JP6661615B2 - 新規合成結晶材料のemm−26、その調製、およびその使用 - Google Patents
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Description
本発明は、新規合成結晶材料であるEMM−26、およびその調製方法に関する。本発明は、有機変換および収着プロセスにおける多孔質形態EMM−26の使用にも関する。
天然および合成の両方のゼオライト材料は、収着材料として有用であり、様々な種類の炭化水素変換反応に対して触媒特性を有することが知られている。ある種のゼオライト材料は、X線回折によって測定される明確な結晶構造を有し、その中には多数のより小さな空隙が存在し、それらは多数のさらに小さなチャネルまたは細孔によって相互接続される場合がある規則的で多孔質の結晶メタロシリケートである。これらの空隙および細孔は、特定のゼオライト材料中で大きさが均一である。これらの細孔の寸法は、特定の寸法の分子の収着を受け入れ、より大きな寸法の分子は拒絶するような寸法であるため、これらの材料は、「モレキュラーシーブ」として知られるようになっており、これらの性質を利用する多数の方法で使用されている。
したがって、一態様では、本発明は、新たな合成結晶材料(synthetic crystalline material)であるEMM−26にあり、これは、特定の形態では、微孔質(microporosity)を示し、架橋原子によって連結された四面体原子(又はテトラヘドラル原子)(T)の独自の骨格(又はフレームワーク)を有する。EMM−26の四面体原子骨格は、以下の表1に示されるように(又は表1に示される様式または方法)で最近接四面体(T)原子を連結することによって規定(又は画定)されている。
aHal:bQ:cX2O3:YO2:zH2O
[式中、Halは、ハロゲン化物イオン(又はハライドイオン)であり;Qは、1,6−ビス(N−メチルピロリジニウム)ヘキサンジカチオンおよび1,6−ビス(N−メチルピペリジニウム)ヘキサンジカチオンの1種類以上から選択される有機構造指向剤(organic structure directing agent)であり、Xは、三価元素であり、Yは、四価元素であり、aは、0以上で0.2以下の値を有する数であり、bは、0を超え0.10以下の値を有する数であり、0.015<c<0.125であり、zは、0以上で0.15以下の値を有する数である]
を含む組成(又はコンポジション)、上記式から本質的になる組成、または上記の式の組成を有することができる。ある実施形態では、Xは、ホウ素および/またはアルミニウムを含むことができ、Yは、ケイ素および/またはゲルマニウムを含むことができる。
mM:bQ:cX2O3:YO2:zH2O
[式中、Mは、アルカリ金属またはアルカリ土類金属であり;Qは、1,6−ビス(N−メチルピロリジニウム)ヘキサンジカチオンおよび1,6−ビス(N−メチル−ピペリジニウム)ヘキサンジカチオンの1種類以上から選択される有機構造指向剤であり、Xは、三価元素であり、Yは、四価元素であり、mは、0以上で0.1以下の値を有する数であり、bは、0を超え0.10以下の値を有する数であり、0.015<c<0.125であり、zは、0以上で0.15以下の値を有する数である]
の組成を有することができる。ある実施形態では、Xは、ホウ素および/またはアルミニウムを含むことができ、Yは、ケイ素および/またはゲルマニウムを含むことができる。
EMM−26は、約6.3Å(オングストローム)×約3.2Å(オングストローム)の細孔寸法(又はポアディメンション)を有する四面体で配位された原子(又は四面体配位原子)の10員環によって規定される二次元細孔系(又は二次元ポアシステム)を有する独特の結晶骨格構造を有する新規組成物である。特定の形態、特にその合成されたままの形態では、EMM−26の細孔は、外部骨格材料によって部分的または完全に閉鎖されていてもよい。その多孔質形態では、EMM−26は、有機化合物の変換および/または収着のプロセスにおいて有用となり得る。
aHal:bQ:cX2O3:YO2:zH2O
