JP5418722B2 - 燃料電池 - Google Patents
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Description
本発明は、燃料電池に関する。特に、本発明は、固体酸化物形燃料電池に関する。
近年、新たなエネルギー源として、燃料電池に対する注目が大きくなってきている。燃料電池には、固体酸化物形燃料電池(SOFC:Solid Oxide Fuel Cell)、溶融炭酸塩形燃料電池、リン酸形燃料電池、固体高分子形燃料電池等がある。これらの燃料電池の中でも、固体酸化物形燃料電池では、液体の構成要素を用いる必要が必ずしもなく、炭化水素燃料を用いるときに内部での改質も可能である。このため、固体酸化物形燃料電池に対する研究開発が盛んに行われている。
固体酸化物形燃料電池は、固体酸化物電解質層と、固体酸化物電解質層を挟持している燃料極及び空気極とを有する発電要素を備えている。燃料極の上には、燃料ガスを供給するための流路を区画形成しているセパレータが配置されている。このセパレータ内には、燃料極を外部に引き出すためのインターコネクタが設けられている。一方、空気極の上には、酸化剤ガスを供給するための流路を区画形成しているセパレータが配置されている。このセパレータ内には、空気極を外部に引き出すためのインターコネクタが設けられている。
例えば下記の特許文献1には、燃料極の構成材料として、Ni,Cu,Fe,Ru及びPdから選ばれた少なくとも一種の金属を含むイットリア安定化ジルコニア(YSZ:Yttria Stabilized Zirconia)が記載されている。
また、特許文献1には、インターコネクタの構成材料として、Ag−Pd合金を含むガラスが記載されている。
しかしながら、上記特許文献1に記載のように、燃料極がNiを含むイットリア安定化ジルコニアからなり、インターコネクタがAg−Pd合金を含む場合、燃料極とインターコネクタとの電気的接続が経時劣化することがあり、燃料電池の製品寿命を十分に長くできないという問題がある。
本発明は、斯かる点に鑑みて成されたものであり、その目的は、製品寿命が長い燃料電池を提供することにある。
本発明に係る燃料電池は、発電要素と、セパレータと、インターコネクタとを備えている。発電要素は、固体酸化物電解質層と、第1の電極と、第2の電極とを有する。第1の電極は、固体酸化物電解質層の一主面の上に配されている。第2の電極は、固体酸化物電解質層の他主面の上に配されている。セパレータは、第1の電極の上に配されている。セパレータは、第1の電極に臨む流路を区画形成している。インターコネクタは、第1の電極に接続されている。第1の電極は、Niを含む。インターコネクタは、AgまたはAg合金からなる部分を有する。本発明に係る燃料電池は、中間膜をさらに備えている。中間膜は、AgまたはAg合金からなる部分と、第1の電極との間に配されている。中間膜は、CoとTiとを含む酸化物からなる。
本発明に係る燃料電池のある特定の局面では、中間膜は、燃料電池作製時において、CoTiO3結晶相を含む。
本発明に係る燃料電池の別の特定の局面では、中間膜は、燃料電池作製時において、Co3O4結晶相をさらに含む。
本発明に係る燃料電池の他の特定の局面では、中間膜におけるCoとTiとのモル比(Co:Ti)が、40:60〜80:20の範囲内にある。
本発明に係る燃料電池のさらに他の特定の局面では、第1の電極は、Niを含むイットリア安定化ジルコニア、Niを含むスカンジア安定化ジルコニア、Niを含むSmをドープしたセリアまたはNiを含むGdをドープしたセリアからなる。
本発明に係る燃料電池のさらに別の特定の局面では、インターコネクタは、Ag−Pd合金からなる部分を有する。
本発明によれば、製品寿命が長い燃料電池を提供することができる。
以下、本発明を実施した好ましい形態の一例について説明する。但し、下記の実施形態は、単なる例示である。本発明は、下記の実施形態に何ら限定されない。
また、実施形態等において参照する各図面において、実質的に同一の機能を有する部材は同一の符号で参照することとする。また、実施形態等において参照する図面は、模式的に記載されたものであり、図面に描画された物体の寸法の比率などは、現実の物体の寸法の比率などとは異なる場合がある。図面相互間においても、物体の寸法比率等が異なる場合がある。具体的な物体の寸法比率等は、以下の説明を参酌して判断されるべきである。
