DE2715367C2 - - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft einen Auflöser zum Herauslösen von Kernbrenn­ stoffen aus Brennelementabschnitten bei der Wiederaufarbeitung be­ strahlter Kernbrennstoffe gemäß dem Oberbegriff des Anspruches 1.

In der Eingangsstufe (Head end) der Wiederaufarbeitung von Kernbrennstoffen werden die bestrahlten Reaktorbrennelemente zunächst mechanisch in kurze Stücke zerschnitten. Die Brennstababschnitte fallen zusammen mit den Strukturkomponenten des Brennelementes (Abstandshalter, Kopf- und Fuß­ stücke) in den Auflöserkorb, welcher sich im Auflösegefäß befindet. Im Auflöser wird mittels siedender Salpetersäure der Kernbrennstoff aus den Brennstababschnitten herausgelöst. Nach beendeter Auflösung wird die salpetersaure Brennstofflösung abgezogen, die leeren Hülsen mit frischer Säure gewaschen und danach der Korb mit den leeren Hülsen und sonstigem Strukturmaterial aus dem Auflösergefäß herausgezogen mit frischem Wasser gewaschen, und entleert. Die Brennstofflösung wird der weiteren chemischen Verarbeitung zur Abtrennung der wiederverwendbaren Kernbrennstoffe, vorzugsweise Uran und Plutonium sowie ggf. Thorium, von den Spaltprodukten zugeführt. Die ausgelaugten Hüllen und das Strukturmaterial stellen einen festen radioaktiven Abfall dar und werden einer entsprechenden Abfallbehandlung und Lagerung zu­ geführt.

Ein besonderes Problem stellt sich bei der Brennstoffauflösung durch die Anwesenheit von spaltbarem Material, vorzugsweise Uran und/oder Plutonium, sowie von Neutronen moderierenden Stoffen, insbesondere Wasser. Hierdurch ist die Gefahr eines "kritischen Zustandes" des Systems gegeben, bei welchem eine sich selbst erhaltende Kernspaltungs-Ketten­ reaktion ablaufen könnte. Aus diesem Grunde müssen Maßnahmen ge­ troffen werden, die eine solche kritische Exkursion unter allen Umständen verhindern. Dieses Problem wurde bisher in folgender Weise gelöst:

• a) Der Auflöser wurde von den Außenabmessungen her "geometrisch kritisch sicher" konstruiert, d. h. seine Dimensionen wurden auf Werte beschränkt, die unter Berücksichtigung des Spaltstoffgehaltes des zur Aufarbeitung vorgesehenen Brennstoffs unter den minimal­ kritischen Dimensionen liegen. Hierdurch wird aber das Volumen und damit das Fassungsvermögen (Brennstoffdurchsatz) des Auflösers stark begrenzt. Solche Auflöser können unter wirtschaftlichen Bedingungen daher nur für kleine Wiederaufarbeitungsanlagen oder aber für Kern­ brennstoffe mit niederem Spaltstoffgehalt (z. B. aus Schwerwasser- Natururanreaktoren) verwendet werden.
• b) Um auch für Kernbrennstoffe moderner Leistungsreaktoren mit höherem Spaltstoffgehalt (z. B. Leichtwasserreaktoren mit ange­ reichertem Uranoxid oder mit Plutoniumoxid/Uranoxid als Brenn­ stoff) Auflöser größeren Fassungsvermögens, z. B. für Anlagendurch­ sätze von einigen Tonnen Uran pro Tag verwenden zu können, wird bisher der Auflösersäure ein "lösliches Neutronengift", d. h. eine gelöste Substanz mit hohem Einfangsquerschnitt für Neutronen, insbe­ sondere Gadolinium-Nitrat, zugesetzt. Dieses Verfahren hat jedoch den Nachteil, daß das gelöste Neutronengift in dem anschließenden chemischen Aufarbeitungsprozeß zusammen mit dem hochaktiven Abfall verloren geht und nicht zurückgewonnen werden kann. Wegen des hohen Preises und der begrenzten Verfügbarkeit des Neutronen­ giftes sowie wegen der mit seiner Anwendung verbundenen Vermehrung des hochaktiven Abfalls und der Erschwerung seiner Weiterverarbeitung ist dieses Verfahren sehr unwirtschaftlich. Die Wirtschaftlichkeit wird noch weiter verschlechtert durch die Tatsache, daß die zuständige Anwesenheit von Neutronengift in der Auflösersäure durch einen hohen Kontrollaufwand unter weitgehender Verwendung automatisierter Kontrollinstrumente laufend verifiziert werden muß, um die Möglich­ keit eines Kritikalitätszwischenfalles auszuschließen. Es ist auch be­ reits vorgeschlagen worden, Hafnium zum Zwecke der heterogenen Vergiftung in Wiederaufarbeitungsanlagen einzusetzen.

