DE69123816T2 - Polymere und Kunstharze auf Basis von Polyvinylchlorid als glatte Kügelchen mit innerer Struktur von verbesserter Homogenität und Verfahren ihrer Herstellung - Google Patents

Polymere und Kunstharze auf Basis von Polyvinylchlorid als glatte Kügelchen mit innerer Struktur von verbesserter Homogenität und Verfahren ihrer Herstellung

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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F214/00Copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by a halogen
    • C08F214/02Monomers containing chlorine
    • C08F214/04Monomers containing two carbon atoms
    • C08F214/06Vinyl chloride

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Description

  • Die Erfindung, die Gegenstand der vorliegenden Patentanmeldung ist, betrifft vinylische Polymere (Copolymere des Vinylchlorids), deren Körner eine glatte, gleichmäßige Ummantelung sowie eine gute Homogenität in Bezug auf die Auskleidung und eine Regelmäßigkeit in Bezug auf die Hohlräume (Vertiefungen) und die im Inneren der Körner vorhandenen Elementarteilchen aufweisen.
  • Die erfindungsgemäßen Vinylharze sind Copolymere auf Basis von Vinylchlorid, die in der Comonomerenzusammensetzung, von der sie sich ableiten, unlöslich sind.
  • Sie bestehen aus mindestens 50 Gew.-% Vinylchlorid, Acrylamid bis zu 5 Gew.-% und gegebenenfalls mindestens einem Comonomeren, das ausgewählt ist aus der Gruppe von Vinylidenchlorid, Tetrafluorethylen, Chlortrifluorethylen, Alkylacrylaten, wie z.B. Methylacrylat, Alkylmethacrylaten, wie z.B. Methylmethacrylat, und Olefinen, wie z.B. Ethylen und Propylen, vorausgesetzt jedoch, daß das gebildete Copolymer im wesentlichen in der Comonomerenzusammensetzung, die nicht reagiert hat, unlöslich ist.
  • Gemäß der vorliegenden Erfindung kann man insbesondere Polymere verwenden, die aus Comonomerenzusammensetzungen stammen, die bis zu 5 Gew.-% Acrylamid enthalten und ausgewählt sind aus der Gruppe von: Vinylchlorid, einzeln betrachtet; Zusammensetzungen auf Basis von Vinylchlorid und mindestens einem Olefin, wie z.B. Ethylen, Propylen, 1-Buten, 2-Buten, iso-Buten und 4-Methyl-1-penten; Zusammensetzungen auf Basis von Vinylchlorid und Vinylacetat; Zusammensetzungen auf Basis von Vinylchlorid und Vinylidenchlorid, wobei das gebildete Polymer in der Comonomerenzusammensetzung im wesentlichen unlöslich sein muß.
  • Als nicht beschränkende Beispiele für erfindungsgemäße Polymere kann man solche Polymere nennen, die sich ableiten von:
  • - Comonomerenzusammensetzungen auf Basis von Vinylchlorid, die bis zu 5 Gew.-% Acrylamid und mindestens ein Olefin enthalten, wobei sie 0,1 bis 30 Gew.-%, vorzugsweise 0,1 bis 10 Gew.-%, dieses Olefins umfassen;
  • - Comonomerenzusammensetzungen auf Basis von Vinylchlorid, die bis zu 5 Gew.-% Acrylamid enthalten und 0,1 bis 30 Gew.-%, vorzugsweise 0,1 bis 15 Gew.-%, Vinylacetat umfassen;
  • - Comonomerenzusammensetzungen auf Basis von Vinylchlorid, die bis zu 5 Gew.-% Acrylamid und 0,1 bis 30 Gew.-%, vorzugsweise 0,1 bis 20 Gew.-%, Vinylidenchlorid enthalten.
  • Die Vinylpolymere oder -harze liegen in Form von Pulvern vor, die aus einzelnen oder agglomerierten Körnern bestehen, deren Oberfläche und Form insbesondere in Abhängigkeit von den angewandten Polymerisationsverfahren (Masse, Suspension, suspendierte Emulsion) variieren.
  • Das Fließvermögen (Vergießbarkeit) dieser Harze ist eng verbunden mit der äußeren Morphologie der Körner.
