DE69305780T2 - Separation and sealing room for radioactive substances contained in liquid waste, and device and method for their treatment - Google Patents
Separation and sealing room for radioactive substances contained in liquid waste, and device and method for their treatmentInfo
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Description
Die vorliegende Erfindung betrifft einen Raum zum Trennen beziehungsweise Teilen und Verschließen von radioaktiven Produkten, die in flüssigen Abfällen bzw. Abwässern enthalten sind, und eine Anordnung und ein Verfahren für die Behandlung bzw. Entsorgung dieser Abfälle.The present invention relates to a space for separating or dividing and sealing radioactive products contained in liquid waste or waste water, and to an arrangement and a method for the treatment or disposal of this waste.
Sie findet insbesondere Anwendung bei der Entsorgung der flüssigen Abfälle, die von Dekontaminations- oder Reinigungsvorgängen von Elementen her stammen, die in den Aufbau eines Kernreaktors eintreten.It is particularly applicable to the disposal of liquid waste resulting from decontamination or cleaning operations of elements entering the structure of a nuclear reactor.
Die Dampfgeneratoren eines Kernreaktors mit Druckwasser bilden von ihrer Konfiguration, ihrer Position im Sekundärkreis und den thermohydraulischen Phänomenen her, die mit ihrem Betrieb verbunden sind, eine bevorzugte Sammlungszone von Schlämmen, die durch Teilchen und durch Metalloxide gebildet werden, die aus dem zweiten Kreis stammen. Es ist bekannt, diesen zweiten Kreis mit chemischen Lösungen zu reinigen.The steam generators of a nuclear reactor with pressurised water, due to their configuration, their position in the secondary circuit and the thermo-hydraulic phenomena associated with their operation, constitute a privileged collection zone for sludges formed by particles and by metal oxides coming from the second circuit. It is known to clean this second circuit using chemical solutions.
Es ist ebenfalls bekannt, wenn Elemente des Primärbereichs eines Dampfgenerators dieses Reaktors stillgelegt sind, vor Ort im Kemreaktor ihre Dekontaminierung zu betreiben, unter Verwendung von geeigneten chemischen Lösungen.It is also known that when elements of the primary section of a steam generator of this reactor are shut down, they can be decontaminated on site in the nuclear reactor using suitable chemical solutions.
Die flüssigen Abfälle, die von der chemischen Reinigung des Sekundärkreises oder der Dekontaminierung des Primärbereichs des Kernreaktors stammen, sind radioaktiv und müssen behandelt werden, insbesondere im Hinblick auf ihre Lagerung. Diese Abfälle oder Abwässer enthalten im wesentlichen metallische Kationen und organische Moleküle. Die metallischen Kationen enthalten den Hauptteil der Radioaktivität der Abfälle.The liquid wastes resulting from the chemical cleaning of the secondary circuit or the decontamination of the primary section of the nuclear reactor are radioactive and must be treated, particularly with regard to their storage. These wastes or effluents contain mainly metallic cations and organic molecules. The metallic Cations contain the majority of the radioactivity in the waste.
Die Lagerung von flüssigen Abfällen, die radioaktive Produkte enthalten, ist schwer vorhersehbar, da das Volumen der Abfälle groß ist. Darüber hinaus können die organischen Moleküle nicht in denselben Räumen, wie die metallischen Kationen gelagert werden, insbesondere deshalb, da diese Moleküle Eigenschaften der Auflösung von Metallen und der Korrosion der Verschlußräume haben.The storage of liquid waste containing radioactive products is difficult to predict because the volume of the waste is large. In addition, organic molecules cannot be stored in the same spaces as metallic cations, especially since these molecules have properties of dissolving metals and corroding the containment spaces.
Die Erfindung hat zum Ziel, die in den flüssigen Abfällen enthaltenen Produkte zu trennen beziehungsweise aufzuteilen und sie getrennt von den flüssigen Abfällen zu lagern, und dieses mit einfachen und sicheren Mitteln.The invention aims to separate or divide the products contained in the liquid waste and to store them separately from the liquid waste, using simple and safe means.
Hierfür hat die Erfindung zum Gegenstand einen Trennungsbeziehungsweise Teilungs- und Verschlußraum für radioaktive Produkte, die in flüssigen Abfällen enthalten sind, dadurch gekennzeichnet, daß er Seitenwände aus Material, die die Strahlungen absorbieren, die von den radioaktiven Substanzen ausgestrahlt werden können, Elektroden, die wenigstens eine Anode und eine Kathode aufweisen, die im Inneren des Raumes befestigt sind, Einrichtungen zum Verbinden der Elektroden mit einem elektrischen Zuführkreis und Einrichtungen zum Verbinden des Raumes mit Einrichtungen zum Zuführen und Ausbringen der flüssigen Abfälle aufweist.For this purpose, the invention relates to a separation or division and closure chamber for radioactive products contained in liquid waste, characterized in that it has side walls made of material which absorb the radiation which can be emitted by the radioactive substances, electrodes which have at least one anode and one cathode which are fixed inside the chamber, means for connecting the electrodes to an electrical supply circuit and means for connecting the chamber to means for supplying and discharging the liquid waste.