(第1の実施形態)
図1は、第1の実施形態に係る燃料電池の略図的分解斜視図である。図2は、第1の実施形態における第1のセパレータ本体の略図的平面図である。図3は、第1の実施形態における第1の流路形成部材の略図的平面図である。図4は、第1の実施形態における空気極層の略図的平面図である。図5は、第1の実施形態における固体酸化物電解質層の略図的平面図である。図6は、第1の実施形態における燃料極層の略図的平面図である。図7は、第1の実施形態における第2の流路形成部材の略図的平面図である。図8は、第1の実施形態における第2のセパレータ本体の略図的平面図である。図9は、図3の線IX−IXにおける略図的断面図である。図10は、図7の線X−Xにおける略図的断面図である。
図1は、第1の実施形態に係る燃料電池の略図的分解斜視図である。図2は、第1の実施形態における第1のセパレータ本体の略図的平面図である。図3は、第1の実施形態における第1の流路形成部材の略図的平面図である。図4は、第1の実施形態における空気極層の略図的平面図である。図5は、第1の実施形態における固体酸化物電解質層の略図的平面図である。図6は、第1の実施形態における燃料極層の略図的平面図である。図7は、第1の実施形態における第2の流路形成部材の略図的平面図である。図8は、第1の実施形態における第2のセパレータ本体の略図的平面図である。図9は、図3の線IX−IXにおける略図的断面図である。図10は、図7の線X−Xにおける略図的断面図である。
図1、図9及び図10に示すように、本実施形態の燃料電池1は、第1のセパレータ10と、発電要素30と、第2のセパレータ50とを有する。燃料電池1では、第1のセパレータ10と、発電要素30と、第2のセパレータ50とがこの順番で積層されている。
なお、本実施形態の燃料電池1は、発電要素30をひとつのみ有している。但し、本発明は、この構成に限定されない。本発明の燃料電池は、例えば、発電要素を複数有していてもよい。その場合、隣り合う発電要素は、セパレータにより隔離される。
(発電要素30)
発電要素30は、酸化剤ガス流路(酸化剤ガス用マニホールド)61から供給される酸化剤ガスと、燃料ガス流路(燃料ガス用マニホールド)62から供給される燃料ガスとが反応し、発電が行われる部分である。酸化剤ガスは、例えば空気や酸素ガス等の有酸素ガスにより構成することができる。また、燃料ガスは、水素ガスや、一酸化炭素ガスなどの炭化水素ガス等を含むガスとすることができる。
発電要素30は、酸化剤ガス流路(酸化剤ガス用マニホールド)61から供給される酸化剤ガスと、燃料ガス流路(燃料ガス用マニホールド)62から供給される燃料ガスとが反応し、発電が行われる部分である。酸化剤ガスは、例えば空気や酸素ガス等の有酸素ガスにより構成することができる。また、燃料ガスは、水素ガスや、一酸化炭素ガスなどの炭化水素ガス等を含むガスとすることができる。
(固体酸化物電解質層31)
発電要素30は、固体酸化物電解質層31を備えている。固体酸化物電解質層31は、イオン導電性が高いものであることが好ましい。固体酸化物電解質層31は、例えば、安定化ジルコニアや、部分安定化ジルコニアなどにより形成することができる。安定化ジルコニアの具体例としは、10mol%イットリア安定化ジルコニア(10YSZ)、11mol%スカンジア安定化ジルコニア(11ScSZ)等が挙げられる。部分安定化ジルコニアの具体例としは、3mol%イットリア部分安定化ジルコニア(3YSZ)、等が挙げられる。また、固体酸化物電解質層31は、例えば、SmやGd等がドープされたセリア系酸化物や、LaGaO3を母体とし、LaとGaとの一部をそれぞれSr及びMgで置換したLa0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.2O(3−δ)などのペロブスカイト型酸化物などにより形成することもできる。