  • Die Vergießbarkeit (Fließfähigkeit) der Harze wird bestimmt, indem man z.B. die Zeit mißt, die eine bestimmte Menge des Pulvers benötigt, um durch einen Trichter mit bekannten Dimensionen zu fließen.
  • Im Bezug auf Pulver mit demselben mittleren Durchmesser ist es leicht zu verstehen, daß solche Pulver, die gleichzeitig eine kugelförmige Gestalt oder eine glatte, regelmäßige Oberfläche (mit einem Minimum an Zerklüftungen und Erhebungen) aufweisen, am schnellsten durchfließen.
  • Die Fließfähigkeit solcher Harze erlaubt einen nicht unbeträchtlichen Gewinn an Zeit bei ihrer Verarbeitung, z.B. bei Zuführgefäßen für Harze, jedoch gleichermaßen auch in Bezug auf Maschinen für ihre Verarbeitung.
  • In den Patenten US-A-4 435 524, US-A-4 603 151, US-A4 607 058 und US-A-4 684 668 hat man die Herstellung von kugelförmigen PVC-Harzen mittels Polymerisation in Suspension in Gegenwart spezieller Kolloide beschrieben. Jedoch weisen diese Harze, obwohl sie kugelförmig sind, eine gerippte Oberfläche wie die eines Golfballes auf.
  • Die einzelnen oder agglomerierten Körner, aus denen die Vinylharze bestehen, bestehen ihrerseits aus miteinander mehr oder weniger verbundenen Elementarteilchen in Form von Ballen und Hohlräumen, wobei letztere den von den Teilchen nicht besetzten Bereichen entsprechen.
  • Die Eignung in Bezug auf die Verarbeitung der Vinylharze hängt von dem äußeren Erscheinungsbild der Körner ab.
  • Somit besitzt ein Harz, dessen Körner aus Elementarteilchen und aus in homogener Weise über die Peripherie des Kerns des Korns verteilten Hohlräumen bestehen, eine bessere Eignung in Bezug auf die Verarbeitbarkeit als ein Harz, das Elementarteilchen zu mehr oder minder großen und zusammenhängenden Päckchen oder Ballen gruppiert sind.
  • Des weiteren kann der Verteilungszustand der Materie, aus dem die Körner bestehen, die Entgasbarkeit der Harze beeinflussen. Bei der Entgasung der Monomere hat man festgestellt, daß es um so schwieriger ist, die Vinylharze zu entgasen, um so mehr die Körner Ballen oder Päckchen von zusammenhängenden Elementarteilchen enthalten.
  • Das Verfahren zur Entgasung der Vinylharze besteht im allgemeinen darin, ein Vakuum anzulegen und die Temperatur des Reaktionsmilieus zu erhöhen. Angesichts der Sprödigkeit oder Brüchigkeit der Vinylharze im Hinblick auf die Temperatur ist es vorzuziehen, die thermischen Behandlungen, denen die Harze unterzogen werden, auf ein Maximum zu beschränken, d.h. in der Praxis die Dauer der thermischen Behandlung zu beschränken und die Behandlung bei der niedrigst möglichen Temperatur durchzuführen.
  • Ein Harz, das nur in geringfügigem Maße oder keine Ballen enthält, kann somit bei einer geringeren Temperatur und/oder während einer kürzeren Dauer freigesetzt werden als ein Harz, das eine größere Anzahl solcher Ballen enthält.
  • Um die Oberflächenstruktur der Körner abschätzen zu können, kann man ihren linearen Rauhigkeitskoeffizient über eine Analyse der Bilder berechnen, die man über die rasterelektronenmikroskopische Untersuchung der Körner des Pulvers erhält.
  • Das unter dem Rasterelektronenmikroskop beobachtete Bild erhält man durch Wiederauffangen der Sekundärelektronen, die von dem untersuchten Material emittiert werden, nachdem die Atome durch ein Auftreffen des Strahlenbündels angeregt worden sind. Diese Sekundärelektronen besitzen nur eine sehr schwache Energie (ungefähr 50 eV) und werden oftmals durch die Materie wieder eingefangen, wenn sie aus einer Aushöhlung der Oberfläche austreten sollten; die Wahrscheinlichkeit, wieder eingefangen zu werden, ist um so größer, je tiefer die Vertiefung ist. Alle aus einer bestimmten Emissionsquelle austretenden Elektronen können den Detektor erreichen. Aus diesem Grund liefert ein rasterelektronenmikroskopisches Bild, das ausgehend von einer Detektion von Sekundärelektronen erhalten wird, ein Bild der Topographie (Oberflächenbeschaffenheit) des betrachteten Objektes: Die Vertiefungen erscheinen desto tiefer grau gefärbt, je mehr ihre Tiefe zunimmt, und die Oberflächenerhebungen erscheinen um so heller grau, je mehr ihre Höhe zunimmt.
