CN115266795A - 一种强放射性燃料元件裂变气体产物扩散行为表征方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种强放射性燃料元件裂变气体产物扩散行为表征方法，包括放射性燃料试样电子探针装样、装样后测试以获得燃料元件的裂变气体元素的迁移扩散行为；装样过程包括样品台预处理：以样品卡座作为样品固定结构，在装样前将样品卡座固定在样品台上，并将样品卡座的高度调节至匹配电子探针极靴尺寸；装样：在屏蔽手套箱内将试样固定于样品卡座的凹口内，推入电镜舱室内抽真空，静置，即完成装样。本发明将装样过程的精细化操作集中在预备环节，而后续的装样通过屏蔽手套箱，且仅需压紧导电胶即可完成装样，避免长时间近距离接触放射性试样，极大的降低了人员所受放射性剂量。
Description
技术领域
本发明涉及核燃料循环及辐照效应技术领域，具体涉及一种基于电子探针的强放射性燃料元件裂变气体产物扩散行为表征方法。
背景技术
板状弥散型燃料是实验堆等常用燃料元件构型，其结构是燃料颗粒弥散分布于基体合金中。板元件具有诸多优点，如U-Mo/Al燃料，具有热交换面积大，服役中心温度低，容纳裂变产物能力强，使用燃耗高等。
然而，板元件依旧存在辐照加速扩散使得燃料元件性能退降的问题。燃料元件芯体面临着极高的辐照损伤剂量，其辐照损伤主要来源于的高能的裂变碎片，约1dpa每天，远高于棒型燃料元件的包壳材料所受到的辐照损伤剂量。在以高能裂变碎片为主的辐照损伤下，燃料相中的Kr、Xe等各类裂变气体产物等元素的扩散速度将大大被加速。研究发现，150℃下U-Mo燃料元件在高能裂变碎片的辐照作用下，其扩散迁移速率比未辐照同温度下快3个数量级以上。
研究板元件中元素的扩散迁移对于揭示板元件的性能退降和失效具有重要意义。裂变气体产物的迁移扩散将导致燃料元件力学、热学性能的退降。如Xe元素的扩散，将导致界面区域宽化、晶格对导热声子的散射增强，使得界面热导率和力学性能下降。而热导率下降将出现一种自加速效应，即元素扩散导致热导率下降，而热导率下降将使得燃料元件中的温度梯度加大，反过来促进元素的扩散。这种相互促进作用具有极大的危害，可能导致燃料元件的开始失效。
辐照后燃料元件如U-Mo的裂变气体元素扩散研究还存在一定的难度。这是因为：燃料元件辐照后具有较高的放射性剂量和易释放出挥发性的裂变核素，容易危害表征实验人员的健康安全，损伤精密的表征设备，污染工作环境。
以现有的岛津电子探针表征过程为例，在对试样装样过程中，需要使用夹具精细调节固定螺钉来夹持试样，并将样品观察面紧固固定在特定的高度(保持工作距离5mm)并保持良好的导电性，以满足试样在分析过程的不产生微米级的晃动和电荷积累，它要求实验人员近距离接触样品，并长时间精细化操作。使用这样的方法若不采取良好的措施开展辐照后核燃料表征，将对实验人员产生过高的剂量。而如果使用屏蔽性能较优的厚壁铅手套的手套箱来完成以上的装样过程，则难以开展精细化操作。
因此，目前采用电子探针技术研究裂变气体产物的扩散行为时，装样过程仍然制约着裂变气体元素的扩散行为研究，有待进一步改进。
发明内容
本发明要解决的技术问题是目前采用电子探针技术研究裂变气体产物的扩散行为时，装样过程仍然制约着裂变气体元素的扩散行为研究。目的在于提供一种基于电子探针的强放射性燃料元件裂变气体产物扩散行为表征方法，以解决以上问题。
本发明通过下述技术方案实现：
一种强放射性燃料元件裂变气体产物扩散行为表征方法，包括放射性燃料试样电子探针装样、装样后测试以获得燃料元件的裂变气体元素的迁移扩散行为；
装样过程包括：
(1)样品台预处理：以样品卡座作为样品固定结构，在装样前将样品卡座固定在样品台上，并将样品卡座的高度调节至匹配电子探针极靴尺寸；
(2)装样：在屏蔽手套箱内将试样固定于样品卡座的凹口内，推入电镜舱室内抽真空，静置，即完成装样。
在一可选地实施例中，采用导电胶将样品卡座固定在样品台上，所述导电胶与所述样品卡座之间采用垫片调节样品卡座的高度。