発電要素30は、固体酸化物電解質層31を備えている。固体酸化物電解質層31は、イオン導電性が高いものであることが好ましい。固体酸化物電解質層31は、例えば、安定化ジルコニアや、部分安定化ジルコニアなどにより形成することができる。安定化ジルコニアの具体例としは、10mol%イットリア安定化ジルコニア(10YSZ)、11mol%スカンジア安定化ジルコニア(11ScSZ)等が挙げられる。部分安定化ジルコニアの具体例としは、3mol%イットリア部分安定化ジルコニア(3YSZ)、等が挙げられる。また、固体酸化物電解質層31は、例えば、SmやGd等がドープされたセリア系酸化物や、LaGaO3を母体とし、LaとGaとの一部をそれぞれSr及びMgで置換したLa0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.2O(3−δ)などのペロブスカイト型酸化物などにより形成することもできる。
なお、固体酸化物電解質層31には、図5に示すように、流路61,62の一部を構成している貫通孔31a、31bが形成されている。
固体酸化物電解質層31は、空気極層32と燃料極層33とにより挟持されている。すなわち、固体酸化物電解質層31の一主面の上に空気極層32が形成されており、他主面の上に燃料極層33が形成されている。
(空気極層32)
図4に示すように、空気極層32は、空気極32aと、周辺部32bとを有する。周辺部32bには、流路61,62の一部を構成している貫通孔32c、32dが形成されている。
図4に示すように、空気極層32は、空気極32aと、周辺部32bとを有する。周辺部32bには、流路61,62の一部を構成している貫通孔32c、32dが形成されている。
空気極32aは、カソードである。空気極32aにおいては、酸素が電子を取り込んで、酸素イオンが形成される。空気極32aは、多孔質で、電子伝導性が高く、かつ、高温において固体酸化物電解質層31等と固体間反応を起こしにくいものであることが好ましい。空気極32aは、例えば、スカンジア安定化ジルコニア(ScSZ)、Gdをドープしたセリア、Snをドープした酸化インジウム、PrCoO3系酸化物、LaCoO3系酸化物、LaFeO3系酸化物、LaCoFeO3系酸化物、LaMnO3系酸化物などにより形成することができる。LaMnO3系酸化物の具体例としては、例えば、La0.8Sr0.2MnO3(通称:LSM)や、La0.6Ca0.4MnO3(通称:LCM)等が挙げられる。
周辺部32bは、例えば、下記の第1及び第2のセパレータ本体11,51と同様の材料により形成することができる。
(燃料極層33)
図6に示すように、燃料極層33は、燃料極33aと、周辺部33bとを有する。周辺部33bには、流路61,62の一部を構成している貫通孔33c、33dが形成されている。
図6に示すように、燃料極層33は、燃料極33aと、周辺部33bとを有する。周辺部33bには、流路61,62の一部を構成している貫通孔33c、33dが形成されている。
燃料極33aは、アノードである。燃料極33aにおいては、酸素イオンと燃料ガスとが反応して電子を放出する。燃料極33aは、多孔質で、電子伝導性が高く、かつ、高温において固体酸化物電解質層31等と固体間反応を起こしにくいものであることが好ましい。
燃料極33aは、Niを含む。具体的には、燃料極33aは、例えば、Niを含むイットリア安定化ジルコニア、Niを含むスカンジア安定化ジルコニア(サーメットであってもよい)等により構成することができる。
なお、燃料極33aにおけるNiの含有率は、例えば、40質量%〜80質量%程度とすることができる。
(第1のセパレータ10)
図1、図9及び図10に示すように、発電要素30の空気極層32の上には、第1のセパレータ10が配置されている。この第1のセパレータ10は、酸化剤ガス流路61から供給される酸化剤ガスを空気極32aに供給するための流路12aを形成する機能を有している。また、複数の発電要素を備える燃料電池においては、第1のセパレータは、燃料ガスと酸化剤ガスとを分離する機能も兼ね備えている。
図1、図9及び図10に示すように、発電要素30の空気極層32の上には、第1のセパレータ10が配置されている。この第1のセパレータ10は、酸化剤ガス流路61から供給される酸化剤ガスを空気極32aに供給するための流路12aを形成する機能を有している。また、複数の発電要素を備える燃料電池においては、第1のセパレータは、燃料ガスと酸化剤ガスとを分離する機能も兼ね備えている。
第1のセパレータ10は、第1のセパレータ本体11と、第1の流路形成部材12とを有する。第1のセパレータ本体11は、空気極32aの上に配されている。第1のセパレータ本体11には、流路61,62の一部を構成している貫通孔11a、11bが形成されている。
