むポリマ
ー加工助剤含有組成物を作るであろう殺菌性溶液を形成
できる。

高濃度の殺菌性化合物を含むポリマー加工助剤含有組成
物を作ることができるアリールアルカノールのこの予期
せざる能力は、いくつかの重要な利点を生む。たとえば
、より多い“活性成分”（殺菌性化合物）がポリマー加
工助剤含有組成物の所定量中に溶解されうるので、輸送
コスト及び取扱いコストの節約が達成される。云い換え
れば、所定量の殺菌性化合物について、ポリマー加工助
剤含有組成物を作るために、より少い量の“不活性成分
”　（溶剤及びポリマー加工助剤）が必要となるだけで
あり、原材料コスト削減をもたらす。

また、少しの不活性成分で十分なので、輸送コスト、取
扱いコストがより小さい。

本発明のポリマー加工助剤含有組成物はまた、それを含
むポリマー調製物に対する殺菌性化合物のための溶剤の
潜在的作用を最少にする。所定濃度の殺菌性化合物を含
むポリマー加工助剤含有組成物を作るために少い溶剤で
十分である故に、少い量の溶剤がポリマー調製物に導入
される。従って、もし溶剤がポリマー調製物の他の成分
と全面的には相容性でないなら、その非相容性のマイナ
ス作用が最小にされるであろう。

より多くの殺菌性化合物を溶解できる能力とは別に、本
発明のアリールアルカノールはまた、従来知られている
溶剤たとえばノニルフェノール及びホスファイトに比べ
て臭いが少なくかつ刺激が少ないポリマー加工助剤含有
相容性を作るという驚ろくべき利点を持つ． また本発明の殺菌性溶液はしばしば、従来の溶剤よりも
かなり低い温度で作ることができるということが全く驚
くべきことに発見された。

たとえば工業的実施におけるように多量の物質の加熱が
必要なとき、本発明の殺菌性溶液の比較的低い温度要求
は大きなエネルギー節約を与えうる。低い温度はまた、
望ましくない化学反応（たとえばベンジルアルコールの
ベンズアルデヒドへの酸化）が起ることを防ぐよう助け
る。

本発明の製品で用いられるポリマーは、広い種類の物質
を包含する。一般にそれらは、熱可塑性及び熱硬化性ポ
リマー、エラストマー及び一般にプラスチソクスとして
知られている他の物質を包含する。他の物質たとえば天
然ゴム、セルロースなどのような天然に生じた物質は、
本発明の「ポリマー」の完全な均等物であると考えられ
、この云葉の意味に含まれるべきである。本発明で有用
なポリマーの例としては、ビニル樹脂（たとえば塩化ビ
ニル及び／又はビニルエステルから作られるもの）、ポ
リオレフィン（たとえばポリエチレン及びポリプロピレ
ン）、エラストマー状ポリウレタン、ナイロン、ボリス
チレン、ポリエステル（たとえばポリエチレンテレフタ
レート）、ポリカーボネート、アクリロニトリルーブタ
ジエンスチレン（ＡＢＳ）コポリマー、ＳＢＲゴム、ス
チレンーアクリロニトリルコポリマー、アクリルポリマ
ー、熱可塑性ポリウレタン（たとえばフォーム及びコー
ティングのために用いられるもの）、フェノール樹脂、
シリコンゴム、天然ゴム、ＥＤＰＭポリマー、セルロー
ス及びそのＦ＋Ａ　導体、エポキシ樹脂及び種々のラテ
ンクスが挙げられるが、これらに限定されない。

本発明の殺菌性溶液は単に、アリールアルカノール溶剤
に望む量の殺菌性化合物を加え、得られた混合物を殺菌
性化合物の溶解を起す温度に加熱し、総ての殺菌性化合
物が溶解するまでその温度に維持することにより作るこ
とができる。得た溶液は次に室温に冷却されうる。この
方法で安定な殺菌性溶液、たとえば室温に冷却したとき
に溶液から顕著な量の殺菌性化合物が沈澱しないような
ものが、得られる殺菌性溶液重量の約３０重量％までの
殺菌性化合物を含んで形成されうる。