[式中、Halは、塩化物イオンまたはフッ化物イオンなどのハロゲン化物イオンであり;Qは、1,6−ビス(N−メチルピロリジニウム)ヘキサンジカチオンおよび1,6−ビス(N−メチルピペリジニウム)ヘキサンジカチオンの1種類以上から選択される有機構造指向剤であり、Xは、三価元素であり、Yは、四価元素であり、aは、0以上で0.2以下の値を有する数であり、bは、0を超え0.10以下の値を有する数であり、0.015<c<0.125であり、zは、0以上で0.15以下の値を有する数である]
の組成を有することができる。ある実施形態では、Xは、ホウ素および/またはアルミニウムを含むことができ、Yは、ケイ素および/またはゲルマニウムを含むことができる。
mM:bQ:cX2O3:YO2:zH2O
[式中、Mは、アルカリ金属またはアルカリ土類金属であり;Qは、1,6−ビス(N−メチルピロリジニウム)ヘキサンジカチオンおよび1,6−ビス(N−メチル−ピペリジニウム)ヘキサンジカチオンの1種類以上から選択される有機構造指向剤であり、Xは、三価元素であり、Yは、四価元素であり、mは、0以上で0.1以下の値を有する数であり、bは、0を超え0.10以下の値を有する数であり、0.015<c<0.125であり、zは、0以上で0.15以下の値を有する数である]
の組成を有することができる。ある実施形態では、Xは、ホウ素および/またはアルミニウムを含むことができ、Yは、ケイ素および/またはゲルマニウムを含むことができる。
架橋原子によって連結された四面体原子(T)の骨格を有する合成結晶材料(synthetic crystalline material)であって、前記四面体原子の骨格が、表1に示されるように最近接四面体(T)原子(nearest tetrahedral (T) atoms)を連結することによって規定されている、合成結晶材料。
架橋原子によって連結された四面体原子(T)の骨格を有する合成結晶材料であって、前記四面体原子の骨格が、表2に列挙されるオングストローム(Å)の(単位での)原子座標を有する単位格子によって規定されていて、各座標位置は、±1オングストロームの範囲内で変動し得る、合成結晶材料。
焼成されたままの形態で、表4に列挙される面間隔dおよび相対強度を含むX線回折パターンを含む、合成多孔質結晶材料(synthetic porous crystalline material)。
合成されたままの形態で、表3に列挙される面間隔dおよび相対強度を含むX線回折パターンを含む、合成多孔質結晶材料。
前記四面体原子が、Li、Be、B、Al、P、Si、Ga、Ge、Zn、Cr、Mg、Fe、Co、Ni、Cu、Mn、As、In、Sn、Sb、TiおよびZrからなる群から選択される1種類以上の元素、例えばB、AlおよびSiからなる群から選択される1種類以上の元素を含む、上記実施形態のいずれか1つに記載の結晶材料。
前記架橋原子が、O、N、F、S、SeおよびCからなる群から選択される1種類以上の元素を含む、例えば酸素を含む、上記実施形態のいずれか1つに記載の結晶材料。
以下の組成:
aHal:bQ:cX2O3:YO2:zH2O
[式中、Halは、ハロゲン化物イオンであり;Qは、1,6−ビス(N−メチル−ピロリジニウム)ヘキサンジカチオンおよび1,6−ビス(N−メチルピペリジニウム)ヘキサンジカチオンの1種類以上から選択される有機構造指向剤であり、Xは、三価元素であり、Yは、四価元素であり、aは、0以上で0.2以下の値を有する数であり、bは、0を超え0.10以下の値を有する数であり、0.015<c<0.125であり、zは、0以上で0.15以下の値を有する数である]
を有する、実施形態1〜2および4〜6のいずれか1つに記載の結晶材料。
以下の組成:
mM:bQ:cX2O3:YO2:zH2O
[式中、Mは、アルカリ金属またはアルカリ土類金属であり;Qは、1,6−ビス(N−メチルピロリジニウム)ヘキサンジカチオンおよび1,6−ビス(N−メチルピペリジニウム)ヘキサンジカチオンの1種類以上から選択される有機構造指向剤であり、Xは、三価元素であり、Yは、四価元素であり、mは、0以上で0.1以下の値を有する数であり、bは、0を超え0.10以下の値を有する数であり、0.015<c<0.125であり、zは、0以上で0.15以下の値を有する数である]
を有する、実施形態1〜2および4〜6のいずれか1つに記載の結晶材料。