第1の流路形成部材12は、第1のセパレータ本体11と空気極層32との間に配されている。第1の流路形成部材12は、周辺部12bと、複数の線状凸部12cとを有する。周辺部12bには、燃料ガス流路62の一部を構成している貫通孔12dが形成されている。
複数の線状凸部12cのそれぞれは、第1のセパレータ本体11の空気極層32側の表面から、空気極層32側に向かって突出するように設けられている。複数の線状凸部12cのそれぞれは、x方向に沿って設けられている。複数の線状凸部12cは、y方向に沿って相互に間隔をおいて配置されている。隣接する線状凸部12cの間と、線状凸部12cと周辺部12bとの間に、上記流路12aが区画形成されている。
第1のセパレータ本体11及び第1の流路形成部材12の材料は、特に限定されない。第1のセパレータ本体11及び第1の流路形成部材12のそれぞれは、例えば、安定化ジルコニアや、部分安定化ジルコニア等により形成することができる。また、第1のセパレータ本体11及び第1の流路形成部材12のそれぞれは、例えば、希土類金属が添加されたランタンクロマイトなどの導電性セラミックスやMgO/MgAl2O4、SrTiO3/Al2O3などの絶縁性セラミックスなどによっても形成することができる。
複数の線状凸部12cのそれぞれには、複数のビアホール電極12c1が埋設されている。複数のビアホール電極12c1は、複数の線状凸部12cをz方向に貫通するように形成されている。また、第1のセパレータ本体11には、複数のビアホール電極12c1の位置に対応して複数のビアホール電極11cが形成されている。複数のビアホール電極11cは、第1のセパレータ本体11を貫通するように形成されている。これら複数のビアホール電極11c及び複数のビアホール電極12c1により、線状凸部12cの第1のセパレータ本体11とは反対側の表面から第1のセパレータ本体11の線状凸部12cとは反対側の表面にまで至る複数のインターコネクタ13が構成されている。
なお、インターコネクタ13は、第1のセパレータ10と一体に形成されていてもよい。すなわち、第1のセパレータ10は、インターコネクタとしての機能を兼ね備えたものであってもよい。
ビアホール電極11c及びビアホール電極12c1の材質は、特に限定されない。ビアホール電極11c及びビアホール電極12c1のそれぞれは、例えば、LSM等により形成することができる。
(第2のセパレータ50)
発電要素30の燃料極層33の上には、第2のセパレータ50が配置されている。この第2のセパレータ50は、燃料ガス流路62から供給される燃料ガスを燃料極33aに供給するための流路52aを形成する機能を有している。また、複数の発電要素を備える燃料電池においては、第2のセパレータは、燃料ガスと酸化剤ガスとを分離する機能も兼ね備えている。
発電要素30の燃料極層33の上には、第2のセパレータ50が配置されている。この第2のセパレータ50は、燃料ガス流路62から供給される燃料ガスを燃料極33aに供給するための流路52aを形成する機能を有している。また、複数の発電要素を備える燃料電池においては、第2のセパレータは、燃料ガスと酸化剤ガスとを分離する機能も兼ね備えている。
第2のセパレータ50は、第2のセパレータ本体51と、第2の流路形成部材52とを有する。第2のセパレータ本体51は、燃料極33aの上に配されている。第2のセパレータ本体51には、流路61,62の一部を構成している貫通孔51a、51bが形成されている。
第2の流路形成部材52は、第2のセパレータ本体51と燃料極層33との間に配されている。第2の流路形成部材52は、周辺部52bと、複数の線状凸部52cとを有する。周辺部52bには、燃料ガス流路62の一部を構成している貫通孔52dが形成されている。
複数の線状凸部52cのそれぞれは、第2のセパレータ本体51の燃料極層33側の表面から、燃料極層33側に向かって突出するように設けられている。複数の線状凸部52cのそれぞれは、線状凸部52cの延びる方向に対して垂直なy方向に沿って設けられている。複数の線状凸部52cは、x方向に沿って相互に間隔をおいて配置されている。隣接する線状凸部52cの間と、線状凸部52cと周辺部52bとの間に、上記流路52aが区画形成されている。このため、流路52aの延びる方向と、流路12aの延びる方向とは直交している。
