DE10048299A1 - Vorrichtung zur elektrolytischen Wasserdesinfektion unter Vermeidung katodischer Wasserstoffentwicklung - Google Patents

Vorrichtung zur elektrolytischen Wasserdesinfektion unter Vermeidung katodischer Wasserstoffentwicklung

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Abstract

Die Erfindung betrifft eine neuartige Vorrichtung zur elektrolytischen Desinfektion von Trink-, Brauch- und Abwasser durch anodisch erzeugte Desinfizienzien. Die katodische Bildung von Wasserstoff wird durch den Einsatz von Gasdiffusionselektroden als Katode verhindert. An den Gasdiffusionselektroden wird Luftsauerstoff zu Hydroxylionen und/oder Wasserstoffperoxyd reduziert. Dabei kann eine Permanentanode von zwei Gasdiffusionselektroden eingeschlossen werden. Letztere arbeiten dann wechselweise als Katode beziehungsweise als zweite Anode. Durch diesen Polaritätswechsel gelingt es, die bei der katodischen Reaktion entstandenen metallionenhaltigen Ablagerungen wieder von den Gasdiffusionselektroden zu entfernen. Die desinfizierend wirkenden Substanzen werden durch den Einsatz unterschiedlicher Elektrodenmaterialien für Anode und Diffusionselektrode entweder an den beiden Anoden oder an Anode und Katode erzeugt.

Description

Die Erfindung bezieht sich auf eine Vorrichtung zur elektrolytischen Wasserdesinfektion von Trink-, Brauch- und Abwasser durch anodisch erzeugte Desinfizienzien, wobei erstmals die unerwünschte Bildung von Wasserstoff bei der katodischen Teilreaktion vermieden wird.
Die elektrolytische Wasserdesinfektion ist eine effiziente und kostengünstige Methode der Wasserdesinfektion. Sie kann in etwa wie folgt definiert werden: Abtötung von Mikroorganismen im zu behandelnden Wasser durch Einwirkung eines über Elektroden in das Wasser eingebrachten, elektrischen Stromes. Dieser elektrische Strom kann sowohl zur anodischen Erzeugung von desinfizierend wirkenden Stoffen aus dem Wasser selbst oder aus in ihm gelösten Substanzen führen, als auch zur direkten Abtötung der Mikroorganismen bei Kontakt zu den Elektroden sowie durch Verschiebungen des pH-Wertes in Elektrodennähe.
Die wichtigsten Anodenreaktionen, mit denen oxidierend und desinfizierend wirkende Stoffe (z. B. Unterchlorige Säure HClO, Peroxodisulfat S2O8 2-, Wasserstoffperoxid H2O2, Ozon O3, Permangant MnO4 -) aus dem Wasser und seinen natürlichen Wasserinhaltsstoffen erzeugt werden, sind die folgenden:
2Cl- → Cl2 + 2e- (1a),
Cl2 + H2O → HClO + HCl (1b),
2HSO4 - → S2O8 2- + 2H+ + 2e- (2),
2H2O → H2O2 + 2H+ + 2e- (3),
3H2O → O3 + 6e- + 6H+ (4),
Mn2+ + 4H2O → MnO4 - + 8H+ + 5e- (5).
In der Regel ist die aus dem natürlichen Chloridgehalt des Wassers nach Gleichungen 1a und 1b erzeugte Unterchlorige Säure (auch als sogenanntes "Freies Chlor" bezeichnet) das mit Abstand wichtigste Desinfektionsmittel der elektrolytischen Wasserdesinfektion.
Zusätzlich zu den Reaktionen nach Gleichungen 1 bis 5 findet als Anodenreaktion die Sauerstoffentwicklung, in der Regel in großem Überschuss, statt.
2H2O → O2 + 4H+ + 4e- (6).