Gemäß weiteren Eigenschaften der Erfindung:According to further characteristics of the invention:
- ist die Kathode vom Volumentyp;- the cathode is of volume type;
- weisen die Seitenwände des Raumes eine äußere Hülle aus Beton, eine innere metallische Hülle auf, und eine Schicht aus isolierendem Material ist zwischen die Volumenkathode und die metallische Innenhülle gesetzt.- the side walls of the room have an outer shell made of concrete, an inner metallic shell, and a layer made of insulating material is placed between the volume cathode and the metallic inner shell.
Die Erfindung hat ebenfalls eine Anlage oder Vorrichtung zum Behandeln von flüssigen Abfällen zum Gegenstand, die radioaktive Produkte enthalten, dadurch gekennzeichnet, daß sie einen Trennungs- und Verschlußraum der radioaktiven Substanzen aufweist, wobei der Raum Seitenwände aus die Strahlungen absorbierendem Material aufweist, die von den radioaktiven Substanzen abgegeben werden können, einen elektrischen Kreis, der mit einer Anode und einer Kathode verbunden ist, die im Inneren des Raumes befestigt sind, Einrichtungen zum Zuführen und Ausbringen der flüssigen Abfälle, die mit dem Raum verbunden sind, und Einrichtungen zum Messen der Rate der Strahlungsdosis aufweist, die von dem Inhalt des Raumes zu dessen Äußeren abgegeben wird.The invention also relates to a plant or device for treating liquid waste containing radioactive products, characterized in that it comprises a compartment for separating and sealing the radioactive substances, the compartment having side walls made of material absorbing the radiations that can be emitted by the radioactive substances, an electrical circuit connected to an anode and a cathode fixed inside the compartment, means for feeding and discharging the liquid waste connected to the compartment and means for measuring the rate of radiation dose emitted from the contents of the compartment to its exterior.
Gemäß weiterer Eigenschaften dieser Vorrichtung:According to other characteristics of this device:
- sind die Zuführeinrichtungen und die Ausbringeinrichtungen der flüssigen Abfälle mit Verbindungseinrichtungen zu einem geschlossenen Zirkulationskreislauf der radioaktiven Lösung versehen;- the feeding and discharging facilities for liquid waste are equipped with connecting devices to a closed circulation circuit for the radioactive solution;
- weist der geschlossene Kreislauf Einrichtungen zum Messen der Gamma-Strahlungsaktivität der Abfälle auf;- the closed circuit includes facilities for measuring the gamma radiation activity of the waste;
- weist die Vorrichtung Ozonisierungseinrichtungen der Abfälle nach Elektrolyse auf, wobei die Ozonisierungseinrichtungen mit Einrichtungen zum Verbinden mit dem Raum versehen sind, oder weist die Vorrichtung Einrichtungen zum Verbrennen der Abfälle nach Elektrolyse auf, wobei diese Verbrennungseinrichtungen mit Einrichtungen zum Verbinden mit dem Raum versehen sind;- the installation comprises devices for ozonising the waste after electrolysis, the ozonising devices being provided with devices for connecting to the room, or the installation comprises devices for incinerating the waste after electrolysis, the incinerating devices being provided with devices for connecting to the room;
- weist die Vorrichtung eine Elektro-Elektrodialysezelle der Abfälle vor Elektrolyse auf, wobei diese Zelle mit Einrichtungen zum Verbinden mit dem Raum versehen sind, oder weist die Vorrichtung Einspritzeinrichtungen eines Elektrolyt-Trägers in die Lösung vor Elektrolyse auf, wobei diese Einspritzeinrichtungen mit Einrichtungen zum Verbinden mit dem Raum versehen sind.- the device comprises an electro-electrodialysis cell of the waste before electrolysis, this cell being provided with means for connection to the room, or the device comprises means for injecting an electrolyte carrier into the solution before electrolysis, these injection means being provided with means for connection to the room.
Die Erfindung hat ebenfalls ein Verfahren zum Behandeln bzw. Entsorgen von flüssigen Abfällen zum Gegenstand, die radioaktive Substanzen enthalten, dadurch gekennzeichnet,The invention also relates to a method for treating or disposing of liquid waste containing radioactive substances, characterized in that
- ein vorbestimmtes Volumen an Abfällen in einen Raum bzw. Rauminhalt eingeführt wird;- a predetermined volume of waste is introduced into a room or room volume;
- die Elektrolyse der Abfälle in dem Rauminhalt durchgeführt wird, um die radioaktiven Produkte oder Substanzen von den Abfällen zu trennen;- electrolysis of the waste is carried out in the space in order to separate the radioactive products or substances from the waste;
- sobald die Gamma-Strahlungsaktivität der Abfälle geringer ist als ein vorbestimmter Schwellenwert, die Abfälle aus dem Rauminhaltr geleert werden;- as soon as the gamma radiation activity of the waste is lower than a predetermined threshold, the waste is emptied from the storage facility;
- solange die Strahlungsdosisrate, die von dem Inhalt des Raumes nach dessen Äußeren emittiert wird, geringer ist als ein vorgesehener Schwellenwert, die vorhergehenden Schritte erneut mit aufeinanderfolgenden Volumen von Abfällen durchgeführt werden;- as long as the radiation dose rate emitted from the contents of the room to its exterior is less than a specified threshold, the preceding steps are repeated with successive volumes of waste;
- sobald die Strahlungsdosisrate, die von dem Inhalt des Verschlußraumes nach dessen Äußeren abgegeben wird, größer ist als der vorbestimmte Schwellenwert, der geleerte Rauminhalt zu einem Lager von kontaminierten Substanzen evakuiert wird, wobei die Elektroden, an denen sich die radioaktiven Substanzen abgelagert haben, im Inneren des Rauminhalts gelassen werden.- as soon as the radiation dose rate released from the contents of the confined space to the outside thereof is greater than the predetermined threshold value, the emptied space is evacuated to a storage area for contaminated substances, the electrodes on which the radioactive Substances that have been deposited are left inside the volume.