第2のセパレータ本体51及び第2の流路形成部材52の材料は、特に限定されない。第2のセパレータ本体51及び第2の流路形成部材52のそれぞれは、例えば、安定化ジルコニアや、部分安定化ジルコニア等により形成することができる。また、第2のセパレータ本体51及び第2の流路形成部材52のそれぞれは、例えば、希土類金属が添加されたランタンクロマイトなどの導電性セラミックスやMgO/MgAl2O4、SrTiO3/Al2O3などの絶縁性セラミックスなどによっても形成することができる。
図9及び図10に示すように、複数の線状凸部52cのそれぞれには、複数のビアホール電極52c1が埋設されている。また、第2のセパレータ本体51には、複数のビアホール電極52c1の位置に対応して複数のビアホール電極51cが形成されている。複数のビアホール電極51cは、複数のビアホール電極52c1と電気的に接続されている。複数のビアホール電極51cは、第2のセパレータ本体51を貫通するように形成されている。これら複数のビアホール電極51c及び複数のビアホール電極52c1により、燃料極33aを外部に引き出すインターコネクタ14が構成されている。
なお、インターコネクタ14は、第2のセパレータ50と一体に形成されていてもよい。すなわち、第2のセパレータ50は、インターコネクタとしての機能を兼ね備えたものであってもよい。
インターコネクタ14は、AgまたはAg合金からなる部分を有する。本実施形態では、具体的には、インターコネクタ14は、Ag合金からなる部分を有する。より具体的には、インターコネクタ14の全体が、Ag−Pd合金からなる。このため、インターコネクタ14のガスバリア性が高い。
(中間膜53)
本実施形態では、インターコネクタ14と燃料極33aとの間に中間膜53が配置されている。具体的には、中間膜53は、線状凸部52cに形成されたビアホール52c2の燃料極33a側端部に配されている。インターコネクタ14と燃料極33aとは、この中間膜53によって隔離されている。
本実施形態では、インターコネクタ14と燃料極33aとの間に中間膜53が配置されている。具体的には、中間膜53は、線状凸部52cに形成されたビアホール52c2の燃料極33a側端部に配されている。インターコネクタ14と燃料極33aとは、この中間膜53によって隔離されている。
中間膜53は、CoとTiとを含む酸化物からなる。中間膜53におけるCoとTiとのモル比(Co:Ti)は、40:60〜80:20であることが好ましく、50:50〜70:30であることがより好ましい。
本実施形態においては、中間膜53は、発電を行っていない状態と、発電を行っている状態とにおいて、性状が異なる。中間膜53は、燃料電池1の作製時においては、CoTiO3結晶相を含む。中間膜53は、燃料電池1の作製時においては、Co3O4結晶相をさらに含む。
一方、高温になり、燃料ガスが供給されている発電中においては、CoOは金属Coに還元される。このため、発電中においては、中間膜53は、金属Coと酸化チタンとの混合物により構成された状態となる。
中間膜53は、Co3O4粉末等の酸化コバルト粉末と、TiO2粉末等の酸化チタン粉末とを焼結させることにより形成することができる。Co3O4粉末とTiO2粉末との混合比(Co3O4:TiO2)は、質量%で、40:60〜80:20であることが好ましく、50:50〜70:30であることがより好ましい。
ところで、Niを含む燃料極と、AgまたはAg合金を含むインターコネクタとを直接接触させることにより燃料極とインターコネクタとを電気的に接続した場合、燃料電池の製品寿命が短くなる。具体的には、発電中に、急激に電圧が低下してしまう。
それに対して、本実施形態では、燃料極33aとインターコネクタ14との間に、CoとTiとを含む酸化物からなる中間膜53が配されている。このため、発電中における急激な電圧低下を抑制できる。その結果、長い製品寿命を実現することができる。この理由は、定かではないが、燃料極33aとインターコネクタ14との間にCoとTiとを含む酸化物からなる中間膜を介在させることで、燃料電池の動作環境において燃料極33aとインターコネクタ14との接合が安定化されるためであると考えられる。
