JP7101166B2 - 太陽電池、及びその製造方法 - Google Patents
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Description
本発明は、以上の事情に鑑みてなされたものであり、光電変換層の側面からの水分浸入による劣化に対して、高い耐久性を有する太陽電池を提供することを課題とする。
[1]第1及び第2の電極と、
前記第1及び第2の電極の間に配置されるとともに、一般式RMX3(ただし、Rは有機分子、Mは金属原子、Xはハロゲン原子である)で表される有機無機ペロブスカイト化合物(A)を含むペロブスカイト層と、
前記ペロブスカイト層の外周側に、前記ペロブスカイト層の側面の少なくとも一部を被覆するように設けられ、かつ金属ハロゲン化物(B1)及び有機金属ハロゲン化物(B2)からなる群から選択される少なくとも1つ又は有機ハロゲン化物(C)を含む側面保護層と
を備える太陽電池。
[2]前記側面保護層が、前記ペロブスカイト層を全周にわたって取り囲むように設けられる上記[1]に記載の太陽電池。
[3]前記有機無機ペロブスカイト化合物(A)が、前記金属ハロゲン化物(B1)及び有機金属ハロゲン化物(B2)からなる群から選択される少なくとも1つと、有機ハロゲン化物(C)との反応生成物である上記[1]又は[2]に記載の太陽電池。
[4]前記有機ハロゲン化物(C)が、ハロゲン化アルキルアンモニウムである上記[3]に記載の太陽電池。
[5]前記側面保護層は、前記ペロブスカイト層の外周から外側に0.5mm以上の幅を有する上記[1]~[4]のいずれか1項に記載の太陽電池。
[6]第1の電極を形成する工程と、
前記第1の電極上において、金属ハロゲン化物(B1)及び有機金属ハロゲン化物(B2)からなる群から選択される少なくとも1つを付着させるとともに、有機ハロゲン化物(C)を付着させることにより、ペロブスカイト層を少なくとも形成する工程と、
前記ペロブスカイト層の上に第2の電極を形成する工程とを備え、
前記金属ハロゲン化物(B1)及び有機金属ハロゲン化物(B2)からなる群から選択される少なくとも1つが付着する領域は、前記有機ハロゲン化物(C)が付着する領域に重なり、かつその領域の外周の少なくとも一部より外側にはみ出る又は
前記有機ハロゲン化物(C)が付着する領域は、前記金属ハロゲン化物(B1)及び有機金属ハロゲン化物(B2)からなる群から選択される少なくとも1つが付着する領域に重なり、かつその領域の外周の少なくとも一部より外側にはみ出る太陽電池の製造方法。
[7]前記金属ハロゲン化物(B1)及び有機金属ハロゲン化物(B2)からなる群から選択される少なくとも1つが付着する領域は、前記有機ハロゲン化物(C)が付着する領域の外周より全周にわたってはみ出る上記[6]に記載の太陽電池の製造方法。
[8]前記有機ハロゲン化物(C)が付着する領域は、前記金属ハロゲン化物(B1)及び有機金属ハロゲン化物(B2)からなる群から選択される少なくとも1つが付着する領域の外周より全周にわたってはみ出る上記[6]に記載の太陽電池の製造方法。
[9]前記金属ハロゲン化物(B1)及び有機金属ハロゲン化物(B2)からなる群から選択される少なくとも1つを付着させた後に、前記有機ハロゲン化物(C)を付着させる上記[6]、[7]又は[8]に記載の太陽電池の製造方法。
本発明の太陽電池は、いずれか一方が陰極、他方が陽極となる第1及び第2の電極と、これら第1及び第2の電極の間に配置されるペロブスカイト層と、ペロブスカイト層の外周側に配置され、かつペロブスカイト層の側面を被覆するように設けられる側面保護層とを備える。
ペロブスカイト層は、有機無機ペロブスカイト化合物(A)を含む層であり、光電変換層となるものである。また、側面保護層は、金属ハロゲン化物(B1)及び有機金属ハロゲン化物(B2)から選択される少なくとも1つ又は有機ハロゲン化物(C)を含む層である。本発明においては、ペロブスカイト層の外周側に側面保護層を設けることで、側面からの水分浸入によって、光電変換層(ペロブスカイト層)が劣化するのを防止する。
