JP2022544837A - Ｅｕｖリソグラフィ用下層 - Google Patents

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Abstract

ＥＵＶシリコンハードマスク層として使用するための新しいリソグラフィ組成物を提供する。本発明は、マイクロ電子構造体を製造する方法、およびこれによりＥＵＶリソグラフィプロセスを用いて形成される結果としての構造体を提供する。本方法は、フォトレジスト層直下のシリコンハードマスク層を利用することを含む。シリコンハードマスク層は、基板へ直に塗布されることもあれば、基板へ塗布され得る任意の中間層へ塗布されることもある。好ましいシリコンハードマスク層は、スピンコーティングが可能なポリマー組成物から形成される。本発明による方法は、接着性を高め、かつパターン倒壊問題を低減または排除する。

Description

関連出願
本出願は、参照によりその全体が開示に含まれる、２０１９年８月２１日に出願された「ＥＵＶリソグラフィ用下層」と題する米国暫定特許出願第６２／８８９，９６４号明細書の優先権利益を主張するものである。
本発明は、概して、ＥＵＶ（極端紫外線）リソグラフィを用いてマイクロ電子構造体を製造する方法に関する。
半導体産業は、ムーアの法則を辿り続けるが故に、縮小し続けるフィーチャサイズに対する要求は、パターン倒壊を防止するために、より薄い膜の使用を必要とする。より薄い膜の場合、パターンを基板へ転写するためにハードマスクを用いることが必要となる。極端紫外線（「ＥＵＶ」）露光は、単回露光リソグラフィが７－ｎｍノードおよびこれを超える必要な限界寸法（「ＣＤ」）ターゲットを達成するための選択方法であることが期待されている。残念ながら、ＥＵＶリソグラフィは、低スループット、確率的影響および接着の問題を含む幾つかの課題によって妨げられてきた。
炭素含有層、ケイ素含有層およびフォトレジストを含む従来の３層スタックは、フォトレジストとシリコン下層との間の不十分な接着、または接着の改善が意図される変性に起因するシリコンハードマスク（「Ｓｉ－ＨＭ」）層の低いエッチング速度に悩まされる傾向がある。フォトレジストへのより良好な接着ならびに高いエッチング速度を提供するスピン－オン－シリコンハードマスクは、リソグラフィ結果およびプロセス回数を改善するための製造に優しいソリューションを提供する。
本発明は、広義には、シリコンハードマスク組成物、および、ＥＵＶプロセスにおいてこれらの組成物を使用する方法に関する。
ある実施形態において、本発明は、構造体を形成する方法であって、前記方法は、
場合により１つまたは複数の中間層を含む、基板を提供すること、
前記基板、または存在するのであれば前記１つまたは複数の中間層上に、組成物を塗布してシリコンハードマスク層を形成すること、
場合により、前記シリコンハードマスク層上にヘキサメチルジシリザン・プライミング層を形成すること、
前記ヘキサメチルジシリザン・プライミング層が存在するのであればその上に、または、ヘキサメチルジシリザン・プライミング層が存在しなければ前記シリコンハードマスク層上にフォトレジスト層を形成すること、および
前記フォトレジスト層の少なくとも一部分をＥＵＶ放射線に曝すこと、を含み、
前記組成物は、ポリシロキサンを含み、
前記ポリシロキサンは、
下記の構造のうちの一方または両方から選択される構造を有する接着促進モノマーと、
Figure 2022544837000002
（各Ｒは、Ｃ１～約Ｃ６アルキルおよび水素から個々に選択され、
ｎは、１～約６であり、かつ、
各Ｘは、グリシドキシ、エポキシ、エポキシシクロアルキル、無水コハク酸、アセトアミドおよびイソシアヌレート部分から個々に選択される）、
下記の構造のうちの一方または両方から選択される構造を有する表面改質モノマー、
Figure 2022544837000003
（各Ｒ１は、Ｃ１～約Ｃ６アルキルから、およびＣ６～約Ｃ２０アリールから個々に選択され、
各Ｒ２は、Ｃ１～約Ｃ６アルキルおよび水素から個々に選択され、
各Ｒ３は、Ｃ１～約Ｃ６アルキルおよび水素から個々に選択され、
ｍは、１～約６であり、かつ、
各Ｙは、アセトキシ、エステルおよびアリール部分から個々に選択される）、および、
下記の構造のうちの１つ、２つまたは３つから選択される構造を有する緻密化モノマー、
Figure 2022544837000004
（各Ｒ４は、Ｃ１～約Ｃ６アルキルおよび水素から個々に選択される）、
のうちの一方または両方と、を含む方法を提供する。
シリコンハードマスク層上には、場合により、ヘキサメチルジシリザン・プライミング層が形成される。フォトレジスト層は、ヘキサメチルジシリザン・プライミング層が存在すればその上に、または、ヘキサメチルジシリザン・プライミング層が存在しなければシリコンハードマスク層上に形成され、フォトレジスト層の少なくとも一部分は、ＥＵＶ放射線に曝される。
別の実施形態において、本方法は、基板を提供することを含み、該基板は、場合によりその上に１つまたは複数の中間層を含む。シリコンハードマスク層を形成するために、基板には、または存在すればその１つまたは複数の中間層上に、ある組成物が塗布される。該組成物は、ポリシロキサンを含み、ポリシロキサンは、
エポキシ官能性トリアルコキシシラン、無水物官能性トリアルコキシシラン、アセトアミド官能性トリアルコキシシラン、トリアルコキシシリルアルキルイソシアヌレート、およびこれらの混合物を含む接着促進モノマーと、
下記の一方または両方、すなわち、
テトラアルコキシシラン、および、
ジアルコキシシラン、トリアルコキシシラン、およびこれらの組合せから選択される表面改質モノマー、
のうちの一方または両方と、を含む。
シリコンハードマスク層上には、場合により、ヘキサメチルジシリザン・プライミング層が形成される。フォトレジスト層は、ヘキサメチルジシリザン・プライミング層が存在すればその上に、または、ヘキサメチルジシリザン・プライミング層が存在しなければシリコンハードマスク層上に形成される。フォトレジスト層の少なくとも一部分は、ＥＵＶ放射線に曝される。