Die bisher konzipierten Auflöser für große Anlagen, bei denen ebenfalls Kopf-, Fußteile und Abstandshalter der Brennstabbündel mit in den Korb gegeben werden, besitzen Dimensionen von 70 cm Durchmesser und 5 m Höhe. Sie stellen den Betreiber vor große Handhabungsprobleme und müssen zudem mit den erwähnten, löslichen, nicht extrahierbaren Neutronengiften beschickt werden, die ständig neu zugeführt werden müssen und als Salz­ bildner den hochaktiven Waste belasten (Begrenzung der möglichen Auf­ konzentrierung durch an sich inaktive Salze).

Aus der US-PS 36 01 107 ist ein Auflöser für bestrahlte Kernbrennstoffe bekannt, der einen von oben beschickbaren Auflösekorb enthält, welcher in das Auflösegefäß einge­ setzt ist. Das Lösungsmittel wird von unten aufgegeben, durchtritt den Auflösekorb nach oben und wird über eine Heizeinrichtung wieder zurückgeführt. Ebenso kann das eigentliche Auflösegefäß beheizt werden. Ein solcher Auflöser ist jedoch in seiner Kapazität, die vor allem durch Kritikalitätsparameter bestimmt wird eingeschränkt.

Zusammenfassend kann gesagt werden, daß für große Wiederaufbereitungs­ anlagen in der Größenordnung von 1500 Jato Kapazität entweder zu viele geometrisch sichere Auslöser (viele mechanische, störanfällige Einrichtungen und Operationen) notwendig sind, oder lösliche Neutronengifte verwendet werden müssen, die die erwähnten Nachteile aufweisen.

Ausgehend von diesem Stande der Technik hat nun die vorliegende Erfindung zur Aufgabe, unter Verwendung von z. B. Hafnium als Neutronengift einen Auflöser mit vergrößertem Fassungsvermögen vorzugsweise für Brennstoffe mit hohem Spaltstoffgehalt (z. B. aus Leichtwasserreaktoren mit angereichertem Uranoxid oder Plutonium­ oxid/Uranoxid oder mit U 233 und/oder U 235 angereichertem Uran­ oxid und/oder Uranoxid/Thoriumoxid und/oder Uranoxid/Plutonium­ oxid/Thoriumoxid als Brennstoff) zu schaffen, in welchem kein Zusatz von löslichem Neutronengift mehr erforderlich ist. Der Auslöser soll eine Durchsatzsteigerung gegenüber den bekannten Auflösern bzw. einen hohen Durchsatz ermöglichen, dabei jedoch kritikalitätssicher sein bzw. unterkritische Apparatdimensionen aufweisen.

Diese Aufgabe wird gemäß der vorgeschlagenen Erfindung bei einem Auflöser der eingangs beschriebenen Art durch die Merkmale ge­ löst, die im Kennzeichen des Hauptanspruchs angegeben sind. Weitere vorteilhafte Merkmale der Erfindung ergeben sich aus den Merkmalen in den Kennzeichen der Unteransprüche.