Gemäß weiteren Eigenschaften dieses Verfahrens:According to further characteristics of this procedure:
- wird Beton in den Rauminhalt vor seinem Lagern eingegossen;- concrete is poured into the volume before it is stored;
- wird die Ozonisierung der Abfälle nach Elektrolyse durchgeführt, um die organischen Moleküle zu zerstören, bis die Messung des gesamten organischen Kohlenstoffs der Abfälle unter einem vorbestimmten Schwellenwert liegt, oder werden die Abfälle nach Elektrolyse verbrannt, um die organischen Moleküle zu zerstören;- ozonisation of the waste is carried out after electrolysis in order to destroy the organic molecules until the measurement of the total organic carbon of the waste is below a predetermined threshold, or the waste is incinerated after electrolysis in order to destroy the organic molecules;
- werden vor der Elektrolyse die Abfälle einer Elektro- Elektrodialyse unterworfen, oder wird vor der Elektrolyse ein Elektrolyten-Träger den Abfällen zugeführt.- the waste is subjected to electro-electrodialysis before electrolysis, or an electrolyte carrier is added to the waste before electrolysis.
Ausführungsbeispiele der Erfindung werden nachfolgend beschrieben unter Bezugnahme auf die beigefügten Zeichnungen, in denen:Embodiments of the invention are described below with reference to the accompanying drawings, in which:
- die Figur 1 eine schematische Ansicht einer Vorrichtung gemäß einer ersten Ausführungsform der Erfindung ist;- Figure 1 is a schematic view of a device according to a first embodiment of the invention;
- die Figur 2 eine schematische Ansicht einer Vorrichtung gemäß einer zweiten Ausführungsform der Erfindung ist.- Figure 2 is a schematic view of a device according to a second embodiment of the invention.
In Figur 1 sieht man eine Anordnung oder Vorrichtung 10 gemäß einer ersten Ausführungsform der Erfindung, für die Behandlung eines vorbestimmten Volumens einer radioaktiven Lösung. Die radioaktive Lösung wird aus flüssigen Abfällen gebildet, die von Reinigungs oder Dekontaminierungsvorgängen von Elementen eines Kernreaktors stammen. Diese Abfälle weisen metallische Ionen und organische Moleküle, insbesondere Karbonsäure auf.Figure 1 shows an arrangement or device 10 according to a first embodiment of the invention, for treating a predetermined volume of radioactive solution. The radioactive solution is formed from liquid waste resulting from cleaning or decontamination operations of elements of a nuclear reactor. This waste contain metallic ions and organic molecules, especially carboxylic acids.
Die Vorrichtung 10 weist von links nach rechts unter Betrachtung von Figur 1 eine Elektro-Elektrodialysezelle 12, eine Elektrolytzelle 14 und Ozonisierungseinrichtungen 16 der Lösung nach Elektrolyse auf.The device 10 comprises, from left to right as viewed in Figure 1, an electro-electrodialysis cell 12, an electrolyte cell 14 and ozonization devices 16 of the solution after electrolysis.
Die Elektro-Elektrodialysezelle 12 ist vom bekannten Typ und wird deshalb nicht beschrieben.The electro-electrodialysis cell 12 is of the known type and is therefore not described.
Die elektrolytische Zelle 14 weist einen Raum 18 zum Trennen und Verschließen von radioaktiven Produkten von geringer und mittlerer Aktivität auf. Der Raum 18 weist einen Körper 20 auf, der mit einem Deckel 22 versehen ist, und dichte Schließeinrichtungen vom bekannten Typ, nicht in den Figuren dargestellt, auf. Die Seitenwände des Körpers 20 und des Deckels 22 des Raumes 18 sind aus einer inneren metallischen Hülle 24 und einer äußeren Hülle aus Beton 26 gebildet, wobei diese Hüllen in der Lage sind, die von den in dem Raum 18 gelagerten Produkten ausgesendeten Strahlungen zu absorbieren.The electrolytic cell 14 comprises a compartment 18 for separating and sealing radioactive products of low and medium activity. The compartment 18 comprises a body 20 provided with a lid 22 and tight closure devices of known type, not shown in the figures. The side walls of the body 20 and of the lid 22 of the compartment 18 are formed by an inner metallic shell 24 and an outer concrete shell 26, these shells being able to absorb the radiations emitted by the products stored in the compartment 18.
Der Raum 18 ist in der Lage und derart ausgebildet, daß er die radioaktive Lösung aufnimmt, um sie durch Elektrolyse zu behandeln. In den beschriebenen Beispielen wird die Lösung in Volumen von ungefähr 200 l behandelt.The chamber 18 is designed and able to receive the radioactive solution in order to treat it by electrolysis. In the examples described, the solution is treated in volumes of approximately 200 l.