Xがホウ素を含み、Yがケイ素を含み、必要に応じて、B2O3のSiO2に対するモル比が約0.125〜約0.033であり、必要に応じて、CO2に対する約1気圧(約100kPa)における収着能(sorption capacity)が約0.8mmol/g〜約2.0mmol/gである、実施形態7または実施形態8に記載の結晶材料。
上記実施形態のいずれからも独立した結晶材料または上記いずれか1つの実施形態に記載の結晶材料の調製方法であって、
(a)水の供給源と、四価元素Yの酸化物の供給源と、三価元素Xの酸化物の供給源と、必要に応じてハロゲン化物イオンの供給源と、必要に応じて水酸化物イオンの供給源と、1,6−ビス(N−メチルピロリジニウム)ヘキサンジカチオンおよび1,6−ビス(N−メチルピペリジニウム)ヘキサンジカチオンの1種類以上から選択される構造指向剤(Q)の供給源とを含む反応混合物を提供する工程(又はステップ)と、
(b)100℃〜200℃の温度を含む結晶化条件下で、前記結晶材料の結晶が形成されるまで、前記反応混合物を加熱する工程(又はステップ)と、
(c)前記工程(b)で生成した結晶を回収する工程(又はステップ)と、
必要に応じて、(d)前記構造指向剤(Q)の少なくとも一部を除去するために、前記工程(c)で回収した結晶を処理する工程(又はステップ)と
を含む、方法。
実施形態10に記載の方法(又はプロセス)によって製造される合成多孔質結晶材料。
二酸化炭素と、アルカン、酸素、窒素、H2S、SOxおよびNOxの1種類以上とを含む混合物から二酸化炭素を分離するための方法(又はプロセス)であって、前記混合物を、実施形態1〜9および11のいずれか1つ以上に記載の多孔質結晶材料と接触させること(又は工程もしくはステップ)を含む、方法(又はプロセス)。
二酸化炭素およびメタンを含む混合物から二酸化炭素を分離するための方法(又はプロセス)であって、前記混合物を、実施形態1〜9および11のいずれか1つ以上に記載の多孔質結晶材料と接触させる、方法(又はプロセス)。
ホウ素源としてのホウ酸、シリカ源としてのLudox AS−40(商標)、ハロゲン化物イオン源としてのHCl、および構造指向剤Qとしての水酸化1,6−ビス(N−メチルピロリジニウム)ヘキサンを使用して、Q/Si≒0.2;Si/B≒5;HCl/Si≒0.10;およびH2O/Si≒35のモル比の反応混合物を密封した約1.5mLのステンレス鋼反応容器中で調製した。
水酸化1,6−ビス(N−メチルピペリジニウム)ヘキサンを構造指向剤Qとして使用し、HClは反応混合物には加えず、反応混合物を約28日間加熱したことを除けば、実施例1を繰り返した。生成物の粉末XRD(図3)は、生成物が実施例1で観察したEMM−26の新しい相の純粋な形態であることを示した。粉末XRDパターンはa≒19.43、b≒15.75、およびc≒17.85ÅのC中心斜方晶系格子に帰属することができた。
水酸化1,6−ビス(N−メチルピロリジニウム)ヘキサン(約25.8重量%)の約1.67グラムの溶液と約5.39グラムの脱イオン水とを、約23mLの鋼製Parrオートクレーブのテフロンライナーの内側で混合した。次に、約0.19グラムのホウ酸を上記溶液に加え、ほぼ完全に溶解するまで混合した。次に約2.25gのLudox AS−40(商標)を上記混合物に加え、約1.50グラムの約1NのHClを加えて混合して、Q/Si≒0.1;Si/B≒5;HCl/Si≒0.10;およびH2O/Si≒35のモル組成を有する比較的均一な懸濁液を形成した。
約23mLの鋼製Parrオートクレーブ用の風袋を測ったテフロンライナー中で、約0.99グラムのテトラメチルオルトシリケートおよび約2.93グラムの水酸化1,6−ビス(N−メチル−ピロリジニウム)ヘキサンの水酸化物溶液([OH]≒1.11mmol/g)を互いに混合した。得られた懸濁液を約20分間部分的に加水分解させ、次に約0.13グラムの約50%HF溶液および約0.033グラムのホウ酸を加えて混合して、比較的均一なペーストを形成した。このテフロンライナーを排気したフード中に入れて、終夜(約8〜16時間)蒸発させた。次に、追加の脱イオン水を混合物に加えて、H2O/Siのモル比を約10に調節した。実施例3の製造されたままの生成物の約0.01グラムの種結晶を加えてQ/Si≒0.25;Si/B≒12;F/Si≒0.5;およびH2O/Si≒10の組成を有するゲルを生成した。
