JP6733871B2 - 磁性化合物及びその製造方法 - Google Patents
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Description
〈1〉式(Sm(1−x−y)RyZrx)a(Fe(1−z)Coz)bTcMd
(前記式中、RはSm以外の1種以上の希土類元素であり、
TはTi、V、Mo及びWからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、
Mは不可避的不純物元素並びにAl、Si、Ni、C、O、N、Cr、Cu、Ga、Ag及びAuからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、かつ、
0<x≦0.3、
0≦y≦0.1、
0≦z≦0.3、
7.7<a≦9.1、
b=100−a−c−d、
3.8<c≦7.7、及び、
0≦d≦1.0である)
で表される組成を有し、
前記式中、a≧1.0x+7.7及びc≧−2.5x+4.7の関係を満足し、かつ、
ThMn12型の結晶構造を有する、
磁性化合物。
〈2〉10〜100ppmのNを含有する、〈1〉項に記載の磁性化合物。
〈3〉前記式中、3.1≦c≦6.5である、〈1〉項又は〈2〉項に記載の磁性化合物。
〈4〉式(Sm(1−x−y)RyZrx)a(Fe(1−z)Coz)bTcMd
(前記式中、RはSm以外の1種以上の希土類元素であり、
TはTi、V、Mo及びWからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、
Mは不可避的不純物元素並びにAl、Si、Ni、C、O、N、Cr、Cu、Ga、Ag及びAuからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、かつ、
0<x≦0.3、
0≦y≦0.1、
0≦z≦0.3、
7.7≦a≦9.1、
b=100−a−c−d、
3.8<c≦7.7、及び、
0≦d≦1.0である)
で表される組成を有し、かつ、
前記式中、a≧1.0x+7.7及びc≧−2.5x+4.7の関係を満足する溶湯を準備すること、及び、
前記溶湯を、1×102〜1×107K/secの速度で急冷して、薄片を得ること、
を含む、〈1〉項に記載の磁性化合物の製造方法。
〈5〉10〜100ppmのNを含有する、〈4〉項に記載の方法。
〈6〉前記式中、3.1≦c≦6.5である、〈4〉項又は〈5〉項に記載の方法。
〈7〉前記薄片を、800〜1300℃で2〜120時間にわたり熱処理することをさらに含む、〈4〉項〜〈6〉項のいずれか一項に記載の方法。
本開示の磁性化合物は、式(Sm(1−x−y)RyZrx)a(Fe(1−z)Coz)bTcMdで表される組成を有する。この式は、本開示の磁性化合物の全体組成を表す。
Smは、希土類元素であり、永久磁石特性を発現するため、本開示の磁性化合物に必須の成分である。従来より知られている、ThMn12型の結晶構造を有するNdFe11Nwの組成を有する化合物では、Nにより一軸磁気異方性を発現するため、異方性磁界は高い。しかし、600℃以上の高温でNが脱離して異方性磁界が低くなるため、焼結等のフルデンス化による高性能化は困難であった。一方、上記のようなSmを含むSmFe11Ti化合物は、実質的にNを含まないため、フルデンス化の観点で有利である。
Rは、Sm以外の1種以上の希土類元素である。なお、本明細書において、希土類元素は、特に断りがない限り、Y、Sc、La、Ce、Pr、Nd、Pm、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、及びLuである。
Sm及び/又はRの一部は、Zrで置換されて、ThMn12型の結晶構造の安定に寄与する。ThMn12型の結晶内のSm及び/又はRをZrで置換することによって、結晶格子の収縮が生じる。これにより、磁性化合物を高温(600℃以上)にした場合にも、ThMn12型の結晶構造が維持され易くなる。一方、磁気特性面では、Smの一部がZrで置換されることによって、Smに由来する強い磁気異方性は弱められる。したがって、ThMn12型の結晶構造の安定と磁気特性の両面からZrの含有量を決定する。
TはTi、V、Mo及びWからなる群より選ばれる1種以上の元素である。Ti、V、Mo及びWは、それぞれ、同様の作用効果を奏すると考えてよい。図3は、R’Fe12−vTv化合物(R’は希土類元素である。)におけるTの安定化領域を示す図である(出典:K.H.J. Buschow, Rep. Prog. Phys. 54, 1123 (1991))。R’−Feの2元系に、第3の元素としてTi、V、Mo、Wを添加することにより、ThMn12型の結晶構造が安定になり、優れた磁気特性を示すことが、図3によって知られている。