本発明のポリマー加工助剤含有組成物は単に、上述した
ように作られた殺菌性溶液にポリマー加工助剤に加え、
均一溶液が得られるまで室温で混合することにより作る
ことができる。あるいは、ポリマー加工助剤含有組成物
の総ての成分（殺菌性化合物、アリールアルカノール及
びポリマー加工助剤）を互に混合し、殺菌性化合物が溶
解するまで加熱する。

本発明の殺菌性溶液は、ポリマー組成物に殺菌性を与え
るために用いうる。このことは単に、従来公知のい《つ
かの便利な方法のいずれかによりポリマー組成物に殺菌
性溶液を単独で又はポリマ−加工助剤含有組成物の一部
として加えることにより行いうる。すなわちたとえば、
ポリマー組成物を溶融し、殺菌性溶液又はポリマー加工
助剤含有組成物を加え、そしてそれと混合する（たとえ
ばエクストルーダーで）ことができる。あるいはポリマ
ーを溶剤で軟化し又はそれに溶解し、殺菌性溶液又はポ
リマー加工助剤含有組成物を加え、それと混合すること
ができる。

本発明の組成物を、いくつかの実施態様によって更に説
明する。これは下記の表Ａにまとめられる。この実施態
様において、総てのバーセントは組成物の合計重量に基
く重量パーセントである。

また非ＯＢＰＡは、本発明で有用な殺菌性化合物の総て
を示す。

下記の実施例は本発明を例示するものであって、本発明
を限定するものではない。実施例及び本明細書において
、総ての部及びバーセントは、特記なき限り重量に基づ
く。

〔実施例】

実施例１ 表Ｉに示す殺菌性化合物及び溶剤を混合し、得た混合物
を表■に示す温度でそれが明澄になるまで加熱すること
により、いくつかの殺菌溶液を作った。（カツコ内の数
字は、溶液重量に基づく各成分の重量％を示す。）得た
明澄な溶液を次に室温に冷却し、種々の時間室温（ＲＴ
）でエージングし、その後殺苗性化合物がまだ溶液中に
存在するかどうか調べた。

表一一上 ？容液患 殺薗性化合物 溶 剤 （９０．０％） Ｃ　　　Ｍｙａｃｉｄｅ　ＳＰ”　（　１　０．　０％
）　　　　　　　〃（９０．０％） １０４℃） Ｓ （９３℃） Ｓ Ｓ Ｓ ＳＰ Ｓ ＳＰ Ｓ ＳＰ Ｓ ＳＰ １２−（ｎ−オクチルー）−４−イソチアゾリン−３−
オン２Ｎ−（２−メチル−１−ナフチル）マレイミド３
　２，４−ジクロルベンジルアルコール４　トリクロル
メチルチオー４−シクロヘキセンー１．２−ジカルボキ
シイミド５　溶解 ＳＰ＝少し沈澱 ＭＰ＝中程度の沈澱 一８一

Claims (20)