約7のH2O/Siのモル比、および約20のSi/Bのモル比で合成を行い、反応混合物を約175℃で約14日間加熱したことを除けば実施例4を繰り返した。粉末XRDにより、生成物がEMM−26およびゼオライトβの混合物であることが示された。
約12のSi/Bのモル比を使用し、反応混合物を約7日間のみ加熱したことを除けば実施例5を繰り返した。粉末XRD(図8)は、生成物が純粋なEMM−26であることを示している。図9は生成物のSEM画像を示している。これらの画像中の結晶は、図5および図7中の結晶よりも全体的に厚かった。
シリカ−CHAおよびシリカ−DDRの骨格型のゼオライトの同等の収着能と比較した場合の、実施例3の焼成されたままのEMM−26生成物のCO2、CH4、およびN2に対する相対収着能に関して一連の実験を行った。測定前、ゼオライトは、約400℃において真空(たとえば、約0.01torr以下)下でガスを放出させた。QuantachromeInstrumentsの自動容量測定機器Autosorb−1(商標)中で収着等温線を測定した。
実施例6の焼成されたままのEMM−26生成物を用いて実施例7の収着実験をくりかえした。両方の実験の組の結果を図11にプロットしており、試料Aは実施例3の生成物に対応し、試料Bは実施例6の生成物に対応する。実施例6の生成物は実施例3の生成物よりも高い収着能を有するであろうことが分かった。
EMM−26構造中のCO2およびCH4の拡散を、“Diffusion in Nanoporous Materials”,J.Karger,D.N.Ruthven,D.N.Theodorou,Wiley−VCH,2012 p.227[Karger et al.]に記載されるような確立された方法に従って分子動力学シミュレーションを用いてモデル化した。平衡分子動力学シミュレーションをNVTアンサンブルにおいてNoseサーモスタットを用いて種々の温度で行った。CO2分子の分子モデルは、J.J.Potoff,J.I.Siepmann,AIChE Journal,47(2001),1676から得られ、CH4分子の分子モデルはC.D.Wick,M.G.Martin,J.L.Siepmann,J.Phys.Chem.B 104(2000)8008から得られた。O.Talu,A.L.Myers,Colloids and Surfaces A:Physicochem.Eng.Aspects 187−188(2001)83に記載されるようなゼオライト骨格との相互作用を使用し、ローレンツ−ベルテロの結合則を使用した。ゼオライト骨格上の電荷はSi(+2)およびO(−1)であることを確認した。アインシュタインの関係式[Karger et al.参照]を用いて分子の平均二乗変位から自己拡散係数を計算した。シミュレーションによって、周囲温度(約300°K)および低充填量(<約1mmol/g)におけるCO2の拡散率が1E−10m2/秒および1E−9m2/秒の間であると予測された。シミュレーションによってはるかに遅いCH4の拡散率が予測された。CH4の推定拡散率は1E−13m2/秒のオーダーであった。シミュレーションは剛性骨格構造を用いて行った。たとえばR.Awati,P.I.Ravikovitch,D.S.Sholl,J.Phys.Chem.C 117(2013)13462に開示されるように、より現実的な可撓性の骨格モデルを用いた場合、CH4の拡散率は1e−12m2/秒〜1e−11m2/秒のオーダーとなると予測される。シミュレーション結果は、EMM−26は、速度論的に高い選択性となるはずであり、CO2対CH4の拡散率の比として定義される分離係数が約10を超え、より多くの場合で約100を超え、可能であれば、さらに約500を超えることを示唆している。
本明細書の開示内容は、以下の態様を含み得る。
(態様1)
架橋原子によって連結された四面体原子(T)の骨格を有する合成結晶材料であって、前記四面体原子の骨格が、表1に示されるように最近接四面体(T)原子を連結することによって規定されている、合成結晶材料。
(態様2)
架橋原子によって連結された四面体原子(T)の骨格を有する合成結晶材料であって、前記四面体原子の骨格が、表2に列挙されるオングストロームの原子座標を有する単位格子によって規定されていて、各座標位置は、±1オングストロームの範囲内で変動し得る、合成結晶材料。