Neben den Bezeichnungen elektrochemische bzw. elektrolytische Wasserdesinfektion werden oft auch andere Namen, wie die etwas irreführenden Bezeichnungen Anodische Oxidation oder Schwachstrom-Elektrolyse, verwendet. Nach dem Stand der Technik sind eine Vielzahl von Vorrichtungen zur elektrolytischen Wasserdesinfektion bekannt (z. B. die Druckschriften DE 34 30 616, EP 515628, US 5807473, EP 711730, DE 195 34 736, WO 97/11908, DE 196 33 342), die jedoch alle den entscheidenden Nachteil aufweisen, dass an den Katoden bei der elektrolytischen Behandlung des zu desinfizierenden Wassers Wasserstoff nach
2H2O + 2e- → H2 + 2OH- (7)
entsteht. Wenn die Katodenreaktion zu 100% als Wasserstoffentwicklung verläuft, werden pro Ah etwa 0,4 l Wasserstoff gebildet. Insbesondere in Zusammenwirkung mit an der Anode bei der Elektrolyse nach Gleichung 6 entstandenem Sauerstoff kann der Wasserstoff zur Bildung einer gefährlichen, explosiven Knallgasmischung führen. Des weiteren kann die Ansammlung größerer Wasserstoffmengen in Rohrleitungssystemen, in denen Wasser zirkuliert, zum Abreißen der Wasserzirkulation führen. Wasserstoff kann in viele Metalle eindringen und zu spezifischen Formen der Korrosion oder Versprödung führen. Aus diesen Gründen ist die unerwünschte Bildung von Wasserstoff bis zum heutigen Tag die wichtigste Ursache dafür, dass sich die Methode der elektrolytischen Wasserdesinfektion nicht in größerem Umfang auf dem Markt durchsetzen konnte.
In DE 196 31 842 wird der Einsatz einer Sauerstoffverzehrkatode zur elektrolytischen Behandlung von Trink- und Brauchwasser vorgeschlagen. An einer Sauerstoffverzehrkatode kann Sauerstoff zu Wasserstoffperoxid und Hydroxylionen nach Gleichung 8 oder nur zu Hydroxylionen nach Gleichung 9 reduziert werden.
O2 + 2H2O + 2e- → H2O2 + 2OH- (8),
O2 + 2H2O + 4e- → 4OH- (9).
Der Einsatz einer solchen Elektrode führt tatsächlich zur Vermeidung der katodischen Wasserstoffbildung, wenn ausreichend Sauerstoff zur Verfügung steht, um die Reaktion der Sauerstoffreduktion in gewünschtem Umfang ablaufen lassen zu können. Außerdem kann nun auch bei der katodischen Reaktion ein Desinfektionsmittel gebildet werden, was die Effizienz des Verfahrens gegebenenfalls verbessert. Allerdings hat das Wasserstoffperoxid ein geringeres Oxidationspotential im Vergleich zu den meisten der an der Anode gebildeten Stoffe nach Gleichungen 1 bis 5 und führt deshalb oft nur zu unbefriedigenden Ergebnissen. Auch ist Wasserstoffperoxid nicht in jedem Fall als Desinfektionsmittel zugelassen. So darf es z. B. in Deutschland nicht zur Desinfektion von Trinkwasser verwendet werden. Nachteilig ist auch, dass das an der Sauerstoffverzehrkatode gebildete Wasserstoffperoxid mit dem anodisch gebildeten, freien Chlor nach
H2O2 + HClO → H2O + HCl + O2 (10)
reagieren kann, wodurch es zur Eliminierung des wichtigsten, anodisch gebildeten Desinfektionsmittels, des Freien Chlors, kommen kann. Ein weiterer Nachteil von Sauerstoffverzehrkatoden des Typs, wie sie in DE 196 31 842 angegeben sind, ist die Tatsache, dass nur der im Wasser gelöste Sauerstoff für die Reaktionen gemäß Gleichungen 8 und 9 genutzt werden kann. Die Löslichkeit des Sauerstoffs in Wasser ist jedoch recht gering und beträgt bei atmosphärischem Druck typischerweise maximal 8 bis 10 mg/l. Auch wenn reiner Sauerstoff aus einer Gasflasche oder der anodisch gebildete Sauerstoff zur Sauerstoffsättigung des Wassers verwendet werden, erreicht man lediglich Werte unterhalb 25 mg/l. Daher sind die möglichen Reaktionsgeschwindigkeiten und daraus folgend die anwendbaren Stromdichten sehr gering, wenn man nicht doch die katodische Bildung von Wasserstoff in Kauf nehmen will. Deshalb konnten sich auch elektrolytische Vorrichtungen zur Wasserdesinfektion mit Sauerstoffverzehrkatoden nach DE 196 32 842 nicht in größerem Umfang in der Praxis durchsetzen.
Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, eine gegenüber dem Stand der Technik wesentlich verbesserte, elektrochemische Vorrichtung anzugeben, mit der die elektrolytische Wasserdesinfektion durch anodisch erzeugte Desinfizienzien unter Vermeidung von katodischer Wasserstoffentwicklung schnell, zuverlässig und kostengünstig durchgeführt werden kann.
Erfindungsgemäß wird die Aufgabe dadurch gelöst, dass als Katoden Sauerstoffverzehrkatoden in Form einer Gasdiffusionselektrode eingesetzt werden, an denen Sauerstoff, bevorzugterweise Luftsauerstoff, zu Hydroxylionen und/oder Wasserstoffperoxyd reduziert wird. Bei diesen Gasdiffusionselektroden diffundiert Sauerstoff aus der Umgebungsluft durch eine wasserundurchlässige aber sauerstoffdurchlässige Membran hindurch in ein poröses Elektrodenmaterial ein. In diesem porösen Elektrodenmaterial, welches auch vom Elektrolyten, also dem zu desinfizierenden Wasser durchdrungen ist, wird der Sauerstoff dann zu Hydroxylionen oder Wasserstoffperoxyd und Hydroxylionen reduziert. In beiden Fällen entstehen Hydroxylionen, was zu einem alkalischen pH-Wert in unmittelbarer Nähe der als Katode geschalteten Gasdiffusionselektrode führt.
In einer erfindungsgemäßen Ausführung besteht die Gasdiffusionselektrode aus einem wasserundurchlässigen aber sauerstoffdurchlässigen Teflonfilm, einer als poröse Elektrode dienenden Kohleschicht und einem Metalldrahtnetz oder Streckmetall, welches zur Stromzuführung und zur mechanischen Stabilisierung der Elektrode dient.
Nach einem weiteren, erfindungsgemäßen Merkmal besteht das Metalldrahtnetz oder Streckmetall aus Titan oder einem anderen Ventilmetall, da diese eine besonders hohe, elektrochemische Stabilität aufweisen.
Die katodische Bildung von Wasserstoffperoxyd kann bei verschiedenen Anwendungsfällen der elektrolytischen Wasserdesinfektion sehr sinnvoll zur Ergänzung der anodischen Bildung von Desinfektionsmitteln genutzt werden. In Anwendungsfällen, in denen die Wasserstoffperoxydbildung nicht erwünscht ist, wie zum Beispiel bei der Desinfektion von Trinkwasser, kann die katodische Bildung von Wasserstoffperoxyd an der Sauerstoffverzehrkatode nach einer erfindungsgemäßen Ausführung dadurch vermieden werden, dass die Kohleschicht und/oder das Metalldrahtnetz oder Streckmetall platiniert werden. In einer weiteren, erfindungsgemäßen Ausführung kann zu diesem Zweck anstatt des Platins auf die Kohleschicht und/oder das Metalldrahtnetz oder Streckmetall das Oxid eines Elementes der Platinmetallgruppe, vorzugsweise Iridium- oder Rutheniumoxid, aufgebracht werden.
Wenn Wasser unter höheren Drücken, wie sie beispielsweise in der Hauswasserversorgung üblich sind, durch elektrolytische Wasserdesinfektion behandelt werden soll, müssen auch die verwendeten Elektroden diesen Drücken dauerhaft standhalten. Erfindungsgemäß wird die Gasdiffusionselektrode zusätzlich von außen mechanisch gestützt, um auch Wasser unter höheren Drücken elektrolytisch behandeln zu können.