シリコンハードマスク１（実施例１）のＦＴＩＲスペクトルである。 シリコンハードマスク５（実施例５）で試験した架橋温度を示すグラフである。 実施例９で試験したサンプルのＥＵＶリソグラフィフォトレジストのフォーカス露光マトリクス（「ＦＥＭ」）測定値を示す表である。
より詳細には、本発明は、シリコンハードマスク組成物を提供し、かつＥＵＶ（すなわち、約２０ｎｍ未満、概して約１３．５ｎｍ、の波長）リソグラフィプロセスを利用してマイクロ電子構造体を形成するためにこれらの組成物を用いる方法を提供する。
シリコンハードマスク組成物
１．組成物に用いるポリマー
好ましいポリマーは、１つまたは複数のタイプの接着促進モノマーと、（１）１つまたは複数のタイプの表面改質モノマー、および／または（２）１つまたは複数のタイプの緻密化モノマー、のうちの一方または両方と、を含むポリシロキサンである。
好ましい接着促進モノマーは、
Figure 2022544837000005
のうちの一方または両方から選択される構造を有する反復単位を含むポリマーを生成する。
ここで、
各Ｒは、Ｃ１～約Ｃ６アルキル（好ましくは、Ｃ１～約Ｃ３アルキル）および水素から個々に選択され、
ｎは、１～約６、より好ましくは１～約３、であり、かつ、
各Ｘは、グリシドキシ、エポキシ、エポキシシクロアルキル（好ましくは、Ｃ３～約Ｃ１０のシクロアルキル、かつ好ましくは、Ｃ１～約Ｃ６のシクロアルキル）、無水コハク酸、アセトアミドおよびイソシアヌレート部分から個々に選択される。
好ましい表面改質モノマーは、
Figure 2022544837000006
のうちの一方または両方から選択される構造を有する反復単位を含むポリマーを生成する。
ここで、
各Ｒ１は、Ｃ１～約Ｃ６アルキル（好ましくは、Ｃ１～約Ｃ３アルキル）およびＣ６～約Ｃ２０アリール（好ましくは、Ｃ６～約Ｃ１４アリール）から個々に選択され、
各Ｒ２は、Ｃ１～約Ｃ６アルキル（好ましくは、Ｃ１～約Ｃ３アルキル）および水素から個々に選択され、
各Ｒ３は、Ｃ１～約Ｃ６アルキル（好ましくは、Ｃ１～約Ｃ３アルキル）および水素から個々に選択され、
ｍは、１～約６、より好ましくは１～約３、であり、かつ、
各Ｙは、アセトキシ、エステルおよびアリール部分から個々に選択される。Ｙの好ましいアリール部分は、Ｃ６～約Ｃ２０、より好ましくはＣ６～約Ｃ１４、最も好ましくはＣ６である。
好ましい緻密化モノマーは、
Figure 2022544837000007
のうちの１つ、２つまたは３つから選択される構造を有する反復単位を含むポリマーを生成する。
ここで、各Ｒ４は、Ｃ１～約Ｃ６アルキル（好ましくは、Ｃ１～約Ｃ３アルキル）および水素から個々に選択される。
モノマーの比率および含浸率が、最終組成物の適正な特性を提供するように調整され得ることは、認識されるであろう。特性は、様々なレジストタイプ、フィーチャサイズおよびフィーチャタイプ（ライン／スペース、コンタクトホール、他）に対応するように調整されてもよい。
ある実施形態において、ポリシロキサン中の接着促進モノマーまたは反復単位のモル百分率は、好ましくは約２％～約５０％、より好ましくは約５％～約３５％、さらにより好ましくは約１０％～約２０％である。表面改質モノマーのモル百分率は、好ましくは約５％～約９０％、より好ましくは約１０％～約８０％、さらにより好ましくは約４０％～約７０％である。緻密化モノマーのモル百分率は、好ましくは約０％～約８０％、より好ましくは約１０％～約７０％、さらにより好ましくは約１５％～約５０％である。
別の実施形態において、ポリシロキサン中の接着促進モノマーまたは反復単位のモル百分率は、好ましくは約２％～約５０％、より好ましくは約５％～約３５％、かつより好ましくは約１０％～約２０％である。表面改質モノマーのモル百分率は、好ましくは約０％～約７０％、より好ましくは約１０％～約７０％、さらにより好ましくは約１５％～約７０％である。緻密化モノマーのモル百分率は、好ましくは約２％～約９０％、より好ましくは約１０％～約８０％、さらにより好ましくは約１５％～約７０％である。
さらに別の実施形態において、ポリシロキサン中の接着促進モノマーまたは反復単位のモル百分率は、約０％～約３０％、好ましくは約０．０１％～約３０％、より好ましくは約０．０１％～約２０％、さらにより好ましくは約０．１％～約１５％である。表面改質モノマーのモル百分率は、好ましくは約０％～約７０％、より好ましくは約５％～約６０％、さらにより好ましくは約１５％～約５０％である。緻密化モノマーのモル百分率は、好ましくは約３０％～約９５％、より好ましくは約４０％～約８０％、さらにより好ましくは約５０％～約７０％である。
ある実施形態において、ポリシロキサンは、１つまたは複数のタイプの接着促進モノマーと、１つまたは複数のタイプの表面改質モノマー、および／または１つまたは複数のタイプの緻密化モノマー、のうちの一方または両方とから略成り、またはまさにこれらから成る。別の実施形態において、ポリシロキサンは、１つまたは複数のタイプの接着促進モノマーと、１つまたは複数のタイプの表面改質モノマーと、１つまたは複数のタイプの緻密化モノマーとから略成り、またはまさにこれらから成る。
２．重合の材料および方法
シリコンハードマスク組成物に使用するためのポリマーは、好ましくは加水分解性シランモノマーから合成され、特に好ましい合成方法は、ゾル－ゲル法である。加水分解性シランモノマーの例としては、テトラエトキシシラン（「ＴＥＯＳ」）、オルトケイ酸テトラメチル（「ＴＭＯＳ」）、メチルトリメトキシシラン（「ＭＴＭＳ」）、メチルトリエトキシシラン（「ＭＴＥＯＳ」）、ジメチルジメトキシシラン（「ＤＭＤＭＳ」）、ジメチルジエトキシシラン（「ＤＭＤＥＯＳ」）、フェニルトリメトキシシラン（「ＰＴＭＳ」）、フェネチルトリメトキシシラン（「ＰＥＴＭＳ」）、２－（カルボメトキシ）エチルトリメトキシシラン（「ＣＭＥＴＭＳ」）、アセトキシエチル－トリメトキシシラン、エチルトリメトキシシラン（「ＥＴＭＳ」）、ｎ－ブチルトリメトキシシラン（「ＢｕＴＭＳ」）、（３－グリシドキシプロピル）トリメトキシシラン（「ＧｌｙＴＭＳ」）、５，６－エポキシヘキシルトリエトキシシラン（「ＥＰＯＴＥＯＳ」）、２－（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン（「ＥＣＨＴＭＳ」）、［３－（トリエトキシシリル）プロピル］コハク酸無水物（「ＳｕｃＴＥＯＳ」）、（３－アセトアミドプロピル）トリメトキシシラン（「ＡｍｉＴＭＳ」）、（１，３－ジ－２－プロペン－１－イル）－５－（（［３－トリエトキシシリルプロピル］）－（１，３，５－トリアジン－２，４，６（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）－トリオン）（「ＤＡＩＣＡ－ＴＥＯＳ」）、およびこれらの組合せを含むグループから選択されるものが含まれる。