なお、以下の説明では、有機無機ペロブスカイト化合物(A)を省略して単に“(A)成分”ということがある。他の化合物についても同様である。
有機無機ペロブスカイト化合物(A)は、以下の一般式(1)で表される化合物である。
RMX3 ・・・(1)
(ただし、式(1)において、Rは有機分子、Mは金属原子、Xはハロゲン原子である。)
光電変換層であるペロブスカイト層に一般式(1)で示される有機無機ペロブスカイト化合物(A)を含有させることにより、太陽電池の光電変換効率を良好にすることができる。なお、光電変換層に有機無機ペロブスカイト化合物(A)を利用した太陽電池は、有機無機ハイブリッド型太陽電池とも呼ばれる。
Rの有機分子は、上記した中でも、アルキルアミン及びそのイオンが好ましく、中でもメチルアミン、エチルアミン、プロピルアミン、ブチルアミン、ペンチルアミン、ヘキシルアミンなどの1級アルキルアミン及びこれらのイオンが好ましく、メチルアミン、エチルアミン、プロピルアミン及びそのイオンがより好ましく、メチルアミン及びそのイオンがさらに好ましい。
Rで示される有機分子は、1種単独で使用してもよいし、2種以上を併用してもよい。
金属ハロゲン化物(B1)及び有機金属ハロゲン化物(B2)の少なくともいずれかは、側面保護層を構成しうる成分の1つである。また、有機ハロゲン化物(C)と反応して有機無機ペロブスカイト化合物(A)を生成するものである。本発明においては、側面保護層に、金属ハロゲン化物(B1)及び有機金属ハロゲン化物(B2)の少なくともいずれかを使用することで、ペロブスカイト層への水分浸入を適切に防止することが可能である。また、金属ハロゲン化物(B1)及び有機金属ハロゲン化物(B2)は、上記のように有機無機ペロブスカイト化合物(A)の原料(前駆体)にもなるものであり、これらをペロブスカイト層の原料として使用することで、側面保護層とペロブスカイト層の形成が容易になる。
また、側面保護層及びペロブスカイト層の形成を容易にする観点から、側面保護層に含有される金属ハロゲン化物(B1)及び有機金属ハロゲン化物(B2)は、ペロブスカイト層に含有される有機無機ペロブスカイト化合物(A)の前駆体として使用されるものと同一の化合物であることが好ましい。
MXk ・・・(2)
(ただし、M、及びXはそれぞれ、式(1)におけるM、及びXと同義である。kは1~3の整数である。)
式(2)において、kは2であることが好ましい。なお、金属ハロゲン化物(B1)におけるM、Xの詳細な説明は上記と同様であるので省略する。
なお、1価ハロゲン化インジウムなどの各種の1価金属ハロゲン化物を使用する場合には、各種の3価金属ハロゲン化物と混合して使用すればよい。
化合物(B3)としては、スルホキシド化合物、アミド化合物等が挙げられる。また、後述するように金属ハロゲン化物(B1)に混合して使用する溶媒も、金属ハロゲン化物(B1)の種類によっては、金属ハロゲン化物(B1)と錯体を形成し得る化合物(B3)になり得ることもある。
上記スルホキシド化合物としては、一般式Y-S(=O)-Y’で表される化合物が挙げられる。ここで、Y及びY’は、置換基を有していてもよい炭素数1~18の炭化水素基を表し、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ペプチル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基、メチレン基、フェニル基、ナフチル基、ビフェニル基、メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基等が挙げられる。これらの中では、メチル基、エチル基、プロピル基、n-ブチル基、t-ブチル基、フェニル基が好ましく、特にメチル基が好ましい。なお、YとY’は互いに同一であってもよく異なっていてもよい。
化合物(B3)としては、これらの中では、スルホキシド化合物が好ましく、より好ましくはジメチルスルホキシド(DMSO)である。
有機金属ハロゲン化物(B2)の生成方法は、特に限定されないが、金属ハロゲン化物(B1)と、化合物(B3)とを混合する方法などが挙げられる。