  • Die Verbindung eines elektronischen Mikroskops mit einem Analysator für Bilder läßt auf dem Bildschirm des Analysators ein digitales Bild erscheinen, das man durch Integration des Videosignals über eine von dem Operator festgelegten Zahl von Bildern erhält. Dieses digitalisierte Bild kann in Pixeln (oder Bildpunkte) zerlegt werden, denen vom Analysator eine Graustufe zwischen 0 (= schwarz) und 255 (= weiß) zugewiesen wird. Zu Vergleichszwecken sei angemerkt, daß das menschliche Auge nur etwa 40 Graustufen unterscheiden kann.
  • Es ist folglich möglich, dieses digitalisierte Bild so auszuwerten, daß man hieraus die wesentlichen Strukturen entnimmt, die das Objekt charakterisieren können.
  • Man definiert den linearen Rauhigkeitskoeffizient ausgehend vom Begriff der Oberflächenkonturlinie, die jede Linie bezeichnet, die zwei auf der Oberfläche entfernte Punkte verbindet. Die Länge dieser Konturlinie wird in Pixel ausgehend von einem Histogramm mit den Graustufen bestimmt, die für die Oberflächenbeschaffenheit charakteristisch sind, die die Linie durchläuft. Man dividiert anschließend den erhaltenen Wert durch die Länge der Projektion der Konturlinie auf der Bildschirmebene in Pixeln, d.h. die Liinge des Geradenabschnittes, der die zwei Punkte verbindet. Das so erhaltene Verhältnis ist der lineare Rauhigkeitskoeffizient. Er ist größer oder gleich 1. Im Fall einer vollkommen glatten, regelmäßigen Oberfläche ist er gleich 1, und sein Wert steigt mit der Rauhigkeit der Oberfläche an. Diese Messung wird an verschiedenen Konturlinien (eine vertikale Konturlinie, eine horizontale Konturlinie und zwei schräge Konturlinien) durchgeführt. Jedoch reicht allein dieser Wert für den Rauhigkeitskoeffizienten nicht aus, um die Rauhigkeit zu charakterisieren; denn die Empfindlichkeit des Analysators ist derart, daß Unterschiede in den Graustufen, die einem nur sehr geringen Höhenunterschied entsprechen, detektiert werden und folglich eine Mikrorauhigkeit auf einer viel geringeren Ebene als die Größe der Teilchen angezeichnet werden kann (z.B. auf Grund des Teilchens selbst oder auf Grund des Grundrauschens). Weil diese Mikroporosität die Messung in Bezug auf die Rauhigkeit der Oberfläche verfälscht, ist es erforderlich, einen Filterschritt mit Hilfe eines mittleren Filters für die Bilder zwischenzuschalten.
  • Die Verwendung eines solchen Durchschnittsfilters besteht darin, auf dem Bildschirm Pixel für Pixel eine quadratische Matrix in Bezug auf eine variable Teilchengröße vorzusehen, die zuvor durch den Operator festgelegt wird. Der Rechner ordnet in wachsender Größenordnung die Werte für die Graustufen, die in der Matrix enthalten sind, und ersetzt den zentralen Pixel durch einen der Werte, die in der Matrix enthalten sind, wie zuvor durch den Operator festgelegt. Im allgemeinen wählt man einen mittleren Wert.
  • Beispielsweise sind bei einer quadratischen Matrix mit der Größe 3 in steigender Reihenfolge 9 Graustufen angeordnet, und der fünfte Wert wird zum neuen Wert für den zentralen Pixel.
  • Je mehr die Größe des Filters zunimmt, desto größer sind die verschwindenden Objekte. Veränderungen von nichtpunktuellen Oberflächenbeschaffenheiten können folglich beobachtet werden, wenn die Größe des Filters klein bleibt.