在一可选地实施例中，各所述垫片之间用导电胶粘接，垫片的厚度为0.5mm，垫片的直径匹配试样的直径，所述垫片为铝质材质。
在一可选地实施例中，样品台预处理过程还包括：装样前将电子探针设备的原配样品固定装置拆除以固定样品卡座；在所述样品卡座的凹口内粘贴有导电碳胶以固定试样；
在样品台预处理的过程中，将多个铜导电胶的一端预粘接在样品卡座的外侧面，在手套箱内装样时，将多个铜导电胶的另一端与试样相连，以提高试样的导电性。
在一可选地实施例中，对试样进行表征测试过程中，分析燃料颗粒与芯体合金的界面结合区域，以使裂变元素分布以燃料元件本身的元素分布为对比参考。
在一可选地实施例中，对试样进行表征测试过程中，在燃料元件的燃料相与芯体合金的界面结合处测量裂变元素、芯体合金组成元素的分布，以裂变元素、芯体合金的组成元素分布的相对位置变化来表征裂变气体元素的迁移扩散行为。
在一可选地实施例中，在一定放大倍数下对所述界面结合区域进行面扫描和线扫描分析，得到裂变元素、芯体合金的组成元素的元素分布图，将得到的裂变元素与燃料元件组成元素的元素分布图进行组合绘图，以获得元素分布的相对位置变化。
在一可选地实施例中，通过调整二次电子形貌图像衬度，寻找燃料元件的燃料相与芯体合金的界面结合特征区域；
进行面扫描和线扫描后，以扫描区域中远离燃料相的芯体合金为参考0点来调节裂变气体元素分布图像的衬度，获得裂变气体元素的面分布、线分布图像，以与得到的燃料元件组成元素的元素分布图进行组合绘图。
在一可选地实施例中，所述作为参考0点的芯体合金距离界面结合处的距离为30μm～40μm。
在一可选地实施例中，所述放大倍数为2000倍。
本发明与现有技术相比，具有如下的优点和有益效果：
(1)本发明实施例提供的表征方法采用在装样过程中预准备具有凹口的样品卡座的方式，将装样过程中的操作主要集中的预备环节，后续在装样过程中通过屏蔽手套箱，仅需压紧导电胶即可完成装样，避免长时间近距离接触放射性试样，极大的降低了人员所受放射性剂量。
(2)本发明实施例提供的表征方法通过在燃料相与芯体合金界面处测量裂变元素、芯体合金的组成元素，组合二者，以裂变元素、芯体合金的组成元素的相对位置变化来反应裂变气体元素的扩散行为；同时，以远离燃料相的芯体合金微区的裂变元素含量衬度为0点，调节修正图像。从而通过相对位置变化、调节修正图像，降低放射性干扰。
附图说明
此处所说明的附图用来提供对本发明实施例的进一步理解，构成本申请的一部分，并不构成对本发明实施例的限定。在附图中：
图1为本发明实施例提供的表征方法中获得的图像中参考0点位置与界面结合处B位置的示意图；
图2为采用本发明实施例提供的表征方法获得的裂变气体Xe元素分布图。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚明白，下面结合实施例和附图，对本发明作进一步的详细说明，本发明的示意性实施方式及其说明仅用于解释本发明，并不作为对本发明的限定。
目前采用电子探针技术对强放射性燃料元件裂变气体产物的扩散行为进行表征研究，但是在表征过程中，试样的装样过程是非屏蔽的状态，对实验人员产生过高的剂量；且由于装样过程属于精细化操作，如果在屏蔽手套箱内进行装样则又无法进行精细化操作，装样过程无法满足分析需要。
为了解决以上问题，本发明实施例提供了一种强放射性燃料元件裂变气体产物扩散行为表征方法，该表征方法包括对放射性燃料试样进行电子探针装样、装样后测试以获得燃料元件的裂变气体元素的迁移扩散行为；
装样过程包括：
(1)样品台预处理：以样品卡座作为样品固定结构，在装样前将样品卡座固定在样品台上，并将样品卡座的高度调节至匹配电子探针极靴尺寸；
(2)装样：在屏蔽手套箱内将试样固定于样品卡座的凹口内，推入电镜舱室内抽真空，静置，即完成装样。
以上装样过程中，样品台预处理的过程包括样品卡座的固定、样品卡座的高度调节，这些过程进行时试样并未安装，没有辐照，且此过程属于精细化操作，可以精确完成；而装样过程仅是将试样固定在凹口内，此操作简单不需要精细化处理，费时也较短，在屏蔽手套内即可完成，对操作人员的辐照极小。