金属ハロゲン化物(B1)及び有機金属ハロゲン化物(B2)は、これらから選択される1種を単独で用いてもよいし、2種以上を併用してもよい。
有機ハロゲン化物(C)は、側面保護層を構成しうる成分の1つである。本発明においては、側面保護層に、有機ハロゲン化物(C)を使用することで、ペロブスカイト層へ浸入する水分が有機ハロゲン化物(C)に吸収されることから、ペロブスカイト層まで水分が到達し難くなり、ペロブスカイト層の劣化を防止することが可能である。また、有機ハロゲン化物(C)は、上記のように有機無機ペロブスカイト化合物(A)の原料(前駆体)にもなるものであり、これらをペロブスカイト層の原料として使用することで、側面保護層とペロブスカイト層の形成が容易になる。
RX ・・・(3)
(ただし、R、及びXはそれぞれ、式(1)におけるR及びXと同義である。)
なお、有機ハロゲン化物(C)におけるR、Xの詳細な説明は上記と同様であるので省略する。
有機ハロゲン化物(C)の具体例は、上記したRで示される有機分子のハロゲン化物が挙げられる。中でも、塩化メチルアンモニウム、臭化メチルアンモニウム、ヨウ化メチルアンモニウム、塩化エチルアンモニウム、臭化エチルアンモニウム、ヨウ化エチルアンモニウム、塩化プロピルアンモニウム、臭化プロピルアンモニウム、ヨウ化プロピルアンモニウム、塩化ブチルアンモニウム、臭化ブチルアンモニウム、ヨウ化ブチルアンモニウム、塩化ペンチルアンモニウム、臭化ペンチルアンモニウム、ヨウ化ペンチルアンモニウム、塩化ヘキシルアンモニウム、臭化ヘキシルアンモニウム、ヨウ化ヘキシルアンモニウムが好ましく、ヨウ化メチルアンモニウム、ヨウ化エチルアンモニウム、ヨウ化プロピルアンモニウムがより好ましく、ヨウ化メチルアンモニウムが特に好ましい。
有機ハロゲン化物は、1種単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。
ペロブスカイト層に含まれる有機無機ペロブスカイト化合物(A)以外の成分としては、有機半導体及び無機半導体の少なくともいずれが挙げられる。また、有機無機ペロブスカイト化合物(A)を形成するときの原料の未反応物(例えば、(B1)、(B2)及び(C)成分)などが含まれていてもよい。
有機半導体としては、例えば、ポリ(3-アルキルチオフェン)等のチオフェン骨格を有する化合物等が挙げられる。また、例えば、ポリパラフェニレンビニレン骨格、ポリビニルカルバゾール骨格、ポリアニリン骨格、ポリアセチレン骨格等を有する導電性高分子等も挙げられる。更に、例えば、フタロシアニン骨格、ナフタロシアニン骨格、ペンタセン骨格、ベンゾポルフィリン骨格等のポルフィリン骨格、スピロビフルオレン骨格等を有する化合物、表面修飾されていてもよいカーボンナノチューブ、グラフェン、フラーレン等のカーボン含有材料も挙げられる。
また、無機半導体としては、例えば、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化インジウム、酸化スズ、酸化ガリウム、硫化スズ、硫化インジウム、硫化亜鉛、CuSCN、Cu2O、MoO3、V2O5、WO3、MoS2、MoSe2、Cu2S等が挙げられる。
また、上記有機半導体及び無機半導体の少なくともいずれかは、有機半導体層、無機半導体層として形成され、ペロブスカイト層と積層構造を形成して、ペロブスカイト層とともに光電変換層の機能を有してもよい。また、これら有機半導体層又は無機半導体層は、後述する電子輸送層又はホール輸送層の役割を果たすこともある。
側面保護層に含まれる金属ハロゲン化物(B1)及び有機金属ハロゲン化物(B2)以外の成分としては、上記した有機半導体、無機半導体などが挙げられる。
本発明の太陽電池は、第1及び第2の電極と、これら第1及び第2の電極の間に配置されるペロブスカイト層と、ペロブスカイト層の外周側に配置される側面保護層とを備えるものであるが、本発明の効果を損なわない範囲において、第1及び第2の電極、ペロブスカイト層、及び側面保護層以外の層を有していてもよい。
例えば、陰極(第1又は第2の電極)とペロブスカイト層の間に電子輸送層が設けられてもよいし、陽極(第1又は第2の電極)とペロブスカイト層の間にホール輸送層が設けられてもよい。