  • Um die Homogenität der inneren Struktur der Harze bewerten zu können, mißt man die Füllung der Körner, indem man gleichermaßen rasterelektronenmikroskopische Untersuchungen und eine Analyse der Bilder betreibt.
  • Um die Homogenität der Auskleidung eines Korns, das mit Elementarteilchen gefüllt ist, zu bestimmen, wendet man den Graustufenwert auf eine beliebige gerade Linie, die über die Oberfläche aufgetragen ist, an. Diese Oberfläche erhält man, indem man in der Kälte mit Hilfe eines Messers aus Glas ein PVC-Pulver abschält, das in dem Harz eingebettet ist, was es ermöglicht, bestimmte Abschnitte der Körner zu bearbeiten. Wenn das Korn stark und in homogener Weise ausgekleidet ist, dann herrscht eine (helle) Graustufe vor, die dem Auffangen von Sekundärelektronen entspricht, die von den geschnittenen primären Teilchen emittiert worden sind, d.h. die in der Ebene des Schnittes selbst emittiert worden sind. Löcher zwischen den Teilchen werden durch dunkler gefärbte Graustufen dargestellt, die jedoch immer noch relativ hell sind, weil das an der inneren Schicht gelegene Elementarteilchen, wenn das Korn homogen ausgekleidet ist, bei geringer Tiefe liegt.
  • Im Falle eines weniger gut ausgekleideten Korns finden sich beträchtliche Aushöhlungen, die zwischen den gestückelten Primärteilchen schlecht verteilt sind, die in der Ebene des Schnittes liegen. Dies wird durch sehr kontrastreiche Graustufen wiedergegeben.
  • Der Analysator ermöglicht die Erkennung des Histogramms der Graustufen, die an einer beliebigen Linie gemessen werden, die über die Oberfläche des Schnittes gezogen ist. Die Länge des Histogramms, das durch eine gebrochene Linie wiedergegeben wird, wird in Pixeln gemessen. Wenn man diesen Wert durch die Länge der ausgewählten geraden Linie dividiert, erhält man den Wert für den linearen Rauhigkeitskoeffizienten der betrachteten Oberfläche (den wir Auskleidungsheterogenitätskoeffizient nennen, denn die beobachtete Oberfläche ist ein Schnitt durch das Korn): Je mehr dieser Koeffizient von 1 entfernt ist, desto heterogener ist der Schnitt.
  • Die erfindungsgemäßen Vinylharze können durch Polymerisation in suspendierter Emulsion und vorzugsweise gemäß einem Verfahren hergestellt werden, das in der Patentanmeldung EP-A-0 286 476 im Namen der Anmelderin beschrieben ist, deren Inhalt zum Inhalt der vorliegenden Anmeldung gehört.
  • Unter "Polymerisation in suspendierter Emulsion" versteht man eine Polymerisation in Gegenwart eines Startersystems, von dem mindestens einer der Bestandteile wasserlöslich ist, davon mindestens ein Monomer in einer in dem Monomer fein verteilten, dispergierten wäßrigen Phase.
  • Die beiliegenden Fotos verdeutlichen die unterschiedlichen Gesichtspunkte der vorliegenden Erfindung und werden mit Hilfe eines Rasterelektronenmikroskops erhalten.
  • Foto 1 zeigt bei 400facher Vergrößerung ein Korn eines erfindungsgemäßen Vinylharzes.
  • Foto 2 zeigt bei 400facher Vergrößerung ein Korn eines in Suspension hergestellten Vinylharzes.
  • Die Fotos 3 und 4 zeigen bei 1100facher Vergrößerung den Schnitt durch das Korn eines erfindungsgemäßen Vinylharzes.
  • Foto 5 zeigt bei 1100facher Vergrößerung den Schnitt durch ein Korn eines in Masse hergestellten Vinylharzes.
  • Foto 6 zeigt bei 1100facher Vergrößerung den Schnitt durch ein Korn eines in Suspension hergestellten Vinylharzes.
  • Die folgenden Beispiele verdeutlichen die vorliegende Erfindung, ohne sie jedoch zu begrenzen:
  • Die Beispiele 1 bis 8 betreffen Vinylharze, die gemäß der europäischen Patentanmeldung EP-A-0 286 476 in suspendierter Emulsion polymerisiert worden sind.