また、本実施形態では、中間膜53におけるCoとTiとのモル比(Co:Ti)は、40:60〜80:20である。このため、中間膜53の電気抵抗を実用上問題ないレベルに小さくすることができる。よって、中間膜53を設けることによる電圧降下を抑制することができる。中間膜53を設けることによる電圧降下をより効果的に抑制する観点からは、中間膜53におけるCoとTiとのモル比(Co:Ti)は、50:50〜70:30であることが好ましい。
以下、本発明を実施した好ましい形態の他の例について説明する。以下の説明において、上記第1の実施形態と実質的に共通の機能を有する部材を共通の符号で参照し、説明を省略する。
(第2〜第4の実施形態)
図11は、第2の実施形態に係る燃料電池の略図的断面図である。図12は、第3の実施形態に係る燃料電池の略図的断面図である。
図11は、第2の実施形態に係る燃料電池の略図的断面図である。図12は、第3の実施形態に係る燃料電池の略図的断面図である。
上記第1の実施形態では、中間膜53がビアホール52c2の燃料極33a側端部に配されている例について説明した。但し、本発明は、この構成に限定されない。例えば、図11に示すように、中間膜53は、燃料極33aのインターコネクタ14側の表面を覆うように設けられていてもよい。具体的には、第2の実施形態では、中間膜53は、燃料極層33のインターコネクタ14側の表面を覆うように設けられている。第2の実施形態では、中間膜53は、多孔質体からなる。このため、燃料ガスは、中間膜53を透過して燃料極33aに供給される。
また、第2の線状凸部と燃料極との間に中間膜を配し、燃料極の流路に臨んでいる部分の上には中間膜を配さないようにしてもよい。
また、図12に示すように、中間膜53は、ビアホール52c2の中央部に配されていてもよい。図13に示すように、中間膜53は、ビアホール52c2のセパレータ本体51側端部に配されていてもよい。第3及び第4の実施形態のそれぞれにおいては、インターコネクタ14の中間膜53よりもセパレータ50側の部分52c11が、AgまたはAg合金を含んでいる。燃料極33a側の部分52c12が燃料極33aと同じ材料により構成されている。
(実施例)
下記に示す条件で、上記第2の実施形態に係る燃料電池と実質的に同様の構成を有する燃料電池を作製した。
下記に示す条件で、上記第2の実施形態に係る燃料電池と実質的に同様の構成を有する燃料電池を作製した。
セパレータの構成材料:YSZ
固体酸化物電解質層の構成材料:YSZ
空気極の構成材料:LSM/YSZ
燃料極の構成材料:Ni/YSZ(Niの含有率:60質量%)
インターコネクタ:Ag−Pd合金
中間膜の構成材料:Co及びTiを含む酸化物(モル比Co:Ti=50:50)
(比較例)
中間膜を設けなかったこと以外は、上記実施例と同様にして燃料電池を作製した。
固体酸化物電解質層の構成材料:YSZ
空気極の構成材料:LSM/YSZ
燃料極の構成材料:Ni/YSZ(Niの含有率:60質量%)
インターコネクタ:Ag−Pd合金
中間膜の構成材料:Co及びTiを含む酸化物(モル比Co:Ti=50:50)
(比較例)
中間膜を設けなかったこと以外は、上記実施例と同様にして燃料電池を作製した。
(評価)
上記実施例及び比較例のそれぞれにおいて作製した燃料電池に対して、900℃において、96%H2−4%H2Oガスと、酸化剤ガスを流して発電させた。その結果を図14に示す。
上記実施例及び比較例のそれぞれにおいて作製した燃料電池に対して、900℃において、96%H2−4%H2Oガスと、酸化剤ガスを流して発電させた。その結果を図14に示す。
図14に示す結果から、実施例において作製した燃料電池では、0.6A/cm2の電流密度における通電試験を80時間実施しても急激に電圧が低下することはなかった。
一方、比較例において作製した燃料電池では、0.3A/cm2の電流密度における通電試験を行った結果、約30時間で急激に電圧が低下した。
(実験例)
表1に示す条件1〜5に従って酸化コバルト及び酸化チタンを、水を溶媒として混合・粉砕した。その後、乾燥させ、950℃で仮焼成した。得られた焼成物に有機バインダーを加え、スラリーを作製した。そのスラリーをドクターブレード法によりシート状に成形した。