また、太陽電池にはバリア層が設けられ、厚さ方向に沿う水分浸入などがバリア層によって保護されてもよい。バリア層は、第1及び第2の電極の一方又は両方のペロブスカイト層が設けられる側とは反対側に設けられるとよい。また、バリア層は、例えば、接着層を介して第1又は第2の電極に接着されるとよい。さらに、上記したように、ペロブスカイト層に積層するように、無機半導体層、有機半導体層などが設けられてもよい。
また、太陽電池は、基板を有することが好ましく、第1及び第2の電極、ペロブスカイト層、側面保護層、及び必要に応じて設けられるその他の層を有する積層体が基板上に設けられるとよい。
図2は、本発明に係る側面保護層及びペロブスカイト層の構造の一実施形態を示す模式的な斜視図である。以下、図2を参照しつつ、側面保護層及びペロブスカイト層の構造についてより詳細に説明する。
図2に示すように、側面保護層15は、ペロブスカイト層14に連続するようにペロブスカイト層14の外周側に設けられ、ペロブスカイト層14の側面を被覆する。これにより、ペロブスカイト層14は、側面保護層15によって側面が露出することが防止され、側面からの水分浸入等が防止される。
本発明の一実施形態において、ペロブスカイト層14の外周側に設けられた側面保護層15は、図2に示すように、ペロブスカイト層14を全周にわたって取り囲むように設けられる。この場合、ペロブスカイト層14の側面は、全周が側面保護層15によって被覆され、側面からの水分浸入を効果的に防ぐことが可能になる。
なお、ペロブスカイト層14を平面視した形状は、四角形に限定されず、三角形、五角形、六角形などの四角形以外の多角形形状、円形、楕円形などの曲線を有する形状であってもよい。
このように、側面保護層15とペロブスカイト層14が同一表面上に形成されると、ペロブスカイト層14の側面が、側面保護層15によって保護されやすくなる。また、側面保護層15は、後述する製造方法ではペロブスカイト層14を形成するための工程によって同時に形成されるが、そのような製造方法によって形成されやすくなる。
ただし、側面保護層15がペロブスカイト層14の側面を被覆する限り、側面保護層15とペロブスカイト層14は必ずしも同一表面上に形成される必要はなく、例えば、ペロブスカイト層14が電子輸送層13の表面上に形成される一方で、側面保護層15が第1の電極12又は基板11の表面上に形成されてもよい。
側面保護層及びペロブスカイト層の厚さは、互いに同一であってもよいが、異なってもよい。ただし、側面保護層によってペロブスカイト層の側面を保護できるように、互いの厚さは同一であるか、また異なっていてもその差はできる限り小さいほうがよい。
本発明の太陽電池で使用される第1及び第2の電極は、いずれか一方が陰極、他方が陽極となるものである。陰極を構成する材料としては、例えば、FTO(フッ素ドープ酸化スズ)、ナトリウム、ナトリウム-カリウム合金、リチウム、マグネシウム、アルミニウム、マグネシウム-銀混合物、マグネシウム-インジウム混合物、アルミニウム-リチウム合金、Al/Al2O3混合物、Al/LiF混合物等が挙げられる。これらの材料は単独で用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
陰極の厚さは、特に限定されず、例えば、1nm~10μm、好ましくは10~5000nmである。
陽極を構成する材料としては、例えば、金、銀等の金属、CuI、ITO(インジウムスズ酸化物)、SnO2、AZO(アルミニウム亜鉛酸化物)、IZO(インジウム亜鉛酸化物)、GZO(ガリウム亜鉛酸化物)等の導電性透明材料、導電性透明ポリマー等が挙げられる。これらの材料は単独で用いられてもよく、2種以上が併用されてもよい。
陽極の厚さは、特に限定されず、例えば、1nm~10μm、好ましくは10~2000nmである。
第1及び第2の電極は、層状に形成されていてもよいし、適宜パターニングされていてもよい。
