JP5572583B2 - アルゴン分離装置、及びアルゴン分離方法 - Google Patents

Description

本発明は、窒素が除去された状態の液体空気からアルゴンを取り出すためのアルゴン分離装置、及びアルゴン分離方法に関する。

従来、空気からアルゴンを取り出す方法としては、特許文献１に記載の深冷分離方式が知られている。この深冷分離方式は、空気を構成する各成分（窒素やアルゴン、酸素等）の沸点の違いを利用して空気からアルゴンを分離する。

具体的に、深冷分離方式では、図６に示されるような精留塔１０１とアルゴン塔１０４とを備える分離装置１００が用いられる。精留塔１０１は、下塔１０２とこの下塔１０２の上側に配置される上塔１０３とを有する。上塔１０３の中間部とアルゴン塔１０４の下部とが接続管１０３ａによって接続されている。各塔１０２、１０３、１０４の内部には、多数の精留皿１０５及び／または規則充填物の充填された充填層１０６が上下方向にそれぞれ配置されている。尚、「精留皿１０５及び／または充填層１０６」は、「精留皿１０５及び充填層１０６のうちの少なくとも一方」を意味する。

この分離装置１００の下塔１０２の下部に液化した空気を原料空気として投入して精留塔１０１内を還流させることにより、上塔１０３から接続管１０３ａを通じてアルゴン塔１０４の下部に祖アルゴンガスが排出される。この祖アルゴンガスがアルゴン塔１０４内において上昇し、充填層１０６を通過することによって所望の純度のアルゴンガスとなり、このアルゴンガスがアルゴン塔１０４上部の配管１０４ａから排出される。

特開平７−４９１７４号公報

しかし、上記の分離装置１００において、精留塔１０１とアルゴン塔１０４との内部には、多数の精留皿１０５及び／または充填層１０６（例えば、上塔１０３では理論段数で１２０段、下塔１０２では理論段数で５５段、アルゴン塔１０４では理論段数で７０段）がそれぞれ配置されている。そのため、精留塔１０１及びアルゴン塔１０４は、十数ｍ以上の高さをそれぞれ有し、上記の分離装置１００は大型となる。

しかも、酸素の沸点（９０．２Ｋ）とアルゴンの沸点（８７．３Ｋ）とが近いことから、純度の高いアルゴン（アルゴンガス）を得るためには各塔１０２、１０３、１０４における精留皿１０５または／及び充填層１０６の段数（理論段数）を十分に確保しなければならず、装置１００の小型化を図ることは極めて困難である。

そこで、本発明は、上記問題点に鑑み、空気に含まれる各成分の沸点の違いを利用してアルゴンを取り出す装置であって小型化が可能なアルゴン分離装置、及びこの装置を用いたアルゴン分離方法を提供することを課題とする。

本発明者は、種々検討した結果、上記課題は、以下の本発明により解消されることを見出した。即ち、本発明の一態様にかかるアルゴン分離装置は、窒素が除去された状態の液体空気である原料液体を内部に貯留可能な密閉容器と、前記密閉容器内の温度を調整する温調部と、前記密閉容器内に磁場を形成する磁場形成部と、を備える。そして、前記磁場形成部は、前記密閉容器内に貯留された原料液体中の酸素に対して当該原料液体中の特定の領域に向けた力が働くような磁場を形成し、前記温調部は、前記密閉容器内の温度をアルゴンの沸点以上且つ前記特定の領域における酸素の沸点よりも低い温度に調整する。

そして、本発明の他の一態様にかかるアルゴン分離方法は、窒素が除去された状態の液体空気である原料液体からアルゴンを分離するための方法であって、密閉容器内に貯留された前記原料液体中の酸素に対して当該原料液体中の特定の領域に向けた力が働くような磁場を当該密閉容器内に形成する磁場形成工程と、前記密閉容器内の温度をアルゴンの沸点以上且つ前記特定の領域における酸素の沸点よりも低い温度に調整する温調工程と、を備える。

これらの構成によれば、密閉容器内に貯留された原料液体中の酸素に対して当該原料液体Ｌ中の特定の領域に向けた力が働くような磁場を形成することにより、原料液体において酸素の沸点のみを上昇させて当該原料液体に含まれる酸素とアルゴンとの沸点の差を大きくすることができる。即ち、常磁性体である酸素を磁場下におくと磁化されて当該磁場から磁気力を受けることを利用して、当該酸素が前記特定の領域に向けた力を受けるような磁場を形成することで、この特定の領域における酸素圧力を高めて原料液体中の酸素の沸点のみを上昇させることができる。これにより、アルゴンの沸点以上且つ前記特定の領域における酸素の沸点よりも低い温度に密閉容器内の温度を保つことで、密閉容器内に貯留された原料液体から純度の高いアルゴンを取り出す（分離する）ことが可能となる。しかも、磁場を利用して酸素とアルゴンとの沸点の差を大きくすることによって、気化されたときのアルゴンの純度を高くしているため、内部に多数の精留皿や充填層を垂直方向に配置した精留塔やアルゴン塔を用いる必要がなく、装置の小型化を図ることができる。