Gemäß der vorgeschlagenen Erfindung kann bei dem Auflöser das Absorbermaterial nunmehr auch im Auflöser selbst, in Form von Einbauten auf günstigste Weise angeordnet werden. Die Kritikali­ tätsrechnungen für den erfindungsgemäßen Auflöser haben gezeigt, daß sich unter Verwendung von Hafnium als Strukturmaterial eine kritikalitätssichere Anordnug für die zu bearbeitenden Brenn­ stoffzusammensetzung bzw. Brennstofflösungen im Auflöser ergibt, d. h. daß die gesamte Anordnung unter Berücksichtigung der Zu­ sammensetzung des zur Aufarbeitung vorgesehenen Kernbrennstoffs, insbesondere hinsichtlich seines Gehaltes an spaltbaren Nukliden, einen hinreichend unter 1 liegenden Wert des Neutronenmulitpli­ kationsfaktors k _eff aufweist. Ein Vorteil ist dabei, daß die Zugabe von löslichen Neutronengiften überflüssig wird.

Mit einem Auflöser, welcher die erfindungsgemäß vorgeschlagenen Merk­ male aufweist, können nun die folgenden Vorteile erzielt werden:

Der periodische Nachweis der Absorberanwesenheit entfällt praktisch oder muß unter wesentlich erleichterten Bedingungen durchgeführt werden. Letzlich ist es aufgrund der vorliegenden Erfindung möglich, einen Auflöser zu bauen, der einen erheblich größeren Durchsatz als die bisher bekannten aufweist, dabei jedoch die Kritikalitätssicherheit bekannter herkömmlicher und kleinerer Gefäße aufweist.

Weitere Einzelheiten der Erfindung werden im folgenden anhand der schemati­ schen Fig. 1 bis 3 näher erläutert

Die Fig. 1 zeigt schematisch einen ringförmigen Auflöser für zer­ schnittene Kernreaktorbrennstäbe, auf der linken Seite (A) mit direkter Heizung in der Lösesäure und auf der rechten Seite (B) mit indirekter bzw. externer Heizung.

Die Fig. 2 und 3 zeigen mögliche Querschnittsformen eines ring­ förmigen Auflösekorbes für eine Auflöser gemäß Fig. 1.

In der Fig. 1 ist ein ringförmiges Auflösegefäß 1 dargestellt, in welchem sich der ebenfalls ringförmige Auflösekorb 2, dessen mögliche Querschnittsformen in der Fig. 2 und 3 dargestellt sind, befinden. In dem Auflösekorb 2 liegen die zerschnittenen Brennstababschnitte 3, aus welchen gemäß dem eingangs beschriebenen Wiederaufarbeitungs­ verfahren der Kernbrennstoff mittels siedender Salpetersäure herausge­ löst wird.

Die durch die Erfindung gegebenen Beispiele haben alle das Prinzip des Naturumlaufverdampfers zur Grundlage. Der Auflöser besteht aus einem kreisringförmigen Tank 1, der mit sogenannten Heiztaschen 4 zur Be­ heizung des Lösungsmittelkorbes (rechte Version B) versehen ist und den Auflösekorb 2 enthält. Wie bereits oben erwähnt, zeigt die Fig. 1 zwei Varianten links und rechts (A und B) bezogen auf ihre Mittellinie. Bei der linken Version (A) ist nun der Wärmetauscher bzw. die Heizung vom Lösetank 1 getrennt. Dazu ist ein mit Dampf beheizter Rohrwärme­ tauscher 5 in ein Gefäß 6 in den Säurekreislauf geschaltet. Kommt z. B. ein Rohrbündelwärmetauscher zum Einsatz, kann dadurch die Gefahr einer Heizflächenverkrustung gesenkt werden. Die siedende Säure wird bei der Version (A) von oben auf den Lösekorb 2 gegeben, wodurch einzelne Brennstababschnitte 3 weniger leicht aufschwimmen können und den Brüdenraum 7 einschließlich der Kreislaufrohre 8, 9, 10 und 11 blockieren können. Diese Rohre 9 und 10 verbinden bei der Version (A) den Wärme­ tauscherraum 12 im Gefäß 6 mit dem Lösekorb 2 und schließen den Kreis­ lauf.