上記したように、本発明の太陽電池において陰極と光電変換層(ペロブスカイト層)の間には、電子輸送層が配置されてもよい。電子輸送層の材料は、特に限定されず、例えば、N型導電性高分子、N型低分子有機半導体、N型金属酸化物、N型金属硫化物、ハロゲン化アルカリ金属、アルカリ金属、界面活性剤等が挙げられる。具体的には例えば、シアノ基含有ポリフェニレンビニレン、ホウ素含有ポリマー、バソクプロイン、バソフェナントレン、ヒドロキシキノリナトアルミニウム、オキサジアゾール化合物、ベンゾイミダゾール化合物、ナフタレンテトラカルボン酸化合物、ペリレン誘導体、ホスフィンオキサイド化合物、ホスフィンスルフィド化合物、フルオロ基含有フタロシアニン、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化インジウム、酸化スズ、酸化ガリウム、硫化スズ、硫化インジウム、硫化亜鉛等が挙げられる。
電子輸送層は、非多孔質の薄膜状の電子輸送層のみからなってもよいが、多孔質状の電子輸送層を含むことが好ましく、非多孔質の薄膜状の電子輸送層の上に、多孔質状の電子輸送層が形成されることがより好ましい。そして、その多孔質状の電子輸送層上にペロブスカイト層が形成されることが好ましい。また、電子輸送層には適宜添加剤が含有されていてもよい。
また、本発明の太陽電池においては、陽極と光電変換層(ペロブスカイト層)との間に、ホール輸送層が配置されてもよい。ホール輸送層の材料は特に限定されず、例えば、P型導電性高分子、P型低分子有機半導体、P型金属酸化物、P型金属硫化物、界面活性剤等が挙げられ、具体的には例えば、ポリエチレンジオキシチオフェンのポリスチレンスルホン酸付加物、カルボキシル基含有ポリチオフェン等のチオフェン骨格を有する化合物等が挙げられる。また、フタロシアニンなどのフタロシアニン骨格、ポルフィリン等のポルフィリン骨格、2,2’,7,7’-テトラキス(N,N-ジ-p-メトキシフェニルアミン)-9,9’-スピロビフルオレン(Spiro-OMeTAD)などのスピロビフルオレン骨格等を有する化合物等が挙げられる。さらには、酸化モリブデン、酸化バナジウム、酸化タングステン、酸化ニッケル、酸化銅、酸化スズ、硫化モリブデン、硫化タングステン、硫化銅、硫化スズ、CuSCN、CuI、フルオロ基含有ホスホン酸、カルボニル基含有ホスホン酸、表面修飾されていてもよいカーボンナノチューブ、グラフェン等のカーボン含有材料等が挙げられる。また、ホール輸送層には適宜添加剤が含有されていてもよい。
太陽電池では、第1及び第2の電極の一方又は両方のペロブスカイト層が設けられる側とは反対側に、バリア層が設けられてもよい。太陽電池は、バリア層が設けられる場合、基板の上に、第1の電極、ペロブスカイト層及び側面保護層、第2の電極、並びにバリア層がこの順に設けられることが好ましい。
バリア層は、太陽電池の厚さ方向に沿う水分浸入を防止するための層である。また、バリア層により、異物等から太陽電池を保護することもできる。バリア層としては、例えば、アルミニウム、金、銀、銅、鉄、チタン、ニッケルなどの各種金属であってもよいし、ガラス、セラミック基板、プラスチック基板などであってもよい。また、金属酸化物、金属窒化物、金属酸窒化物などの無機層であってもよいし、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリシクロオレフィン、ポリイソブチレン、アクリル樹脂等の各種樹脂によって形成された樹脂層であってもよいし、これらの積層体であってもよい。
バリア層の厚さは、特に限定されないが、10nm~200μmであることが好ましく、50nm~100μmがより好ましい。
また、接着層を設けて、バリア層を接着層を介して第1又は第2の電極に接着させてもよい。接着層としては、ゴム系粘着剤、アクリル系粘着剤、シリコーン系粘着剤などの各種粘着剤が挙げられる。また、接着層に使用する粘着剤としてはバリア性が高い粘着剤を用いることが好ましい。
本発明の太陽電池に使用される基板は、特に限定されず、透明な基材が好適であり、例えば、ソーダライムガラス、無アルカリガラス等の透明ガラス基板、セラミック基板、透明プラスチック基板等が挙げられる。
次に、本発明の太陽電池の製造方法について説明する。