尚、前記アルゴン分離装置及び前記アルゴン分離方法では、磁場の大きさに応じて原料液体中の酸素の沸点が上昇するため、密閉容器内に７．０Ｔ以上の磁場を形成することにより、所定の純度のアルゴンが得やすくなる程度にまで原料液体中の酸素の沸点とアルゴンの沸点との差を十分に大きくすることができる。

本発明に係るアルゴン分離装置においては、前記密閉容器は、前記原料液体が貯留される空間を囲む断熱壁を有することにより、密閉容器内の温度調整が容易になる。

前記アルゴン分離装置は、前記密閉容器の上部から排出される気体を当該密閉容器内に貯留されている原料液体中に戻す循環流路部を備えることが好ましい。

かかる構成によれば、気化したアルゴンを密閉容器と循環流路部とで循環させることができ、これにより、純度のより高いアルゴンを得ることが可能となる。即ち、気化して密閉容器から排出されたアルゴン（詳しくは酸素等の不純物を僅かに含むアルゴン）が当該密閉容器内に温度調整された状態で貯留されている原料液体中に戻されることによって、アルゴンは気体のままで当該原料液体中を上昇する一方、当該気化したアルゴンに含まれる他の成分（例えば、酸素等の原料液体中のアルゴン以外の成分）が冷やされて液化する。これを繰り返すことによって純度のより高いアルゴンが得られる。

前記温調部は、前記循環流路部を流れる前記気体の温度を調整することにより前記密閉容器内の温度を前記所定の温度に保つことが好ましい。

かかる構成によれば、貯留された原料液体中に供給される気体が有する熱によって密閉容器内の温度調整が行われるため、ヒータ等によって密閉容器内を直接温度調整する場合に比べて密閉容器内の温度分布を一様に保ち易くなる。このため、密閉容器内の原料液体からアルゴンを安定して気化させることができる。

前記アルゴン分離装置は、前記密閉容器内においてその下端部が前記貯留された原料液体に漬かった状態で上方に向かって延びる管形状を有し、前記循環流路部によって当該貯留された原料液体中に戻された前記気体が前記下端部からその内部に入る位置に配置される上昇管部を備えることが好ましい。

かかる構成によれば、密閉容器内に戻された気体が上昇管部内を上昇することによって密閉容器の下部に貯留されている原料液体が上昇管内を押し上げられ、この押し上げられた原料液体が上昇管部の上端から滴下することによって、当該原料液体からアルゴンをより効果的に気化させることができる。また、原料液体が酸素の沸点より低い温度に調整されているため、この原料液体を密閉容器の内部空間内で滴下させることにより、内部空間内に在る気体中のアルゴン以外の成分（酸素等）が冷却されて液化し、原料液体と共に滴下するため、純度の高いアルゴンがより得やすくなる。

また、前記アルゴン分離装置は、外部から前記密閉容器内に前記原料液体を導入する導入管と、前記密閉容器内に貯留されている原料液体を外部に排出する排出管と、前記導入管内を流れる原料液体と前記排出管内を流れる原料液体との熱交換を行う熱交換部と、を備えることが好ましい。

かかる構成によれば、密閉容器内に新たに導入される原料液体と、密閉容器から排出される原料液体との熱交換が行われ、前記新たに導入される原料液体と密閉容器内に貯留されている原料液体との温度差を小さくすることができる。これにより、新たな原料液体を密閉容器内に導入することによる密閉容器内の温度変化を効果的に抑制することができる。

以上より、本発明によれば、空気に含まれる各成分の沸点の違いを利用してアルゴンを取り出す装置であって小型化が可能なアルゴン分離装置、及びこの装置を用いたアルゴン分離方法を提供することができる。

本実施形態に係るアルゴン分離装置の概略構成図である。 前記アルゴン分離装置における磁場形成部が密閉容器本体内に形成する磁場を示す図である。 前記アルゴン分離装置における原料液体からアルゴンを分離する工程のフローを示す図である。 前記密閉容器本体内に形成される磁場と当該密閉容器本体内の原料液体中の酸素の沸点との関係を示す図である。 前記密閉容器本体内に形成される磁場の大きさと前記アルゴン分離装置で得られるアルゴンの濃度との関係を示す図である。 従来のアルゴン分離装置の概略構成図である。