先に述べたように、これらの組成物に使用されるポリマーは、少なくとも１つまたは複数のタイプの接着促進モノマーを、好ましくは、（１）１つまたは複数のタイプの表面改質モノマー、および（２）１つまたは複数のタイプの緻密化モノマー、のうちの一方または両方とのコポリマ－として含む。
ポリシロキサンの前述の構造（Ｉ）および（ＩＩ）を形成すると思われる、接着促進モノマーとして使用するための好ましい出発化合物には、エポキシ類、無水物類、アセトアミド類および／またはイソシアヌレート類などの高接着性官能基を含むトリアルコキシシラン（好ましくは、Ｃ１～約Ｃ６アルコキシ、より好ましくはＣ１～約Ｃ３アルコキシ）が含まれる。上述のものの特に好ましい例は、（３－グリシドキシプロピル）トリメトキシシラン、５，６－エポキシヘキシル－トリエトキシシラン、２－（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、［３－（トリエトキシシリル）プロピル］コハク酸無水物、（３－アセトアミドプロピル）トリメトキシシラン、（１，３－ジ－２－プロペン－１－イル）－５－（（［３－トリエトキシシリルプロピル］）－（１，３，５－トリアジン－２，４，６（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）－トリオン）およびこれらの混合物から選択される。
表面改質モノマーが含まれる実施形態において、該モノマーは、組成物から形成されるハードマスク層の表面エネルギーを調整するように機能し、よって、所定の実施形態では、ハードマスク層とＥＵＶレジストとの間の適合性を提供する。ポリシロキサンの構造（ＩＩＩ）および（ＩＶ）をもたらすと思われる表面改質モノマーとして用いるための好ましいこうした出発化合物には、ジアルコキシシラン、トリアルコキシシランおよびこれらの組合せが含まれる。いずれの場合も、アルコキシは、好ましくはＣ１～約Ｃ６アルコキシ、より好ましくはＣ１～約Ｃ３アルコキシである。さらには、選択される表面改質モノマーのＳｉ原子は、２つのアルキル、アリールおよび／またはアルキルアリール部分と結合されるか（ジアルコキシシランの場合）、１つのアルキル、アリールまたはアルキルアリール部分と結合される（トリアルコキシシランの場合）ことが好ましい。いずれの場合も、好ましいアルキルは、Ｃ１～約Ｃ６、好ましくはＣ１～約Ｃ３であり、好ましいアリールは、Ｃ６～約Ｃ２０、より好ましくはＣ６～約Ｃ１４、最も好ましくはＣ６であり、かつ好ましいアルキルアリールは、アルキル部分でＣ１～約Ｃ６（より好ましくはＣ１～約Ｃ３）であり、かつアリール部分でＣ６～約Ｃ２０（より好ましくはＣ６～約Ｃ１４、最も好ましくはＣ６）である。さらなる実施形態において、表面改質モノマーは、エポキシ、無水物、アセトアミドおよび／またはイソシアヌレート官能基のうちの１つまたは全てを欠く。
特に好ましい表面改質モノマーは、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、フェネチル－トリメトキシシラン、２－（カルボメトキシ）エチルトリメトキシシラン、アセトキシエチルトリメトキシシラン、エチル－トリメトキシシラン、ｎ－ブチルトリメトキシシランおよびこれらの混合物から選択される。
これらのポリマーに使用するための緻密化モノマーは、親水性シラノール基を提供し、かつ、硬化したハードマスク層における最終的な架橋ポリマーの構造のための架橋部位を提供することにより、塗布後の焼成プロセスの間に熱駆動架橋を提供することを補助する。ポリシロキサンの前述の構造（Ｖ）、（ＶＩ）および（ＶＩＩ）を形成すると思われる、緻密化モノマーとして使用するための好ましい出発化合物には、テトラアルコキシシラン（好ましくはＣ１～約Ｃ６アルコキシ、より好ましくはＣ１～約Ｃ３アルコキシ）が含まれるが、テトラエトキシシランおよび／またはオルトケイ酸テトラメチルが特に好ましい。
ポリマーは、先に述べたような所望されるモノマーを、好ましくは先に述べたモル比を達成する量の適切な重合溶媒内で溶解することにより合成される。重合溶媒としては、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート（「ＰＧＭＥＡ」）、プロピレングリコールメチルエーテル（「ＰＧＭＥ」）、プロピレングリコールエチルエーテル（「ＰＧＥＥ」）、シクロヘキサノン、乳酸エチル、プロパノール、ブタノールおよびこれらの混合物が含まれ得るが、これらに限定されない。ゾル－ゲル縮合のための触媒が同時に添加される間に、シランモノマーを加水分解すべく反応混合物に水が添加される。好ましくは、Ｈ２Ｏ／モノマーのモル比範囲は、約１：１～約１０：１、より好ましくは約２：１～約８：１である。適切な触媒としては、鉱酸（塩酸または硝酸など）、酢酸、マレイン酸およびこれらの組合せが含まれるが、これらに限定されない。加水分解は、好ましくは、室温で約１時間～約４８時間、より好ましくは約４時間～約２４時間、さらにより好ましくは約１６時間進むことが許容される。加水分解されたモノマーは、次に、温度約４０℃～約１２０℃、好ましくは約６０℃～約１００℃、より好ましくは約９０℃で、約０．５時間～約７２時間、好ましくは約１時間～約４８時間、より好ましくは約５時間～約１６時間に渡って共重合される。
ポリスチレン標準を用いるガス浸透クロマトグラフィ（ＧＰＣ）により測定される、結果として生じるポリマーの数平均分子量（Ｍｎ）は、好ましくは約５００ｇ／ｍｏｌ～約３，０００ｇ／ｍｏｌ、より好ましくは約８００ｇ／ｍｏｌ～約２，０００ｇ／ｍｏｌである。ＧＰＣにより測定されるポリマーの重量平均分子量（Ｍｗ）の範囲は、好ましくは約６００ｇ／ｍｏｌ～約１０，０００ｇ／ｍｏｌ、より好ましくは約１，０００ｇ／ｍｏｌ～約８，０００ｇ／ｍｏｌ、さらにより好ましくは約１，５００ｇ／ｍｏｌ～約５，０００ｇ／ｍｏｌである。