本発明の太陽電池の製造方法は、例えば、以下の工程(a)~(c)を備えるものである。
工程(a):第1の電極を形成する工程と、
工程(b):前記第1の電極上において、ペロブスカイト層及び側面保護層を形成する工程と、
工程(c):前記ペロブスカイト層の上に、第2の電極を形成する工程
工程(a)にて第1の電極を形成する方法は、特に限定されないが、例えば、基板の上に常法により電極を形成すればよい。また、第1の電極の上には、ペロブスカイト層を形成する前に、電子輸送層、有機半導体層、無機半導体層などを適宜形成してもよい。
本製造方法では、工程(a)の後に、工程(b)を行う。工程(b)では、金属ハロゲン化物(B1)及び有機金属ハロゲン化物(B2)から選択される少なくとも1つを付着させる工程(b1)と、有機ハロゲン化物(C)を付着させる工程(b2)により少なくともペロブスカイト層を形成する。ペロブスカイト層は、上述したように、有機無機ペロブスカイト化合物(A)を含む層である。上記工程(b1)と上記工程(b2)はどちらを先に行ってもよい。
また、第1の塗工液を塗工した後、適宜加熱等して第1の塗工液を乾燥してもよい。
また、第2の塗工液を塗工した後、適宜加熱等して第2の塗工液を乾燥してもよい。
第1及び第2の塗工液の塗工方法は特に限定されず、ダイコート法、スピンコート法、キャスト法等が挙げられる。また、ロールtoロール法等の印刷法も採用することができる。
なお、(B1)及び(B2)成分、及び(C)成分は、第1の電極の上に直接付着させてもよいが、第1の電極の上に電子輸送層などの電極以外の層が形成されていればその層上に付着させればよい。
すなわち、(B1)及び(B2)成分の少なくともいずれかを側面保護層に用いる場合、(B1)及び(B2)成分の少なくともいずれかが付着する領域は、(C)成分が付着される領域に重なり、かつその領域の外周の少なくとも一部より外側にはみ出ることになる。また、(C)成分を側面保護層に用いる場合、(C)成分が付着する領域は、(B1)及び(B2)成分の少なくともいずれかが付着される領域に重なり、かつその領域の外周の少なくとも一部より外側にはみ出ることになる。これにより、(B1)及び(B2)成分の少なくともいずれかを側面保護層に用いる場合、(B1)及び(B2)成分の少なくともいずれかと、(C)成分の両方が付着した領域では、これらが反応して有機無機ペロブスカイト化合物(A)が生成し、ペロブスカイト層が形成される。また、(C)成分が付着されず(B1)及び(B2)成分の少なくともいずれかが付着された領域では、(B1)、(B2)成分がそのまま残り、(B1)及び(B1)成分の少なくともいずれかにより側面保護層が形成される。(C)成分を側面保護層に用いる場合、(B1)及び(B2)成分の少なくともいずれかと、(C)成分の両方が付着した領域では、これらが反応して有機無機ペロブスカイト化合物(A)が生成し、ペロブスカイト層が形成される。また、(B1)及び(B2)成分の少なくともいずれかが付着されず(C)成分が付着された領域では、(C)成分がそのまま残り、側面保護層が形成される。
また、(B1)及び(B2)成分の少なくともいずれか又は(C)成分が付着される領域が、他方の成分が付着される領域の外周より外側にはみ出す長さ(はみ出し長さ)は、上記した幅Wに対応する。そのため、はみ出し長さは、好ましくは0.5mm以上、より好ましくは0.9mm以上、さらに好ましくは1.8mm以上である。また、はみ出し長さは、20mm以下が好ましく、10mm以下がより好ましく、5mm以下がさらに好ましい。
また、本製造方法では、先に付着した成分(例えば、(B1)及び(B2)成分の少なくともいずれか)により形成された層に対して、後で付着する成分(例えば、(C)成分)が内部に含浸するようにしてペロブスカイト層が形成される。そのため、側面保護層とペロブスカイト層の厚さは、実質的に同一となり、ペロブスカイト層の側面が側面保護層により適切に保護されると考えられる。
本製造方法では、工程(b)の後、工程(c)を行う。工程(c)においては、ペロブスカイト層の上に第2の電極を形成する。第2の電極を形成する方法は、特に限定されず、スパッタ法、蒸着法等により行うとよい。