以下、本発明の一実施形態について、添付図面を参照しつつ説明する。

本実施形態に係るアルゴン分離装置（以下、単に「分離装置」とも称する。）は、窒素が除去された状態の液体空気（以下、単に「原料液体」とも称する。）からアルゴン（Ａｒ）を分離して取り出すためのものである。尚、原料液体は、空気から少なくとも窒素が除去されていればよく、例えば、酸素とアルゴンとの２成分からなる液体でもよい。

この分離装置は、図１に示されるように、密閉容器部１０と磁場形成部５０と制御部５５とを備える。

密閉容器部１０は、原料液体Ｌからアルゴンを気化させる部位であり、密閉容器本体（密閉容器）１１と導入管２０及び排出管２１と熱交換部２５と循環流路部３０と温調部３５と上昇管部４０とを有する。

密閉容器本体１１は、内部に原料液体Ｌを貯留可能な容器である。この密閉容器本体１１は、原料液体Ｌが貯留される内部空間Ｓを囲む断熱部（断熱壁）１１ａを有する。本実施形態の密閉容器本体１１の断熱部１１ａは、真空断熱層Ｓｖによって断熱を行う。この密閉容器本体１１は、非磁性体で形成され、磁場形成部５０によって磁場が形成される領域（本実施形態では、超電導電磁石のボア５２内）に配置される。例えば、図１に示す例では、密閉容器本体１１は、上下方向に延びる縦長の容器であり、外径がφ１９０ｍｍのＳＵＳ製の外容器１２と、この外容器１２との間に真空断熱層Ｓｖが介在するように外容器１２の内部に配置されるＳＵＳ製の内容器１３と、によって構成されている。この密閉容器本体１１の頂部には排気部１４が設けられ、底部には再導入部１５と排出部１６とが設けられている。この排気部１４は、密閉容器本体１１内で生じた気体（アルゴンガス等）を密閉容器本体１１外へ排気する部位であり、内部空間Ｓの最も高い位置から気体を外部に排気できるように設けられている。再導入部１５は、排気部１４から排気された気体を、循環流路部３０を通じて密閉容器本体１１内に再導入するための部位であり、上昇管部４０の下方位置に設けられている。排出部１６は、密閉容器本体１１内に貯留されている原料液体Ｌを外部に排出する部位であり、内部空間Ｓの下端部に設けられている。この排出部１６は、逆止弁１７を有し、密閉容器本体１１から排出された原料液体Ｌが当該密閉容器本体１１内に戻らないように構成されている。

導入管２０は、外部から密閉容器本体１１内に原料液体Ｌを導入する。具体的に、導入管２０は、密閉容器本体１１の内部空間Ｓの上部において、当該密閉容器本体１１の内部に配置される上昇管部４０の上（詳しくは、滴下部４３の上）に原料液体Ｌを供給する。一方、排出管２１は、密閉容器本体１１内に貯留されている原料液体Ｌを外部に排出する。具体的に、排出管２１は、排出部１６に接続され、密閉容器本体１１の底部から当該密閉容器本体１１内に貯留されている原料液体Ｌを外部に排出する。

これら導入管２０の中間部と排出管２１の中間部とには、互いに近接した状態で平行配置される近接部２０ａ、２１ａがそれぞれ設けられている。また、導入管２０には原料液体Ｌを密閉容器本体１１内に送り込むための動力となる導入用ポンプＰ１が接続され、排出管２１には原料液体Ｌを密閉容器本体１１内から吸引するための排出用ポンプＰ２が接続されている。これら導入用ポンプＰ１と排出用ポンプＰ２とが駆動することにより、導入管２０を通じて外部から密閉容器本体１１内に原料液体Ｌが導入される一方、排出管２１を通じて密閉容器本体１１内から外部に原料液体Ｌが排出される。

熱交換部２５は、導入管２０内を流れる原料液体Ｌと排出管２１内を流れる原料液体Ｌとの熱交換を行う。具体的に、熱交換部２５は、導入管２０の近接部２０ａと排出管２１の近接部２１ａとに跨るように設けられ、各近接部２０ａ、２１ａ内を流れる原料液体Ｌ同士の熱交換を行う。

循環流路部３０は、排気部１４と再導入部１５とを接続し、密閉容器本体１１内から排気部１４を通じて排気される気体を再導入部１５から密閉容器本体１１内に戻す。具体的に、循環流路部３０は、排気部１４と再導入部１５とを接続する流路部３１と、流路部３１の中間に設けられ、当該流路部３１内において再導入部１５側に向けて気体を流すための循環用ポンプＰ３と、流路部３１の中間位置から分岐する分岐流路部３２と、を有する。この分岐流路部３２にはバルブ３３が設けられ、このバルブ３３の開度が調整されることにより、流路部３１から分岐流路部３２を通じて外部に排気される気体（アルゴン）の流量が調整される。本実施形態では、流路部３１において分岐流路部３２よりも下流側に循環用ポンプＰ３が設けられている。