３．組成物の調製
形成されたポリマーは、次に、シリコンハードマスク組成物を形成するために溶媒系内で分散または溶解される。好ましい溶媒系としては、ＰＧＭＥＡ、ＰＧＭＥ、ＰＧＥＥ、プロピレングリコールｎ－プロピルエーテル（「ＰｎＰ」）、乳酸エチル、シクロヘキサノン、ガンマ－ブチロラクトン（「ＧＢＬ」）、メチルイソブチルカルビノールおよびこれらの混合物よりなるグループから選択される溶媒が含まれる。溶媒系は、組成物の総重量を１００重量％として、好ましくは約８０％～約９９．９重量％、より好ましくは約９０％～約９９．９％、さらにより好ましくは約９９．０％～約９９．９％のレベルで利用される。シリコンハードマスク層を形成するために使用される組成物は、組成物の総重量を１００重量％として、好ましくは約０．１％～約２０固体重量％、より好ましくは約０．１％～約１０固体重量％、さらにより好ましくは約０．１％～約１．０固体重量％の固形分を含有する。
溶媒系中で上述の成分を混合すると、シリコンハードマスク層組成物が形成される。さらに、溶媒系内には、任意選択の成分（たとえば、界面活性物質）も同時に分散される。
実施例によっては、添加剤が利用される。好ましくは、添加剤は、シリコンハードマスク層組成物へと単純に混合される。好ましい添加剤としては、ベンジルトリエチルアンモニウムクロリド（「ＢＴＥＡＣ」）、ｔｅｒｔ－ブチルホスホニウムブロミド（「ＴＢＰＢ」）、エチルトリフェニルホスホニウムブロミド（「ＥｔＰＰＢ」）およびトリエトキシ－３－（２－イミダゾリン－１－イル）プロピルシランなどの触媒が含まれる。ハードマスク組成物に使用される可能性もある別の添加剤は、トリス（ヒドロキシフェニル）スルホニウムメシラート、トリス（ヒドロキシフェニル）スルホニウムトリフラートおよびこれらの組合せなどの光酸発生剤（「ＰＡＧ」）である。添加剤が存在する場合、添加剤は（累積的または個別に）、組成物中の固形物の総重量を１００重量％として、組成物中に、約０．０１％～約２．０重量％、好ましくは約０．１％～約１．０重量％のレベルで存在すべきである。
ある実施形態において、ハードマスク組成物は、ポリシロキサン、溶媒系、触媒および光酸発生剤から略成り、またはまさにこれらから成る。ある実施形態において、ハードマスク組成物は、ポリシロキサン、溶媒系および触媒から略成り、またはまさにこれらから成る。さらなる実施形態において、ハードマスク組成物は、ポリシロキサン、溶媒系および光酸発生剤から略成り、またはまさにこれらから成る。さらなる実施形態において、ハードマスク組成物は、ポリシロキサンおよび溶媒系から略成り、またはまさにこれらから成る。
シリコンハードマスク組成物の使用方法
本発明による方法では、先に述べたようなハードマスク組成物が、基板表面上の、または基板表面上に存在する中間層（後述する）上の層へと形成される。どのようなマイクロ電子基板も利用可能であるが、基板は、好ましくは、シリコン、ＳｉＧｅ、ＳｉＯ２、Ｓｉ３Ｎ４、ＳｉＯＮ、ＳｉＣＯ：Ｈ（Ｂｌａｃｋ Ｄｉａｍｏｎｄの名称で販売されているものなど）、アルミニウム、タングステン、タングステンシリサイド、ヒ化ガリウム、ゲルマニウム、タンタル、窒化タンタル、Ｔｉ３Ｎ４、ハフニウム、ＨｆＯ２、ルテニウム、リン化インジウム、ガラスまたはこれらの混合物などの半導体基板である。基板は、平坦な表面を有してもよく、または、トポグラフィックなフィーチャ（ビアホール、トレンチ、コンタクトホール、***したフィーチャ、ライン、他）を含んでもよい。本明細書で使用する「トポグラフィ」は、基板表面内または基板表面上の構造の高さまたは深さを指す。
基板または任意の中間層上には、カーボンリッチ層が形成されてもよい。カーボンリッチ層は、任意の既知の塗布方法によって形成されることが可能であるが、ある好ましい方法は、速度約１，０００～約５，０００ｒｐｍ、好ましくは約１，２５０～約１，７５０ｒｐｍで、約３０～約１２０秒、好ましくは約４５～約７５秒に渡るスピンコーティングである。「カーボンリッチ」という用語は、組成物中の合計固形分を１００重量％として、約５０重量％を超える炭素、好ましくは約７０重量％を超える炭素、より好ましくは約７５％～約８０重量％の炭素を含む組成物から形成される層を指す。適切なカーボンリッチ層は、スピンオンカーボン層（ＳＯＣ）、アモルファスカーボン層およびカーボン平坦化層よりなるグループから選択される。
例示的なカーボンリッチ層は、概して、次の任意選択の成分、すなわち、酸および／または塩基クエンチャ、触媒、架橋剤および表面改質添加剤、のうちの１つ以上と共に、溶媒系内に溶解または分散されるポリマーを損なう。好ましい組成物は、厚い層の形成に適し、かつ、組成物の総重量を１００重量％として、好ましくは約０．１％～約７０％、より好ましくは約５％～約４０％、さらにより好ましくは約１０％～約３０重量％の固形分を有する。カーボンリッチ組成物が塗布された後、これは、溶媒を蒸発させるために、好ましくは温度約１００℃～約４００℃、より好ましくは約１６０℃～約３５０℃まで、約３０秒～約１２０秒、好ましくは約４５秒～約６０秒間加熱される。焼成後のカーボンリッチ層の厚さ（エリプソメータによる５箇所平均測定値）は、好ましくは約１０ｎｍ～約１２０ｎｍ、より好ましくは約２０ｎｍ～約１００ｎｍ、さらにより好ましくは約５０ｎｍ～約６０ｎｍである。カーボンリッチ層は、化学気相成長法（「ＣＶＤ」）、プラズマ化学気相成長法（「ＰＥＣＶＤ」）、原子層堆積法（「ＡＬＤ」）またはプラズマ原子層堆積法（「ＰＥＡＬＤ」）などの他の既知の塗布方法によって形成されてもよい。