また、第2の電極を形成する前に、ペロブスカイト層の上に、ホール輸送層、有機半導体層、無機半導体層などを適宜形成してもよい。さらに、第2の電極の上には、さらにバリア層を形成してもよい。バリア層は、例えば、接着層によって第2の電極の上に接着させてもよい。
ガラス基板上に、陰極となる第1の電極として厚さ1000nmのFTO膜を形成し、純水、アセトン、メタノールをこの順に用いて各10分間超音波洗浄した後、乾燥させた。FTO膜の表面上に、2%に調整したチタンイソプロポキシドのエタノール溶液をスピンコート法により塗布した後、400℃で10分間焼成し、厚さ20nmの薄膜状の電子輸送層を形成した。更に、薄膜状の電子輸送層上に、有機バインダとしてのポリイソブチルメタクリレートと酸化チタン(平均粒子径10nmと30nmとの混合物)とを含有する酸化チタンペーストをスピンコート法により塗布した後、500℃で10分間焼成し、厚さ500nmの多孔質状の電子輸送層を形成した。
ヨウ化鉛とMAIがいずれも付着した領域では、ヨウ化鉛とヨウ化メチルアンモニウムが反応して、組成式(CH3NH3PbI3)で表される有機無機ペロブスカイト化合物が生成され、ペロブスカイト層が形成された。また、MAIが付着されないが、ヨウ化鉛が付着した領域には、ヨウ化鉛層からなる側面保護層が形成された。したがって、ペロブスカイト層の側面は、図2に示すように、4辺とも側面保護層に被覆されており、側面保護層により取り囲まれる状態となった。ペロブスカイト層及び側面保護層の厚さは、それぞれ400nmであった。
第2の塗工液を、ヨウ化鉛層の外周から内側に1.0mm狭い領域に塗工したこと以外は実施例1と同一の方法で太陽電池を得た。
第2の塗工液を、ヨウ化鉛層の外周から内側に2.0mm狭い領域に塗工したこと以外は実施例1と同一の方法で太陽電池を得た。
バリア層としてアルミ箔の代わりにガラスを用いたこと以外は実施例2と同一の方法で太陽電池を得た。
粘着剤として、OPPANOL B50の代わりにOPPANOL B80(商品名.BASF社製)を用いたこと以外は実施例2と同一の方法で太陽電池を得た。
粘着剤として、OPPANOL B50の代わりに、OPPANOL B100(商品名.BASF社製)を用いたこと以外は実施例2と同一の方法で太陽電池を得た。
ヨウ化鉛層の代わりに、ヨウ化鉛(PbI2)とジメチルスルホキシド(DMSO)とN,N-ジメチルホルムアミド(DMF)をモル比1:1:10で混合した溶液(第1の塗工液)を電子輸送層上に塗工した後、溶剤であるDMFを乾燥させることでヨウ化鉛・DMSO錯体からなる層を形成したこと以外は実施例2と同一の方法で太陽電池を得た。
第2の塗工液を、3辺は四角形状のヨウ化鉛層の外周から内側に1.0mm狭い領域に、残り1辺は外周から外側に1.0mmはみ出るように四角形状に塗工したこと以外は実施例1と同一の方法で太陽電池を得た。
第2の塗工液を、2辺は四角形状のヨウ化鉛層の外周から内側に1.0mm狭い領域に、残り2辺は外周から外側に1.0mmはみ出るように四角形状に塗工したこと以外は実施例1と同一の方法で太陽電池を得た。
粘着剤として、OPPANOL B50の代わりに、OPPANOL B80(商品名.BASF社製)を用いたこと以外は実施例8と同一の方法で太陽電池を得た。
バリア層としてアルミ箔の代わりにガラスを用いたこと以外は実施例8と同一の方法で太陽電池を得た。
第2の塗工液を、4辺ともヨウ化鉛層の外周から外側に0.7mmはみ出るように四角形状に塗工したこと以外は実施例1と同一の方法で太陽電池を得た。
第2の塗工液を、1辺は四角形状のヨウ化鉛層の外周から内側に0.7mm狭い領域に、残り3辺は外周から外側に1.5mmはみ出るように四角形状に塗工したこと以外は実施例1と同一の方法で太陽電池を得た。
第2の塗工液を3辺は四角形状のヨウ化鉛層の外周から内側に1.5mm狭い領域に、残り1辺はヨウ化鉛層が形成された領域に一致させたこと以外は実施例1と同一の方法で太陽電池を得た。
第2の塗工液を2辺は四角形状のヨウ化鉛層の外周から内側に2.0mm狭い領域に、残り2辺はヨウ化鉛層が形成された領域に一致させたこと以外は実施例1と同一の方法で太陽電池を得た。