Eine Kathode 28 ist am Körper 20 des Raumes 18 befestigt und überdeckt seine innere Seitenwand. Eine Anode 30 ist am Deckel 22 des Raumes 18 befestigt und erstreckt sich im Inneren von diesem.A cathode 28 is attached to the body 20 of the chamber 18 and covers its inner side wall. An anode 30 is attached to the lid 22 of the chamber 18 and extends inside thereof.
Die Kathode 28 ist vom Typ genannt "Volumen"-Typ. Dieser Kathodentyp weist eine große Kontaktoberfläche pro Elektrolytenvolumeneinheit auf und ermöglicht, Ionentransfers des Elektrolyten (flüssige Abfälle) zur Kathode bei hohen Geschwindigkeiten durchzuführen. Dieser Typ der Kathode wird beispielsweise durch einen metallischen Schaum oder eine metallische Ausbreitung gebildet.The cathode 28 is of the type called "volume" type. This type of cathode has a large contact surface per unit volume of electrolyte and allows ion transfers of the electrolyte (liquid waste) to the cathode to be carried out at high speeds. This type of cathode is formed, for example, by a metallic foam or a metallic spread.
Die Anode 30 ist vom bekannten Typ, beispielsweise aus Graphit.The anode 30 is of the known type, for example made of graphite.
Die Kathode 28 ist elektrisch von der inneren metallischen Hülle 24 durch eine isolierende Zwischenschicht 31 aus Farbe oder Lack isoliert. Die Anode 30 ist ebenfalls elektrisch von der metallischen Hülle 24 des Deckels 22 mittels in den Figuren nicht dargestellten bekannten Einrichtungen isoliert.The cathode 28 is electrically insulated from the inner metallic shell 24 by an insulating intermediate layer 31 made of paint or varnish. The anode 30 is also electrically insulated from the metallic shell 24 of the cover 22 by means of known devices not shown in the figures.
Die Kathode 28 und die Anode 30 weisen Verbindungseinrichtungen 32, 34 zu einem elektrischen Zuführkreis 36 auf, der mit einem Stromgenerator 38 versehen ist. Die Verbindungseinrichtungen 32, 34 sind vom bekannten Typ und sind von außerhalb des Raumes 18 erreichbar.The cathode 28 and the anode 30 have connection devices 32, 34 to an electrical supply circuit 36, which is provided with a current generator 38. The connection devices 32, 34 are of the known type and are accessible from outside the room 18.
Ein Ferndetektor 40 der Messung der Strahlendosisrate, die von den in dem Raum 18 enthaltenen Produkten nach außen von diesem emittiert wird, ist an der Außenseite des Raumes 18 angeordnet.A remote detector 40 for measuring the radiation dose rate emitted by the products contained in the chamber 18 to the outside thereof is arranged on the outside of the chamber 18.
Die elektrolytische Zelle 14 ist mit einem geschlossenen Kreis 42 des in-Zirkulation-versetzens des Elektrolyten verbunden, einerseits durch eine Zuführleitung 24 von flüssigen Abfällen, und andererseits durch eine Ausbringleitung 46 der flüssigen Abfälle.The electrolytic cell 14 is connected to a closed circuit 42 for circulating the electrolyte, on the one hand by a liquid waste supply line 24 and on the other hand by a liquid waste discharge line 46.
Die Zuführleitung 44 von flüssigen Abfällen weist ein erstes Stück 44A im Inneren des Raumes 18 und ein zweites Stück 44B außerhalb des Raumes 18 auf. Die beiden Stücke 44A, 44B sind untereinander durch Verbindungseinrichtungen 48 von bekanntem Typ verbunden, die von dem Äußeren des Raumes 18 erreichbar sind.The liquid waste supply line 44 has a first part 44A inside the chamber 18 and a second Piece 44B outside the room 18. The two pieces 44A, 44B are connected to each other by connecting devices 48 of known type, which are accessible from the outside of the room 18.
Gleichermaßen weist die Ausbringleitung 46 von flüssigen Abfällen ein inneres Stück 46A und ein äußeres Stück 46B auf, die untereinander durch Verbindungseinrichtungen 50 verbunden sind, die von dem Äußeren des Raumes 18 erreichbar sind.Likewise, the liquid waste discharge line 46 comprises an inner part 46A and an outer part 46B, which are connected to one another by connecting means 50 accessible from the outside of the room 18.
Der geschlossene Kreislauf 42 weist eine Zirkulationspumpe 52 auf, deren Ansaugen über eine Leitung 54 mit der Ausbringleitung 46 verbunden ist, und dessen Rückführleitung 56 mit der Zuführleitung 44 verbunden ist.The closed circuit 42 has a circulation pump 52, the suction of which is connected to the discharge line 46 via a line 54, and the return line 56 of which is connected to the supply line 44.
Die Rückführleitung 56 weist Meßeinrichtungen 58 der Gamma- Strahlungsaktivität der elektrolytbildenden Lösung auf.The return line 56 has measuring devices 58 for the gamma radiation activity of the electrolyte-forming solution.
Die elektrolytische Zelle 14 kann vom geschlossenen Kreislauf 42 mit Hilfe eines ersten Ventils 60 getrennt werden, das an der Ansaugleitung 54 angeordnet ist, und mit Hilfe eines zweiten Ventils 62, das an der Rückführleitung 56 angeordnet ist.The electrolytic cell 14 can be separated from the closed circuit 42 by means of a first valve 60 arranged on the suction line 54 and by means of a second valve 62 arranged on the return line 56.