温調部３５は、密閉容器本体１１内の温度を調整して所定の温度に保つ。この温調部３５は、循環流路部３０（詳しくは流路部３１）を流れる気体の温度を調整することにより密閉容器本体１１内の温度を調整する。具体的に、温調部３５は、流路部３１に取り付けられる加熱用ヒータ３６と、密閉容器本体１１内に配置されて当該密閉容器本体１１内の温度を検出する温度センサ３７と、ヒータ制御部３８とを有する。本実施形態のヒータ制御部３８は、分離装置１の各構成要素を制御する制御部５５内に設けられているが、温調部３５用に別途設けられてもよい。

ヒータ制御部３８は、温度センサ３７により検出した温度に基いて加熱用ヒータ３６に流す電流量を制御することにより流路部３１を流れる気体に供給される熱量を調整する。具体的に、ヒータ制御部３８は、密閉容器本体１１内の温度が磁場形成部５０によって磁場が形成された状態での原料液体Ｌ中の酸素の沸点とアルゴンの沸点とに基づく所定の温度となるように調整する。より詳しくは、ヒータ制御部３８は、密閉容器本体１１内の温度が前記磁場の形成された状態における原料液体Ｌ中の酸素の沸点よりも低く且つアルゴンの沸点以上となるように調整する。本実施形態では、ヒータ制御部３８は、密閉容器本体１１内を８７．３Ｋ以上９２．６Ｋよりも低い範囲内の所定の温度に保つよう制御する。尚、純度の高いアルゴンを効率よく得るためには、上記範囲の上限値に近い９２Ｋ程度に制御することが好ましい。

上昇管部４０は、密閉容器本体１１内に配置され、収集部４１と直管部４２と滴下部４３とを有する。収集部４１は、密閉容器本体１１内に原料液体Ｌが貯留された状態でこの原料液体Ｌ内となる高さ位置に配置され、上方に向かって径が漸減するロート形状を有する。直管部４２は、収集部４１の上端部から上方に向かって延びる管形状を有する。滴下部４３は、直管部４２の上端から径方向外向きに拡がり、直管部４２内を上昇してその上端部に到達した原料液体Ｌ及び導入管２０から供給された原料液体Ｌを、密閉容器本体１１の下部に貯留されている原料液体Ｌに向けて内部空間Ｓ内を滴下させる形状を有する。図１に示す例では、滴下部４３は、シャワーヘッドにより構成されているが、これに限定されない。即ち、滴下部４３は、直管部４２内を上昇してその上端部に到達した原料液体Ｌ及び導入管２０から供給された原料液体Ｌを滴下させることができればよく、例えば、網状部材等によって構成されてもよい。

原料液体Ｌが酸素の沸点より低い温度に調整されているため、このように滴下部４３によって原料液体を密閉容器の内部空間内で滴下させることにより、内部空間Ｓ内に在る気体中のアルゴン以外の成分（酸素等）が冷却されて液化し、原料液体Ｌと共に滴下するため、純度の高いアルゴンがより得やすくなる。

以上の構成される上昇管部４０は、密閉容器本体１１内において、高さ位置がその下端部（少なくとも収集部４１）が貯留された原料液体Ｌに漬かる位置で、水平方向の位置が循環流路部３０から再導入部１５を通じて前記貯留された原料液体Ｌ中に戻された気体（アルゴン）が収集部４１内に入る位置に配置される。

尚、本実施形態では、密閉容器本体１１内に１つの上昇管部４０が配置されているが、これに限定されず、密閉容器本体１１内に複数の上昇管部４０が配置されてもよい。

磁場形成部５０は、密閉容器本体１１内に磁場を形成する。本実施形態の磁場形成部５０は、複数の超電導コイル５１、５１、…を有する超電導電磁石であり、ボア５２内に配置される密閉容器本体１１内に磁場を形成する。複数の超電導コイル５１は、密閉容器本体１１の中心軸上に各超電導コイル５１の中心軸が位置するように上下方向に並んでいる。これら複数の超電導コイル５１、５１、…は、密閉容器本体１１内に貯留された原料液体Ｌ中の酸素（詳しくは酸素分子）に対して当該原料液体Ｌ中の特定の領域に向けた力（磁気力）が働くような磁場を形成する。