本発明によるシリコンハードマスク層は、カーボンリッチ材料または基板もしくは任意の中間層に隣接して塗布されてもよい。シリコンハードマスク層は、好ましくは、スピンコーティングにより、速度約１，０００ｒｐｍ～約３，０００ｒｐｍ、好ましくは約１，５００ｒｐｍ～約２，０００ｒｐｍで、約３０秒～約１２０秒、好ましくは約３０秒～約６０秒間塗布される。シリコンハードマスクが塗布された後、これは、溶媒を蒸発させるために、好ましくは温度約１５０℃～約３００℃、より好ましくは約２００℃～約２５０℃まで、約３０秒～約１２０秒、好ましくは約３０秒～約６０秒間加熱される。この焼成中にゾル－ゲル反応が起こり、ひいては材料が架橋される。焼成後のハードマスク層の厚さ（エリプソメータによる５箇所平均測定値）は、好ましくは約２ｎｍ～約５０ｎｍ、より好ましくは約５ｎｍ～約３０ｎｍ、さらにより好ましくは約１０ｎｍ～約２５ｎｍである。ハードマスク層は、フッ素リッチなプラズマ雰囲気において、フォトレジスト（たとえば、化学増幅型、金属酸化物型または鎖切断型フォトレジスト）のそれの少なくとも約１．５倍のエッチング速度を有するべきである。さらに、カーボンリッチ層は、酸素リッチプラズマエッチング雰囲気において、シリコンハードマスク層のそれの少なくとも約１．５倍のエッチング速度を有するべきである。
シリコンハードマスク層が焼成された後、ＥＵＶフォトレジスト（すなわち、イメージング層）は、フォトレジスト層を形成するためにシリコンハードマスク層へ塗布されることが可能である。フォトレジスト層は、任意の従来方法によって形成されることが可能であるが、ある好ましい方法は、フォトレジスト組成物を、速度約３５０ｒｐｍ～約４，０００ｒｐｍ（好ましくは約１，０００ｒｐｍ～約２，５００ｒｐｍ）で、約１０秒～約６０秒（好ましくは約１０秒～約３０秒）間スピンコーティングする。次に、フォトレジスト層は、場合により、少なくとも約７０℃、好ましくは約８０℃～約１５０℃、より好ましくは約１００℃～約１５０℃の温度で、約３０秒～約１２０秒間塗布後焼成（「ＰＡＢ」）される。焼成後のフォトレジスト層の厚さ（エリプソメータによる５箇所平均測定値）は、典型的には、約５ｎｍ～約１２０ｎｍ、好ましくは約１０ｎｍ～約５０ｎｍ、より好ましくは約２０ｎｍ～約４０ｎｍである。
ヘキサメチルジシリザン（「ＨＭＤＳ」）のプライミングプロセスは、フォトレジストをコーティングする前に行われてもよい。このプロセスにおいて、ウェーハは、１５０℃で加熱される間に、密閉チャンバ内でＨＭＤＳ蒸気に９０秒間曝露される。
続いて、フォトレジスト層は、線量約５ｍＪ／ｃｍ２～約１００ｍＪ／ｃｍ２、好ましくは約１０ｍＪ／ｃｍ２～約８０ｍＪ／ｃｍ２、より好ましくは約２０ｍＪ／ｃｍ２～約６０ｍＪ／ｃｍ２のＥＵＶ放射線への曝露によってパターニングされる。より具体的には、フォトレジスト層は、フォトレジスト層の表より上に位置合わせされるマスクを用いて曝露される。マスクは、ＥＵＶ放射線がマスクから反射してフォトレジスト層の表面に接触することを許容するように設計された部位を有する。マスクの残りの部分は、所定の部位において放射線がフォトレジスト層の表面に接触することを防止するために、光を吸収するように設計される。当業者には、反射部分および吸収部分の配置が、フォトレジスト層内に、最終的には基板または任意の中間層内に形成されるべき所望のパターンに基づいて設計されることが、容易に理解されるであろう。
ＥＵＶ露光の後、フォトレジスト層は、好ましくは、温度約１８０℃未満、好ましくは約６０℃～約１４０℃、より好ましくは約８０℃～約１３０℃で、約３０秒～約１２０秒（好ましくは約３０秒～約９０秒）間、露光後焼成（「ＰＥＢ」）される。
次に、フォトレジスト層は、パターンを形成するために現像剤と接触される。使用されるフォトレジストがポジティブワーキングであるかネガティブワーキングであるかに依存して、現像剤は、フォトレジスト層の露光部分を除去するか、フォトレジスト層の露光されない部分を除去してパターンを形成する。次に、パターンは、シリコンハードマスク層、存在する任意の中間層、および最終的に基板へ転写される。このパターン転写は、プラズマエッチング（たとえば、ＣＦ４エッチング剤、Ｏ２エッチング剤）またはウェットエッチングもしくは現像プロセスを介して行われることが可能である。パターンがエッチングを介してフォトレジスト層から基板へ転写される実施形態では、典型的なＥＵＶフォトレジストに対するシリコンハードマスク層のエッチング速度は、少なくとも約１倍、好ましくは約１．５倍～約２倍であることが好ましい。
パターン転写がエッチングによって行われるか、現像によって行われるかに関わらず、結果的に得られるフィーチャは、高い解像度を有する。たとえば、本発明の方法によれば、ハーフピッチ約４０ｎｍ未満、好ましくはハーフピッチ約３０ｎｍ未満の解像度を達成することができる。シリコンハードマスク層は、最終フィーチャの倒壊マージンを改善する。倒壊マージンは、構造物がまだ立っている場所の最大線量からの、またはネガティブトーン現像レジストもしくはネガティブトーンイメージング・レジストの場合の最小線量からの、線量対サイズとの差によって定量化される。
本明細書における開示内容および以下の実施例を精査すれば、当業者には、本発明の様々な実施形態のさらなる利点が明らかとなるであろう。本明細書に記載の様々な実施形態が、本明細書において別段の指摘のない限り、必ずしも相互に排他的なものでないことは、認識されるであろう。たとえば、ある実施形態に記載または描写された特徴は、他の実施形態にも包含され得るが、必ずしも含まれるわけではない。したがって、本発明は、本明細書に記載の特定の実施形態の様々な組合せおよび／または統合を包含する。
本明細書で使用する、「および／または」という言い回しは、２つ以上のアイテムのリストにおいて使用される場合、列挙されているアイテムのいずれもが単独で使用され得ること、または、列挙されているアイテムのうちの２つ以上の任意の組合せが使用され得ること、を意味する。たとえば、ある組成物が成分Ａ、Ｂおよび／またはＣを含む、または除外すると記述される場合、該組成物は、Ａのみ、Ｂのみ、Ｃのみ、ＡとＢとの組合せ、ＡとＣとの組合せ、ＢとＣとの組合せ、またはＡ、ＢおよびＣの組合せを含むこと、または除外することができる。
また、本明細書本文は、本発明の様々な実施形態に関する所定のパラメータを定量化するために数値範囲も用いる。数値範囲が提供される場合、このような範囲が、範囲の低い値のみを記載するクレーム限定ならびに範囲の高い値のみを記載するクレーム限定に対する文字通りの裏付けを提供するものと解釈されるべきであることは、理解される必要がある。たとえば、約１０～約１００として開示される数値範囲は、クレームにおける「約１０より大きい」（上限の記載なし）という記載、およびクレームにおける「約１００未満」（下限の記載なし）という記載に対する文字通りの裏付けを提供する。