In einer erfindungsgemäßen Ausführung werden als Anode mischoxidbeschichtete Titanelektroden eingesetzt. Mischoxidbeschichtete Titanelektroden sind insbesondere dann geeignet, wenn aus dem natürlichen Chloridgehalt des Wassers Hypochlorit und Unterchlorige Säure als Desinfektionsmittel möglichst effektiv erzeugt werden sollen.
In einer weiteren, erfindungsgemäßen Ausführung werden als Anode bordotierte Diamantelektroden eingesetzt. Diese bordotierten Diamantelektroden sind insbesondere dann geeignet, wenn der natürliche Chloridgehalt des zu desinfizierenden Wassers sehr gering ist und andere desinfizierend wirkende Stoffe, wie beispielsweise Ozon, Peroxodisulfat und insbesondere OH-Radikale, möglichst effektiv erzeugt werden sollen.
Durch die nicht vermeidbare Bildung von Hydroxylionen bei der Sauerstoffreduktion kommt bei der Behandlung von Wasser, die Bestandteile enthalten, welche im Basischen schwerlösliche Niederschläge und Ablagerungen bilden, zu Ablagerungen auf der Katode. Ein Beispiel ist die Kalkablagerung auf der Katode bei der elektrochemischen Desinfektion von Härtebildner enthaltendem Wasser. Üblicherweise wird der Kalk durch periodischen Polaritätswechsel entfernt. Es ist aber bekannt, dass die Lebensdauer mischoxidbeschichteter Titanelektroden durch periodischen Polaritätswechsel stark herabgesetzt wird. Außerdem würde ein Polaritätswechsel bei der Verwendung einer Gasdiffusionselektrode und einer mischoxidbeschichten Titanelektrode dazu führen, dass, wenn die mischoxidbeschichtete Titanelektrode als Katode geschaltet wird, doch wieder die Produktion des unerwünschten Wasserstoffgases geschieht. In einer erfindungsgemäßen Ausführung besteht deshalb eine Einheit der Vorrichtung zur elektrolytischen Wasserdesinfektion unter Vermeidung katodischer Wasserstoffentwicklung aus einer Anode die zwischen 2 Gasdiffusionselektroden positioniert wird, wobei nur eine Gasdiffusionselektrode als Katode geschaltet ist, die zweite jedoch als Hilfsanode geschaltet wird.
Erfindungsgemäß findet zwischen den beiden Gasdiffusionselektroden ein periodischer Polaritätswechsel statt, um auf der Katode gebildete Ablagerungen anodisch wiederaufzulösen. Die zwischen den Gasdiffusionselektroden befindliche Anode arbeitet dagegen als Permanentanode.
In einer erfindungsgemäßen Ausführung entsteht eine modulare, an eine gegebene Problemstellung anpassbare Vorrichtung dadurch, dass mehrere aus 2 Gasdiffusionselektroden und einer dazwischen befindlichen Anode bestehende Einheiten parallel oder in Reihe hintereinander geschaltet werden.
Ausführungsbeispiele
In Fig. 1 und 2 sind mögliche Ausführungen zum Aufbau einer Vorrichtung zur elektrolytischen Wasserdesinfektion durch anodisch erzeugte Desinfizienzien ohne katodische Wasserstoffentwicklung schematisch dargestellt.
  • 1. Fig. 1a ist eine Schnittdarstellung über eine vollständige Elektrolysezelle. Die Zelle folgt dem Prinzip einer Rahmendruckzelle. Zwischen zwei Andruckplatten (4a und 4b) sind eine Anode (2) und eine Gasdiffusionselektrode als Katode (1) fixiert. Die Andruckplatte 4b (Fig. 1b) ist dabei über der Fläche der Gasdiffusionselektrode gelocht. Die Gasdiffusionselektrode wird über die gesamte Fläche durch eine poröse Stützplatte (3) mechanisch stabilisiert. Als Stützmaterial wurde ein poröses Filtermaterial (40% Porosität) aus reinem Polyethylen eingesetzt. An die Gasdiffusionselektrode ist uneingeschränkter Luftzutritt möglich. Die Zelle wird von unten nach oben von Wasser durchströmt.