因此，本发明采用在装样过程中预固定并调节样品卡座的方式，将装样过程中的操作主要集中的预备环节，后续仅需将试样放置于样品卡座内即可完成装样，避免长时间近距离接触放射性试样，极大地降低了人员所受放射性剂量，也极大降低了对于表征设备的损害、对于工作环境的污染，从而降低在燃料组件裂变气体产物扩散行为研究中的装样难度，不再制约研究。
进一步地，采用导电胶将样品卡座固定在样品台上，导电胶粘贴在样品卡座的底部位置，在样品卡座的上端中部位置开设有凹口，凹口可以为圆形槽，该导电胶与所述样品卡座之间采用垫片调节样品卡座的高度；进一步优选地，各所述垫片之间用导电胶粘接，以固定各垫片并起到良好的导电性能；垫片的厚度优选地为0.5mm，垫片为圆形片，且垫片的直径匹配试样的直径，所述垫片为铝质材质，样品卡座可以为铜质材质。
进一步地，样品台预处理过程还包括：装样前将电子探针设备的原配样品固定装置拆除以在此位置固定样品卡座；同时在所述样品卡座的凹口内粘贴有导电碳胶以固定试样，凹口的尺寸匹配试样的直径，装样时，将试样放置于凹口内并由导电碳胶的粘接即可将试样紧固在凹口内；
在样品台预处理的过程中，将多个铜导电胶的一端预粘接在样品卡座的外侧面，在手套箱内装样时，将多个铜导电胶的另一端与试样直接相连，以提高试样的导电性。
进一步地，对试样进行表征测试过程中，分析燃料颗粒与芯体合金的界面结合区域，以使裂变元素分布以燃料元件本身的元素分布为对比参考。
选择界面结合区域作为表征区域，由于界面结合区域是裂纹萌生扩展、燃料失效的重点区域，界面结合区域中包含了燃料相和芯体合金两种物相，元素在该区域存在明显的化学势变化，为扩散提供了驱动力，扩散现象明显；因此不需要盲目地对其他区域进行表征，可以大大缩短表征时间，且合理高效地选择表征参数。
同时由于燃料元件中的裂变核素含量通常小于1％，而燃料元件本身释放的射线将会带来的强的信号干扰，易导致难以获得可靠的表征结果，如何消除因放射性产生的背景信号还有待研究；而本发明实施例中，在进行表征时，同时表征裂变元素分布和燃料元件本身的元素分布，使裂变元素的分布以燃料元件本身的元素分布为参考，可以降低放射性干扰，从而能有效准确地获取燃料试样辐照过程中裂变气体元素的扩散信息。
进一步地，对试样进行表征测试过程中，在燃料元件的燃料相与芯体合金的界面结合处测量裂变元素、芯体合金的组成元素的分布，以裂变元素、芯体合金的组成元素分布的相对位置变化来表征裂变气体元素的迁移扩散行为。由此，以芯体合金的组成元素分布为参考，通过相对位置变化表征变气体元素的迁移扩散行为，可以消除因放射性产生的背景信号，降低放射性的干扰，使图像获取更加准确。
进一步地，在一定放大倍数下对所述界面结合区域进行面扫描和线扫描分析，得到裂变元素、芯体合金的组成元素的元素分布图，将得到的裂变元素与燃料元件组成元素的元素分布图进行组合绘图，以获得元素分布的相对位置变化。具体地组合绘图可以采用现有技术，如在电子探针设备专用图像处理软件中，将获得的裂变元素、芯体合金组成元素的元素分布图导入电子探针设备专用软件中，得到组合后的图像，从而通过观察比对组合后的图像，可以获知裂变元素分布相对于芯体合金的组成元素分布的位置变化，从而知悉裂变气体产物的扩散行为。
进一步地，通过调整二次电子形貌图像衬度，寻找燃料元件的燃料相与芯体合金的界面结合特征区域；待找到界面结合特征区域后，对界面结合处进行面扫描和线扫描后，以扫描区域中远离燃料相的芯体合金为参考0点来调节裂变气体元素分布图像的衬度，调节修正图像，降低放射性干扰，提高图像获得的准确性，获得裂变气体元素的面分布、线分布图像；与此同时也可以获得燃料元件组成元素的面分布、线分布图像，将裂变气体元素的面分布、线分布图像与燃料元件组成元素的面分布、线分布图像进行组合绘图。其中，在扫描区域内，以距离界面结合处30～40μm的芯体合金作为参考0点选取30～40μm距离处的芯体合金可以避免芯体合金的扩散干扰，同时不会受到其他燃料相的干扰，使获得的结果更加准确。如图1中所示，对界面结合区域进行扫描时，扫描获得的图像中A位置处的图像衬度含量为XA，B位置位于界面结合处，B位置处的图像衬度为XB，以A点处的芯体合金为参考0点，则调节后的B位置处的图像衬度X＝XB-XA。