Die elektrolytische Zelle 14 ist mit der Elektro- Elektrodialysezelle 12 mittels Übertragungseinrichtungen der radioaktiven Lösungsmenge verbunden, die eine Leitung 64 aufweisen, die die Elektro-Elektrodialysezelle 12 mit der Zuführleitung 44 der elektrolytischen Zelle 14 verbinden. Die Übertragungsleitung 64 der Lösung ist mit einem Ventil 66 versehen, das ermöglicht, die Elektro- Elektrodialysezelle 12 von der Elektrolysezelle 14 zu isolieren.The electrolytic cell 14 is connected to the electro- electrodialysis cell 12 by means of radioactive solution transfer means comprising a line 64 connecting the electro-electrodialysis cell 12 to the supply line 44 of the electrolytic cell 14. The solution transfer line 64 is provided with a valve 66 which enables the electro-electrodialysis cell 12 to be isolated from the electrolysis cell 14.
Es werden nunmehr die Ozonisierungseinrichtungen 16 beschrieben. Diese Einrichtungen 16 weisen Übertragungseinrichtungen des Lösungsvolumens nach Elektrolyse auf, wobei sie eine Leitung 68 aufweisen, die die Ausbringleitung 46 der elektrolytischen Zelle 14 mit der Ansaugung einer selbst angetriebenen Pumpe 70 verbinden. Diese Leitung 68 weist ein Ventil 72 auf, das ermöglicht, die sich selbst antreibende Pumpe 70 von der elektrolytischen Zelle 14 zu trennen.The ozonization devices 16 are now described. These devices 16 comprise means for transferring the volume of solution after electrolysis, comprising a line 68 connecting the discharge line 46 of the electrolytic cell 14 to the intake of a self-propelled pump 70. This line 68 comprises a valve 72 which enables the self-propelled pump 70 to be separated from the electrolytic cell 14.
Der Rücklauf der sich selbst antreibenden Pumpe 70 ist mittels einer Leitung 74 mit einem Behälter 76 der Zirkulation der Lösung verbunden.The return of the self-propelled pump 70 is connected by means of a line 74 to a container 76 for circulating the solution.
Das Zirkulationsreservoir 76 ist mit einem geschlossenen Kreis 78 der Ozoneinspeisung verbunden, die eine Pumpe 80 umfaßt, deren Ansaugung mit einer Leitung 82 mit dem Zirkulationsreservoir 76 verbunden ist, und dessen Rücklauf mit einer Leitung 84 am vorderen Ende einem Ozoneinspritzrüssel 86 verbunden ist. Das hintere (stromabseitige) Ende des Rüssels 86 ist über eine Leitung 88 mit dem Zirkulationsreservoir verbunden.The circulation reservoir 76 is connected to a closed circuit 78 of the ozone feed, which comprises a pump 80, the suction of which is connected to the circulation reservoir 76 by a line 82, and the return of which is connected to a line 84 at the front end of an ozone injection nozzle 86. The rear (downstream) end of the nozzle 86 is connected to the circulation reservoir by a line 88.
Der Ozoneinspritzrüssel 86 ist mit einem Ozonerzeuger 92 durch herkömmliche Mittel verbunden, die eine Leitung 90 umfassen.The ozone injection nozzle 86 is connected to an ozone generator 92 by conventional means including a conduit 90.
Das Zirkulationsreservoir 76 ist ebenfalls mit Proben- oder Musterabgreifeinrichtungen 94 der Lösung während der Ozonisierung versehen. Diese Einrichtungen 94 weisen eine Leitung 96 auf, die mit einem Ventil 98 versehen ist, die das Zirkulationsreservoir 76 mit einem Abgreifbehälter 100 der Muster oder Proben verbunden ist. Dieser Behälter 100 ist mit Meßeinrichtungen 102 des gesamten organischen Kohlenstoffs (Carbone Organique Total) einer Lösungsprobe verbunden.The circulation reservoir 76 is also provided with sampling devices 94 of the solution during ozonation. These devices 94 comprise a line 96 provided with a valve 98 connecting the circulation reservoir 76 to a sampling container 100. This container 100 is provided with measuring devices 102 of the total organic carbon. (Carbone Organique Total) of a solution sample.
Das Zirkulationsreservoir 76 ist mit Entleerungseinrichtungen 104 der Lösung nach Ozonisierung verbunden. Diese Einrichtungen 104 weisen eine Leitung 106, die mit einem Ventil 108 versehen ist, das das Zirkulationsreservoir 76 mit Ausbringeinrichtungen verbindet, auf, die in den Figuren nicht dargestellt sind. Diese Ausbringeinrichtungen sind beispielsweise mit einem Abfallsammler eines Kernkraftwerks verbunden, oder mit dem Abfluß dieses Kernkraftwerks.The circulation tank 76 is connected to means 104 for emptying the solution after ozonation. These means 104 comprise a pipe 106 provided with a valve 108 connecting the circulation tank 76 to discharge means not shown in the figures. These discharge means are connected, for example, to a waste collector of a nuclear power plant or to the discharge of this nuclear power plant.
Es wird nunmehr das Verfahren zur Behandlung einer Lösung beschrieben, die ihre radioaktiven Produkte und organischen Moleküle aufweist, die die Vorrichtung 10 gemäß der ersten Ausführungsform der Erfindung zum Gegenstand hat.The method for treating a solution containing radioactive products and organic molecules which is the subject of the device 10 according to the first embodiment of the invention will now be described.