本実施形態の磁場形成部５０（複数の超電導コイル５１、５１、…）は、上昇管部４０の直管部４２の中央（詳しくは、上下方向の中央）に向けた力が原料液体Ｌ中の酸素に働くような磁場を形成する。具体的に、磁場形成部５０は、図２に示すような磁場を形成する。この図２において、Ｚ軸が各超電導コイル５１、５１、…の中心軸（即ち、密閉容器本体の中心軸）であり、原点が直管部４２の上下方向のおける中央である。また、Ｚ軸上のプラスの領域が前記中央よりも上側の領域であり、マイナスの領域が前記中央よりも下側の領域である。

図１に示す例では、磁場形成部５０において１３個の異なるレイヤー巻きの超電導コイル５１を巻線し、これらを直列に接続している。各超電導コイル５１のボア径はφ２００ｍｍであり、外径がφ１９０ｍｍの密閉容器本体１１をこのボア５２内に配置することができる。この磁場形成部５０は、上昇管部４０の直管部４２内（密閉容器本体１１の中心軸）において磁束密度が１０Ｔの磁場を形成する。これにより、密閉容器本体１１内に貯留されている原料液体Ｌ中の酸素は、磁場によって磁化されて前記中央に向けた磁気力をそれぞれ受ける。

尚、磁場形成部５０は、複数の超電導コイル５１、５１、…を備えた超電導電磁石に限定されず、密閉容器本体１１内に貯留された原料液体Ｌ中の酸素（詳しくは酸素分子）に対して当該原料液体Ｌ中の所定の領域に向けた力が働くような磁場を形成できれば、他の磁石等であってもよい。

制御部５５は、分離装置１の各構成要素を制御する。例えば、制御部５５は、導入用ポンプＰ１と排出用ポンプＰ２と循環用ポンプＰ３とバルブ３３とを制御する。具体的に、制御部５５は、導入用ポンプＰ１と排出用ポンプＰ２とをそれぞれ制御することにより、外部から密閉容器本体１１内に導入される原料液体Ｌの流量と、密閉容器本体１１内から外部に排出される原料液体Ｌの流量と、をそれぞれ調整する。また、制御部５５は、循環用ポンプＰ３とバルブ３３とをそれぞれ制御することにより、分岐流路部３２から排気されるアルゴンの純度と排出量とをそれぞれ制御する。

このような分離装置１によれば、図４及び以下のようにして原料液体Ｌからアルゴンが分離される。

まず、制御部５５は、磁場形成部（本実施形態では超電導電磁石）５０によって密閉容器本体１１内に上記の磁場（図２参照）を形成する（ステップＳ１）。次に、制御部５５は、導入用ポンプＰ１を駆動して密閉容器本体１１内に原料液体Ｌを導入する（ステップＳ２）。この原料液体Ｌは、窒素が除去された状態の液体空気（即ち、液化された空気から窒素が除去されたもの）である。尚、ステップＳ１とステップＳ２とは順序が逆に行われてもよく、同時に行われてもよい。

密閉容器本体１１内に所定量（本実施形態では、上昇管部４０の下端部（詳しくは、収集部４１全体）が密閉容器本体１１下部に貯留された原料液体Ｌに漬かる量）の原料液体Ｌが溜まると、制御部５５は流路部３１に設けられている循環用ポンプＰ３を駆動する。そうすると、内部空間Ｓの上部に溜まっている気体（アルゴンや酸素等）が排気部１４を通じて密閉容器本体１１内から排気され、流路部３１内を流れて再導入部１５から密閉容器本体１１内に導入され、当該密閉容器本体１１内の下部（内部空間Ｓの下部）に貯留されている原料液体Ｌ中に放出される。この気体は、密閉容器本体１１下部に溜まっている原料液体Ｌ中を上昇して通過し、やがて、内部空間Ｓの上部に到達する。この気体が、再び排気部１４から排気され、流路部３１内を流れて再導入部１５から密閉容器本体１１内に溜まっている原料液体Ｌ中に放出される。このように、内部空間Ｓの上部に溜まっている気体を密閉容器本体１１と循環流路部３０とによって形成される循環系を循環させる。

この気体の循環時に、制御部５５は、ヒータ制御部３８によって加熱用ヒータ３６を駆動することにより密閉容器本体１１内の温度を調整する（ステップＳ３）。具体的には、ヒータ制御部３８が温度センサ３７によって検出される密閉容器本体１１内の温度に基づいて加熱用ヒータ３６を制御し、密閉容器本体１１内の温度が所定の温度（本実施形態では、９２Ｋ程度）になるように流路部３１内を流れる気体を加熱する。即ち、気体を循環させつつこの気体によって密閉容器本体１１内に熱を供給することによって密閉容器本体１１内の温度を調整する。このとき、加熱用ヒータ３６を通過した直後の気体の温度は、アルゴンの沸点（８７．３Ｋ）よりも大きくなっている。これにより、流路部３１における加熱用ヒータ３６よりも下流側の部位を流れる気体は、当該気体に含まれるアルゴンが全て気化した状態となっている。