下記の実施例は、本発明による方法について述べたものである。しかしながら、これらの実施例が例示として提供されるものであり、よってそのいかなる内容も、本発明が包含する範囲に対する限定として解釈されるべきでないことは、理解されるべきである。
［実施例１］
シリコンハードマスク１の合成および配合
この実施例では、３．９５グラムのＴＥＯＳ（ゲレスト社、米国ペンシルバニア州モリスビル）、７．６２グラムのＭＴＭＳ（ゲレスト社、米国ペンシルバニア州モリスビル）、２．６２グラムのＰＥＴＭＳ（ゲレスト社、米国ペンシルバニア州モリスビル）および３．５４グラムのＧｌｙＴＭＳ（ゲレスト社、米国ペンシルバニア州モリスビル）を３６グラムのＰＧＭＥ（ＫＭＧエレクトロニックケミカルズ社、米国テキサス州フォートワース）内で溶解した。次に、８．７８グラムの３Ｎ酢酸（ＶＷＲ社、イリノイ州バタビア）をこの溶液に滴下してシロキサンモノマーを加水分解し、溶液を室温で約１６時間保存した。反応をＮ２カバー下で保ち、９０℃まで２０時間加熱して母液１を生成した。得られたポリマーは、移動相としてＴＨＦを用いるＴＯＳＯＨ ＥＣＯＳＥＣ ＨＬＣ－８３２０ゲル浸透クロマトグラフィを使用して測定された、～２０００の分子量および１．６の多分散指数（「ＰＤＩ」）を有していた。
次に、５．８９グラムの母液１を１１０．９グラムのＰＧＭＥおよび１２．８８グラムのＰＧＭＥＡ（ＫＭＧエレクトロニックケミカルズ社、テキサス州フォートワース）（９０：１０）内で溶解し、これに０．２９グラムのＴＢＰＢ溶液（ＰＧＭＥ内で０．２重量％）を加えた。できあがった配合物を混合ホイールにかけて一晩混合すると、得られた配合物は、固形分が約０．９重量％であった。
［実施例２］
シリコンハードマスク２の合成および配合
この手順では、３．９５グラムのＴＥＯＳ、４．９０グラムのＭＴＭＳ、６．７８グラムのＰＥＴＭＳおよび３．５４グラムのＧｌｙＴＭＳを４４グラムのＰＧＭＥ内で溶解した。次に、８．７８グラムの３Ｎ酢酸をこの溶液に滴下してシロキサンモノマーを加水分解し、溶液を室温で約１６時間保存した。反応をＮ２カバー下で保ち、９０℃まで２０時間加熱して母液２を生成した。得られたポリマーは、移動相としてＴＨＦを用いるＴＯＳＯＨ ＥＣＯＳＥＣ ＨＬＣ－８３２０ゲル浸透クロマトグラフィを使用して測定された、～２０００の分子量および１．６の多分散指数（ＰＤＩ）を有していた。
次に、５．９グラムの母液２を１１０．１グラムのＰＧＭＥおよび１２．８グラムのＰＧＭＥＡ（９０：１０）内で溶解し、これに０．２９グラムのＴＢＰＢ溶液（ＰＧＭＥ内で０．２重量％）を加えた。できあがった配合物を混合ホイールにかけて一晩混合した。得られた配合物は、固形分が約０．９重量％であった。
［実施例３］
シリコンハードマスク３の合成および配合
この実施例では、３．９５グラムのＴＥＯＳ、７．６２グラムのＭＴＭＳ、２．２６グラムのＰＥＴＭＳおよび３．９３グラムのＥｐｏＴＭＳ（ゲレスト社、米国ペンシルバニア州モリスビル）を３５グラムのＰＧＭＥ内で溶解した。次に、８．７８グラムの３Ｎ酢酸をこの溶液に滴下してシロキサンモノマーを加水分解し、溶液を室温で約１６時間保存した。反応物をＮ２カバー下で保ち、９０℃まで１７．５時間加熱して母液３を生成した。得られたポリマーは、移動相としてＴＨＦを用いるＴＯＳＯＨ ＥＣＯＳＥＣ ＨＬＣ－８３２０ゲル浸透クロマトグラフィを使用して測定された、～２３００の分子量および１．７の多分散指数（ＰＤＩ）を有していた。
次に、７．０グラムの母液３を１３６．８グラムのＰＧＭＥおよび１５．９グラムのＰＧＭＥＡ（９０：１０）内で溶解し、これに０．３５グラムのＴＢＰＢ溶液（ＰＧＭＥ内で０．２重量％）を加えた。できあがった配合物を混合ホイールにかけて一晩混合すると、得られた配合物は、固形分が約０．９重量％であった。
［実施例４］
シリコンハードマスク４の合成および配合
この手順では、３．９５グラムのＴＥＯＳ、８．９８グラムのＭＴＭＳおよび３．５４グラムのＧｌｙＴＭＳを３３グラムのＰＧＭＥ内で溶解した。次に、８．７８グラムの３Ｎ酢酸をこの溶液に滴下してシロキサンモノマーを加水分解し、溶液を室温で約１６時間保存した。反応物をＮ２カバー下で保ち、９０℃まで１７．５時間加熱して母液４を生成した。得られたポリマーは、移動相としてＴＨＦを用いるＴＯＳＯＨ ＥＣＯＳＥＣ ＨＬＣ－８３２０ゲル浸透クロマトグラフィを使用して測定された、～１５００の分子量および１．５の多分散指数（ＰＤＩ）を有していた。
次に、４．９８グラムの母液４を８４．９グラムのＰＧＭＥおよび９．９グラムのＰＧＭＥＡ（９０：１０）内で溶解し、これに０．２６グラムのＴＢＰＢ溶液（ＰＧＭＥ内で０．２重量％）を加えた。できあがった配合物を混合ホイールにかけて一晩混合した。得られた配合物は、固形分が約１．０重量％であった。
［実施例５］
シリコンハードマスク５の合成および配合
この実施例では、１１．４グラムのＴＥＯＳ、４．７６グラムのＭＴＭＳおよび２．３６グラムのＧｌｙＴＭＳを２９グラムのＰＧＭＥ内で溶解した。次に、８．７８グラムの３Ｎ酢酸をこの溶液に滴下してシロキサンモノマーを加水分解し、溶液を室温で約１６時間保存した。反応物をＮ２カバー下で保ち、９０℃まで４時間加熱して母液５を生成した。得られたポリマーは、移動相としてＴＨＦを用いるＴＯＳＯＨ ＥＣＯＳＥＣ ＨＬＣ－８３２０ゲル浸透クロマトグラフィを使用して測定された、～３０００の分子量および２．２のＰＤＩを有していた。
次に、７．０グラムの母液５を１７３．１７グラムのＰＧＭＥおよび１９．９０グラムのＰＧＭＥＡ（９０：１０）内で溶解し、混合ホイールにかけて一晩混合した。得られた配合物は、固形分が約０．７重量％であった。
［実施例６］
シリコンハードマスク６の合成および配合