  • Beispiel 1 (Vergleichsbeispiel)
  • In einem senkrechten Reaktor aus Edelstahl mit 1 Liter Fassungsvermögen , der mit einer doppelten Ummantelung für die Zirkulation einer wärmeaustauschenden Flüssigkeit, einem Turbinenrührer mit sechs flachen Flügeln, die sich mit 700 U/min drehen, einer Ablenkvorrichtung (Deflektor) versehen ist, gibt man, nachdem man das Ganze unter Vakuum gesetzt hat, 550 g Vinylchlorid (VC) und eine wäßrige Lösung von 800 mg Kaliumpersulfat in 38 ml Wasser. Nach dem Entgasen spült man die Apparatur von 50 g VC.
  • Die Temperatur des Reaktionsmilieus wird in 45 Minuten auf 56 ºC gebracht, dann konstantgehalten; dies entspricht einem relativen Druck von 8,2 bar.
  • Nach 2,5 Stunden Polymerisationsdauer bei 56 ºC wird das Harz entgast und getrocknet. Man erhält so 75 g Polyvinylchlorid (PVC).
  • Beispiel 2
  • Die Apparatur und die Bedingungen für die Polymerisation sind dieselben wie in Beispiel 1, jedoch mit der Ausnahme, daß die Lösung des Kaliumpersulfats (800 mg) ausgehend von 18 ml Wasser hergestellt wird und daß man eine wäßrige Lösung von 1 g Acrylamid in 20 ml Wasser einbringt, bevor man die Apparatur durch Entgasen von 50 g VC spült.
  • Nach 1,5 Stunden Polymerisationsdauer bei 56 ºC, anschließendem Entgasen und Trocknen erhält man 110 g PVC.
  • Beispiel 3 (Vergleichsbeispiel)
  • Man verfährt gemäß denselben Verfahrensbedingungen wie in Beispiel 2, jedoch ersetzt man das Acrylamid durch Methylacrylamid.
  • Nach zweistündiger Polymerisationsdauer bei 56 ºC und anschließendem Trocknen und Entgasen erhält man 95 g PVC.
  • Beispiel 4 (Vergleichsbeispiel)
  • Die Apparatur ist dieselbe wie in Beispiel 1.
  • In den Reaktor bringt man, nachdem man das Ganze unter Vakuum gesetzt hat, 550 g VC und eine wäßrige Lösung von 300 mg Kaliumpersulfat, 33 mg Eisen(III)-chlorid, 46,7 mg Wasserstoffperoxid und 100 mg Ascorbinsäure in 38 ml Wasser ein. Man spült die Apparatur unter Entgasen von 50 g VC.
  • Die Temperatur des Reaktionsmilieus wird in 45 Minuten auf 70 ºC gebracht, dann bei dieser Temperatur konstantgehalten; dies entspricht einem relativen Druck von 11,5 bar.
  • Nach 15 Minuten Polymerisationsdauer bei 70 ºC und anschließendem Entgasen und Trocknen erhält man 95 g PVC, dessen Körnerstruktur der Struktur auf den Fotos 1 und 3 entspricht.
  • Beispiel 5
  • Die Versuchsapparatur und -bedingungen sind dieselben wie in Beispiel 4, wobei man jedoch 1 g Acrylamid zu dem Startersystem hinzugibt, bevor man dieses in einen Reaktor einbringt.
  • Nach 5 Minuten Polymerisationsdauer bei 70 ºC und anschließendem Entgasen und Trocknen erhält man 140 g PVC.
  • Beispiel 6
  • In einem Vorpolymerisator (Prepolymerisator) aus Edelstahl mit 16 Litern Fassungsvermögen, der mit einer doppelten Ummantelung für die Zirkulation der Wärmeaustauschflüssigkeit, einer Turbinenrührvorrichtung vom Typ "Lightnin" mit 6 flachen Rührern, die mit einer Rührgeschwindigkeit von 750 U/min rühren, und einem Deflektor ausgestattet ist, gibt man, nachdem man das Ganze unter Vakuum gesetzt hat, 8,9 kg VC und eine wäßrige Lösung von 9,6 g Kaliumpersulfat, 1,06 g Eisen(III)-sulfat, 1,5 g Wasserstoffperoxid, 3,2 g Ascorbinsäure und 12 g Acrylamid in 2,435 kg Wasser; man spült die Apparatur durch Entgasen von 0,9 kg VC.