Mは、不可避的不純物元素並びにAl、Si、Ni、C、O、N、Cr、Cu、Ga、Ag及びAuからなる群より選ばれる1種以上の元素である。不可避的不純物とは、磁性化合物の原材料に含まれる不純物、あるいは、製造工程で混入してしまう不純物等、その含有を回避することが避けられない、あるいは、回避するためには著しい製造コストの上昇を招くような不純物のことをいう。不可避的不純物元素としては、Mn等が挙げられる。
本開示の磁性化合物は、上記の元素以外をFeとするが、Feの一部がCoで置換されていてもよい。Feの一部がCoで置換されている場合は、α−Fe相のFeの一部がCoで置換されている。本明細書で、α−Fe相と表記したとき、特に断りがない場合には、α−Fe相には、α−Fe相のFeの一部がCoで置換されている相を含むものとする。
本開示の磁性化合物は、ThMn12型の結晶構造を有する。ThMn12型の結晶構造は正方晶である。Sm系のThMn12型の結晶構造においては、Cu線源のX線回折(XRD)によって、2θが42.46°((321)面)のとき、最も強いX線回折強度を示す。また、2θが33.07°((310)面)のとき、弱いX線回折強度を示す。
本開示の磁性化合物の製造方法は、溶湯準備工程及び溶湯急冷工程を含む。以下、これらの工程ごとに説明する。
本開示の磁性化合物においては、上述したように、磁性化合物の全体組成と、磁性化合物を製造するときに準備する溶湯の組成とが実質的に同一である。溶湯の組成については、溶湯保持及び/又は凝固途中で、蒸発等による溶湯成分が減耗することは考慮していない。製造条件等により、溶湯成分の減耗が生じる場合には、その減耗分を考慮して、原材料を配合してもよい。
上記の組成を有する溶湯を、1×102〜1×107K/secの速度で急冷する。急冷により、ThMn12型の結晶構造を安定させ、かつ、α−Fe相の含有量を極少化し易くなる。
さらに、本開示の製造方法においては、上記工程で得られた薄片15を、800〜1300℃で2〜120時間にわたり熱処理してもよい。この熱処理により、ThMn12型の結晶構造を有する相(以下、「ThMn12相」ということがある。)が均質化され、異方性磁界及び飽和磁化の両特性がさらに向上する。薄片15の粉砕については、熱処理前に行ってもよいし、熱処理後に行ってもよい。
磁性化合物の試料を、次の要領で準備した。
得られた粒子のSEM像(反射電子像)から、α−Fe相の大きさ及び面積率を測定し、面積率=体積率として、α−Fe相の含有量(体積%)を算出した。また、得られた粒子のX線回折(XRD)を行い、上述した方法で、ThMn12型結晶度を算出した。
11 溶解炉
12 溶湯
13 タンディッシュ
14 冷却ロール
15 薄片
Claims (5)
- 式(Sm(1−x−y)RyZrx)a(Fe(1−z)Coz)bTcMd
(前記式中、RはSm以外の1種以上の希土類元素であり、
TはTi、V、Mo及びWからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、
Mは不可避的不純物元素並びにAl、Si、Ni、C、O、N、Cr、Cu、Ga、Ag及びAuからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、かつ、
0<x≦0.3、
0≦y≦0.1、
0≦z≦0.3、
7.7<a≦9.1、
b=100−a−c−d、
3.8<c≦5.6、及び、
0≦d≦1.0である)
で表される組成を有し、
前記式中、a≧1.0x+7.7及びc≧−2.5x+4.7の関係を満足し、かつ、
ThMn12型の結晶構造を有する、
磁性化合物。 - 10〜100質量ppmのNを含有する、請求項1に記載の磁性化合物。
- 式(Sm(1−x−y)RyZrx)a(Fe(1−z)Coz)bTcMd
(前記式中、RはSm以外の1種以上の希土類元素であり、
TはTi、V、Mo及びWからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、
Mは不可避的不純物元素並びにAl、Si、Ni、C、O、N、Cr、Cu、Ga、Ag及びAuからなる群より選ばれる1種以上の元素であり、かつ、
0<x≦0.3、
0≦y≦0.1、
0≦z≦0.3、
7.7≦a≦9.1、
b=100−a−c−d、
3.8<c≦5.6、及び、
0≦d≦1.0である)
で表される組成を有し、かつ、
前記式中、a≧1.0x+7.7及びc≧−2.5x+4.7の関係を満足する溶湯を準備すること、及び、
前記溶湯を、1×102〜1×107K/secの速度で急冷して、薄片を得ること、
を含む、請求項1に記載の磁性化合物の製造方法。 - 10〜100質量ppmのNを含有する、請求項3に記載の方法。
- 前記薄片を、800〜1300℃で2〜120時間にわたり熱処理することをさらに含む、請求項3又は4に記載の方法。
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