Die durch die Dampfblasen spezifisch leichtere Säure steigt bis in den Brüdenraum 7 auf, wo Dampf und Flüssigkeit getrennt werden. Zur Nutzung der großem Dichtedifferenz beider Phasen, werden die Einlaufrohre 10 bzw. 8 tangential zum Gefäß 1 angelegt, um so eine Zyklonwirkung im Ringraum 13 bzw. im Lösekorb 2 zu erzielen. Anschließend fließt die Säure mit annähernd Siedetemperatur über das Rohr 9 in den Wärmetauscherraum 12 zurück. Über dem Brüdenraum 7 befindet sich ein Kondensatkühler 14, in dem der Haupteil des Dampfes zurückkondensiert wird. Als Auflöser­ abgas treten an der Stelle 15 nur Stickoxide, gasförmige Spaltprodukte, (Jod, Tritium, Edelgase), die dem Taupunkt entsprechende Wasserdampf­ menge und das Spülgas der Brennstabschere auf.

Die rechte Auflöseversion (B) ist vom Auflösekorb 2 her identisch mit der Version (A), jedoch erfolgt, wie bereits erwähnt, die Heizung über die Heiztaschen 4, die direkt am Auflösetank 1 sitzen. Außerdem wird der Tank 1 bzw. der Auflösekorb 2 von unten her über die Leitung 8 durch­ strömt. Nach dem Durchströmen tritt die Flüssigkeit durch die Leitung 11 in den Brütenraum 7, von wo sie nach unten wieder zurück in das ring­ förmige Gefäß 1 geführt wird. Nach beendeter Auflösung kann die Brenn­ stofflösung über den Stutzen 16 in die Leitung 17 abgesaugt werden, wobei zur Förderung zweckmäßigerweise eine Dampfstrahlpumpe 18 Verwendung findet. Über dem Brüdenraum 7 findet wie bei der Version A eine Kondensation mit Rektifizierwirkung über den Kühler 14 statt, wodurch die beschriebenen Effekte erzielt werden.

Bei beiden Versionen A und B wird das Auflösergefäß von oben beschickt. Dazu ist auf den Tank 1 ein abnehmbarer Deckel 19 gesetzt, an dessen Innenseite bis zum Korb herab reichende durchlöcherte Leitbleche 20 an­ gesetzt sind, die ebenfalls aus dem Auflöserwerkstoff Hafnium bestehen und neben der Flüssigkeitsführung den Zweck haben, innerhalb des Brenn­ stofflösungsbereiches den Neutronengift- bzw. Absorbermaterialanteil zu erhöhen.

Diese Bleche 20 entsprechen etwa den Zwischenstegen bzw. Radialblechen 21, mit denen der Auflösekorb 2 gemäß Fig. 3 in einzelne Abteilungen 22 aufgeteilt ist. Die Bleche 20 sind im Deckel 19 zur Mitte hin ausgespart, so daß ein Einfüllraum 23 mit einer Einfüllöffnung 24 entsteht, die mittels dem weiteren Deckel 25 verschlossen ist. Die Einbringung des Korbes 2 in den Tank 1 erfolgt nun nach Entfernen des Deckels 19, die Brennstab­ abschnitte 3 jedoch werden bei aufgesetztem Deckel 19, jedoch abgenommenem Deckel 25, durch den Einfüllraum 23 in den Korb geschüttet, wobei sie sich durch den Verteilerkegel 26 homogen im Korb 2 verteilen. Der Kegel 26 ist dabei auf den Boden 27 des ringförmigen Tankes 1 aufgesetzt, so daß die Brennstababschnitte in den, zum Korb 2 gehörigen Raum 13 geleitet werden.

Die Fig. 2 und 3 zeigen mögliche Querschnittsformen des Auflöser­ korbes 2. Beiden ist gemeinsam, daß der Ringraum in einzelne Abteile 22 aufgeteilt ist, wobei diese entweder durch Radialbleche 21 erzeugt werden oder aus aneinandergesetzten Rohrabschnitten 28 gebildet werden. Dabei bestehen die Körbe 2 in ihrer gesamten Struktur ebenfalls aus Hafnium, die Zwischenwände 22 bzw. die Rohrstücke 28 sowie die Böden 29 des Korbes 2 können zur besseren Durchströmung perforiert sein.