  • Die Temperatur des Reaktionsmilieus wird in 40 Minuten auf 56 ºC gebracht und bei dieser Temperatur konstantgehalten; dies entspricht einem relativen Druck von 8,2 bar in dem Prepolymerisator.
  • Nach 14 Minuten Dauer der Prepolymerisation beträgt der Umwandlungsgrad etwa 15 %, und man überführt das Reaktionsmilieu in den senkrechten Polymerisator mit 25 Litern Fassungsvermögen, der aus Edelstahl besteht und mit einer doppelten Ummantelung zur Zirkulation der Wärmeaustauscherflüssigkeit ausgestattet ist. Der Rührer besteht aus einem Band, das in schraubenförmigen Umwindungen aufgewickelt ist, die nahe der Wandungen des Polymerisatorgefäßes verlaufen, und das mittels dreier Halterungen an einer rotierenden Welle befestigt ist, die entlang ihrer Achse durch den oberen Teil des Polymerisators verläuft und an ihrem unteren Ende aus einem Stück mit einem Arm ausgebildet ist, der hinsichtlich seiner Form dem gewölbten Boden des Polymerisatorgefäßes angepaßt ist. Die Rührgeschwindigkeit wird auf 100 U/min eingestellt. Die Temperatur des Reaktionsmilieus wird in 30 Minuten auf 56 ºC gebracht und bei dieser Temperatur konstant gehalten; dies entspricht einem relativen Druck von 8,2 bar in dem Polymerisator.
  • Nach 106 Minuten Polymerisationsdauer bei 56 ºC und anschließendem Entgasen und Trocknen erhält man 6,320 kg PVC, dessen Körnerstruktur der Struktur auf den Fotos 1 und 4 entsprechen.
  • Beispiel 7
  • Die Polymerisationsapparatur und -bedingungen sind dieselben wie in Beispiel 6, wobei jedoch die Geschwindigkeit des Rührers auf 1000 U/min eingestellt wird. Nach 100 Minuten Polymerisationsdauer bei 56 ºC, Entgasen und Trocknen erhält man 5,840 kg PVC.
  • Beispiel 8
  • Die Polymerisationsapparatur und -bedingungen sind dieselben wie in Beispiel 6, wobei jedoch die Menge an VC, die zu dem Prepolymerisator gegeben wird, 7,9 kg beträgt, die wäßrige Lösung aus 6,9 g Kaliumpersulfat, 2,12 g Kaliummetabisulfid und 10,1 g Kolloid (Ethylhydroxyethylcellulose) in 3,2 kg Wasser besteht und die Temperatur des Reaktionsmilieus in dem Polymerisator in 30 Minuten auf 45 ºC gebracht wird, wobei des weiteren nach dem Übertragen in den Polymerisator eine zusätzliche Menge von VC von 4,9 kg hinzugegeben wird.
  • Nach 4 Stunden Polymerisationsdauer bei 56 ºC, Entgasen und Trocknen erhält man 8,8 kg PVC.
  • Die Harze der Beispiele 9 bis 12 sind handelsübliche Harze oder Proben, deren Eigenschaften in der folgenden Tabelle 1 zusammengefaßt sind.
  • Hinsichtlich Beispiel 9 ist das Harz LACOVYL GB 1150, das von der Firma ATOCHEM vertrieben wird und in Masse hergestellt ist, seine Struktur entspricht der Struktur auf Foto 5.
  • Hinsichtlich Beispiel 10 ist das Harz LACOVYL S 110, das von der Firma ATOCHEM hergestellt wird und in Masse hergestellt ist.
  • Hinsichtlich Beispiel 11 ist das Harz LACOVYL RB 8010, das von der Firma ATOCHEM vertrieben wird und in Masse hergestellt ist.
  • Hinsichtlich Beispiel 12 ist das erprobte Harz von der Firma BF Goodrich und wurde in Suspension hergestellt; seine Struktur entspricht der Struktur auf den Fotos 2 und 6.