Ein vorbestimmtes Volumen von radioaktiver Lösung, ungefähr 200 l, erfährt sukzessiv eine Elektro-Elektrodialyse in der Zelle 12, eine Elektrolyse in der Zelle 14 und eine Ozonisierung dank der Ozonisierungsmittel 16.A predetermined volume of radioactive solution, approximately 200 l, successively undergoes electro-electrodialysis in the cell 12, electrolysis in the cell 14 and ozonization thanks to the ozonizing agents 16.
In einem ersten Schritt wird das gesamte Volumen der radioaktiven Lösung einer Elektro-Elektrodialyse unterworfen, derart, daß die Konzentration der radioaktiven Produkte inder Lösung erhöht wird. Dieser Schritt ist fakultativ und kann weggelassen oder ersetzt werden, durch ein Hinzufügen eines Elektrolytenträgers in der Lösung, wie das später in einer zweiten Ausführungsform der Erfindung beschrieben werden wird.In a first step, the entire volume of the radioactive solution is subjected to electro-electrodialysis, such that the concentration of the radioactive products in the solution is increased. This step is optional and can be omitted or replaced by adding an electrolyte carrier to the solution, as will be described later in a second embodiment of the invention.
Während der Elektro-Elektrodialyse, ist das Ventil 66 geschlossen, derart, daß die Elektro-Elektrodialysezelle 12 von der elektrolytischen Zelle 14 getrennt ist.During electro-electrodialysis, the valve 66 is closed such that the electro-electrodialysis cell 12 is separated from the electrolytic cell 14.
Nach Elektro-Elektrodialyse wird das gesamte Volumen der radioaktiven Lösung in eine elektrolytische Zelle 14 übertragen, um dort einer Elektrolyse unterworfen zu werden.After electro-electrodialysis, the entire volume of the radioactive solution is transferred into an electrolytic cell 14 to be subjected to electrolysis.
Während der Elektrolyse sind das Ventil 66, das zwischen der Elektro-Elektrodialysezelle 12 und der elektrolytischen Zelle 14 gesetzt ist, sowie das Ventil 72, das zwischen dieser Zelle 14 und den Ozonisierungseinrichtungen 16 gesetzt ist, geschlossen. Die Ventile 60, 62 des Ansaugens und des Rückführens der Zirkulationspumpe 52 sind offen, um die Lösung in dem Kreis 42 zirkulieren zu lassen.During electrolysis, the valve 66 placed between the electro-electrodialysis cell 12 and the electrolytic cell 14, as well as the valve 72 placed between this cell 14 and the ozonization devices 16, are closed. The suction and return valves 60, 62 of the circulation pump 52 are open to circulate the solution in the circuit 42.
Während der Elektrolyse setzen sich die radioaktiven Kationen auf der Volumenkathode 28 ab. Auf diese Weise verarmt die Lösung an radioaktiven Kationen und die Gamma- Strahlungsaktivität sinkt. Der Verlauf beziehungsweise die Entwicklung der Gamma-Strahlungsaktivität wird dank der Meßeinrichtungen 58 verfolgt. Wenn die Gamma- Strahlungsaktivität geringer ist als ein vorbestimmter Schwellenwert, wobei dieser Schwellenwert insbesondere von den nationalen Normen abhängt, wird die Elektrolyse gestoppt.During electrolysis, the radioactive cations settle on the bulk cathode 28. In this way, the solution becomes depleted of radioactive cations and the gamma radiation activity decreases. The course or development of the gamma radiation activity is monitored thanks to the measuring devices 58. If the gamma radiation activity is lower than a predetermined threshold, which depends in particular on the national standards, the electrolysis is stopped.
Die Gesamtheit des Volumens der Lösung wird sodann in das Ozonisierungsreservoir 76 durch die Übertragungspumpe 70 übertragen, nach Öffnung des Ventils 72.The entire volume of solution is then transferred into the ozonation reservoir 76 by the transfer pump 70 after opening the valve 72.
Solange die Strahlendosisrate, die von dem Inhalt des Raumes 18 nach dessen Äußeren emittiert wird, geringer ist als ein vorbestimmter Wert, werden aufeinanderfolgende Elektrolysen der radioaktiven Lösungsvolumen gemäß den vorhergehenden Schritten durchgeführt. Wenn die Rate der Dosis den vorbestimmten Wert überschreitet, wird der Raum 18 von der Vorrichtung 10 entfernt und er wird durch einen neuen Raum ersetzt. Der die radioaktiven Produkte enthaltende Raum 18 wird anschließend in eine Lagerungseinheit gesetzt, wobei im Inneren von dieser die Innenstücke 44A, 46A der Zuführ und Ausbringleitungen der Lösung, die Kathode 28, auf der die radioaktiven Kationen abgelagert sind, und die Anode 30 beibelassen werden.As long as the rate of radiation dose emitted from the contents of the chamber 18 to the outside thereof is less than a predetermined value, successive electrolyses of the radioactive solution volumes are carried out according to the previous steps. When the rate of dose exceeds the predetermined value, the chamber 18 is removed from the device 10 and is replaced by a new chamber. The chamber 18 containing the radioactive products is then placed in a storage unit, leaving inside the latter the inner pieces 44A, 46A of the supply and discharge lines of the solution, the cathode 28 on which the radioactive cations are deposited, and the anode 30.