进一步地，所述放大倍数为2000倍。以此放大倍数可以准确观察到界面结合特征区域。
另外，在进行强放射性燃料元件裂变气体产物扩散行为研究中，需要首先制备表征试样，通过镶嵌、磨抛、镀膜处理得到试样。在装样过程中将制备得到的试样通过屏蔽转运的方式转运到手套箱内。
综上，本发明实施例，首先，降低了表征过程中人员所受放射性剂量。具体是采用在装样过程中预准备凹状铜质样品卡座的方式，将装样过程中的操作主要集中的预备环节，后续在装样过程中通过屏蔽手套箱，仅需压紧导电胶即可完成装样，避免长时间近距离接触放射性试样，极大的降低了人员所受放射性剂量。其次，能有效地获取燃料试样辐照过程中的裂变气体元素扩散信息。本发明通过在燃料相与芯体合金界面处测量裂变元素、芯体合金的组成元素，组合二者，以裂变元素、芯体合金的组成元素的相对位置变化来反应裂变气体元素的扩散行为；同时，以远离燃料相的芯体合金微区的裂变元素含量衬度为0点，调节修正图像。从而通过相对位置变化、调节修正图像，降低放射性干扰。
以下通过具体实施例进行说明。
以强放射性U-Mo燃料元件裂变气体元素的扩散表征方法为例，通过以下过程进行研究。
1、试样制备
a)在热室内对核燃料元件进行切割成小块，获得尺寸约6mm*3mm*2mm的试样，以降低表面剂量(过大则剂量过高，过小则影响夹持，不利于在热室内机械手远程操作)；
b)热室内采用熔点为140℃的Pb-Bi-Sn高原子序数合金对试样进行镶嵌，采用200、600、1200目磨盘分别在35N、30N、25N的压力下研磨5min，并使用9μ、3μ、1μ的金刚石悬浮液在20N、15N、10N的压力下抛光10min；
c)使用真空蒸镀仪镀膜30s，完成试样制备。
其中，熔点为140℃的Pb-Bi-Sn高原子序数合金可以通过市购获得，金刚石悬浮液也可以通过市购获得，如可以采用市购的斯特尔公司生产的。
2、试样准备
使用热室内机械手、转运小车将制备好的试样转运至交换室；然后使用厚度不低于3cm的密闭性铅桶，将试样转运至电镜实验室。实验前将实验房间负压通风机打开，以降低试样放射性核素挥发对实验室环境的污染影响。
3、样品台预处理
提前准备好与镶嵌试样直径
和高度(20mm)匹配的凹状铜质样品卡座，凹口内放置试样。装样前，先拆除电子探针设备原配的样品固定装置，使用导电胶将卡座固定在样品台上，预使用铝质垫片调节高度，垫片间用导电胶粘接，每块垫片厚度为0.5mm；在样品卡座的凹口内沿不同方向至少粘贴6条导电碳胶以用来固定试样，并在样品卡座的外侧面粘贴1-3条导电铜胶，导电铜胶的一端粘贴在样品卡座的外侧。
该过程无放射性，可以高效快捷完成，避免在手套箱内复杂的装样操作。
4、装样
试样导入屏蔽手套箱后，将试样放置于样品卡座的凹口内并压紧，使得试样的下底面连接导电碳胶固定，再使用镊子按压导电铜胶，使得导电铜胶的另一端连接试样的上表面(最好是导电铜胶与部分试样直接连接)，然后推入电镜舱室内抽真空，静置2小时以使得导电胶与试样的粘结面除气固化，即可完成装样。
此过程中只需将试样放置于凹口并压紧，使试样下底面连接导电碳胶进行固定、上表面连接导电铜胶的另一端即可，整个过程不涉及精细化操作，且操作简单，极大降低了对操作人员的辐照。
5、表征测定、数据处理
调节二次电子形貌图像衬度，寻找燃料相与芯体合金的界面等特征区域，对典型裂变气体元素在2000倍下进行波谱面分布、线分布扫描表征；裂变气体元素的衬度以扫描区域中远离燃料相的芯体合金为参考0点，调节图像的衬度，获得裂变气体元素的面分布、线分布图像。同时在2000倍下对燃料元件组成元素进行波谱面分布、线分布扫描表征，得到燃料元件组成元素的面分布、线分布图像。对二者的图像进行组合绘图，以获得元素分布的相对位置变化；根据相对位置变化即可获知裂变气体产物扩散行为及规律。