(態様3)
焼成されたままの形態で、表4に列挙される面間隔dおよび相対強度を含むX線回折パターンを含む、合成多孔質結晶材料。
(態様4)
合成されたままの形態で、表3に列挙される面間隔dおよび相対強度を含むX線回折パターンを含む、合成多孔質結晶材料。
(態様5)
前記四面体原子が、Li、Be、B、Al、P、Si、Ga、Ge、Zn、Cr、Mg、Fe、Co、Ni、Cu、Mn、As、In、Sn、Sb、TiおよびZrからなる群から選択される1種類以上の元素、例えばB、AlおよびSiからなる群から選択される1種類以上の元素を含む、態様1〜4のいずれか1項に記載の結晶材料。
(態様6)
前記架橋原子が、O、N、F、S、SeおよびCからなる群から選択される1種類以上の元素を含む、例えば酸素を含む、態様1〜5のいずれか1項に記載の結晶材料。
(態様7)
以下の組成:
aHal:bQ:cX 2 O 3 :YO 2 :zH 2 O
[式中、Halは、ハロゲン化物イオンであり;Qは、1,6−ビス(N−メチル−ピロリジニウム)ヘキサンジカチオンおよび1,6−ビス(N−メチルピペリジニウム)ヘキサンジカチオンの1種類以上から選択される有機構造指向剤であり、Xは、三価元素であり、Yは、四価元素であり、aは、0以上で0.2以下の値を有する数であり、bは、0を超え0.10以下の値を有する数であり、0.015<c<0.125であり、zは、0以上で0.15以下の値を有する数である]
を有する、態様1〜2および4〜6のいずれか1項に記載の結晶材料。
(態様8)
以下の組成:
mM:bQ:cX 2 O 3 :YO 2 :zH 2 O
[式中、Mは、アルカリ金属またはアルカリ土類金属であり;Qは、1,6−ビス(N−メチルピロリジニウム)ヘキサンジカチオンおよび1,6−ビス(N−メチルピペリジニウム)ヘキサンジカチオンの1種類以上から選択される有機構造指向剤であり、Xは、三価元素であり、Yは、四価元素であり、mは、0以上で0.1以下の値を有する数であり、bは、0を超え0.10以下の値を有する数であり、0.015<c<0.125であり、zは、0以上で0.15以下の値を有する数である]
を有する、態様1〜2および4〜6のいずれか1項に記載の結晶材料。
(態様9)
Xがホウ素を含み、Yがケイ素を含み、必要に応じて、B 2 O 3 のSiO 2 に対するモル比が約0.125〜約0.033であり、必要に応じて、CO 2 に対する約1気圧(約100kPa)における収着能が約0.8mmol/g〜約2.0mmol/gである、態様7または態様8に記載の結晶材料。
(態様10)
態様1〜9のいずれからも独立した結晶材料または態様1〜9のいずれか1項に記載の結晶材料の調製方法であって、
(a)水の供給源と、四価元素Yの酸化物の供給源と、三価元素Xの酸化物の供給源と、必要に応じてハロゲン化物イオンの供給源と、必要に応じて水酸化物イオンの供給源と、1,6−ビス(N−メチルピロリジニウム)ヘキサンジカチオンおよび1,6−ビス(N−メチルピペリジニウム)ヘキサンジカチオンの1種類以上から選択される構造指向剤(Q)の供給源とを含む反応混合物を提供する工程と、
(b)100℃〜200℃の温度を含む結晶化条件下で、前記結晶材料の結晶が形成されるまで、前記反応混合物を加熱する工程と、
(c)前記工程(b)で生成した結晶を回収する工程と、
必要に応じて、(d)前記構造指向剤(Q)の少なくとも一部を除去するために、前記工程(c)で回収した結晶を処理する工程と
を含む、方法。
(態様11)
態様10に記載の方法によって製造される合成多孔質結晶材料。
(態様12)
二酸化炭素と、アルカン、酸素、窒素、H 2 S、SO x およびNO x の1種類以上とを含む混合物から二酸化炭素を分離するための方法であって、前記混合物を、態様1〜9および11のいずれか1項以上に記載の多孔質結晶材料と接触させることを含む、方法。
(態様13)
二酸化炭素およびメタンを含む混合物から二酸化炭素を分離するための方法であって、前記混合物を、態様1〜9および11のいずれか1項以上に記載の多孔質結晶材料と接触させる、方法。
Claims (12)
- 架橋原子によって連結された四面体原子(T)の骨格を有するEMM−26合成結晶材料であって、前記四面体原子の骨格が、表1に示されるように最近接四面体(T)原子を連結することによって規定されている、EMM−26合成結晶材料。