この気体の循環と加熱用ヒータ３６の制御とを続けることにより、やがて、密閉容器本体１１内の温度が所定の温度で安定し、定常状態になる。

一方、循環流路部３０によって、密閉容器本体１１に貯留されている原料液体Ｌ中に再導入部１５を通じて気体（排気部１４から排気された気体）が放出されると、この気体は、密閉容器本体１１の底部から原料液体Ｌ中を上昇する。そして、収集部４１によって集められ、直管部４２内を上昇する。このとき、上昇する気体によって直管部４２内を原料液体Ｌが押し上げられる。

密閉容器本体１１内には所定の磁場（図２参照）が形成されており、且つ、酸素が常磁性体であることから、原料液体Ｌ中の酸素が当該直管部の中央部に向けた力（磁気力）を受ける。これにより、直管部４２の中央部において原料液体Ｌ中の酸素圧力だけが上昇する。

詳しくは、以下で説明する。

酸素分子は常磁性体であるため、磁場中では磁場×磁場勾配の大きさに比例する磁気力を受ける。ある特定の位置に磁気力が向かうように磁場と磁場勾配とを設定すると、その位置での酸素圧力が上昇し、これにより、酸素の沸点が上昇する。この磁場の大きさと酸素の沸点との具体的な関係は、図４に示すようになる。本実施形態では、直管部４２の中央部に酸素が磁気力を受けるように磁場が形成されているため、直管部４２の中央部において原料液体Ｌ中の酸素圧力が上昇する。このとき、原料液体Ｌ中の他の成分（酸素等）は、非磁性体であるため磁気力を受けず、これにより、圧力が上昇しない。本実施形態では、直管部４２の中央部における磁場の磁束密度が１０Ｔであるため、酸素の沸点は２．４Ｋ上昇する（図４参照）。そのため、磁場の形成されていない状態での酸素とアルゴンとの沸点の差が９０．２Ｋ−８７．３Ｋ＝２．９Ｋであるのに対し、本実施形態における直管部４２の中央部での酸素とアルゴンとの沸点の差は、９２．６Ｋ−８７．３Ｋ＝５．３Ｋとなっている。本実施形態では、密閉容器本体１１内の温度が９２Ｋ程度に保たれているため、直管部４２を気体と共に上昇する原料液体Ｌ中のアルゴンが気化する。しかも、酸素とアルゴンとの沸点の差が通常よりも大きくなっているため（詳しくは、酸素の沸点に近い温度でアルゴンを気化させた方が、酸素の沸点からより離れた温度でアルゴンを気化させる場合に比べて、気化したアルゴンに含まれる酸素をより少なくすることができるため）、純度の高いアルゴンが得やすい。

このようにして気化したアルゴンは、内部空間Ｓの上部に溜まっている気体と共に排気部１４を通じて流路部３１内に排気され、この流路部３１を流れて再導入部１５から密閉容器本体１１内に貯留されている原料液体Ｌ中に放出される。そして、上昇管部４０を上昇する。このとき、密閉容器本体１１内の温度が、９２Ｋ（磁場によって酸素圧力が高くなっている状態の酸素の沸点（本実施形態では９２．６Ｋ）よりも低く且つアルゴンの沸点（８７．３Ｋ）以上となるよう）に保たれているため、原料液体Ｌ中を上昇する気体に含まれる酸素等の不純物（アルゴン以外の成分）は冷やされて液化し、気体におけるアルゴンの濃度がより高くなる。

このように、内部空間Ｓの上部に溜まった気体を循環させることにより、徐々に気体中のアルゴンの濃度が高くなり、所定の濃度（本実施形態では、磁場の磁束密度が１０Ｔであるため９９．９９ｖｏｌ％以上）となったときに、制御部５５がバルブ３３を開き、循環している気体（純度の高いアルゴン）の一部を外部に排気する（ステップＳ４）。これにより、分離装置１から純度の高いアルゴンが得られる。尚、当該分離装置１において、磁場の大きさと得られるアルゴンの純度との関係を図５に示す。