    • a) Für die elektrolytische Erzeugung von Freiem Chlor als Desinfektionsmittel wird eine iridiumoxidbeschichtete Titanelektrode der Fa. Metakem GmbH, Usingen als Anode eingesetzt. Die Gasdiffusionselektrode besteht aus einem Metalldrahtnetz oder -streckmetall (z. B.: Ni, Fe, Ti) und einer Graphitschicht mit Katalysatoren (z. B.: Mn, Pt), die die Wasserstoffperoxydproduktion unterbinden.
      Es wurden Versuche mit verschiedenen Gasdiffusionselektroden und Variationen des Chloridgehaltes des Wassers und der Stromdichte durchgeführt. Bei Einsatz der Gasdiffusionselektrode MOC (mit PTFE auf versilbertem Nickelnetz; Fa. Gaskatel GmbH, Kassel) sind bei einem Chloridgehalt des Wassers von 60 mg/l mit j = 18 mA/cm2 33 mg/Ah Freies Chlor erreichbar (weitere Werte in Tabelle 1).
      Der pH-Wert und die elektrische Leitfähigkeit des behandelten Wassers bleiben unverändert.
    • b) Für die anodische Erzeugung von Wasserstoffperoxyd als Desinfektionsmittel werden als Anode bordotierte Diamantelektroden (Fraunhofer-Institut, Schicht- und Oberflächentechnik, Braunschweig) verwendet. Als Gasdiffusionselektrode werden Sorten mit wasserstoffperoxydaktiven Graphitarten eingesetzt. Über die Auswahl der Graphitarten und die Stromdichte sind verschiedene Konzentrationen Wasserstoffperoxyd erreichbar.
  • 2. Fig. 2 ist eine Schnittdarstellung einer Zelle zur elektrochemischen Wasserdesinfektion und -behandlung, in der ein periodischer Polaritätswechsel zwischen den Gasdiffusionselektroden möglich ist. Die Zelle beruht auf dem Prinzip einer Rahmendruckzelle. Zwischen zwei Gasdiffusionselektroden (1), die über die gesamte Elektrodenfläche mittels einer porösen Stützplatte (3) stabilisiert werden, befindet sich zentriert als Anode (2) eine iridiumoxidbeschichtete Titanelektrode. Die Anode arbeitet als Permanentanode. Die Gasdiffusionselektrode enthält als Metalldrahtnetz ein iridiummischoxidbeschichtetes oder platiniertes Titanstreckmetall. Zwischen den beiden Gasdiffusionselektroden findet ein periodischer Polaritätswechsel statt, so dass eine Gasdiffusionselektrode als Katode, die andere als Hilfsanode geschaltet wird. Über das Flächenverhältnis von Permanentelektrode (PA) zu Gasdiffusionselektrode (GDE) wird der Anteil der über die Hilfsanode wirkenden Stromstärke reguliert. Bei einem Flächenverhältnis PA/GDE von 1 fließt 4% des Stromes über die Hilfsanode, bei PA/GDE von 0,7 fließen 10% und bei PA/GDE von 0,3 fließen 35% des Stromes über die Hilfsanode.
    Bei der Anwendung in der elektrolytischen Wasserdesinfektion wird der an der katodisch arbeitenden Gasdiffusionselektrode abgeschiedene Kalk an der als Hilfsanode geschalteten Gasdiffusionselektrode wieder aufgelöst.
Bezugszeichenliste zu Fig. 1a, 1b und 2
1
Gasdiffusionselektrode
2
Anode
3
poröse Stützplatte
4
a Andruckplatte - ungelocht
4
b Andruckplatte - gelocht

Claims (13)

1. Vorrichtung zur elektrolytischen Wasserdesinfektion durch anodisch erzeugte Desinfizienzien unter Vermeidung katodischer Wasserstoffentwicklung, dadurch gekennzeichnet, dass als Katode eine Sauerstoffverzehrkatode in Form einer Gasdiffusionselektrode Verwendung findet.
2. Vorrichtung zur elektrolytischen Wasserdesinfektion durch anodisch erzeugte Desinfizienzien unter Vermeidung katodischer Wasserstoffentwicklung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Gasdiffusionselektroden aus einem Teflonfilm, einer porösen Kohleschicht und einem Metalldrahtnetz oder Streckmetall bestehen.