Es sind verschiedene Ausführungsformen des Korbes 2 möglich, die nicht weiter dargestellt sind. Allen ist gemeinsam, daß die Abmessungen der Einzelräume 22 etwa den maximalen Abmessungen der Außenmaße der aufzulösenden Brennstababschnitte entsprechen. Die Zwischenwände 21 können gleichförmig oder ungleichmäßig verteilt sein, aus Blechen, Platten, Bolzen, Sieben oder Rohren bzw. ähnlichen Einbauten bestehen. Der Querschnitt derselben kann auch über die Höhe des Korbes variabel sein. Der diskontinuierliche Lösevorgang in dem Auflöser läuft nun etwa folgender­ maßen ab:

Die unzerlegten Brennelementbündel werden einer nicht-dargestellten Schere zugeführt und in Teilstücke zerschnitten. Über eine Art Rutsche fallen die Abschnitte 3 durch die Einfüllöffnung 24 über den Kegel 26 in den Korb 2, der in der vorgelegten ca. 6 bis 8 molaren siedenden Salpetersäure eingetaucht ist. Wenn die vorgegebene Brennstoffmenge erreicht ist (ca. 1,2 bis 3 t Brennstoff einschließlich Hüllmaterial) wird die Aufgabeöffnung 24 durch den Deckel 25 geschlossen und die Hauptauflösung beginnt. Der Lösevorgang ist nur über die beiden offenen Enden der zerschnittenen Stababschnitte 3 möglich, so daß die hohe Kreislaufgeschwindigkeit der Lösesäure zum schnellen Abtransport und zur Vermischung gesättigter Lösungsteile aus dem Korb 2 benötigt wird. Die Hauptauflösung dauert etwa 8 bis 12 Stunden, wobei die Lösegeschwindigkeit beständig abnimmt. Wird sie zu klein, kann man beispielsweise die Brennstofflösung absaugen und durch Zugabe frischer, unverbrauchter Salpetersäure die Brennstoffreste quantitativ auflösen (Nachauflösung). Anschließend wird der gesamte Korb 2 mit den nunmehr leeren Hülsen über eine entsprechend große Öffnung nach Abnahme des Deckels 19 aus dem Auflöser 1 herausgehoben und mit Wasser abgewaschen um die Säurereste zu entfernen. Die Hülsen werden zur Lagerung aus dem Korb 2 herausgekippt. Der gesamte Zyklus dauert etwa 18 bis 20 Stunden.

Claims (4)

1. Auflöser zum Herauslösen von Kernbrennstoffen aus Brenn­ elementabschnitten bei der Wiederaufarbeitung bestrahlter Kernbrennstoffe, wobei aus Kritikalitätsgründen als Struk­ turmaterial für den Apparat ein Neutronenabsorder Verwen­ dung findet, bestehend aus einem Auflösegefäß, in welches der durchströmbare, die dem Auflöseprozeß auszusetzenden Brennelementabschnitte enthaltende Auflösekorb einsetzbar ist, dadurch gekennzeichnet, daß der Auflösekorb (2) ringförmigen Querschnitt aufweist, daß der Innenraum des Auflösekorbes (2) radial im Ringraum angeordnete Zwischen­ wände (21) zur Aufteilung in Einzelräume (22) enthält, wel­ che siebartig ausgebildet sind und daß sich in dem zylin­ drischen Raum innerhalb des ringförmigen Auflösekorbes (2) ein auf den Boden (27) des Auflösergefäßes (1) sitzen­ der Verteilerkegel (26) befindet, dessen kegelige Spitze über die Oberseite des Auflöserkorbes (2) ragt.

2. Auflöser nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Zwischenwände (21) freistehend im Innenraum des Auflöser­ korbes (2) angeordnet sind.

3. Auflöser nach Anspruch 1 oder Anspruch 2, dadurch gekenn­ zeichnet, daß die Einzelräume (22) des ringförmigen Quer­ schnitt aufweisenden Auflöserkorbes (2) aus aneinanderge­ setzten Rohrstücken (28) bestehen.

4. Auflöser nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Abmessungen der Einzelräume (22) des Auflöserkorbes (2) in der Querschnittsebene den Abmessungen der Außenmaße der Brennelementabschnitte (3) entsprechen.