密閉容器本体１１内に溜まっている原料液体Ｌからアルゴンが分離されて当該原料液体Ｌがほぼ酸素のみになると、制御部５５は、排出用ポンプＰ２を駆動して、このアルゴンが分離された後の原料液体Ｌを密閉容器本体１１から排出する。これと共に、制御部５５は、導入用ポンプＰ１を駆動して、導入管２０から密閉容器本体１１内に新たな原料液体Ｌを導入する。このとき、熱交換部２５において導入管２０を流れる原料液体（新たな原料液体）Ｌと排出管２１を流れる原料液体（アルゴンが分離された後のほぼ酸素のみとなった原料液体）Ｌとの熱交換が行われる。これにより、新たに導入される原料液体Ｌと密閉容器本体１１内に残っている原料液体Ｌとの温度差が小さくなって、新たな原料液体Ｌを密閉容器本体１１内に導入することによる密閉容器本体１１内の温度変化を効果的に抑制することができる。

導入管２０から密閉容器本体１１内に導入された原料液体Ｌは、上昇管部４０の滴下部４３上に供給され、当該滴下部４３から内部空間Ｓ内を滴下する。このとき、密閉容器本体１１内の温度がアルゴンの沸点以上の所定の温度に保たれているため、滴下する原料液体Ｌからアルゴンが気化して内部空間Ｓ内に放出される一方、残った原料液体（ほぼ酸素のみとなった原料液体）Ｌは、内部空間Ｓの下部に溜まっている原料液体Ｌ中に落下する。このとき、滴下する原料液体Ｌ中に残ったアルゴンは、上記のように気体を循環させることによって当該原料液体Ｌが上昇管部４０内を押し上げられたときに気化する。

以上のように、アルゴンを分離した後の原料液体Ｌを密閉容器本体１１から排出すると共に新たな原料液体Ｌを密閉容器本体１１内に導入することにより、分離装置１から純度の高いアルゴンを得続けることができる。即ち、分離装置１から所定の流量で純度の高いアルゴンが排気され続ける。

尚、得られるアルゴンの濃度や排気流量は、気体の循環回数、バルブの開度、磁場の大きさ、導入管による導入量及び排出管による排出量等を制御することにより、調整可能である。

以上のように、分離装置１によれば、密閉容器本体１１内に貯留された原料液体Ｌ中の酸素に対して当該原料液体Ｌ中の特定の領域に向けた力が働くような磁場を形成することにより、酸素の沸点のみを上昇させて原料液体Ｌに含まれる酸素とアルゴンとの沸点の差を大きくすることができる。即ち、常磁性体である酸素を磁場下におくと磁化されて当該磁場から磁気力を受けることを利用して、当該酸素が前記特定の領域に向けた力を受けるような磁場を形成することで、この特定の領域における酸素圧力を高めて原料液体Ｌ中の酸素の沸点のみを上昇させることができる。これにより、密閉容器本体１１内の温度を上記の所定の温度に保つことで、密閉容器本体１１内に貯留された原料液体Ｌから純度の高いアルゴンを取り出す（分離する）ことが可能となる。しかも、磁場を利用して酸素とアルゴンとの沸点の差を大きくすることによって、気化されたときのアルゴンの純度を高くしているため、内部に多数の精留皿や充填層を垂直方向に配置した精留塔やアルゴン塔を用いる必要がなく、分離装置１の小型化を図ることができる。

尚、上記の分離装置１では、磁場の大きさに応じて原料液体Ｌ中の酸素の沸点が上昇するため（図４参照）、密閉容器本体１１内に７．０Ｔ以上の磁場を形成することにより、所望の純度のアルゴンが得やすくなる程度にまで原料液体Ｌ中の酸素の沸点とアルゴンの沸点との差を十分に大きくすることができる。

上記の分離装置１によれば、循環流路部を備えているため、気化したアルゴンを密閉容器本体１１と循環流路部３０とで循環させることができ、これにより、純度のより高いアルゴンを得ることが可能となる。即ち、密閉容器本体１１内に温度調整された状態で貯留されている原料液体Ｌ中に、気化して密閉容器本体１１から排出されたアルゴンが戻されることによって、当該アルゴンは気体のままで当該原料液体Ｌ中を上昇する一方、当該気化したアルゴンに含まれる他の成分（例えば、酸素等の原料液体Ｌ中のアルゴン以外の成分）が冷やされて液化する。これを繰り返すことによって純度のより高いアルゴンが得られる。

上記の分離装置１によれば、流路部３１を流れる気体を介して密閉容器本体１１内の温度調整が行われているため、即ち、貯留された原料液体Ｌ中に供給される気体の熱によって密閉容器内の温度調整が行われるため、ヒータ等によって密閉容器本体１１内を直接温度調整する場合に比べて密閉容器本体１１内の温度分布を一様に保ち易くなる。このため、密閉容器本体１１内の原料液体Ｌからアルゴンを安定して気化させることができる。