3. Vorrichtung zur elektrolytischen Wasserdesinfektion durch anodisch erzeugte Desinfizienzien unter Vermeidung katodischer Wasserstoffentwicklung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass das Metalldrahtnetz aus Titan oder einem anderen Ventilmetall besteht.
4. Vorrichtung zur elektrolytischen Wasserdesinfektion durch anodisch erzeugte Desinfizienzien unter Vermeidung katodischer Wasserstoffentwicklung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass zur Verhinderung von Wasserstoffperoxydbildung die Kohleschicht und/oder das Metalldrahtnetz oder Streckmetall platiniert werden.
5. Vorrichtung zur elektrolytischen Wasserdesinfektion durch anodisch erzeugte Desinfizienzien unter Vermeidung katodischer Wasserstoffentwicklung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass zur Verhinderung von Wasserstoffperoxydbildung die Kohleschicht und/oder das Metalldrahtnetz oder Streckmetall mit einem Oxid eines Elementes der Platinmetallgruppe, vorzugsweise Iridium- oder Rutheniumoxid, beschichtet werden.
6. Vorrichtung zur elektrolytischen Wasserdesinfektion durch anodisch erzeugte Desinfizienzien unter Vermeidung katodischer Wasserstoffentwicklung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Gasdiffusionselektroden zusätzlich von außen mechanisch gestützt werden, um auch Wasser unter höheren Drücken elektrolytisch behandeln zu können.
7. Vorrichtung zur elektrolytischen Wasserdesinfektion durch anodisch erzeugte Desinfizienzien unter Vermeidung katodischer Wasserstoffentwicklung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass als Material für die mechanische Stabilisierung der Gasdiffusionselektroden ein poröses Material aus Kunststoff oder Metall eingesetzt wird.
8. Vorrichtung zur elektrolytischen Wasserdesinfektion durch anodisch erzeugte Desinfizienzien unter Vermeidung katodischer Wasserstoffentwicklung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass als Anode mischoxidbeschichtete Titanelektroden eingesetzt werden.
9. Vorrichtung zur elektrolytischen Wasserdesinfektion durch anodisch erzeugte Desinfizienzien unter Vermeidung katodischer Wasserstoffentwicklung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass als Anode bordotierte Diamantelektroden eingesetzt werden.
10. Vorrichtung zur elektrolytischen Wasserdesinfektion durch anodisch erzeugte Desinfizienzien unter Vermeidung katodischer Wasserstoffentwicklung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass jeweils eine Anode zwischen 2 Gasdiffusionselektroden positioniert wird, wobei nur eine Gasdiffusionselektrode als Katode geschaltet ist, die zweite jedoch als Hilfsanode geschaltet wird.
11. Vorrichtung zur elektrolytischen Wasserdesinfektion durch anodisch erzeugte Desinfizienzien unter Vermeidung katodischer Wasserstoffentwicklung nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass zwischen den beiden Gasdiffusionselektroden ein periodischer Polaritätswechsel stattfindet, um die auf der Katode gebildeten Niederschläge anodisch wiederaufzulösen.
12. Vorrichtung zur elektrolytischen Wasserdesinfektion durch anodisch erzeugte Desinfizienzien unter Vermeidung katodischer Wasserstoffentwicklung nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass über das Flächenverhältnis der Anode zu den Gasdiffusionselektroden die Stromverteilung von Permanent- und Hilfsanode und somit die Auflösung der an der Katode abgelagerten Niederschläge reguliert wird.
13. Vorrichtung zur elektrolytischen Wasserdesinfektion durch anodisch erzeugte Desinfizienzien unter Vermeidung katodischer Wasserstoffentwicklung nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass mehrere, aus 2 Gasdiffusionselektroden und einer dazwischen befindlichen Anode bestehende Einheiten parallel oder in Reihe hintereinander geschaltet werden und dadurch eine modulare, an eine gegebene Problemstellung anpassbare Vorrichtung entsteht.
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