Vor dem Lagern des Raumes 18 ist es möglich, Beton in das Innere von diesem einzugießen. Der Beton wird durch das äußere mündende Ende eines Innenstücks 44A, 46A der Zuführleitung 44 oder der Ausbringleitung 46 eingeführt, nachdem das innere Stück 44A, 46A vom äußeren Stück 44B beziehungsweise 46B getrennt wurde.Before storing the space 18, it is possible to pour concrete into the interior of it. The concrete is introduced through the outer opening end of an inner piece 44A, 46A of the supply line 44 or the discharge line 46 after the inner piece 44A, 46A has been separated from the outer piece 44B, 46B, respectively.
Es wird nunmehr die Behandlung der Lösung nach Elektrolyse beschrieben. Diese Lösung enthält zu entfernende organische Moleküle.The treatment of the solution after electrolysis is now described. This solution contains organic molecules that need to be removed.
Nach Elektrolyse weist die Lösung eine vernachlässigbare Menge von radioaktiven Elementen auf und die Ozonisierung ermöglicht die organischen Produkte zu zerstören, die in der Lösung enthalten sind, insbesondere die Karbonsäuren.After electrolysis, the solution contains a negligible amount of radioactive elements and ozonation allows the organic products contained in the solution to be destroyed, in particular the carboxylic acids.
Die Ozonisierung der Lösung erfolgt unter Zirkulieren lassen dieser Lösung in dem Ozonisierungskreis 78. Das Ozon zerstört die organischen Moleküle, indem sie sie oxidiert.The ozonation of the solution is carried out by circulating this solution in the ozonation circuit 78. The ozone destroys the organic molecules by oxidizing them.
Insbesondere erfolgt die Oxidation der Karbonsäuremoleküle der Lösung gemäß der nachfolgenden chemischen Reaktion:In particular, the oxidation of the carboxylic acid molecules in the solution occurs according to the following chemical reaction:
3CnH2n+1COOH+(3n+1)O&sub3;-(3n+3)CO&sub2;+(3n+3)H&sub2;O.3CnH2n+1COOH+(3n+1)O₃-(3n+3)CO₂+(3n+3)H₂O.
Das von der Lösung verbrauchte Ozon wird auf kontinuierliche Weise mit Hilfe des Einspritzrüssels 86 des Ozons erneuert.The ozone consumed by the solution is continuously renewed by means of the ozone injection nozzle 86.
Während der Ozonisierung werden Proben dank der Abgriffeinrichtungen 94 abgegriffen, derart, daß der gesamte organische Kohlenstoff (Carbone Organique Total) der Lösung gemessen wird. Wenn der Wert des gesamten organischen Kohlenstoffs geringer ist als ein Schwellenwert, entsprechend der Zerstörung der meisten der organischen Moleküle, wird die gesamte Lösung mittels der Einrichtungen 104 entleert.During ozonation, samples are taken by means of the sampling devices 94 so that the total organic carbon (Carbone Organique Total) of the solution is measured. If the value of the total organic carbon is less than a threshold value, corresponding to the destruction of most of the organic molecules, the entire solution is drained by means of the devices 104.
Gemäß dem Endzustand der Lösung und gemäß dem Typ des Kernkraftwerks, wird die Lösung nach Ozonisierung in einen Abfluß oder in einen Abwassersammler des Kraftwerks ausgebracht.Depending on the final state of the solution and the type of nuclear power plant, the solution after ozonation is discharged into a drain or into a wastewater collector of the power plant.
Die Vorgänge der Elektro-Elektrodialyse, der Elektrolyse und der Ozonisierung erfolgen auf unabhängige Weise. So kann, sobald einer dieser Vorgänge beendet ist, dieser mit einer neuen Lösung wieder begonnen werden.The processes of electro-electrodialysis, electrolysis and ozonation take place independently. This means that as soon as one of these processes has finished, it can be restarted with a new solution.
Nachfolgend wird eine zweite Ausführungsform der Erfindung in bezug auf Figur 2 beschrieben. In dieser Figur werden die Elemente, die analog zu denen von Figur 1 sind, die analoge Funktionen haben, durch identische Bezugsziffern bezeichnet.A second embodiment of the invention is described below with reference to Figure 2. In this figure, the elements which are analogous to those of Figure 1 and which have analogous functions are designated by identical reference numerals.
In Figur 2 ist eine Vorrichtung 10 dargestellt, die eine Elektrolytzelle 14 für die Behandlung einer radioaktiven Lösung aufweist, die metallische Ionen und organische Moleküle aufweist. Zum Unterschied zur ersten Ausführungsform der Erfindung weist die Vorrichtung 10 weder eine Elektro- Elektrodialysezelle noch Ozonisierungseinrichtungen auf.Figure 2 shows a device 10 which has an electrolytic cell 14 for the treatment of a radioactive solution which contains metallic ions and organic molecules. In contrast to the first embodiment of the invention, the device 10 has neither an electro-electrodialysis cell nor ozonization devices.