尚、本発明のアルゴン分離装置及びアルゴン分離方法は、上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において種々変更を加え得ることは勿論である。

例えば、上記実施形態では、密閉容器本体１１内に上昇管部４０が設けられているが、これが無くてもよい。即ち、密閉容器本体１１内に貯留された原料液体Ｌ中の酸素が当該原料液体Ｌ中の特定の領域に向けた磁気力を受けるような磁場を密閉容器本体１１内に形成すると共に、当該密閉容器本体１１内の温度を前記特定の領域における酸素の沸点よりも小さく且つアルゴンの沸点以上の温度になるように調整できればよい。

また、上記実施形態の分離装置１では、密閉容器本体１１の上部に溜まっている気体を循環流路部３０を用いて循環させることによって得られるアルゴンの純度を高めているが、これに限定されない。例えば、分離装置は、密閉容器本体内に形成される磁場の大きさをより大きくすることで、得られるアルゴンの純度を高くするように構成されてもよい。

上記実施形態の分離装置１では、循環流路部３０を設けて密閉容器本体１１内で生じた気体を循環させていることにより、得られるアルゴンの純度を高くしているが、これに限定されない。得たいアルゴンの純度が上記実施形態で得られるアルゴンよりも低い場合や、密閉容器本体内に形成される磁場が上記実施形態よりも大きい場合には、密閉容器本体内で生じた気体を循環させることなくそのまま排気してもよい。

また、上記実施形態の温調部は、加熱用ヒータ３６によって流路部３１を流れる気体を加熱することにより、密閉容器本体１１内の温度調整を行っているが、これに限定されない。密閉容器本体内に直接熱源を配置してもよく、上記実施形態における気体以外の他の熱媒体を介して密閉容器本体内に熱を供給等することによって密閉容器本体内の温度を調整してもよい。

１ アルゴン分離装置
１１ 密閉容器本体（密閉容器）
２０ 導入管
２１ 排出管
２５ 熱交換部
３０ 循環流路部
３５ 温調部
４０ 上昇管部
５０ 磁場形成部
Ｌ 原料液体
Ｓ 内部空間

Claims (9)

1. 窒素が除去された状態の液体空気である原料液体を内部に貯留可能な密閉容器と、
   前記密閉容器内の温度を調整する温調部と、
   前記密閉容器内に磁場を形成する磁場形成部と、を備え、
   前記磁場形成部は、前記密閉容器内に貯留された原料液体中の酸素に対して当該原料液体中の特定の領域に向けた力が働くような磁場を形成し、
   前記温調部は、前記密閉容器内の温度をアルゴンの沸点以上且つ前記特定の領域における酸素の沸点よりも低い温度に調整するアルゴン分離装置。
2. 前記磁場形成部は、７．０Ｔ以上の磁場を形成する請求項１に記載のアルゴン分離装置。
3. 前記密閉容器は、前記原料液体が貯留される空間を囲む断熱壁を有する請求項１または２に記載のアルゴン分離装置。
4. 前記密閉容器の上部から排出される気体を当該密閉容器内に貯留されている原料液体中に戻す循環流路部を備える請求項１乃至３のいずれか１項に記載のアルゴン分離装置。
5. 前記温調部は、前記循環流路部を流れる前記気体の温度を調整することにより前記密閉容器内の温度を前記所定の温度に保つ請求項４に記載のアルゴン分離装置。
6. 前記密閉容器内においてその下端部が前記貯留された原料液体に漬かった状態で上方に向かって延びる管形状を有し、前記循環流路部によって当該貯留された原料液体中に戻された前記気体が前記下端部からその内部に入る位置に配置される上昇管部を備える請求項４または５に記載のアルゴン分離装置。
7. 外部から前記密閉容器内に前記原料液体を導入する導入管と、
   前記密閉容器内に貯留されている原料液体を外部に排出する排出管と、
   前記導入管内を流れる原料液体と前記排出管内を流れる原料液体との熱交換を行う熱交換部と、を備える請求項１乃至６のいずれか１項に記載のアルゴン分離装置。
8. 窒素が除去された状態の液体空気である原料液体からアルゴンを分離するための方法であって、
   密閉容器内に貯留された前記原料液体中の酸素に対して当該原料液体中の特定の領域に向けた力が働くような磁場を当該密閉容器内に形成する磁場形成工程と、
   前記密閉容器内の温度をアルゴンの沸点以上且つ前記特定の領域における酸素の沸点よりも低い温度に調整する温調工程と、を備えるアルゴン分離方法。
9. 前記磁場形成工程では、７．０Ｔ以上の磁場が形成される請求項８に記載のアルゴン分離方法。

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