この手順では、１１．６５グラムのＴＥＯＳおよび７．８３グラムのＭＴＥＯＳ（ゲレスト社、米国ペンシルバニア州モリスビル）を２６グラムのＰＧＭＥ内で溶解した。次に、８．７８グラムの３Ｎ酢酸をこの溶液に滴下してシロキサンモノマーを加水分解し、溶液を室温で約１６時間保存した。反応物をＮ２カバー下で保ち、９０℃まで４時間加熱して母液６を生成した。得られたポリマーは、移動相としてＴＨＦを用いるＴＯＳＯＨ ＥＣＯＳＥＣ ＨＬＣ－８３２０ゲル浸透クロマトグラフィを使用して測定された、～２２００の分子量および１．０のＰＤＩを有していた。
次に、９．４２グラムの母液６を９８．７７グラムのＰＧＭＥおよび１１．８１グラムのＰＧＭＥＡ（９０：１０）内で溶解し、混合ホイールにかけて一晩混合すると、得られた配合物は、固形分が約１．５７重量％であった。
［実施例７］
シリコンハードマスク１のＦＴＩＲ分析
Ｔｈｅｒｍａｌ Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ Ｎｉｃｏｌｅｔ ｉｓ５０ ＦＴＩＲ分光計を用いて、実施例１のシリコンハードマスクのＦＴＩＲスペクトルを取得した。試料を調製するために、実施例１の配合物を再現し、固形分～１０重量％に達するように、より少ない溶媒を添加した後、シリコンウェーハ（ＮＥＳＴＥＣ、試験グレード）上へ、１，５００ｒｐｍのスピン速度で６０秒間スピンコーティングした。スピニングの後、層を２０５℃のホットプレート上で６０秒間焼成し、架橋膜を形成した。層の合計厚さは、～２５０ｎｍであった。膜厚は、Ｍ－２０００エリプソメータ（Ｊ．Ａ．ウーラム社、ネブラスカ州リンカーン）を用いて測定した。次に、ウェーハから膜を掻き取って粉末状態にした。ＡＴＲ－ＦＴＩＲモード下で、粉末試料の特性を明らかにした。図１は、ＦＴＩＲスペクトルを示す。
［実施例８］
シリコンハードマスク５の特性評価
ＰＧＭＥをストリッピング溶媒とするストリップ試験を用いて、架橋温度を決定した。シリコンハードマスク５（実施例５）を基板上へ１，５００ｒｐｍでスピンコートし、図２に示す温度で焼成した。厚さを、実施例７で記載したように決定した。次に、ＰＧＭＥをウェーハ表面上にプールし、１，５００ｒｐｍで６０秒間スピン乾燥した。膜厚を再度決定して、膜減りがあるかどうかを確認した。図２は、これらの結果を示し、マイナスの厚さ損失は、フィルムの膨潤を表す。
シリコンハードマスク５の表面接触角を、ＡＳＴ Ｏｐｔｉｍａ（Ｂ５ＲＭ５２０８－１４３）接触角測定ツールを用いて決定した。実施例５の材料の接触角を、異なるスポットで５回測定して平均した。水およびヨウ化メチレンを、液滴溶媒として用いた。材料の最終的な表面接触角は、６１．８（Ｈ２Ｏ）および５１．９（ＣＨ２Ｉ２）であった。
［実施例９］
シリコンハードマスク１のリソグラフィ結果
ＯｐｔｉＳｔａｃｋ（登録商標）ＳＯＣ１２０材料（ブルーワサイエンス社、ミズーリ州ローラ）の層を、１，４８６ｒｐｍで３０秒間のスピンコーティングおよび２２０℃で６０秒間の焼成し、６０ｎｍの膜を形成した。シリコンハードマスク１（実施例１）を、１，４０６ｒｐｍで３０秒間のスピンコーティングおよび２０５℃で６０秒間の焼成によりＯｐｔｉＳｔａｃｋ（登録商標）ＳＯＣ１２０材料の層上へスピンコーティングし、２５ｎｍの膜を形成した。ＥＵＶレジストＪＳＲ４２６７（ＩＭＥＣから供給）を１，０４０ｒｐｍで２５秒間のスピンコーティングによりハードマスク層上にコーティングし、続いて１３０℃で６０秒間焼成して３５ｎｍのコートを形成した。次に、表１に示すパラメータを用いてレジストを露光した。ＮＸＥ３３００ＥＵＶスキャナをイメージングステップに使用し、ＴＥＬ Ｐｒｏ Ｚトラックをウェーハプロセスに使用した。図３は、レジストの下に実施例１のシリコンハードマスク層を用いたリソグラフィ品質を示す。
Figure 2022544837000008

Claims (20)

  1. 構造体を形成する方法であって、前記方法は、
    場合により１つまたは複数の中間層を含む、基板を提供すること、
    前記基板、または存在するのであれば前記１つまたは複数の中間層上に、組成物を塗布してシリコンハードマスク層を形成すること、
    場合により、前記シリコンハードマスク層上にヘキサメチルジシリザン・プライミング層を形成すること、
    前記ヘキサメチルジシリザン・プライミング層が存在するのであればその上に、または、ヘキサメチルジシリザン・プライミング層が存在しなければ前記シリコンハードマスク層上にフォトレジスト層を形成すること、および
    前記フォトレジスト層の少なくとも一部分をＥＵＶ放射線に曝すこと、を含み、
    前記組成物は、ポリシロキサンを含み、
    前記ポリシロキサンは、
    下記の構造のうちの一方または両方から選択される構造を有する接着促進モノマーと、
    Figure 2022544837000009
    （各Ｒは、Ｃ１～約Ｃ６アルキルおよび水素から個々に選択され、
    ｎは、１～約６であり、かつ、
    各Ｘは、グリシドキシ、エポキシ、エポキシシクロアルキル、無水コハク酸、アセトアミドおよびイソシアヌレート部分から個々に選択される）、
    下記の構造のうちの一方または両方から選択される構造を有する表面改質モノマー、
    Figure 2022544837000010
    （各Ｒ１は、Ｃ１～約Ｃ６アルキルから、およびＣ６～約Ｃ２０アリールから個々に選択され、
    各Ｒ２は、Ｃ１～約Ｃ６アルキルおよび水素から個々に選択され、
    各Ｒ３は、Ｃ１～約Ｃ６アルキルおよび水素から個々に選択され、
    ｍは、１～約６であり、かつ、
    各Ｙは、アセトキシ、エステルおよびアリール部分から個々に選択される）、および、
    下記の構造のうちの１つ、２つまたは３つから選択される構造を有する緻密化モノマー、
    Figure 2022544837000011
    （各Ｒ４は、Ｃ１～約Ｃ６アルキルおよび水素から個々に選択される）、
    のうちの一方または両方と、を含む方法。
  2. 前記ポリシロキサンは、前記表面改質モノマーおよび前記緻密化モノマーの両方を含む、請求項１に記載の方法。
  3. 前記ポリシロキサンは、
    約２モル％～約５０モル％の接着促進モノマーと、
    約５モル％～約９０モル％の表面改質モノマーと、
    約０モル％～約８０モル％の緻密化モノマーと、
    を含む、請求項１に記載の方法。