In dieser zweiten Ausführungsform der Erfindung weist die Vorrichtung 10 Einspritzeinrichtungen 110 eines Elektrolyt- Trägers in das Volumen der radioaktiven Lösung vor der Elektrolyse auf. Der Elektrolyt-Träger weist beispielsweise Eisensalze, Kobaltsalze oder Nickelsalze auf. Das Hinzufügen eines Elektrolyt-Trägers ermöglicht die Leitfähigkeit der Lösung zu erhöhen und verbessert so die Ausbeute der Elektrolyse.In this second embodiment of the invention, the device 10 comprises injection means 110 of an electrolyte carrier into the volume of radioactive solution prior to electrolysis. The electrolyte carrier comprises, for example, Iron salts, cobalt salts or nickel salts. Adding an electrolyte carrier allows the conductivity of the solution to be increased and thus improves the electrolysis yield.
In Figur 2 ist ersichtlich, daß die Einspritzeinrichtungen des Elektrolyt-Trägers ein Dreiwegeventil 110 aufweisen, das ermöglicht, den Elektrolyt-Träger während des Übertragens der Lösung in die Elektrolytzelle 14 hinzuzufügenIn Figure 2 it can be seen that the injection devices of the electrolyte carrier comprise a three-way valve 110, which allows the electrolyte carrier to be added during the transfer of the solution into the electrolyte cell 14
Darüber hinaus werden in der zweiten Ausführungsform der Erfindung die organischen Moleküle, die in der radioaktiven Lösung enthalten sind, in einer Verbrennungseinheit 112 vom bekannten Typ zerstört. Diese Verbrennungseinheit 112 zerstört die organischen Moleküle, indem sie sie in Wassermoleküle und Kohlendioxidmoleküle umwandelt.Furthermore, in the second embodiment of the invention, the organic molecules contained in the radioactive solution are destroyed in a combustion unit 112 of the known type. This combustion unit 112 destroys the organic molecules by converting them into water molecules and carbon dioxide molecules.
Das Behandlungsverfahren der radioaktiven Lösung, das die Vorrichtung 10 gemäß der zweiten Ausführungsform der Erfindung verwendet, weist aufeinanderfolgend ein Hinzufügen des Elektrolyt-Trägers in ein vorbestimmtes Volumen von radioaktiver Lösung, die Elektrolyse der radioaktiven Lösung und die Verbrennung der Lösung nach Elektrolyse auf.The radioactive solution treatment method using the apparatus 10 according to the second embodiment of the invention comprises sequentially adding the electrolyte carrier into a predetermined volume of radioactive solution, electrolyzing the radioactive solution, and burning the solution after electrolysis.
Diese Vorgänge sind unabhängig und folgen auf analoge Weise nacheinander zu den beschriebenen Vorgängen in dem Fall der ersten Ausführungsform der Erfindung.These operations are independent and follow one after the other in an analogous manner to the operations described in the case of the first embodiment of the invention.
Die Erfindung ist nicht auf die beiden beschriebenen Ausführungsformen beschränkt. Insbesondere ist es möglich, keinen Vorgang vor der Elektrolyse der radioaktiven Lösung durchzuführen. Man kann wahlweise ein Hinzufügen des Elektrolyt-Trägers oder eine Elektro-Elektrodialyse vor der Elektrolyse der Lösung vornehmen. Gleichermaßen kann man wahlweise eine Ozonisierung oder eine Verbrennung nach der Elektrolyse der Lösung vornehmen.The invention is not limited to the two embodiments described. In particular, it is possible not to carry out any operation before electrolysis of the radioactive solution. One can optionally carry out an addition of the electrolyte carrier or an electro-electrodialysis before electrolysis of the solution. Likewise, one can optionally carry out ozonation or combustion after electrolysis of the solution.
Das Verfahren zur Behandlung der flüssigen Abfälle kann ebenfalls kontinuierlich durchgeführt werden, gleichermaßen wie der Raum zum Trennen und Verschließen, im Falle eines kontinuierlichen Verfahrens verwendet werden könnte.The process for treating the liquid waste can also be carried out continuously, just as the space for separation and sealing could be used in case of a continuous process.
Die Erfindung ermöglicht flüssige Abfälle zu behandeln, die während Dekontaminierungs- oder Reinigungsvorgängen von Elementen eines Kernreaktors erzeugt werden. Sie ermöglicht, sehr leicht die metallischen radioaktiven Kationen dieser Abfälle zu lagern und zu isolieren. Sie ermöglicht, leicht eine Zerstörung der organischen Moleküle durchzuführen, die mit den radioaktiven Abfällen nicht gelagert oder in die Umgebung ausgeworfen werden können.The invention makes it possible to treat liquid waste generated during decontamination or cleaning operations of elements of a nuclear reactor. It makes it possible to store and isolate very easily the metallic radioactive cations of this waste. It makes it possible to easily destroy the organic molecules that cannot be stored with the radioactive waste or ejected into the environment.
Die Verwendung einer Volumenkathode, die in einen Verschlußraum von radioaktiven Abfällen integriert ist, ermöglicht, die radioaktiven Kationen direkt in einem Raum zu sammeln, der geeignet ist, diese zu lagern. Darüber hinaus ermöglicht die Volumenkathode, eine Geschwindigkeit der Übertragung der Kationen von der radioaktiven Lösung auf die Volumenkathode von relativ erhöhter Geschwindigkeit zu erhalten.The use of a volume cathode integrated into a radioactive waste containment chamber allows the radioactive cations to be collected directly in a chamber suitable for storing them. In addition, the volume cathode allows a relatively high rate of transfer of the cations from the radioactive solution to the volume cathode.
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