  • Abschätzung der Eignung zur Verarbeitung
  • Man schätzt die Eignung der Harze zu ihrer Verarbeitung (Verarbeitbarkeit) in zwei Typen von Verarbeitungsapparaturen ab:
  • 1.) Einem Zylinderkneter mit den folgenden Bedingungen:
  • Temperatur 170 ºC
  • Zylindergeschwindigkeit 14 U/min
  • Dicke zwischen den Zylindern 1 mm
  • 2.) Brabender-Kneter mit den folgenden Bedingungen:
  • 50-cm³-Behältnis
  • Z-förmige Flügel
  • Knetgeschwindigkeit 60 U/min
  • Mengen an eingesetztem Produkt 58 g
  • Belastung des Kolbens 5 kg.
  • Das zu bearbeitende Harz wird zuvor mit verschiedenen Beistoffen vermischt, und zwar mit den folgenden Gewichtsverhältnissen:
  • Harz 100 Teile
  • Inneres Schmiermittel (Glycerolmonostearat) 1 Teil
  • Äußeres Schmiermittel (Kunstwachs) 0,1 Teile
  • Weichmacher (Nahrungsdioctylphthalat) 6 Teile
  • Thermischer Stabilisator (Zinnsalz) 1 Teil.
  • Im Fall einer Verarbeitung mit dem Zylinderkneter mißt man die Dauer bis zur Aushärtung zur Folie unter den zuvor beschriebenen Bedingungen.
  • Im Fall einer Verarbeitung mit einem Brabender-Kneter mißt man das mechanische Drehmoment des Pulvers, das dem Zeitpunkt der Gelbildung entspricht, sowie die Dauer der Gelbildung und die entsprechende Gelbildungstemperatur (Gelierungstemperatur).
  • Die Tabelle 2 gibt die verschiedenen Eigenschaften bei der Verarbeitung wieder, die bei den Harzen der Beispiele 5, 6, 8 und 9 gemessen worden sind.
  • Bewertung des Fließverhaltens (Flleßbarkeit)
  • Mit Hilfe eines Zeitmessers mißt man die Zeit, die 383,1 cm³ Harz benötigen, um aus einem kegelstumpfartigen Trichter aus verchromtem Edelstahl auszufließen (größter Durchmesser des Kegelstumpfes: 82,8 mm; kleiner Durchmesser (Boden des Trichters): 9,5 mm; Höhe des Stumpfes: 114,3 mm).
  • Man verschließt den Boden des Trichters mit Hilfe eines Plättchens und füllt diesen Trichter mit Hilfe eines Harzes, indem man dieses Harz entlang der Wandungen gießt, um ein Verdichten des Pulvers zu vermeiden.
  • Wenn der Trichter voll ist, streicht man das Pulver am oberen Teil des Trichters ab und zieht dann das Plättchen weg, das den Boden verschließt, und betätigt gleichzeitig den Zeitmesser.
  • Man läßt das Pulver frei durchlaufen und stoppt den Zeitmesser, wenn der Trichter leer ist; die für das Ausfließen benötigte Zeit in Sekunden entspricht der Fließfähigkeit des Harzes.
  • Die Tabelle 3 gibt die Zeit für das Ausfließen für die Harze aus den Beispielen 2, 6, 8, 9, 10, 11 und 12 wieder.
  • Bewertung der Oberflächenbeschaffenheit der Körner
  • Man untersucht die Körner der verschiedenen Vinylharze mit Hilfe eines Rasterelektronenmikroskops SEM 505 von der Firma Philips. Die erhaltenen Bilder werden mit einem Bilderanalysator IBAS 2000 KONTRON behandelt. Man berechnet den linearen Rauhigkeitskoeffizienten in Abhängigkeit von der Größe des mittleren Filters. Die erhaltenen Kurven sind in Figur 1 wiedergegeben.
  • Hinsichtlich der erfindungsgemäßen Harze (Beispiele 2, 6, 8) strebt der lineare Rauhigkeitskoeffizient gegen 1 bei einer Größe des Filters von 7, während für die Harze der Beispiele 9 bis 12 derselbe Wert bei einer Filtergröße von 15 erreicht wird, was folglich einer deutlich weniger glatten Oberflächenbeschaffenheit entspricht.
  • Bewertung der Homogenität der inneren Struktur der Körner
  • Man untersucht das Innere der Körner der verschiedenen Harze mittels eines Rasterelektronenmikroskops (SEM 505 von der Firma Philips, gekoppelt mit einem Bilderanalysator IBAS 2000 KONTRON ).