表1に示す条件1〜5に従って酸化コバルト及び酸化チタンを、水を溶媒として混合・粉砕した。その後、乾燥させ、950℃で仮焼成した。得られた焼成物に有機バインダーを加え、スラリーを作製した。そのスラリーをドクターブレード法によりシート状に成形した。
次に、得られたシートを複数枚積層し、圧着させることにより、長さ20mm、幅5mm、厚さ1mmの角柱を作製した。これを焼成し、導電率測定用のサンプルを得た。得られた各条件のサンプルにつき、4端子法を用いて、900℃、96%H2−4%H2O雰囲気中において、導電率を測定した。結果を下記の表1に示す。
表1に示す結果から、Co3O4:TiO2を40質量%:60質量%〜80質量%:20質量%とし、Co:Tiを40モル:60モル〜80モル:20モルとすることにより実用上問題の無い導電率が得られることが分かる。なお、Coの割合が多すぎると、Co3O4からCoへと還元される際の体積変化量が大きくなりすぎるため、クラックが発生しやすくなる傾向にある。従って、CoOは、80質量%以下であることが好ましく、モル比Co/Tiは、70/30以下であることが好ましい。
1…燃料電池
10…第1のセパレータ
11…第1のセパレータ本体
11a、11b…貫通孔
11c…ビアホール電極
12…第1の流路形成部材
12a…第1の流路
12b…周辺部
12c…第1の線状凸部
12c1…ビアホール電極
12d…貫通孔
13,14…インターコネクタ
30…発電要素
31…固体酸化物電解質層
31a、31b…貫通孔
32…空気極層
32a…空気極
32b…周辺部
32c、32d…貫通孔
33…燃料極層
33a…燃料極
33b…周辺部
33c、33d…貫通孔
50…第2のセパレータ
51…第2のセパレータ本体
51a、51b…貫通孔
51c…ビアホール電極
52…第2の流路形成部材
52a…流路
52b…周辺部
52c1,52c2…ビアホール電極
52c…第2の線状凸部
52d…貫通孔
61…酸化剤ガス流路
62…燃料ガス流路
10…第1のセパレータ
11…第1のセパレータ本体
11a、11b…貫通孔
11c…ビアホール電極
12…第1の流路形成部材
12a…第1の流路
12b…周辺部
12c…第1の線状凸部
12c1…ビアホール電極
12d…貫通孔
13,14…インターコネクタ
30…発電要素
31…固体酸化物電解質層
31a、31b…貫通孔
32…空気極層
32a…空気極
32b…周辺部
32c、32d…貫通孔
33…燃料極層
33a…燃料極
33b…周辺部
33c、33d…貫通孔
50…第2のセパレータ
51…第2のセパレータ本体
51a、51b…貫通孔
51c…ビアホール電極
52…第2の流路形成部材
52a…流路
52b…周辺部
52c1,52c2…ビアホール電極
52c…第2の線状凸部
52d…貫通孔
61…酸化剤ガス流路
62…燃料ガス流路
Claims (6)
- 固体酸化物電解質層と、前記固体酸化物電解質層の一主面の上に配された第1の電極と、前記固体酸化物電解質層の他主面の上に配された第2の電極とを有する発電要素と、
前記第1の電極の上に配されており、前記第1の電極に臨む流路を区画形成しているセパレータと、
前記第1の電極に接続されているインターコネクタと、
を備え、
前記第1の電極は、Niを含み、
前記インターコネクタは、AgまたはAg合金からなる部分を有し、
前記AgまたはAg合金からなる部分と、第1の電極との間に配されており、CoとTiとを含む酸化物からなる中間膜をさらに備える、燃料電池。 - 前記中間膜は、燃料電池作製時において、CoTiO3結晶相を含む、請求項1に記載の燃料電池。
- 前記中間膜は、燃料電池作製時において、Co3O4結晶相をさらに含む、請求項2に記載の燃料電池。
- 前記中間膜におけるCoとTiとのモル比(Co:Ti)が、40:60〜80:20の範囲内にある、請求項1〜3のいずれか一項に記載の燃料電池。
- 前記第1の電極は、Niを含むイットリア安定化ジルコニア、Niを含むスカンジア安定化ジルコニア、Niを含むGdをドープしたセリアまたはNiを含むSmをドープしたセリアである、請求項1〜4のいずれか一項に記載の燃料電池。
- 前記インターコネクタは、Ag−Pd合金からなる部分を有する、請求項1〜5のいずれか一項に記載の燃料電池。
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