- 架橋原子によって連結された四面体原子(T)の骨格を有するEMM−26合成結晶材料であって、前記四面体原子の骨格が、表2に列挙されるオングストロームの原子座標を有する単位格子によって規定されていて、各座標位置は、±1オングストロームの範囲内で変動し得る、EMM−26合成結晶材料。
- 焼成されたままの形態で、表4に列挙される面間隔dおよび相対強度を含むX線回折パターンを含む、EMM−26合成多孔質結晶材料。
- 合成されたままの形態で、表3に列挙される面間隔dおよび相対強度を含むX線回折パターンを含む、EMM−26合成多孔質結晶材料。
- 前記四面体原子が、Li、Be、B、Al、P、Si、Ga、Ge、Zn、Cr、Mg、Fe、Co、Ni、Cu、Mn、As、In、Sn、Sb、TiおよびZrからなる群から選択される1種類以上の元素、例えばB、AlおよびSiからなる群から選択される1種類以上の元素を含む、請求項1または2に記載の結晶材料。
- 前記架橋原子が、O、N、F、S、SeおよびCからなる群から選択される1種類以上の元素を含む、例えば酸素を含む、請求項1または2に記載の結晶材料。
- 以下の組成:
aHal:bQ:cX2O3:YO2:zH2O
[式中、Halは、ハロゲン化物イオンであり;Qは、1,6−ビス(N−メチル−ピロリジニウム)ヘキサンジカチオンおよび1,6−ビス(N−メチルピペリジニウム)ヘキサンジカチオンの1種類以上から選択される有機構造指向剤であり、Xは、三価元素であり、Yは、四価元素であり、aは、0以上で0.2以下の値を有する数であり、bは、0を超え0.10以下の値を有する数であり、0.015<c<0.125であり、zは、0以上で0.15以下の値を有する数である]
を有する、請求項1〜2および4〜6のいずれか1項に記載の結晶材料。 - 以下の組成:
mM:bQ:cX2O3:YO2:zH2O
[式中、Mは、アルカリ金属またはアルカリ土類金属であり;Qは、1,6−ビス(N−メチルピロリジニウム)ヘキサンジカチオンおよび1,6−ビス(N−メチルピペリジニウム)ヘキサンジカチオンの1種類以上から選択される有機構造指向剤であり、Xは、三価元素であり、Yは、四価元素であり、mは、0以上で0.1以下の値を有する数であり、bは、0を超え0.10以下の値を有する数であり、0.015<c<0.125であり、zは、0以上で0.15以下の値を有する数である]
を有する、請求項1〜2および4〜6のいずれか1項に記載の結晶材料。 - Xがホウ素を含み、Yがケイ素を含み、必要に応じて、B2O3のSiO2に対するモル比が約0.125〜約0.033であり、必要に応じて、CO2に対する約1気圧(約100kPa)における収着能が約0.8mmol/g〜約2.0mmol/gである、請求項7または請求項8に記載の結晶材料。
- 請求項1〜9のいずれか1項に記載の結晶材料の調製方法であって、
(a)水の供給源と、四価元素Yの酸化物の供給源と、三価元素Xの酸化物の供給源と、必要に応じてハロゲン化物イオンの供給源と、必要に応じて水酸化物イオンの供給源と、1,6−ビス(N−メチルピロリジニウム)ヘキサンジカチオンおよび1,6−ビス(N−メチルピペリジニウム)ヘキサンジカチオンの1種類以上から選択される構造指向剤(Q)の供給源とを含む反応混合物を提供する工程と、
(b)100℃〜200℃の温度を含む結晶化条件下で、前記EMM−26結晶材料の結晶が形成されるまで、前記反応混合物を加熱する工程と、
(c)前記工程(b)で生成した結晶を回収する工程と、
必要に応じて、(d)前記構造指向剤(Q)の少なくとも一部を除去するために、前記工程(c)で回収した結晶を処理する工程と
を含む、方法。 - 二酸化炭素と、アルカン、酸素、窒素、H2S、SOxおよびNOxの1種類以上とを含む混合物から二酸化炭素を分離するための方法であって、前記混合物を、請求項1〜9のいずれか1項以上に記載の多孔質結晶材料と接触させることを含む、方法。
- 二酸化炭素およびメタンを含む混合物から二酸化炭素を分離するための方法であって、前記混合物を、請求項1〜9のいずれか1項以上に記載の多孔質結晶材料と接触させる、方法。
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