  • Das Pulver wird mit Holzleim beschichtet. Nachddem Aushärten durchschneidet bzw. durchschält man das Ganze mit einem Messer aus Glas bei -60 ºC, so daß die Elementarteilchen nicht durch ein Aufheizen auf Grund des Durchgleitens des Messers deformiert werden können. Bei der Untersuchung mit dem Rasterelektronenmikroskop führt man eine Metallisierung mit Gold durch, um das Phänomen der Elektronenladungen zu begrenzen, das mit dem isolierenden Charakter der Vinylharze verbunden ist.
  • Man berechnet den Heterogenitätskoeffizienten der Auskleidung in Abhängigkeit von der Größe des mittleren Filters. Die erhaltenen Kurven sind in Figur 2 wiedergegeben.
  • Hinsichtlich der erfindungsgemäßen Harze (Beispiel 2 und 6) stellt man fest, daß der Heterogenitätskoeffizient der Auskleidung bei einer Filtergröße von 15 kleiner als 1,2 ist, während er bei den Harzen der Beispiele 9 und 10 1,5 beträgt. Gleichermaßen stellt man fest, daß die Abnahme dieses Koeffizienten mit der Größe des Filters bei den Harzen der Beispiele 2 und 6 viel drastischer ist. Tabelle 1 Tabelle 2 Tabelle 3

Claims (5)

1. Vinylische Polymere und Harze, die sich von einer Gomonomerenzusammensetzung ableiten, bestehend aus mindestens 50 Gew.-% Vinylchlorid und Acrylamid bis zu 5 Gew.-% und gegebenenfalls aus mindestens einem Comonomeren, ausgewählt aus der Gruppe von Vinylidenchlorid, Tetrafluorethylen, Chlortrifluorethylen, Alkylacrylaten wie Methylacrylat, Alkylmethacrylaten wie Methylmethacrylat und Olefinen wie Ethylen und Propylen, vorausgesetzt, daß das gebildete Copolymer im wesentlichen unlöslich ist in der Comonomerenzusammensetzung, die nicht reagiert hat und in Form eines Pulvers aus einzelnen Körnern vorliegt, dadurch gekennzeichnet, daß der lineare Rauhigkeitskoeffizient der Körner kleiner oder gleich 1,2 für eine mittlere Filtergröße von 7 ist und daß der Heterogenitätskoeffizient der Auskleidung der Körner kleiner oder gleich 1,2 für eine mittlere Filtergröße von 15 ist.
2. Vinylische Polymere und Harze nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß sie sich von einer Comonomerenzusammensetzung auf Basis von Vinylchlorid ableiten, die bis zu 5 Gew.-% Acrylamid und mindestens ein Olefin enthält und 0,1 bis 30 Gew.-%, vorzugsweise 0,1 bis 10 Gew.-%, dieses Olefins umfaßt.
3. Vinylische Polymere und Harze nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß sie sich von einer Comonomerenzusammensetzung auf Basis von Vinylchlorid ableiten, die bis zu 5 Gew.-% Acrylamid enthält und 0,1 bis 30 Gew.-%, vorzugsweise 0,1 bis 15 Gew.-%, Vinylacetat enthält.
4. Vinylische Polymere und Harze nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß sie sich von einer Comonomerenzusammensetzung auf Basis von Vinylchlorid ableiten, die bis zu 5 Gew.-% Acrylamid enthält und 0,1 bis 30 Gew.-%, vorzugsweise 0,1 bis 20 Gew.-%, Vinylidenchlorid enthält.
5. Verfahren zur Herstellung von vinylischen Polymeren und Harzen, wie in einem der Ansprüche 1 bis 4 definiert, dadurch gekennzeichnet, daß die Polymerisation der Comonomerenzusammensetzung in suspendierter Emulsion durchgeführt wird.
DE69123816T 1990-10-19 1991-10-16 Polymere und Kunstharze auf Basis von Polyvinylchlorid als glatte Kügelchen mit innerer Struktur von verbesserter Homogenität und Verfahren ihrer Herstellung Expired - Fee Related DE69123816T2 (de)

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FR9012968A FR2668155B1 (fr) 1990-10-19 1990-10-19 Polymeres et resines a base de chlorure de vinyle a grains lisses et a homogeneite de structure interne amelioree, leur procede de preparation.

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