此过程中，以衬度对比相减的方法降低放射性干扰。在2000倍数下表征裂变气体元素分布，定义以远离燃料相、距离界面结合处30～40μm的芯体合金所在区域的Xe元素的浓度为0，对该区域进行面扫描分析，获得Xe元素分布的图像衬度特征，以此作为衬度的零点调节图像的衬度，以获得裂变气体元素的面分布、线分布图像，降低消去放射性干扰因素。
如图2所示，采用上述表征方法获得的裂变气体Xe元素面扫描得到的元素分布图。该图清晰的展示了辐照后强放射性燃料元件中Xe元素的分布情况，即燃料相边缘区域含量高于燃料相的中间区域，表明Xe元素具有在燃料相与合金的相界面上聚集的趋势。该数据的获取表明本发明提供的表征方法可靠性。
以上所述的具体实施方式，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施方式而已，并不用于限定本发明的保护范围，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种强放射性燃料元件裂变气体产物扩散行为表征方法，其特征在于，包括放射性燃料试样电子探针装样、装样后测试以获得燃料元件的裂变气体元素的迁移扩散行为；
装样过程包括：
(1)样品台预处理：以样品卡座作为样品固定结构，在装样前将样品卡座固定在样品台上，并将样品卡座的高度调节至匹配电子探针极靴尺寸；
(2)装样：在屏蔽手套箱内将试样固定于样品卡座的凹口内，推入电镜舱室内抽真空，静置，即完成装样。
2.如权利要求1所述的一种强放射性燃料元件裂变气体产物扩散行为表征方法，其特征在于，采用导电胶将样品卡座固定在样品台上，所述导电胶与所述样品卡座之间采用垫片调节样品卡座的高度。
3.如权利要求2所述的一种强放射性燃料元件裂变气体产物扩散行为表征方法，其特征在于，各所述垫片之间用导电胶粘接，垫片的厚度为0.5mm，垫片的直径匹配试样的直径，所述垫片为铝质材质。
4.如权利要求1所述的一种强放射性燃料元件裂变气体产物扩散行为表征方法，其特征在于，样品台预处理过程还包括：装样前将电子探针设备的原配样品固定装置拆除以固定样品卡座；在所述样品卡座的凹口内粘贴有导电碳胶以固定试样；
在样品台预处理的过程中，将多个铜导电胶的一端预粘接在样品卡座的外侧面，在手套箱内装样时，将多个铜导电胶的另一端与试样相连，以提高试样的导电性。
5.如权利要求1所述的一种强放射性燃料元件裂变气体产物扩散行为表征方法，其特征在于，对试样进行表征测试过程中，分析燃料颗粒与芯体合金的界面结合区域，以使裂变元素分布以燃料元件本身的元素分布为对比参考。
6.如权利要求1所述的一种强放射性燃料元件裂变气体产物扩散行为表征方法，其特征在于，对试样进行表征测试过程中，在燃料元件的燃料相与芯体合金的界面结合处测量裂变元素、芯体合金组成元素的分布，以裂变元素、芯体合金的组成元素分布的相对位置变化来表征裂变气体元素的迁移扩散行为。
7.如权利要求6所述的一种强放射性燃料元件裂变气体产物扩散行为表征方法，其特征在于，在一定放大倍数下对所述界面结合区域进行面扫描和线扫描分析，得到裂变元素、芯体合金的组成元素的元素分布图，将得到的裂变元素与燃料元件组成元素的元素分布图进行组合绘图，以获得元素分布的相对位置变化。
8.如权利要求7所述的一种强放射性燃料元件裂变气体产物扩散行为表征方法，其特征在于，通过调整二次电子形貌图像衬度，寻找燃料元件的燃料相与芯体合金的界面结合特征区域；
进行面扫描和线扫描后，以扫描区域中远离燃料相的芯体合金为参考0点来调节裂变气体元素分布图像的衬度，获得裂变气体元素的面分布、线分布图像，以与得到的燃料元件组成元素的元素分布图进行组合绘图。
9.如权利要求8所述的一种强放射性燃料元件裂变气体产物扩散行为表征方法，其特征在于，所述作为参考0点的芯体合金距离界面结合处的距离为30μm～40μm。
10.如权利要求7所述的一种强放射性燃料元件裂变气体产物扩散行为表征方法，其特征在于，所述放大倍数为2000倍。
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