ヨウ化メチルアンモニウム(MAI)とイソプロピルアルコール(IPA)をモル比1:30で混合した溶液(第2の塗工液)を塗工する領域を、ヨウ化鉛層が形成された領域に一致させた以外は、実施例1と同様に実施した。
実施例及び比較例で得られた太陽電池について、以下の評価を行った。
[耐久性評価]
太陽電池を相対湿度85%、温度85℃の条件下に200時間置いて耐久試験を行った。耐久試験前後の太陽電池の電極間に電源(KEITHLEY社製、236モデル)を接続し、強度100mW/cm2でソーラシミュレータ(山下電装株式会社製)を用いて光電変換効率を測定し、耐久試験前の光電変換効率に対する耐久試験後の光電変換効率の比を百分率で算出した。また、その値が80%以上である場合は、“A”、30%以上80%未満を“B”、30%未満を“C”と評価した。耐久性試験の評価結果を表1に示す。
11 基板
12 第1の電極
13 電子輸送層
14 ペロブスカイト層
15 側面保護層
16 ホール輸送層
17 第2の電極
18 接着層
19 バリア層
Claims (8)
- 第1及び第2の電極と、
前記第1及び第2の電極の間に配置されるとともに、一般式RMX3(ただし、Rは有機分子、Mは金属原子、Xはハロゲン原子である)で表される有機無機ペロブスカイト化合物(A)を含むペロブスカイト層と、
前記ペロブスカイト層の外周側に、前記ペロブスカイト層の側面の少なくとも一部を被覆するように設けられ、かつ金属ハロゲン化物(B1)及び有機金属ハロゲン化物(B2)からなる群から選択される少なくとも1つ又は有機ハロゲン化物(C)を含む側面保護層とを備え、
前記有機無機ペロブスカイト化合物(A)が、前記金属ハロゲン化物(B1)及び有機金属ハロゲン化物(B2)からなる群から選択される少なくとも1つと、有機ハロゲン化物(C)との反応生成物である
太陽電池。 - 前記側面保護層が、前記ペロブスカイト層を全周にわたって取り囲むように設けられる請求項1に記載の太陽電池。
- 前記有機ハロゲン化物(C)が、ハロゲン化アルキルアンモニウムである請求項1に記載の太陽電池。
- 前記側面保護層は、前記ペロブスカイト層の外周から外側に0.5mm以上の幅を有する請求項1~3のいずれか1項に記載の太陽電池。
- 第1の電極を形成する工程と、
前記第1の電極上において、金属ハロゲン化物(B1)及び有機金属ハロゲン化物(B2)からなる群から選択される少なくとも1つを付着させるとともに、有機ハロゲン化物(C)を付着させることにより、ペロブスカイト層を少なくとも形成する工程と、
前記ペロブスカイト層の上に第2の電極を形成する工程とを備え、
前記金属ハロゲン化物(B1)及び有機金属ハロゲン化物(B2)からなる群から選択される少なくとも1つが付着する領域は、前記有機ハロゲン化物(C)が付着する領域に重なり、かつその領域の外周の少なくとも一部より外側にはみ出る
又は前記有機ハロゲン化物(C)が付着する領域は、前記金属ハロゲン化物(B1)及び有機金属ハロゲン化物(B2)からなる群から選択される少なくとも1つが付着する領域に重なり、かつその領域の外周の少なくとも一部より外側にはみ出る太陽電池の製造方法。 - 前記金属ハロゲン化物(B1)及び有機金属ハロゲン化物(B2)からなる群から選択される少なくとも1つが付着する領域は、前記有機ハロゲン化物(C)が付着する領域の外周より全周にわたってはみ出る請求項5に記載の太陽電池の製造方法。
- 前記有機ハロゲン化物(C)が付着する領域は、前記金属ハロゲン化物(B1)及び有機金属ハロゲン化物(B2)からなる群から選択される少なくとも1つが付着する領域の外周より全周にわたってはみ出る請求項5に記載の太陽電池の製造方法。
- 前記金属ハロゲン化物(B1)及び有機金属ハロゲン化物(B2)からなる群から選択される少なくとも1つを付着させた後に、前記有機ハロゲン化物(C)を付着させる請求項5、6又は7に記載の太陽電池の製造方法。
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