  4. 前記ポリシロキサンは、
    約２モル％～約５０モル％の接着促進モノマーと、
    約０モル％～約７０モル％の表面改質モノマーと、
    約２モル％～約９０モル％の緻密化モノマーと、
    を含む、請求項１に記載の方法。
  5. 前記ポリシロキサンは、
    約０．０１モル％～約３０モル％の接着促進モノマーと、
    約０モル％～約７０モル％の表面改質モノマーと、
    約３０モル％～約９５モル％の緻密化モノマーと、
    を含む、請求項１に記載の方法。
  6. 前記基板は、シリコン、ＳｉＧｅ、ＳｉＯ２、Ｓｉ３Ｎ４、ＳｉＯＮ、ＳｉＣＯ：Ｈ、アルミニウム、タングステン、タングステンシリサイド、ヒ化ガリウム、ゲルマニウム、タンタル、窒化タンタル、Ｔｉ３Ｎ４、ハフニウム、ＨｆＯ２、ルテニウム、リン化インジウム、ガラスおよびこれらの混合物よりなるグループから選択される、請求項１～５のいずれか一項に記載の方法。
  7. 前記フォトレジスト層のＥＵＶ放射線への前記曝露の後に、前記フォトレジスト層内にパターンを形成することをさらに含む、請求項１～６のいずれか一項に記載の方法。
  8. 前記パターンを前記シリコンハードマスク層へ、存在するのであれば前記中間層へ、かつ前記基板へ転写することをさらに含む、請求項１～７のいずれか一項に記載の方法。
  9. 中間層が存在し、前記中間層は、カーボンリッチ層である、請求項１～８のいずれか一項に記載の方法。
  10. 構造体を形成する方法であって、前記方法は、
    その上に１つまたは複数の中間層を含むことがある基板を提供すること、
    前記基板、または存在するのであれば前記１つまたは複数の中間層上に、組成物を塗布してシリコンハードマスク層を形成すること、
    場合により、前記シリコンハードマスク層上にヘキサメチルジシリザン・プライミング層を形成すること、
    前記ヘキサメチルジシリザン・プライミング層が存在するのであればその上に、または、ヘキサメチルジシリザン・プライミング層が存在しなければ前記シリコンハードマスク層上にフォトレジスト層を形成すること、および
    前記フォトレジスト層の少なくとも一部分をＥＵＶ放射線に曝すこと、を含み、
    前記組成物は、ポリシロキサンを含み、
    前記ポリシロキサンは、
    エポキシ官能性トリアルコキシシラン、無水物官能性トリアルコキシシラン、アセトアミド官能性トリアルコキシシラン、トリアルコキシシリルアルキルイソシアヌレート、およびこれらの混合物を含む接着促進モノマーと、
    テトラアルコキシシラン、および、
    ジアルコキシシラン、トリアルコキシシラン、およびこれらの組合せから選択される表面改質モノマーのうちの一方または両方と、を含む方法。
  11. 前記テトラアルコキシシランは、テトラエトキシシランまたはオルトケイ酸テトラメチルの一方または両方から選択される、請求項１０に記載の方法。
  12. 前記接着促進モノマーは、（３－グリシドキシプロピル）トリメトキシシラン、５，６－エポキシヘキシル－トリエトキシシラン、２－（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、［３－（トリエトキシシリル）プロピル］コハク酸無水物、（３－アセトアミドプロピル）トリメトキシシラン、（１，３－ジ－２－プロペン－１－イル）－５－（（［３－トリエトキシシリルプロピル］）－（１，３，５－トリアジン－２，４，６（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）－トリオン）およびこれらの混合物から選択される、請求項１０または請求項１１に記載の方法。
  13. 前記ポリシロキサンは、前記テトラアルコキシシランおよび前記表面改質モノマーの両方を含む、請求項１０～１２のいずれか一項に記載の方法。
  14. 前記表面改質モノマーは、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシ－シラン、フェニルトリメトキシシラン、フェネチル－トリメトキシシラン、２－（カルボメトキシ）エチルトリメトキシ－シラン、アセトキシエチルトリメトキシシラン、エチル－トリメトキシシラン、ｎ－ブチルトリメトキシシランおよびこれらの混合物から選択される、請求項１０～１３のいずれか一項に記載の方法。
  15. 前記ポリシロキサンは、
    約２モル％～約５０モル％の接着促進モノマーと、
    約５モル％～約９０モル％の表面改質モノマーと、
    約０モル％～約８０モル％の緻密化モノマーと、
    を含む、請求項１０～１２または請求項１４のいずれか一項に記載の方法。
  16. 前記ポリシロキサンは、
    約２モル％～約５０モル％の接着促進モノマーと、
    約０モル％～約７０モル％の表面改質モノマーと、
    約２モル％～約９０モル％の緻密化モノマーと、
    を含む、請求項１０～１２または請求項１４のいずれか一項に記載の方法。
  17. 前記ポリシロキサンは、
    約０．０１モル％～約３０モル％の接着促進モノマーと、
    約０モル％～約７０モル％の表面改質モノマーと、
    約３０モル％～約９５モル％の緻密化モノマーと、
    を含む、請求項１０～１２または請求項１４のいずれか一項に記載の方法。
  18. 前記基板は、シリコン、ＳｉＧｅ、ＳｉＯ２、Ｓｉ３Ｎ４、ＳｉＯＮ、ＳｉＣＯ：Ｈ、アルミニウム、タングステン、タングステンシリサイド、ヒ化ガリウム、ゲルマニウム、タンタル、窒化タンタル、Ｔｉ３Ｎ４、ハフニウム、ＨｆＯ２、ルテニウム、リン化インジウム、ガラスおよびこれらの混合物よりなるグループから選択される、請求項１０～１７のいずれか一項に記載の方法。
  19. 前記フォトレジスト層のＥＵＶ放射線への前記曝露の後に、前記フォトレジスト層内にパターンを形成することをさらに含む、請求項１０～１８のいずれか一項に記載の方法。
  20. 中間層が存在し、前記中間層は、カーボンリッチ層である、請求項１０～１９のいずれか一項に記載の方法。
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