【特許請求の範囲】
1. （１）マレイミド、ジカルボキシイミド基の窒素原子に
   結合された硫黄原子を有するイソインドールジカルボキ
   シイミド、ハロゲン化アリールアルカノール及びイソチ
   アゾリノン化合物から成る群から選ばれた殺菌性化合物
   を溶解したアリールアルカノールを含む殺菌性溶液。
2. （２）溶液全重量に対して約０．１〜約３０重量％の殺
   菌性化合物を含む特許請求の範囲第（１）項記載の殺菌
   性溶液。
3. （３）約５０ｐｐｍ〜約１０，０００ｐｐｍの殺菌性化
   合物を含む特許請求の範囲第（１）項記載の殺菌性溶液
   。
4. （４）殺菌性化合物がＮ−（２−メチルナフチル）マレ
   イミド；ビス−Ｎ〔（１，１，２，２−テトラクロルエ
   チル）チオ〕−４−シクロヘキセン−１，２−ジカルボ
   キシイミド；Ｎ−トリクロルメチルチオ−４−シクロヘ
   キセン−１，２−ジカルボキシイミド；Ｎ−トリクロル
   メチルチオフタルイミド；２，４−ジクロルベンジルア
   ルコール；及び２−（ｎ−オクチル−４−イソチアゾリ
   ン−３−オン）から成る群から選ばれた特許請求の範囲
   第（１）項記載の殺菌性溶液。
5. （５）アリールアルカノールがベンジルアルコールであ
   る特許請求の範囲第（１）項記載の殺菌性溶液。
6. （６）ポリマー加工助剤、及びアリールアルカノール溶
   剤中の溶質として組成物中に存在する、組成物に殺菌性
   を与えるのに少くとも十分な量の殺菌性化合物を含む組
   成物において、該殺菌性化合物がマレイミド、ジカルボ
   キシイミド基の窒素原子に結合された硫黄原子を持つイ
   ソインドールジカルボキシイミド、ハロゲン化アリール
   アルカノール及びイソチアゾリノン化合物から成る群か
   ら選ばれるところの組成物。
7. （７）ポリマー加工助剤が可塑剤及び溶剤より成る群か
   ら選ばれた特許請求の範囲第（６）項記載の組成物。
8. （８）ポリマー加工助剤が可塑剤である特許請求の範囲
   第（７）項記載の組成物。
9. （９）可塑剤がジ（２−エチルヘキシル）フタレート、
   ジイソデシルフタレート、ブチルベンジルフタレート及
   びエポキシ化大豆油から成る群から選ばれた特許請求の
   範囲第（８）項記載の組成物。
10. （１０）殺菌性化合物がＮ−（２−メチルナフチル）マ
    レイミド；ビス−Ｎ−〔（１，１，２，２−テトラクロ
    ルエチル）チオ〕−４−シクロヘキセン−１，２−ジカ
    ルボキシイミド；Ｎ−トリクロルメチルチオ−４−シク
    ロヘキセン−１，２−ジカルボキシイミド；Ｎ−トリク
    ロルメチルチオフタルイミド；２，４−ジクロルベンジ
    ルアルコール及び２−（ｎ−オクチル−４−イソチアゾ
    リン−３−オン）から成る群から選ばれた特許請求の範
    囲第（６）項記載の組成物。
11. （１１）アリールアルカノールがベンジルアルコールで
    ある特許請求の範囲第（６）項記載の組成物。
12. （１２）組成物全重量に対して少くとも約２重量％の殺
    菌性化合物を含む特許請求の範囲第（６）項記載の組成
    物。
13. （１３）組成物全重量に対して少くとも約５重量％の殺
    菌性化合物を含む特許請求の範囲第（６）項記載の組成
    物。
14. （１４）約５０ｐｐｍ〜約１０，０００ｐｐｍの殺菌性
    化合物を含む特許請求の範囲第（６）項記載の組成物。
15. （１５）アリールアルカノール溶剤対殺菌性化合物の重
    量比が約０．５／１〜約５／１である特許請求の範囲第
    （６）項記載の組成物。
16. （１６）アリールアルカノール溶剤対殺菌性化合物の重
    量比が約１／１〜約３／１である特許請求の範囲第（１
    ５）項記載の組成物。
17. （１７）全組成物重量に対して約１〜約２０重量％の殺
    菌性化合物を含み、アリールアルカノール溶剤対殺菌性
    化合物の重量比が約０．５／１〜約５／１である特許請
    求の範囲第（６）項記載の組成物。
18. （１８）全組成物重量に対して約１〜約５重量％の殺菌
    性化合物を含む特許請求の範囲第（１７）項記載の組成
    物。
19. （１９）全組成物重量に対して少くとも約２重量％の殺
    菌性化合物を含む特許請求の範囲第（１５）項記載の組
    成物。
20. （２０）全組成物重量に対して少くとも約５重量％の殺
    菌性化合物を含む特許請求の範囲第（１５）項記載の組
    成物。